KR100629041B1 - 작동온도 범위가 확장된 고유전상수 내장형 커패시터 - Google Patents

작동온도 범위가 확장된 고유전상수 내장형 커패시터 Download PDF

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배리 제이. 탈러
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라미나 세라믹스, 인크.
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Abstract

납 마그네슘 니오베이트 및 납 티타네이트의 다양한 혼합물들로서, 각각의 혼합물이 상이한 퀴리 온도를 가지며, 이들 혼합물이 함께 혼합되어 다층 세라믹 보드내에 내장되는 커패시터를 제조하는데 이용될 수 있는 커패시터를 형성할 수 있다. 이들 커패시터는 낮은 손실 탄젠트 및 높은 유전상수 뿐만아니라, 작동 온도 범위를 확장시켰다.

Description

작동온도 범위가 확장된 고유전상수 내장형 커패시터 {HIGH DIELECTRIC CONSTANT BURIED CAPACITORS WITH EXTENDED OPERATING TEMPERATURE RANGES}
본 발명은 정부 계약 제 F33615-96-2-5105호에 의해 일부 이상 지원되었다. 정부는 본 발명에 대해 소정의 권리를 가질 수 있다.
본원은 1998년 11월 5일자 가출원 제 60/107,098호에 기초한 우선권을 주장한다.
본 발명은 확장된 작동온도 범위 및 낮은 커패시턴스(capacitance) 온도계수 (TCC)를 가지며, 다층 세라믹 프린팅된 회로판중에 내장되는 고유전상수 커패시터에 관한 것이다.
낮은 용융점의 전도성 금속 예를 들어, 은, 금 및 구리와 함께 사용하기에 적합한 저온 소성 다층 세라믹 회로판은 공지되어 있다. 이들은 낮은 열 팽창계수 (TCE)를 가지며, 실리콘 비소화물 장치 및 갈륨 비소화물 장치 양자 모두와 조화되도록 제작될 수 있다.
이들 세라믹 회로판은 1000℃ 미만의 저온에서 소성될 수 있는 유리로부터 제조된다. 상기 회로판은 미세하게 분쇄된 선택된 유리 입자 또는 분말, 및 임의의 무기 충전제와 수지, 용매, 분산제 등을 포함하는 유기 비이클을 혼합하므로써제조된다. 생성된 슬러리는 그린 테이프(green tape)라고 명명되는 얇은 테이프로서 캐스팅된다. 회로 패턴은 전도성 금속 분말 예를 들어, 은, 유기 비이클 및 분말 유리의 전도성 잉크 제형을 사용하여, 그린 테이프상에 스크린 프린팅될 수 있다. 일반적으로, 분말 유리는 그린 테이프의 제조에 사용된 유리와 동일하다.
그 위에 프린팅된 회로를 구비한 복수의 그린 테이프가 함께 스택될 수 있다. 이 경우, 비아홀(via hole)이 각각의 그린 테이프내로 펀칭되고, 비아는 회로를 전기적으로 연결시키기 위해 전도성 비아 충전 잉크로 충전된다. 다음, 그린 테이프는 정렬되고, 열과 압력하에 적층된 후, 소성되어 유기 물질이 제거되고, 유리로 변화된다. 최근에, 그린 테이프는 소성된 그린 테이프 스택의 기계적 강도를 강화시키기 위해 금속 지지 기판상에 지지되었다. 이러한 개선에 있어서 부가된 이점은, 그린 테이프 스택을 지지 기판상에 고착시키기 위해 사용된 결합 유리가 그린 테이프의 x 및 y 치수의 수축을 감소시키는 것으로 밝혀졌다. 따라서, 거의 대부분의 수축은 z 치수에서 발생하며, 이는 다양한 회로와 컨택트(contact) 간에 요구되는 내구성을 감소시킨다.
최근에, 내장형 부품, 예컨대, 커패시터 및 레지스터가 그린 테이프 스택중의 그린 테이프 상에 커패시터 및 레지스터를 스크린 프린팅하고, 모든 스택된 그린 테이프 및 부품의 층들을 함께 소성시키므로써 제조되었다. 이것은 세라믹 회로판상에 별도의 성분을 축적시킬 필요성을 없애고, 그린 테이프상의 부품에 요구되는 공간을 감소시킨다.
납 마그네슘 니오베이트 (PMN)가 커패시터 잉크를 제조하는데 사용되었다. 그러나, PMN 단독으로는 높은 소성 온도를 갖기 때문에, PMN 기재의 유용한 커패시터 잉크는 혼합물의 소성 온도를 약 900℃ 미만으로 감소시키기 위한 소결 보조제를 포함해야 한다.
