KR100667051B1 - 2단 촉매연소 장치, 복합발전 시스템 및 그 방법 - Google Patents

2단 촉매연소 장치, 복합발전 시스템 및 그 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 2단 촉매연소 장치, 이를 이용한 복합발전 시스템 및 그 방법에 관한 것으로, 암모니아가 함유된 저발열량 혼합 가스연료의 Fuel-NOx 발생을 최소화하면서 소량의 탄화수소까지도 완전연소하여 공해물질 발생을 최소화할 수 있는 촉매연소 장치, 복합발전 시스템 및 그 방법을 제공한다. 이를 위한 본 발명은 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소부와; 상기 제 1 촉매연소부에서 배출되는 과농반응 생성물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소부와; 상기 제 2 촉매연소부에서 배출되는 미반응물을 고온에 의해 촉매지원 열적연소하는 고온 열적연소부를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 한다. 상기와 같은 구성에 의해 본 발명은 후처리 없이도 공해발생이 없는 청정 에너지의 수득이 가능하고, 바이오메스의 가스 연료화 처리 관련 시설을 더욱 간소화하고 효율화할 수 있는 동시에 시설비 및 운영비를 크게 절감할 수 있는 효과가 있다.
촉매연소, 복합발전, 환원연소, 고온촉매, 가스터빈

Description

2단 촉매연소 장치, 복합발전 시스템 및 그 방법{Two-step catalytic combustion apparatus, combined generation system and method thereof}
도 1은 본 발명에 따른 2단 촉매연소 장치의 구성도.
도 2는 본 발명에 따른 복합발전 시스템에 대한 전체적인 구성 개요도.
도 3a 및 도 3b는 본 발명에 따른 복합발전 시스템의 냉시동과 정상적인 운전을 위한 연료 공급조절 방법을 설명하기 위한 개념도.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 *
10 : 2단 촉매연소 장치 20 : 1차 촉매연소부
21 : 1차 혼합실 22 : 연료분무 노즐
23 : 1차 선회식 혼합기 25 : 환원연소용 촉매체
26 : 1차 혼합공기 제어 담파 30 : 2차 촉매연소부
31 : 2차 혼합실 32 : 공기분사 슬롯
33 : 2차 선회식 혼합기 35 : 고온연소 촉매체
36 : 2차 혼합공기 제어 담파 40 : CST 연소실
50 : 가스 터빈 51 : 배가스 출구
52 : 배가스 조절기 60 : 공기압축기
본 발명은 2단 촉매연소 장치, 이를 이용한 복합발전 시스템 및 그 방법에 관한 것으로, 특히, 바이오메스 가스화 과정에서 생성된 혼합 연료가스와 같이 질소 성분이 함유된 저발열량 가스연료를 후처리 시설이 필요 없이 질소산화물이나 매연가스의 공해발생이 적은 청정에너지를 수득할 수 있는 2단 촉매연소 장치, 복합발전 시스템 및 그 방법에 관한 것이다.
바이오메스의 가스화 과정에서 얻어진 가스 연료의 가스 조성은 원료물질에 따라 다르나 바이오메스 가스화에 의해 얻어진 대표적 가스 조성은 다음과 같다.
조성물 CO(%) CO2(%) H2(%) H2O(%) N2(%) CH4(%) C2H4(%) NH3(ppm) H2S(ppm)
함량 15 14 12.6 11 44 5 1 3,000미만 100미만
이들 바이오메스 열분해 가스연료의 발열량(2,500kcal/m3미만)은 천연가스의 발열량(≒10,000kcal/m3)에 비해 낮고, 연료 중의 암모니아가 연소되면서 다음과 같이 Fuel-NOx의 발생을 야기시킨다.
2NH3 + 7/2O2 → 2NO2 + 3H2O
2NH3 + 5/2O2 → 2NO + 3H2O
2NH3 + 2O2 → N2O + 3H2O
이 때 NH3는 약 1000℃에서 1∼4초 정도 반응시간을 유지하면 NO로의 전환과정을 거쳐 과잉의 수소 및 일산화탄소 존재 하에서 N2로 전환될 수 있다 (Oyvind Skreiberg, Pia Kilpinen, and Peter Glarborg J. Combustion and Flame v136 pp501∼518 2004).
유럽공개특허 EP 0706816A1에서는 폐가스 중의 암모니아를 구리(Cu), 코발트(Co), 철(Fe), 크롬(Cr), 니켈(Ni), 망간(Mn)의 혼합물, 또는 산화물이나 황산염 촉매상에서 적당 산소 조건으로 200℃ ∼ 500℃ 범위에서 처리하여 바로 질소 분자로 전환할 수 있음을 개재하였다.
2NH3 + 3/2O2 → N2 + 3H2O
또한, 유럽공개특허 EP 1000900A1에서는 바이오메스 열분해가스 중의 NH3가 CO와 H2 존재 하에서 로듐(Rh), 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 루세듐(Ru), 은(Ag), 촉매 또는 그의 혼합물 촉매 상에서 먼저 NOx를 형성하고 다시 N2로 전환됨을 개시하였다.
2NO + 2CO → 2CO2 + N2
2NO + 2H2 → 2H2O + N2
이러한 귀금속 촉매는 과잉 공기 상태에서 발열량이 낮은 바이오메스 분해가스 중의 CO와 H2가스 및 저분자 탄화수소에 대한 전환율이 높으며 NH3의 NO으로의 전환도 금속 산화물 촉매보다 높다(Henrik M.J. Kusar, Anders G. Ersson, Sven G. Jaras J. Applied Catalysis B v45 pp1-11 2003).
