KR100671427B1 - 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지에 관한 것으로서,
포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지로서, 포름산 메틸 직접 개질과 반응을 촉진시키는 애노드 촉매를 구비하여 이루어진 것을 특징으로 하며,
저가의 포름산 메틸 직접 개질을 이용하므로 운전비용을 저가로 할 수 있고, 포름산 메틸 직접 개질과 반응을 촉진시키는 애노드 촉매를 사용하므로, 연료전지의 반응효율을 향상시킬 수 있고, 메탄올과 개미산에 복합적으로 반응시킬 수 있고, 연료전지의 운전효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
포름산 메틸, 연료전지, 촉매, 애노드

Description

포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지{Direct methyl formate fuel cell}
도 1은 본 발명의 일실시예에 의한 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지를 나타내는 구성도.
도 2는 본 발명의 일실시예에 의한 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지의 애노드 촉매의 구성을 나타내는 구성도.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
10 : 캐소드 20 : 애노드
21 : 중심금속 22 : 제 1 흡착금속
23 : 제 2 흡착금속 30 : 저항체
40 : 전해액
본 발명은 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 저가의 포름산 메틸 직접 개질을 이용하므로 운전비용을 저가로 할 수 있고, 포름산 메틸 직접 개질과 반응을 촉진시키는 애노드 촉매를 사용하므로, 연료전지의 반응효율을 향상시킬 수 있는 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지에 관한 것이다.
연료전지는 최근 극심해지고 있는 공해 문제를 해결할 수 있고 고효율의 에너지 시스템으로 실용화하여 휴대용 전자기기 및 무선통신기기의 주 에너지원으로 개발 중에 있으며 있고, 무공해 자동차용 및 대용량의 발전용 연료전지의 개발에 많은 관심과 연구가 진행되고 있다.
연료 전지는 연료에 포함되어 있는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 발전장치로서, 이들은 전해질의 종류에 따라 고온에서 작동하는 용융탄산염 연료전지, 고체 산화물 연료전지와 중온에서 작동하는 인산형 연료전지, 100℃ 이하 내지 상온에서 작동하는 알칼리 연료전지 및 고분자 전해질형 연료전지 등으로 나누어진다.
고분자 전해질형 연료전지에는 수소 가스를 연료로 사용하는 수소이온 교환막 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell : PEMFC)와 액상의 연료를 직접 연료로 애노드에 공급하여 사용하는 연료 직접 개질 연료전지가 있다.
일반적으로 수소 기체를 연료로 사용하는 연료전지는 에너지 밀도가 크지만 직접 수소 기체를 연료로 사용할 경우, 취급하는 데 있어서 많은 위험이 내포되어 있는 문제점이 있었고, 메탄이나 메탄올 및 천연가스 등을 개질하여 사용할 경우는 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필요로 하는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 종래의 문제점을 해소하기 위해 안출한 것으로서, 저가의 포름산 메틸 직접 개질을 이용하므로 운전비용을 저가로 할 수 있고, 포름산 메틸 직접 개질과 반응을 촉진시키는 애노드 촉매를 사용하므로, 연료전지의 반응효율을 향상시킬 수 있고, 애노드 촉매로 백금-루테늄 촉매 및 백금-팔라듐 또는 백금-루테늄-팔라듐 촉매를 사용하므로, 메탄올과 개미산에 복합적으로 반응시킬 수 있고, 연료전지의 운전효율을 향상시킬 수 있는 포름산 메틸 직접 개질 반응을 이용한 연료전지를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지로서, 포름산 메틸 직접 개질과 반응을 촉진시키는 애노드 촉매를 구비하여 이루어진 것을 특징으로 한다.
보다 바람직하게, 상기 애노드 촉매는 백금-루테늄(Pt-Ru) 촉매와 백금-팔라듐(Pt-Pd) 촉매로 이루어진 것을 특징으로 한다.
보다 바람직하게, 상기 애노드 촉매는 백금-루테늄-팔라듐(Pt-Ru-Pd) 촉매로 이루어진 것을 특징으로 한다.
보다 바람직하게, 상기 애노드 촉매는 1기압 실온에서 1시간 동안 자발적 반응에 의한 코팅법(spontaneous deposition method)에 의해 제조된 것을 특징으로 한다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 일실시예를 더욱 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 의한 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지를 나타내는 구성도이고, 도 2는 본 발명의 일실시예에 의한 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지의 애노드 촉매의 구성을 나타내는 구성도이다.
도 1에 표시된 바와 같이, 본 실시예에 의한 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지는 애노드(20) 측에 연료로서 포름산 메틸(methyl formate; HCOOCH3)과 물(H2O)이 공급되어 이산화탄소(CO2)가 배출되고, 캐소드(10) 측에는 공기중의 산소(O2)가 공급되어 물(H2O)이 배출되는 구성이다.