그러나, PMN 기재 커패시터의 유전 특성은 온도에 크게 의존한다. 도 1은 10KHz에서 측정한 것으로서, 20-140℃의 온도 범위의 온도에 따른 PMN에 대한 유전율(dielectric permittivity)의 극적인 변화를 도시한다. 도 1은 PMN의 유전율이 온도가 증가함에 따라 계속하여 감소함을 제시한다. 도 2에 도시된 바와 같이, PMN으로 제조된 내장형 커패시터의 손실 탄젠트는 20-60℃에서 급격히 떨어졌고, 이후에 온도가 증가함에 따라 계속하여 감소하였다. 그러나, 이들 커패시터의 유전상수는 일반적으로 상당히 높으며, 이는 매우 바람직하다. 이와 같이, 높은 유전상수를 유지하면서 PMN 유전체 특성의 온도 의존성을 감소시키는 방법이 매우 바람직하다.
발명의 개요
본 발명자들은 릴렉서(relaxor) 강유전체 물질 예컨대, 납 마그네슘 니오베이트를, 상이한 퀴리(curie) 온도를 갖는 유전체 분말을 수득하기 위해 다양한 양으로 첨가된 납 티타네이트 및 임의의 도판트(dopant)를 포함하는 다른 강유전체 분말과 함께 용융시킨 다음, 2종 이상의 이들 고유전상수의 납 마그네슘 니오베이트 기재 분말을 혼합하므로써, 작동 온도범위가 확장된 고유전상수의 내장형 커패시터를 얻을 수 있음을 발견하였다. 광범위한 퀴리 온도를 지닌 이들 유전체 분말 혼합물은 이들의 유전 특성에 대한 온도의 영향을 평균화하거나 안정적으로 평준화시킨다. 이들 커패시터는 또한 낮은 커패시턴스 온도계수를 갖는다.
도면의 간단한 설명
도 1은 시판중인 PMN 분말로 제조된 후막 커패시터의 온도에 따른 유전율의 그래프이다.
도 2는 시판중인 PMN 분말로 제조된 커패시터의 온도에 따른 손실 탄젠트의 그래프이다.
도 3은 본 발명의 PMN-기재 분말 혼합물의 온도에 따른 유전율의 그래프이다.
도 4는 본 발명의 PMN-기재 분말 혼합물의 온도에 따른 손실 탄젠트의 그래프이다.
발명의 상세한 설명
PMN 유전체 기재의 커패시터 잉크 제형은 공지이며, 적절한 유기 비이클과 함께 비스무쓰 트리옥시드 용매제(flux) 및 유리와 혼합되어, 결과물인 커패시터 잉크가 유리 기재 그린 테이프상에 스크린 프린팅되도록 혼합된다. 대안적으로, 상기 커패시터 조성물은 유기 비이클을 적절히 조절하여 그린 테이프 층으로서 캐스팅될 수 있다. 커패시터는 커패시터 층 또는 그린 테이프 층중의 어느 한 쪽에 은 전극을 스크린 프린팅하고, 이들 층을 전기적으로 연결시킴에 의해 완성된다. 이들 커패시터는 900℃ 미만의 온도에서 소결될 수 있다. 이들 층은 적합한 비아 충전 잉크를 통해 평행하게 연결된다. 이어서, 다중 층 커패시터의 커패시턴스가 부가되며 이에 의해 매우 가치있는 커패시터가 형성된다. 이들의 손실은 매우 낮다.
하기의 조성을 갖는, PMN 및 릴렉서 기재의 강유전체 분말의 다양한 혼합물이 제조되었다. 몰%로 나타낸 조성 및 이들의 퀴리 온도를 하기 표 Ⅰ로 제시한다.
표 1
샘플 PMN 함량 PbTiO3 함량 La Tc(℃)
1 93 7 - +28
2 76.4 23.6 1 +78
3 65 35 - +180
4 100 - - -12
5 65 35 1 +155
6 100 - 1 -28
이와 같이, 분말의 퀴리 온도가 저온 -12℃에서 180℃까지 광범위하게 변한다.
상기 분말의 혼합물은 PMN 분말의 퀴리 온도를 변화시킬 수 있도록 제조되었다. 그 결과를 하기 표 Ⅱ에 중량부로 나타냈다.
표 Ⅱ
혼합물 조성
A 같은 중량부의 샘플 1 및 5
B 같은 중량부의 샘플 1, 2 및 3
C 같은 중량부의 샘플 1 및 3
D 같은 중량부의 샘플 1 및 2
후막 커패시터 잉크를 혼합물 A 내지 D로부터 통상적인 방법에 따라 제조하고, 두개 이상의 상기 혼합물을 유리, 및 수지 결합제와 용매를 함유하는 유기 비이클과 혼합했다. 2개의 상기 혼합물 각각으로부터 같은량의 10 중량부를, 용매제로서 비스무쓰 트리옥시드 1.154 중량부; BaO 2 중량% 미만, 산화 붕소 5.0 중량% 초과, 산화 납 70 중량% 초과, 실리카 2.0 중량% 미만 및 산화 아연 12.0 중량% 초과량을 함유하는 낮은 용융점 유리 0.865 중량부; 아이씨아이 아메리카 인코포레이티드(ICI Americas, Inc)의 분산제인 하이퍼머(Hypermer) PS2 0.44 중량부; 및 분자량 300의 에틸 셀룰로오스 9.4 중량부, 분자량 14의 에틸 셀룰로오스 18.8 중량부, 부틸 카르비톨 133 중량부 및 도데카놀 88.8 중량부를 포함하는 수지 용매 혼합물 6.25 중량부와 혼합시켰다.