한편, 암모니아가 함유되지 않은 저발열량 연료의 가스터빈 연소에서 Thermal- NOx 발생을 줄이고자 온도를 낮추기 위해 질소를 재순환하거나 또는 질소원을 제거한 순산소에 의한 연소 방식을 사용하고 있다(T. Hasegawa et al. J. of Eng. for Gas Turbine and Power v125 pp1-10 2003).
또한, 암모니아가 함유된 연료에 대해서도 미국특허 USP 5,199,255호에서는 가스터빈 연소 과정에서 발생된 Thermal-NOx와 Fuel-NOx를 가스터빈 연소기에 요소를 분사하여 고온에서 NOx를 N2로 환원시키도록 하고 있음을 개시하였다.
그 밖에 가스터빈 연소기에서 반응개시 온도가 높은 탄화수소 연료의 완전연소에 대해서는 처음 냉시동시 촉매반응개시온도 유지의 일환으로 미국특허 USP 6,109,018호에서는 금속 하니콤(honeycomb) 지지체에 전기를 가하여 발열시키도록 하는 EHC(Electrically-Heated Catalytic converter)의 사용을 제안하였다.
이는 공기압축기 출구의 온도가 300℃ 이상 유지가 가능한 경우에 적용되나 실제로 냉시동에서 정상운전에 도달하는 시간이 비교적 오랜 시간이 소요되고, 촉매 계의 열손실이 큰 경우는 계속적인 열공급이 필요하다.
본 발명은 상기와 같은 배경에서 연구된 것으로, 암모니아가 함유된 저열량 바이오메스 열분해 가스와 같이 연료중에 암모니아가 함유된 저발열량 혼합 가스연료의 Fuel-NOx 발생을 최소화하면서 소량의 탄화수소까지도 완전연소하여 공해물질 발생을 최소화할 수 있는 촉매연소 장치, 복합발전 시스템 및 그 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명은 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소부와; 상기 제 1 촉매연소부에서 배출되는 과농반응 생성물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소부와; 상기 제 2 촉매연소부에서 배출되는 미반응물을 고온에 의해 열적연소하는 고온 열적연소부를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 한다.
바람직하게는 상기 제 1 촉매연소부는 상기 연료가 연료분무노즐을 통하여 분무되고, 상기 혼합공기가 제 1 혼합공기 제어 담파를 통하여 유입되는 제 1 혼합실과; 선회식 구조를 가지며, 상기 연료와 상기 혼합공기를 과잉공기비 0.85-1.0 범위의 연료과농으로 균일하게 혼합하는 제 1 혼합기와; 상기 연료에 포함된 암모니아와 산화반응이 가능한 촉매로 코팅된 허니컴 형상을 가지며, 상기 혼합된 가스를 촉매 표면연소하는 환원연소용 촉매체를 포함할 수 있다.
바람직하게는 상기 환원연소용 촉매체는 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co), 티탄늄(Ti), 크롬(Cr), 망간(Mn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 로듐(Rh), 루세듐(Ru) 중에서 선택하여 조합된 다원 촉매를 지지체에 담지하여 500℃ 이상에서 소결된 것일 수 있다.
바람직하게는 상기 제 2 촉매연소부는 상기 과농반응 생성물이 상기 제 1 촉 매연소부로부터 유입되고, 상기 혼합공기가 제 2 혼합공기 제어 담파를 경유하여 공기분사 슬롯을 통해 분무되는 제 2 혼합실과; 선회식 구조를 가지며, 상기 과농반응 생성물과 상기 혼합공기를 과잉공기비 1.1-2.0 범위의 산소과잉 상태로 균일하게 혼합하는 제 2 혼합기와; 란타늄-헥사알루미네이트(La-Hexxaaluminate) 지지체에 Pd 단일촉매 또는 백금계 2원촉매로 형성되고, 상기 혼합된 가스를 촉매 표면연소하는 고온연소 촉매체를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 양태에 따른 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 시스템은 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소부와; 상기 제 1 촉매연소부에서 배출되는 과농반응 생성물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소부와; 상기 제 2 촉매연소부에서 배출되는 미반응물을 고온에 의해 열적연소하는 고온 열적연소부와; 상기 열적연소부에 연결된 가스 터빈과; 상기 가스 터빈에서 배출되는 고온의 배가스의 일부와 외부에서 유입되는 공기를 혼합하여 상기 제 1 촉매연소부에 혼합공기로서 제공하는 공기압축기와; 상기 가스 터빈의 배가스 출구와 상기 공기압축기를 연결하는 배관과; 상기 배관에 설치되어 상기 공기압축기로 유입되는 배가스의 양을 조절하는 배가스 조절기를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 한다.
바람직하게는 상기 공기압축기는 상기 유입되는 공기에 대한 상기 배가스의 비를 1-3으로 조절하여 상기 제 1 촉매연소부로 배출하는 혼합공기의 온도를 상승시키고, 상기 제 1 촉매연소부의 과잉공기비를 조절할 수 있다.
바람직하게는 상기 제 1 촉매연소부는 상기 공기압축기로부터 유입되는 상기 혼합공기의 온도가 350℃ 미만인 경우 연료를 선택적으로 공급할 수 있다.