본 실시예의 연료전지는 액체형 연료전지의 일종으로서, 액체형 연료전지는 에너지 밀도가 낮으나 연료의 취급이 용이하고 운전온도가 낮으며, 특히 연료개질 장치를 필요로 하지 않는다는 장점이 있어서 소형 및 범용 이동용 전원으로서 적합한 시스템으로 인정되고 있다.
특히, 액체형 연료전지 중 직접 메탄올 연료전지의 경우, 그 반응을 살펴보면 반응식 1에 표시된 바와 같이, 애노드(anode)에서는 메탄올 산화 반응이 일어나 고 생성된 수소 이온과 전자는 캐소드(cathode)으로 이동한다.
캐소드로 이동한 수소이온은 산소와 결합하여 산화가 일어나며 수소 이온의 산화 반응에 의한 기전력이 연료전지의 에너지 발생원이 된다.
CH3OH + 3/2 O2 → CO2 + 2H2O + 6e-
또한, 개미산 직접 개질 연료전지의 경우, 반응식 2에 표시된 바와 같이, 에너지 밀도가 높고 메탄올에 비해 안정적으로 다룰 수 있으며, 특히 연료의 크로스오버(crossover)가 매우 작으며, 특히 개미산은 중간 과정이 없이 직접적으로 개질되므로 반응중 일산화탄소의 발생이 적다.
HCOOH → CO2 + 2H+ + 2e-
순수한 백금 촉매의 경우 일산화탄소에 의한 촉매 독이 심각한 문제이므로 백금에 루테늄을 첨가함으로써 백금촉매의 일산화탄소의 촉매독 작용에 대한 내성이 향상될 수 있는 것으로 보고되었으며, 이러한 일산화탄소에 대한 내성 향상은 메탄올이 백금에 흡착되는 화학 포텐셜에서 루테늄이 물분자를 흡착할 수 있는 능력에서 기인하며 이러한 양쪽기능 메카니즘(bifuctional mechanism)을 통한 전이 금속의 상호 작용으로 촉매활성이 향상되는 것으로 이해된다.
메탄올 직접 개질 연료전지는 애노드 촉매를 백금-루테늄(Pt-Ru)으로 하는 이원 촉매가 주로 개발되고 있으며 일부는 이미 상용화 단계에 있고, 이러한 내용에 대해서는 "Methanol Electrooxidation on Platinum-Ruthenium Nanoparticle Catalysts, Journal of Catalysis, 203(1) 1-6 (2001. 8. 8)"에 기재되어 있다.
개미산 직접 개질 연료전지는 백금-팔라듐(Pt-Pd) 촉매가 유용하다고 알려져 있으며, 이러한 내용에 대해서는 "Catalysts for direct formic acid fuel cells, Journal of Power Sources, 115(2) 229-235 (2002.12.18)"에 기재되어 있으며, 특히, 도 2 및 도 3에 구체적으로 표시되어 있다.
따라서 백금을 기본으로하는 2원계 애노드 촉매(PtMo, PtW, PtSn, PtOs 등)와 3원계 촉매(PtRuOs, PtRuNi 등)에 대한 연구가 집중되고 있는 실정이다. 이러한 애노드 촉매들은 첨가 금속으로 인해 원자 간의 전자 구조가 변해 CO의 결합력을 약화시킴으로써 CO에 의한 촉매 독 작용을 줄여 촉매활성을 높게 유지할 수 있다.
본 실시예의 포름산 메틸(methyl formate)은 반응식 3에 표시된 바와 같이, 메탄올과 개미산의 에스테르화 반응에 의해 생성되지만, 산성 분위기에서 많은 물이 제공되는 조건에서는 그 역반응도 활발히 일어날 수 있다.
Figure 112005076369516-pat00001
연료 직접 개질 연료전지의 애노드는 그 조건을 대부분 만족해야 하므로 포름산 메틸의 분해 반응은 쉽게 일어날 수 있다.
즉, 본 실시예의 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지는 포름산 메틸이 메탄올과 개미산으로 분해되므로, 메탄올 직접 개질 연료전지와 개미산 직접 개질 연료전지를 복합시킨 복합형의 연료전지이다.
따라서, 본 실시예의 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지는 이러한 복합 연료전지에 적합한 애노드 촉매로서 백금-루테늄(Pt-Ru) 촉매 및 백금-팔라듐(Pt-Pd) 촉매 또는 백금-루테늄-팔라듐(Pt-Ru-Pd) 촉매를 적용한 것이다.
이하 실시예에 의거해서 더욱 구체적으로 설명한다.