제조된 혼합물의 후막 잉크의 퀴리 온도 및 TCC를 하기 표 Ⅲ에 요약했다. TCC는 25-130℃의 온도범위에서 ppm/℃로 측정되었다.
표 Ⅲ
샘플 Tc(℃) TCC
A +10 +1100
B NA +960
C +140 +650
D NA -1500
PMN +10 -5010
내장형 커패시터는, 커패시터 잉크를 그린 테이프 스택 상부의 한층 또는 두층 아래의 금속 지지 기판상의 그린 테이프 스택위로 스크린 프린팅하므로써 제조되었다. 커패시터는 유전체 커패시터 잉크 층의 상부 또는 하부의 전도성 층 예컨대, 은 층을 스크린 프린팅하여 완성되었다.
적합한 전도성 잉크는 은 분말 20.55 중량%, 데구사 코포레이션(Degussa Corporation)으로부터 구입할 수 있는 은 박편 61.64 중량%, 상기 유리 0.55 중량%, 비스무쓰 옥시드 용매제 0.16 중량%, 분산제 2.06 중량%, 및 테르피네올중의 레시틴 50 중량% 및 상기 캐피시터 잉크에 대해 기술한 수지 용매 혼합물 15.04 중량%로부터 제조되었다.
커패시터 시험 구조물을 3개의 다른 크기로 제조했다: 50 평방 밀(mil), 100 평방 밀, 및 200 평방 밀. 상기 샘플을 벨트 노(furnace)에서 최고 915℃의 온도 로 30분동안 소성시켰다.
도 3은 A 내지 D의 다양한 혼합물의 온도에 따른 유전율의 변화를 도시한다.
상기 결과를 도 1과 비교하면, 유전율이 모든 혼합물에 있어서 100℃ 이상의 온도에서 높게 유지됨을 알 수 있다.
도 4는 A 내지 D 혼합물의 % 손실 탄젠트의 온도에 따른 변화를 도시한다. 도 2의 결과와 비교하면, 본 발명의 혼합물 모두의 손실 탄젠트가 약 100℃ 이하에서 PMN 단독인 것 보다 높음이 분명하다.
이와 같이, 퀴리 온도가 높은 분말과 퀴리 온도가 낮은 분말의 혼합에 의해, 예컨대, 샘플 1과 2의 혼합, 샘플 1과 3의 혼합, 샘플 1과 5의 혼합, 또는 퀴리온도가 낮은 분말, 퀴리온도가 중간인 분말 및 퀴리온도가 높은 분말의 혼합에 의해, 유전율이 시판중인 PMN 분말과 비교하여 보다 높은 온도에 이르기까지 훨씬 더 높게 유지되며, 그 온도에서 낮은 손실 탄젠트 감소 또한 더 높았다. 모든 경우에서, PMN 약 98 내지 50 몰% 및 납 티타네이트 2 내지 50 몰%를 함유하는 PMN 과 PbTiO3의 혼합물은 잘 수행되었다. 또한, 퀴리 온도의 추가적인 조절을 위해, 약 5 몰% 이하의 소량의 도판트가 첨가될 수 있다. 적합한 도판트에는 란탄 (lanthanum), 나트륨, 칼륨, 비스무쓰, 안티몬, 철(ferric) 이온, 알루미늄, 크롬 및 바륨이 포함된다.
내장형 커패시터를 제조하기 위해, 커패시터 잉크가 공지된 바와 같이 특정 금속 지지 기판상에 함께 소성되도록 특별히 제형화된 그린 테이프 상에 스크린 프린팅될 수 있다. 전도체 잉크가 그린 테이프상에 스크린 프린팅되어 커패시터 층의 아래 또는 상부에 놓이는 층을 형성한다. 이들 층은, 적층 단계중 전도체 층에 대한 손상을 방지하기 위해, 그린 테이프 스택 및 전도체 층 표면 위에 놓인 하나 이상의 그린 테이프와 정렬된다. 그린 테이프 스택은 적합한 금속 지지체 기판에 고정될 수 있다. 다음, 적층되고 지지된 그린 테이프 스택은 유리를 불투명하게 하기 위해 소성된다.
본 발명이 비록 특정 조성물 및 혼합물로 기술되어 있으나, 본 발명은 본원에 기술된 상세한 설명에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는다. 다양한 성분, 조성물 및 혼합물의 함량 및 형태가 이용될 수 있음이 당업자에게 자명하다. 본 발명은 첨부된 청구범위에 의해서만 제한된다.