바람직하게는 상기 제 1 촉매연소부는 투입되는 연료중에 일산화탄소와 수소의 총 농도가 30%미만인 경우 수소연료를 투입하여 그 내부의 온도를 상승시킬 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태에 따른 2단 촉매연소 방법은, 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소 단계와; 상기 제 1 촉매연소 단계에서 생성된 과농반응물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소 단계와; 상기 제 2 촉매연소 단계에서의 미반응물을 고온에 의해 촉매지원 열적연소하는 고온 열적연소 단계를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 한다.
바람직하게는 상기 제 1 촉매연소 단계는, 상기 연료와 상기 혼합공기를 과잉공기비 0.85-1.0 범위의 연료과농으로 균일하게 혼합하는 제 1 연료혼합 단계를 포함할 수 있다.
바람직하게는 상기 제 2 촉매연소 단계는, 상기 과농반응 생성물과 상기 혼합공기를 과잉공기비 1.1-2.0 범위의 산소과잉 상태로 균일하게 혼합하는 제 2 연료혼합 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 양태에 따른 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 방법은 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼 합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소 단계와; 상기 제 1 촉매연소 단계에서 생성된 과농반응물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소 단계와; 상기 제 2 촉매연소 단계에서의 미반응물을 고온에 의해 촉매지원 열적연소하는 고온 열적연소 단계와; 상기 고온 열적연소 단계에서 생성되는 고온의 배가스의 일부와 외부에서 유입되는 공기를 혼합하여 상기 제 1 촉매연소 단계의 상기 혼합공기로서 제공하는 재순환 단계를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 한다.
바람직하게는 상기 재순환 단계는 상기 유입되는 공기에 대한 상기 배가스의 비를 1-3으로 조절하여 상기 제 1 촉매연소 단계의 상기 혼합공기의 온도를 상승시키고, 상기 제 1 촉매연소 단계의 과잉공기비를 조절할 수 있다.
바람직하게는 상기 제 1 촉매연소 단계는 상기 재순환 단계에서 혼합되어 유입되는 상기 혼합공기의 온도가 350℃ 미만인 경우 연료를 선택적으로 공급할 수 있다.
바람직하게는 상기 제 1 촉매연소 단계는 투입되는 연료중에 일산화탄소와 수소의 총 농도가 30% 미만인 경우 수소연료를 투입하여 온도를 상승시킬 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 구성 및 작용에 대해 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 2단 촉매연소 장치의 구성도이다.
2단 촉매연소 장치(10)는 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 1차 촉매연소부(20)와, 1차 촉매연소부(20)에서 배출되는 과농반응 생성물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 2차 촉매연소부(30)와, 2차 촉매연소부(30)에서 배출되는 미반응물을 고온에 의해 열적연소하는 CST(Catalytically Stabilized Thermal combustion) 연소실(40)로 구성된다.
1차 촉매연소부(20)는 연료가 연료분무 노즐(22)을 통하여 분무되고 혼합공기가 1차 혼합공기 제어 담파(26)를 통하여 유입되는 1차 혼합실(21)과, 선회식 구조를 가지며 연료와 혼합공기를 과잉공기비 0.85-1.0 범위의 연료과농으로 균일하게 혼합하는 1차 선회식 혼합기(23)와, 연료에 포함된 암모니아와 산화반응이 가능한 촉매로 코팅된 허니컴(honeycomb) 형상을 가지며 혼합된 가스를 촉매 표면연소하는 환원연소용 촉매체(25)로 구성된다.
여기서, 환원연소용 촉매체(25)는 세라믹 또는 금속 지지체로 구성되며, 보다 바람직하게는 철-크롬 합금(FeCr-alloy) 금속 지지체로 구성되며, 이와 같은 지지체에 내고온용 알루미나로 워쉬코트(Washcoat)한 후에 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co), 티탄늄(Ti), 크롬(Cr), 망간(Mn) 등 비백금계열과, 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 로듐(Rh), 루세듐(Ru) 등 백금개열 금속을 1%이상 담지한 2원 촉매에 담지하여 500℃ 이상에서 소결한 후에 다시 환원처리하여 제조한다.
2차 촉매연소부(30)는 과농반응 생성물이 1차 촉매연소부(20)로부터 유입되고 혼합공기가 2차 혼합공기 제어 담파(36)를 경유하여 공기분사 블롯(32)을 통해 분무되는 2차 혼합실(31)과, 선회식 구조를 가지며 과농반응 생성물과 혼합공기를 과잉공기비 1.1-2.0 범위의 산소과잉 상태로 균일하게 혼합하는 2차 선회식 혼합기(33)와, 란타늄-헥사알루미네이트 지지체에 Pd 단일촉매 또는 백금계 2원촉매로 형성되고 상기 혼합된 가스를 촉매 표면연소하는 고온연소 촉매체(35)로 구성된다.
이러한 구성을 갖는 2단 촉매연소 장치(10)는 바이오메스 열분해 가스와 같이 연료중에 암모니아가 함유된 저발열량 혼합 가스연료의 Fuel-NOx 발생을 최소화하면서 소량의 탄화수소까지도 완전연소할 수 있다.
