KR100589307B1 - 리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법 - Google Patents

리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법에 관한 것으로, 양극과 음극중 적어도 하나의 극판에 전도성 고분자를 첨가시킴으로써 이온전도도와 전기전도도를 증가시켜 전지의 수명과 용량 특성을 개선시킨다. 상기 전도성 고분자로는 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 또는 이들중 둘 이상의 혼합물이 사용될 수 있으며, 다른 비전도성 고분자와 혼합하여 사용할 수도 있다. 상기 전도성 고분자는 활물질에 100 중량부에 대하여 0.3∼3 중량부의 양으로 첨가된다. 상기 리튬 이차 전지용 극판은 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물을 극판 성분인 활물질 또는 바인더와 단순히 혼합시키거나; 또는 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물을 물에 분산시킨 후 활물질 표면에 코팅함으로써 극판 성분에 전도성 고분자를 첨가하는 단계; 상기 전도성 고분자가 첨가된 극판 성분을 용매와 혼합하여 슬러리 상태로 제조한 후 전극 기재 표면에 코팅하는 단계; 상기 용매를 오븐에서 증발시켜 건조 극판을 제조하는 단계; 및 상기 건조 극판을 압연하는 단계에 의하여 제조된다.
전도성 고분자, 도전경로, 리튬이차전지용 극판