Claims (12)

  1. 상이한 퀴리(curie) 온도를 갖는, 약 2 내지 약 50 몰%의 강유전체 물질을 함유하는 납 마그네슘 니오베이트의 2종 이상의 유전체 분말의 혼합물.
  2. 제 1항에 있어서, 강유전체 물질이 납 티타네이트임을 특징으로 하는 혼합물.
  3. 제 1항에 있어서, 유전체 분말이 나트륨, 칼륨, 비스무쓰, 안티몬, 철 이온 (ferric ion), 알루미늄, 크롬, 바륨 및 란탄으로 구성된 군으로부터 선택된 도판트(dopant)를 5 몰% 이하로 포함함을 특징으로 하는 혼합물.
  4. 약 2 내지 약 50 몰%의 강유전체 물질을 함유하는 납 마그네슘 니오베이트의 2종 이상의 유전체 분말의 혼합물을 함유하는 커패시터 잉크로서, 유전체 분말 혼합물이 상이한 퀴리 온도, 용매제, 납 기재 유리 및 유기 비이클을 포함하는 커패시터 잉크.
  5. 제 4항에 있어서, 강유전체 물질이 납 티타네이트임을 특징으로 하는 커패시터 잉크.
  6. 제 4항에 있어서, 유전체 분말이 나트륨, 칼륨, 비스무쓰, 안티몬, 철 이온 (ferric ion), 알루미늄, 크롬, 바륨 및 란탄으로 구성된 군으로부터 선택된 도판트를 5 몰% 이하로 포함함을 특징으로 하는 커패시터 잉크.
  7. 제 4항에 있어서, 도판트가 란탄임을 특징으로 하는 커패시터 잉크.
  8. 제 4항에 있어서, 제 1 혼합물이 약 7 몰%의 납 티타네이트를 포함하고, 제 2 혼합물이 약 35 몰%의 납 티타네이트를 포함함을 특징으로 하는 커패시터 잉크.
  9. 제 4항에 있어서, 제 1 혼합물이 약 7 몰%의 납 티타네이트를 포함하고, 제 2 혼합물이 약 35 몰%의 납 티타네이트를 포함하며, 제 3 혼합물이 약 23.5 몰%의 납 티타네이트를 포함함을 특징으로 하는 커패시터 잉크.
  10. 제 4항에 있어서, 커패시터 잉크가 2 중량% 미만의 산화 바륨, 5 중량% 초과의 산화 붕소, 2.0 중량% 미만의 실리카, 12.0 중량% 초과의 산화 아연 및 나머지로 산화 납을 함유하는 저융점 유리를 포함함을 특징으로 하는 커패시터 잉크.
  11. a) 각각의 그린 테이프(green tape)가 그 위에 프린팅된 회로를 구비한, 복수개의 그린 테이프;
    b) 위쪽에 전도성 은 층을 구비한 그린 테이프의 유전체 층;
    c) 상이한 퀴리 온도, 용매제, 납 기재 유리 및 유기 비이클을 포함하는, 납 마그네슘 니오베이트의 2종 이상의 유전체 분말 혼합물과 강유전체 물질의 혼합물을 포함하는 커패시터 잉크로 스크린 프린팅된 하나 이상의 그린 테이프;
    d) 위쪽에 전도성 은 층을 구비한 그린 테이프 층; 및
    e) 위쪽에 놓인 유전체 그린 테이프 층을 포함하는,
    높은 유전상수 및 낮은 커패시턴스(capacitance) 온도 계수를 갖는 내장형 커패시터.
  12. 제 11항에 있어서, 그린 테이프가 금속 지지 기판 상에서 지지됨을 특징으로 하는 내장형 커패시터.
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