2단 촉매연소 장치(10)의 동작 및 작용효과를 구체적으로 설명하면, 먼저, 1차 촉매연소부(20)에서, 연료과농의 온도 500℃ 이상 분위기에서 암모니아나 시안화수소는 질소분자 또는 질소산화물로 전환되고, 탄화수소는 일산화탄소 및 수소로 분해되는 반응이 주로 발생한다.
보다 구체적으로는, 2단 촉매연소 장치(10)에 유입되는 저발열량 바이오메스 가스화연료는 1차 혼합실(21)에서 연료분무 노즐(22)을 통하여 분무되며, 1차 혼합공기 제어 담파(26)를 통하여 유입된 고온의 혼합공기와 혼합되어 1차 선회식 혼합기(23)에 의해 균일 혼합된다.
연료과농 상태로 연료와 공기가 균일 혼합된 혼합물은 환원연소용 촉매체(25)에서 암모니아의 전환반응과 탄화수소의 분해반응이 완료된다. 여기서, 연료과농 분위기는 과잉공기비(SR, Stochiometry Ratio)로 조절하는데 과잉공기비를 0.85 - 1.0 범위로 조절하다.
이때, 1차 혼합실(21)에서의 입구온도는 500℃ 이상 유지되고, 환원연소용 촉매체(25)의 출구온도는 650℃ 이상 유지되어야 한다.
상술한 암모니아의 전환반응은 먼저 암모니아가 질소산화물로 전환된 다음 다시 질소분자로 전환되는 반응이 순차적으로 발생하며, 환원물질인 일산화탄소와 수소 성분이 다량 존재하는 조건하에서 체류시간 0.05초 이내의 짧은 시간 내에 환원연소용 촉매체(25)에 의해 전환반응된다.
또한, 탄화수소 분해반응은 일산화탄소와 수소가 부분적으로 발생되면서 완전연소 반응이 동시에 발생된다.
여기서, 일산화탄소나 수소가스에 의해 환원분위기가 유지되는데, 탄화수소도 500℃ 이상의 환원연소용 촉매체(25)에 의해 환원가스로 분해된다.
상술한 바와 같은 환원연소 촉매반응은 550℃ 이상의 환원분위기에서 체류시간을 0.05초 이상 유지하면 되나, 이 때 선속도(Linear velocity)는 20m/s이상으로 유지되어야 환원연소 촉매체(25)의 과열이나 열화를 방지할 수 있다.
다음, 2차 촉매연소부(30)에서, 연료희박의 500℃ 이상의 고온연소 촉매상에서 잔류되어 있는 질소산화물, 일산화탄소, 수소 및 탄화수소가 연소된다.
보다 구체적으로는, 1차 촉매연소부(20)의 환원분위기 촉매연소 반응을 마친 연료과농 반응생성물에는 일산화탄소, 수소, 탄화수소, 이산화탄소, 수증기 및 일부 질소산화물이 포함되며 이는 고온 상태로 2차 혼합실(31)로 유입된다.
연소용 혼합공기는 2차 혼합공기 제어 담파(36)를 통하여 유입량이 조절된 후에 공기분사 블롯(32)을 통하여 분무되어 연료과농 반응생성물과 혼합되고, 2차 선회식 혼합기(33)에서 균일하게 혼합된 다음, 고온연소 촉매체(35)에 의해 일산화 탄소, 수소, 탄화수소가 산화반응된다.
또한, 환원연소용 촉매체(25)에서 반응이 미완료된 일부 질소산화물은 과잉 산소 상태의 고온연소 촉매체(35) 상에서 질소분자로 전환된다. 이 때에 2차 혼합실(31)에서의 입구온도는 600℃ 이상 유지되어야 잔류 탄화수소, 일산화탄소 및 수소를 연소 반응시킬 수 있다.
한편, 고온연소 촉매체(35)에서의 온도가 과열되는 경우에는 잔류되는 미반응물들은 CST 연소실(40)에서 산화반응이 완료된다.
여기서, 2차 혼합실(31)의 연료희박 분위기는 과잉공기비(SR)를 1.1 - 2.0 범위로 조장하여 달성할 수 있다.
고온연소 촉매체(35)는, 1200℃에서 소성한 란타늄-헥사알루미네이트 지지체에 Pd 단일촉매 또는 백금계 2원촉매를 사용한 경우, 600℃ 이상에서 체류시간을 0.05초 이상 유지토록 하며, 선속도는 20m/s이상으로 유지한다.
또한, CST 연소실(40)에서의 온도는 800℃ 이상 유지되어야 하며, 고온연소 촉매체(35)의 출구온도가 1000℃ 이상인 경우 고온연소 촉매체(35)의 체류시간을 줄이고 CST 연소실(40)에서 고온의 열에 의해 잔류 미반응물들의 연소 반응이 완료되도록 한다.
한편, 기존의 촉매연소식 가스터빈에서 대기 공기만으론 연료과잉의 환원연소용 촉매체(25) 입구에서 550℃ 이상의 고온 유지와 적정한 유속의 과잉공기비를 동시에 만족시키기 어렵다.
이러한 점을 고려하여 본 발명은 저발열량 바이오메스 가스화 연료를 가스터 빈 연소기에서 연료과농의 환원연소 촉매 반응 및 연료희박의 고온연소 촉매 반응을 순차적으로 달성하기 위해서 고온의 배가스를 재순환하여 온도와 혼합공기 유입속도 및 과잉공기비를 동시에 조절할 수 있는 방안을 제안하였는데 이에 대한 시스템 구성의 개요는 도 2와 같다.