(실시예)
본 발명의 애노드 촉매는 자발적 반응에 의한 코팅법(spontaneous deposition method)을 이용하여 제조된다.
먼저, 대략 6㎚의 나노 크기의 백금(Pt) 분말의 표면을 전기화학적으로 환원시켜 세척한 후, 루테늄(Ru)이나 팔라듐(Pd) 염 용액에 침지시켜 1기압 실온에서 1시간 동안 자발적으로 표면에 루테늄이나 팔라늄 이온이 흡착되어 백금-루테늄(Pt-Ru) 촉매 및 백금-팔라듐(Pt-Pd) 촉매 또는 백금-루테늄-팔라듐(Pt-Ru-Pd) 촉매가 얻어지도록 한다.
그 결과, 도 2에 표시된 바와 같이, 애노드 촉매는 중심금속(21)인 백금(Pt)분말입자에 제 1 흡착금속(22)으로서 루테늄(Ru)이 흡착되고, 제 2 흡착금속(23)으로서 팔라듐(Pd)이 흡착된다.
자발적 반응에 의한 코팅법에서 침지시간은 1시간 보다 짧으면 이온흡착이 이루어지지 않고, 1시간 보다 길면 이온흡착이 과다하게 이루어져 부적합하므로, 1 시간 동안 적용하는 것이 바람직하다.
이때 사용하는 금속염은 특별히 제한되지 않으나, 상기 금속을 함유하는 염화물, 질화물, 황산염 등을 사용할 수 있다. 상기 금속염의 구체적인 예로는 루테늄의 금속염(RuCl3) 및 팔라듐의 금속염(PdCl2) 등이 있다.
메탄올 및 개미산의 산화반응에 대한 활성을 비교하기 위하여, 상온에서 백금선(Pt wire)을 상대 전극으로 하고, Ag/AgCl을 기준 전극으로 하는 3계 전극 셀(three-electrode cell)을 준비한다.
위에서 얻은 백금-루테늄(Pt-Ru) 촉매 및 백금-팔라듐(Pt-Pd) 촉매 또는 백금-루테늄-팔라듐(Pt-Ru-Pd) 촉매를 증류수에 섞어 잘 분산 시킨 다음, 50㎕의 촉매 용액을 잘 세척된 금 디스크 전극에 떨어뜨린 후, 열로 말려서 작업 전극으로 사용한다.
0.5M 메탄올 / 0.5M 황산 또는 0.1M 개미산 / 0.1M 황산 용액에서 일정 전압을 가하며 일정시간 동안 전류 밀도의 변화값을 측정하고, 그 결과를 상대적으로 비교함으로써 측정시 전극에 가해준 전압 하에서 촉매의 안정성이 유지됨을 판단하였다.
우수한 성능의 촉매가 되기 위해서는, 연료의 산화반응에 대한 낮은 개시 전압을 가짐과 동시에 시간의 흐름에 따라 전류 밀도가 일정하게 유지되어야 한다. 상기 애노드 촉매 제조법은 촉매 사용량을 줄이기 위해서 탄소, 활성탄 및 탄소섬유 등의 다공성 담체에 촉매를 담지시켜 제조하는 방법에도 적용될 수 있다.
이상 설명한 본 발명은 그 기술적 사상 또는 주요한 특징으로부터 벗어남이 없이 다른 여러 가지 형태로 실시될 수 있다. 따라서 상기 실시예는 모든 점에서 단순한 예시에 지나지 않으며 한정적으로 해석되어서는 안 된다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명은 저가의 포름산 메틸 직접 개질을 이용하므로 운전비용을 저가로 할 수 있고, 포름산 메틸 직접 개질과 반응을 촉진시키는 애노드 촉매를 사용하므로, 연료전지의 반응효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
애노드 촉매로 백금-루테늄 촉매 및 백금-팔라듐 촉매 또는 백금-루테늄-팔라듐 촉매를 사용하므로, 메탄올과 개미산에 복합적으로 반응시킬 수 있고, 연료전지의 운전효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Claims (4)

  1. 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지로서,
    포름산 메틸 직접 개질과 반응을 촉진시키는 애노드 촉매를 구비하여 이루어진 것을 특징으로 하는 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 애노드 촉매는 백금-루테늄(Pt-Ru) 촉매와 백금-팔라듐(Pt-Pd) 촉매로 이루어진 것을 특징으로 하는 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 애노드 촉매는 백금-루테늄-팔라듐(Pt-Ru-Pd) 촉매로 이루어진 것을 특징으로 하는 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항중 어느 한항에 있어서,
    상기 애노드 촉매는 1기압 실온에서 1시간 동안 자발적 반응에 의한 코팅법(spontaneous deposition method)에 의해 제조된 것을 특징으로 하는 포름산 메틸 직접 개질을 이용한 연료전지.
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