도 2는 본 발명에 따른 복합발전 시스템에 대한 전체적인 구성 개요도이다.
복합발전 시스템은 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 1차 촉매연소부(20)와, 1차 촉매연소부(20)에서 배출되는 과농반응 생성물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 2차 촉매연소부(30)와, 2차 촉매연소부(30)에서 배출되는 미반응물을 고온에 의해 열적연소하는 CST 연소실(40)과, CST 연소실(40)에 연결된 가스 터빈(50)과, 가스 터빈(50)에서 배출되는 고온의 배가스의 일부와 외부에서 유입되는 공기를 혼합하여 1차 촉매연소부(20)에 혼합공기로서 제공하는 공기압축기(60)와, 가스 터빈(50)의 배가스 출구(51)와 공기압축기(60)를 연결하는 배관과, 이 배관에 설치되어 공기압축기(60)로 유입되는 배가스의 양을 조절하는 배가스 조절기(52)로 구성된다.
여기서, 공기압축기(60)의 흡입측은 대기 공기와 순환 배가스가 동시에 유입될 수 있는 구조로 구성하며, 대기 공기량에 대한 순환 배가스량 비는 1-3 정도로 조절하여, 공기압축기(60) 출구의 온도를 500℃ 이상 유지함으로써, 별도의 열공급을 하지 않고도 안정적인 촉매반응을 달성할 수 있다.
일반적으로 열병합발전 시스템에서 폐열보일러 또는 재생열교환기 이후 굴뚝 까지의 온도는 120 - 250℃인데 이때 배가스의 재순환을 위하여 배가스가 굴뚝으로 배출되기 직전인 배가스 출구(51)에 분지관을 설치하고, 분지관측으로의 유량은 배가스 조절기(52)에 의해 조절된다.
이러한 배가스 조절기(52)는 500℃ 미만에서 사용 가능하여야 하며, 공기압축기(60)에 순환 배가스를 공급하는 역할을 한다.
한편, 공기압축기(60)의 출구에 냉각이 없는 상태에서 배출되는 압축공기의 온도는 350℃ 미만이다. 바이오메스 가스화 연료의 주성분인 일산화탄소와 수소는 귀금속 촉매층의 선속도가 10m/s 정도에서도 200℃ 미만에서, 암모니아는 약 250℃ 이상에서, 메탄의 경우는 450℃ 이상에서 각각 산화반응이 개시된다.
그러나 1차 촉매연소부(20)와 같이 과잉공기비가 0.9 정도에서는 이들의 반응개시온도가 약 100℃ 이상 상승되어 원활할 환원연소 촉매 반응이 달설될 수 없다.
또한 재순환되는 배가스의 온도가 낮은 경우나 동절기에는 환원연소용 촉매체(25)에서 온도를 550℃ 이상 유지하기 위한 정상상태 도달에 많은 시간이 소요된다.
본 발명은 이러한 저발열량, 촉매개시반응 온도가 높은 특성을 갖은 연료와 동절기 같이 처음 시동이 어려운 상태 또는 시동에서 정상상태 도달이 늦은 경우 조속히 정상 상태로 도달하기 위한 방안을 제안하는데, 이에 대한 시스템 구성의 개요는 도 3a 내지 도 3b와 같다.
도 3a 및 도 3b는 본 발명에 따른 복합발전 시스템의 냉시동과 정상적인 운 전을 위한 연료 공급조절 방법을 설명하기 위한 개념도이다.
2단 촉매연소 장치(10)의 운전을 시작할 때나, 외기온도가 낮아 공기압축기(60)에 유입되는 대기 공기온도가 낮은 상태에서는 도3a에 도시된 바와 같이, 연료 유입 전에 먼저 수소연료를 주입하는데, 이때 이론공기비의 약간 과잉공기 상태로 분무하면, 쉽게 산소와 발열반응하여 온도가 상승된다.
이 후 환원연소 촉매체(25)의 입구온도가 550℃ 이상 높아지면, 준정상상태에 도달될 수 있어 수소연료를 도3b에 도시된 바와 같이, 사용 연료로 전환하고 연료과잉 분위기로 서서히 조절한다.
한편, 사용연료 중의 일산화탄소와 수소의 합이 30% 이상이면, 환원연소용 촉매체(25)에 함유된 귀금속에 의해 연료에 포함된 일산화탄소나 수소가 저온에서도 쉽게 발열 산화반응을 일으키기 때문에, 특별히 수소연료로 교체 사용하지 않아도 된다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
[실시예 1]
2단 촉매연소 장치에서 연료과잉 분위기를 1.0으로 하고, 연료희박 분위기를 2.0으로 하여 촉매연소에 의한 연소효율을 및 Fuel-NOx의 발생 농도를 측정하였다.
여기서, 비교예로서 화염연소와 1단 촉매연소에 대하여 동일한 실험을 하였다. 특히, 화염연소와 비교하여, 하단부의 열적연소실은 동일하지만 상단부 버너측은 각기 연소특성에 맞게 설계한 연소 장치에서 측정하였다.
촉매연소에서 촉매층의 내열온도를 감안한 상태와 화염연소에서 연소 꺼짐을 방지한 범위에서 양자가 연료와 과잉공기비 공급이 비슷한 열부하 조건하에서 측정한 결과는 <표 2>와 같다.
화염연소에서는 연소용 공기비를 버너에서 한번에 공급하였으나, 촉매연소에서는 1단의 연료과농의 상태와 2단의 연료희박의 조건으로 나누어 공급하고, 연소효율 및 NOx 측정은 모두 연소 장치의 출구에서 측정하였다.
화염연소에서는 과잉공기비가 당량비에 가까워지면서 연소효율이 높아지고 NOx발생도 증가하였다.
한편, 촉매연소에서는 1단에서 당량비로 공급하고, 2단에서 같은 량으로 공급한 2단 촉매연소가 1단에서 한번에 공급하는 1단 촉매연소에 비해 연소효율은 유사하나 NOx 발생은 현저하게 감소되었다.
또한 유시한 과잉공기비를 공급할 때에도 촉매연소 방식이 화염연소 시에 비해 Fuel-NOx 제어가 보다 효율적이다.
구분 연소방법 LNG/공기 NH3/LNG 과잉공기비 연소효율(%) NOX(ppm)
비교예1 화염 연소 0.035 0.000 2.72 98.9 4.45
비교예2 0.035 0.035 1.47 99.4 153.3
비교예3 1단촉매연소 0.030 0.038 2.0 99.4 38.7
실험예1 2단촉매연소 0.030 0.038 1단-1.0, 2단2.0 99.2 2.89
[실시예 2]
2단 촉매연소 장치에서, 1단촉매와 2단 촉매의 주 활성물질을 변경하면서 연소효율, 암모니아 전환율, 및 NO 발생량을 측정하였다.
암모니아 함유 탄화수소 연료는 연료과농 상태의 촉매 존재하에 탄화수소가 비교적 낮은 상태에서 분해하여 일산화탄소와 수소로 분해된다.
또한 바이오메스 열분해시 발생되는 일산화탄소와 수소와 일부 메탄 가스도 연료과농의 촉매연소시 일산화탄소와 수소의 전환반응은 크지 않고, 메탄 중 일부는 열분해반응이 발생되어 전체적으로 연소효율이 저조함을 <표 3>에서 알 수 있다.
연료과농의 조건에서 1%Pd-10%Ni 촉매의 경우는 메탄의 완전연소 또는 부분 산화연소로의 전환반응에 대한 연소효율은 낮으나, 암모니아의 전환반응은 큰 것으로 판단된다. 특히 암모니아에서 NO를 거처 N2로의 전환반응은 공간속도(SV; Space Velocity)가 크지 않은 경우가 보다 양호하였다.
그러나, 1단에서 발생된 NO도 연료희박의 2단 촉매층, 즉, 고온연소 촉매체(35)에서 대부분이 N2로 전환되나 1차 촉매연소부(20)에서 미반응된 잔류 암모니아의 일부는 이 후 연료희박의 2단 촉매층, 즉, 고온연소 촉매체(35)에서 NO로 발생되었다.
1단과 2단의 촉매층의 온도를 더욱 높이거나 촉매 체류시간을 증가시키면 반응속도와 반응시간이 증가하여 촉매연소 효율은 보다 개선할 수 있다.
다음으로, 1%Pd-1%Rh 촉매의 경우는 이론공기보다 산소가 약간 적은 상태에서도 1%Pd-10%Ni 촉매에 비해 메탄의 완전연소 반응이 양호하게 발생되며, 일산화탄소나 수소의 연소반응도 양호하였다.
이에 비해 암모니아의 전환반응은 불량하였으며, 전환된 암모니아도 NO생성에 기여된 것으로 나타났다.
이후 2단 촉매층, 즉, 고온연소 촉매체(35)에서는 연소효율과 암모니아 전환율은 크게 개선되었으나 1단 촉매층에서 미반응된 암모니아가 산화반응되어 많은 량의 NO가 발생되었다.
한편 연료과농의 1차 촉매연소부(20)에서 2%Rh 촉매는 1%Pd-10%Ni 촉매와 1%Pd-1%Rh 촉매의 중간의 특성을 보였다.
구분 1단 촉매 출구(과잉공기비(SR)≒0.95) 2단 촉매 출구(과잉공기비(SR)≒2.0)
촉매명 SV(h-1) NH3 전환율 (%) NO (ppm) 연소 효율 (%) 촉매명 SV(h-1) NH3 전환율 (%) NO (ppm) 연소 효율 (%)
실험예2 1% Pd- 10% Ni 86,000 95.6 9.4 34.3 2% Pd 126,000 99.5 11.3 98.1
실험예3 172,000 89.2 24.4 28.5 212,000 99.3 12.9 98.6
실험예4 1% Pd- 10% Rh 86,000 54.2 49.1 84.4 126,000 99.3 63.5 99.5
실험예5 172,000 48.6 65.5 78.3 212,000 99.2 89.9 99.4
실험예6 2% Rh 86,000 76.8 38.3 77.8 126,000 99.6 24.7 99.5
실험예7 172,000 67.6 40.2 71.6 212,000 99.4 24.5 98.7
* 유입 가스 전체 중의 암모니아 농도 : 800ppm
* 1단 촉매 입구온도 : 610℃ ; 2단 촉매 입구온도 : 580℃
[실시예 3]
2단 촉매연소 장치에서, 동일 촉매에 일정한 체적속도를 유지되도록 하기 위하여 1단 촉매층의 과잉공기비만 변경하도록 질소가스와 공기비를 변경하면서, 2단 촉매층의 과잉공기비를 2.0으로 일정하게 유지하여 실시예 2와 동일하게 측정하였다.
또한 일정한 SV와 SR 조건에서 1단 촉매 입구온도를 변경하였을 경우를 측정하여 표 4에 나타내었다.
먼저, 모든 실험 촉매의 경우, SR < 0.85에서는 1차 촉매층에서의 암모니아 전환율, 연소효율 및 NO 생성 농도가 극히 낮으나 SR≒0.9 정도에서는 촉매반응이 활성화되기 시작하여 2단 촉매층에서 연소반응이 완료되는 경향을 보였다.
1단 촉매층에서 1%Pd-1%Rh 촉매를 사용한 경우, 과잉공기비를 증가시킴에 따라 1단 촉매층에서 NO생성은 증가하나, 2단 촉매층에서는 NO가 N2로 전환되어 농도가 저감되는 경향을 보였다.
그러나, 1%Pd-10%Ni 촉매나 2%Rh 촉매의 경우는 과잉공기비 0.9 - 0.95에서 암모니아의 전환반응이 1%Pd-1%Rh 촉매보다 높고 2단 촉매층에서의 NO 생성도 1%Pd-1%Rh 촉매보다 훨씬 낮아 1단 촉매로는 전자들이 우수한 결과를 보였다.
1%Pd-1%Rh 촉매의 경우 SR≒0.95에서 1단 촉매 입구온도가 600℃ 미만인 경우 반응이 원활치 못하였으며, 650℃ 이상에서 반응이 원활해지는 것으로 나타났다. 특히 1단 촉매층에서 NO 생성이 크게 증가하고 암모니아의 전환반응과 연소효율도 크게 높아지면서 2단 촉매 출구에서는 완전연소 반응이 이루어지고, NO 생성도 크게 저하하는 결과를 보였다.
그러나 650℃ 이상에서는 1단 촉매층에서 일부 화염연소가 발생되어, 선속도를 높일 필요가 있다. 이러한 선속도 및 공간 속도를 높이고 입구온도를 높이며, 과잉공기비를 높이기 위해서는 배가스 재순환의 방안이 가장 이상적인 것임을 알 수 있다.
구분 1단 촉매측 2단 촉매측
변경 조건 SV(h-1) NH3 전환율 (%) NO (ppm) 연소 효율 (%) 변경 조건 SV(h-1) NH3 전환율 (%) NO (ppm) 연소 효율 (%)
실험예8 SR≒0.9 147,000 (입구 610℃) 38.4 7.0 34.3 SR ≒ 2.0 126,000입구572~614℃ 98.8 81.3 99.1
실험예9 SR≒1.0 56.6 54.7 80.9 99.7 56.7 99.4
실험예10 SR≒1.1 83.8 59.2 85.4 99.6 28.9 99.4
실험예11 560℃ 186,000 (SR≒ 0.95) 19.2 2.7 3.4 SR ≒ 2.0 226,000 입구612~686℃ 97.4 75.7 97.4
실험예12 610℃ 44.4 41.2 74.0 98.2 52.5 98.6
실험예13 650℃ 68.9 107.3 89.5 99.6 9.1 99.8
* 유입 가스 전체 중의 암모니아 농도 : 800ppm
* 1단 촉매 1%Pd-1%Rh(촉매)/4%La-Al2O3(워쉬코팅제)
2단 촉매 2%Pd(촉매)/4%La-Al2O3(워쉬코팅제)
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 2단 촉매연소 장치, 복합발전 시스템 및 그 방법은 암모니아가 함유된 바이오메스 혼합연료를 2단 촉매연소를 통하여 효율적으로 연소시킴으로써, 후처리 없이도 공해발생이 없는 청정 에너지의 수득이 가능하고, 바이오메스의 가스 연료화 처리 관련 시설을 더욱 간소화하고 효 율화할 수 있는 동시에 시설비 및 운영비를 크게 절감할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 암모니아가 함유된 저열량의 바이오메스나 석탄 열분해 가스에 의해 대기로 배출되는 배가스를 부분 재순환하여 연소용 공기로 재사용함으로써, 추가의 열원공급이 필요없이 저열량 연료가스의 높은 촉매반응 개시온도를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명은 무촉매시 고온에서 암모니아 성분이 Fuel-NOx 생성반응을 거처 질소분자로 전환되었던 것을 비교적 낮은 온도에서 촉매를 사용하고 산화분위기와 환원분위기를 잘 조절함으로써 NO발생을 최소화하면서 완전 연소하는 청정 연소기술을 달성할 수 있다.
또한, 본 발명은 바이오메스 또는 폐기물 소각 공정에 있어서, 대기 방출 전에 공해물질에 대한 후처리 시설이 필요 없어, 종래의 연소 시스템보다 간단화 및 소형화를 달성할 수 있다.

Claims (15)

  1. 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소부와;
    상기 제 1 촉매연소부에서 배출되는 과농반응 생성물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소부와;
    상기 제 2 촉매연소부에서 배출되는 미반응물을 고온에 의해 열적연소하는 고온 열적연소부를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소 장치.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매연소부는,
    상기 연료가 연료분무노즐을 통하여 분무되고, 상기 혼합공기가 제 1 혼합공기 제어 담파를 통하여 유입되는 제 1 혼합실과;
    선회식 구조를 가지며, 상기 연료와 상기 혼합공기를 과잉공기비 0.85-1.0 범위의 연료과농으로 균일하게 혼합하는 제 1 혼합기와;
    상기 연료에 포함된 암모니아와 산화반응이 가능한 촉매로 코팅된 허니컴(honeycomb) 형상을 가지며, 상기 혼합된 가스를 촉매 표면연소하는 환원연소용 촉매체를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소 장치.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 환원연소용 촉매체는 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 니켈(Ni), 철(Fe), 코발트(Co), 티탄늄(Ti), 크롬(Cr), 망간(Mn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 로듐(Rh), 루세듐(Ru) 중에서 선택하여 조합된 다원 촉매를 지지체에 담지하여 500℃ 이상에서 소결된 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소 장치.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 2 촉매연소부는,
    상기 과농반응 생성물이 상기 제 1 촉매연소부로부터 유입되고, 상기 혼합공기가 제 2 혼합공기 제어 담파를 경유하여 공기분사 슬롯을 통해 분무되는 제 2 혼합실과;
    선회식 구조를 가지며, 상기 과농반응 생성물과 상기 혼합공기를 과잉공기비 1.1-2.0 범위의 산소과잉 상태로 균일하게 혼합하는 제 2 혼합기와;
    란타늄-헥사알루미네이트(La-Hexxaaluminate) 지지체에 Pd 단일촉매 또는 백금계 2원촉매로 형성되고, 상기 혼합된 가스를 촉매 표면연소하는 고온연소 촉매체를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소 장치.
  5. 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소부와;
    상기 제 1 촉매연소부에서 배출되는 과농반응 생성물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소부와;
    상기 제 2 촉매연소부에서 배출되는 미반응물을 고온에 의해 열적연소하는 고온 열적연소부와;
    상기 열적연소부에 연결된 가스 터빈과;
    상기 가스 터빈에서 배출되는 고온의 배가스의 일부와 외부에서 유입되는 공기를 혼합하여 상기 제 1 촉매연소부에 혼합공기로서 제공하는 공기압축기와;
    상기 가스 터빈의 배가스 출구와 상기 공기압축기를 연결하는 배관과;
    상기 배관에 설치되어 상기 공기압축기로 유입되는 배가스의 양을 조절하는 배가스 조절기를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 시스템.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 공기압축기는 상기 유입되는 공기에 대한 상기 배가스의 비를 1-3으로 조절하여 상기 제 1 촉매연소부로 배출하는 혼합공기의 온도를 상승시키고, 상기 제 1 촉매연소부의 과잉공기비를 조절하는 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 시스템.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매연소부는 상기 공기압축기로부터 유입되는 상기 혼합공기의 온도가 350℃ 미만인 경우 연료를 선택적으로 공급하는 것을 특징으로 하는 2단 촉 매연소를 이용한 복합발전 시스템.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매연소부는 투입되는 연료중에 일산화탄소와 수소의 총 농도가 30%미만인 경우 수소연료를 투입하여 그 내부의 온도를 상승시키는 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 시스템.
  9. 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소 단계와;
    상기 제 1 촉매연소 단계에서 생성된 과농반응물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소 단계와;
    상기 제 2 촉매연소 단계에서의 미반응물을 고온에 의해 촉매지원 열적연소하는 고온 열적연소 단계를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소 방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매연소 단계는,
    상기 연료와 상기 혼합공기를 과잉공기비 0.85-1.0 범위의 연료과농으로 균일하게 혼합하는 제 1 연료혼합 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소 방법.
  11. 제 9 항에 있어서,
    상기 제 2 촉매연소 단계는,
    상기 과농반응 생성물과 상기 혼합공기를 과잉공기비 1.1-2.0 범위의 산소과잉 상태로 균일하게 혼합하는 제 2 연료혼합 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소 방법.
  12. 암모니아 성분이 함유된 저발열량의 연료와 혼합공기를 연료과농 분위기가 되도록 혼합하여 환원분위기에서 환원연소 촉매 반응하는 제 1 촉매연소 단계와;
    상기 제 1 촉매연소 단계에서 생성된 과농반응물과 혼합공기를 연료희박 분위기가 되도록 혼합하여 고온연소 촉매 반응하는 제 2 촉매연소 단계와;
    상기 제 2 촉매연소 단계에서의 미반응물을 고온에 의해 촉매지원 열적연소하는 고온 열적연소 단계와;
    상기 고온 열적연소 단계에서 생성되는 고온의 배가스의 일부와 외부에서 유입되는 공기를 혼합하여 상기 제 1 촉매연소 단계의 상기 혼합공기로서 제공하는 재순환 단계를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 방법.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 재순환 단계는 상기 유입되는 공기에 대한 상기 배가스의 비를 1-3으로 조절하여 상기 제 1 촉매연소 단계의 상기 혼합공기의 온도를 상승시키고, 상기 제 1 촉매연소 단계의 과잉공기비를 조절하는 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 방법.
  14. 제 12 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매연소 단계는 상기 재순환 단계에서 혼합되어 유입되는 상기 혼합공기의 온도가 350℃ 미만인 경우 연료를 선택적으로 공급하는 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소를 복합발전 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매연소 단계는 투입되는 연료중에 일산화탄소와 수소의 총 농도가 30% 미만인 경우 수소연료를 투입하여 온도를 상승시키는 것을 특징으로 하는 2단 촉매연소를 이용한 복합발전 방법.
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