Description

리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법{A LITHIUM SECONDARY BATTERY AND A METHOD OF PREPARING A ELECTRODE PLATE FOR A LITHIUM SECONDARY BATTERY}
도 1은 전도성 고분자가 첨가되지 않은 종래의 극판에서의 도전 경로를 나타낸 도면.
도 2는 전도성 고분자가 첨가된 본 발명에 따라 제조된 극판에서의 도전 경로를 나타낸 도면.
도 3은 실시예 1∼2 및 비교예 1의 극판이 적용된 반전지의 사이클 수명을 나타낸 그래프.
도 4는 실시예 3과 비교예 2의 극판이 적용된 반전지의 사이클 수명을 나타낸 그래프.
발명의 분야
본 발명은 리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전도성 고분자가 첨가된 극판을 포함하는 리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법에 관한 것이다.
종래 기술
전지는 양극과 음극에 전기 화학 반응이 가능한 물질을 사용함으로써 전력을 발생시킨다. 이들 전지 중에서 리튬 금속 또는 리튬 이온의 삽입(intercalation) 및 탈리(deintercalation)가 가능한 물질을 전극으로 사용한 전지를 리튬 전지라고 한다. 리튬은 단위 질량당 전기 용량이 크고, 전기 음성도가 커서 전압이 높은 전지를 제공할 수 있다.
리튬 금속을 음극으로 사용하는 리튬 일차 전지는 1970년대에 개발되어 최근에도 시계, 계산기, 전자동 카메라 등에 사용되고 있다. 그러나 리튬 금속을 음극으로 사용하는 리튬 일차 전지는 안전성에 치명적인 결함이 있는 것으로 알려져 상품화에 실패하였다. 리튬 이차 전지는 전지 내에 리튬 금속이 존재하지 않기 때문에 안전성에 문제가 없고, 사이클 수명도 확보될 수 있는 것으로 알려져 있다. 리튬 이온의 반복적인 흡장, 방출 반응을 이용하는 리튬 이차 전지를 “로킹-체어 시스템(rocking-chair system)”이라고도 한다.
리튬 이차 전지의 양극 활물질로는 리튬 코발트 옥사이드(LiCoO2), 리튬 니켈 옥사이드(LiNiO2), 리튬 망간 옥사이드(LiMnO2) 등의 리튬 복합 산화물이 사용되고 있고, 음극 활물질로서는 주로 탄소계 물질이 사용되고 있다. 탄소계 음극 활물질로는 결정질계 탄소 물질과 비정질계 탄소 물질이 있다. 흑연(graphite)은 대표적인 결정질계 탄소 물질이다. 비정질계 탄소 물질로는 핏치(pitch)를 약 1000℃에서 열처리하여 얻는 소프트 카본과 고분자 수지를 탄화시켜서 얻는 하드 카본 으로 나눌 수 있다.
상기 활물질이 극판에 적용된 경우 극판내의 도전경로는 활물질과 활물질사이에서 이루어지는 활물질의 표면방향으로 형성된다. 이러한 도전경로는 도 1에 도시되어 있다. 리튬 이차 전지의 고용량화를 실현하기 위해서는 활물질의 양을 증가시키는 것이 바람직하다. 그러나 활물질의 함량이 많아질수록 체적밀도가 증가하게 되고 이에 따라 도전경로의 길이도 길어지게 되어 극판내의 이온전도도와 전기전도도가 감소하게 된다. 따라서 리튬 이차 전지의 고용량화를 실현하면서도 극판내의 이온전도도와 전기전도도의 감소를 방지하여 전지성능을 저하시키지 않는 리튬 이차 전지용 극판의 개발이 요구되고 있는 실정이다.
본 발명의 목적은 도전경로를 감소시킴으로써 전지수명이 우수하고 고용량의 리튬 이차 전지를 제조하기 위하여 전도성 고분자를 첨가시킨 극판을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 도전경로를 감소시킴으로써 전지수명이 우수하고 고용량의 리튬 이차 전지를 제조하기 위한 극판의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
상기한 본 발명의 목적을 달성하기 위하여 활물질과 바인더로 이루어진 양극과 음극 극판중 적어도 하나에 전도성 고분자를 첨가시킨 리튬 이차 전지용 극판을 제공한다. 상기 리튬 이차 전지용 극판은 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물을 극판성분인 활물질 또는 바인더와 단순히 혼합시키거나; 또는 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물을 물에 분산시킨 후 활물질 표면에 코팅함으로써 극판 성분에 전도성 고분자를 첨가하는 단계; 상기 전도성 고분자가 첨가된 극판 성분을 용매와 혼합하여 슬러리 상태로 제조한 후 전극 기재 표면에 코팅하는 단계; 상기 용매를 오븐에서 증발시켜 건조 극판을 제조하는 단계; 및 상기 건조 극판을 압연하는 단계에 의하여 제조된다.
이하, 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.
본 발명의 리튬 이차 전지용 극판은 활물질 또는 바인더에 전도성 고분자를 첨가시켜 제조된다. 본 발명에서 양극 활물질로는 리튬 복합 산화물이 사용될 수 있으며 이들의 구체적인 예로는 LiMn2O4, LiMnO2, LiCoO2, LiNiO 2, LiNi1-xCoxO2 (0＜x＜1) 등이 있고, 음극 활물질로는 탄소계 물질이 사용될 수 있으며 흑연이 주로 사용된다. 상기 바인더로서는 폴리비닐리덴 플루오라이드, 스티렌-부타디엔 고무(SBR) 등이 사용가능하다. 상기 극판 성분인 활물질은 90∼96 중량%의 양으로 사용되고 바인더는 4∼10 중량%의 양으로 사용되는 것이 바람직하다.
상기 전도성 고분자로는 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 또는 이들중 둘 이상의 혼합물이 사용될 수 있다. 상기 폴리티오펜으로는 폴리에틸렌 디옥시티오펜이 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 전도성 고분자는 활물질 100 중량부에 대하여 0.3∼3 중량부의 양으로 첨가된다. 이 첨가량 범위를 벗어나게 되면 극판 상태가 약해지는 문제점이 있다.
상기 전도성 고분자는 다른 비전도성 고분자와 함께 혼합하여 사용할 수도 있다. 이러한 비전도성 고분자의 바람직한 예로는 폴리스티렌 설포네이트가 있다. 전도성 고분자와 비전도성 고분자는 1:1∼1:2의 비율로 혼합하는 것이 바람직하다. 이 범위를 벗어나는 경우 전지성능 개선효과가 충분하지 못하다.
본 발명의 리튬 이차 전지용 극판은 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물은 극판 성분인 활물질 또는 바인더과 단순히 혼합시키거나; 또는 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물을 물에 분산시킨 후 활물질 표면에 코팅함으로써 극판 성분에 전도성 고분자를 첨가하는 단계; 상기 전도성 고분자가 첨가된 극판 성분을 용매와 혼합하여 슬러리 상태로 제조한 후 전극 기재 표면에 코팅하는 단계; 상기 용매를 오븐에서 증발시켜 건조 극판을 제조하는 단계; 및 상기 건조 극판을 압연하는 단계에 의하여 제조된다. 상기 용매로는 N-메틸 피롤리돈(NMP)등이 사용될 수 있다.
본 발명에서 전도성 고분자는 양극과 음극 극판중 어느 하나 또는 이들 모두에 포함될 수 있다. 상기 전도성 고분자를 첨가하게 되면 활물질의 표면 안정성(surface stability)이 증가된다. 전도성 고분자가 첨가되지 않은 극판의 경우 도전경로가 활물질의 표면 사이로 이루어지게 된다. 전지의 용량을 증가시키기 위하여 활물질의 양을 증가시키게 되면 체적밀도가 증가되어 극판내의 이온전도도와 전기전도도가 감소하게 된다(도 1 참조). 이에 반하여 본 발명의 전도성 고분자가 첨가된 극판에서는 도전경로가 극판의 수직방향으로 형성되어 활물질의 증가로 인하여 극판의 체적밀도가 증가하더라도 극판내의 이온전도도와 전기전도도가 감소되지 않아 전지의 성능이 저하되지 않는다(도 2 참조).
본 발명의 전도성 고분자가 첨가된 극판은 리튬염과 유기용매로 이루어진 비수계 전해액이 주입된 리튬 이차 전지에 적용된다. 상기 리튬염으로는 LiBF4, LiPF6, LiClO4, LiAsF6, LiN(CF3O2)2 또는 LiCF3SO3이 사용가능하고, 유기용매로는 환형 카보네이트(cyclic carbonate), 사슬형 카보네이트(chain carbonate) 또는 이들의 혼합물이 사용될 수 있다. 유기용매의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC), 디메틸 카보네이트(DMC), 디프로필 카보네이트(DPC), 디에틸 카보네이트(DEC), 에틸메틸 카보네이트(EMC) 등이 있다.
다음은 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예들은 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐 본 발명이 하기의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예
실시예 1
0.5 중량부의 폴리에틸렌 디옥시티오펜(PEDP)과 0.8 중량부의 폴리스티렌 설포네이트(PSS)를 혼합하여 물에 분산시켰다. PEDP/PSS가 물에 분산된 물질을 음극 활물질인 천연흑연의 표면에 코팅하였다. 전도성 고분자가 코팅되어 있는 천연흑연, 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF), 및 용매로서 N-메틸 피롤리돈(NMP)을 혼합하여 슬러리 상태로 제조한 후 Cu 기재 표면에 코팅하였다. 상기 용매를 130℃의 열풍 건조오븐에서 증발시켜 건조 극판을 제조한 후 압연하여 극판 체적밀도가 1.9g/cc인 음극 극판을 제조하여 반전지(half-cell)를 제조하였 다.
실시예 2
극판 체적밀도가 2.0g/cc인 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 반전지를 제조하였다.
실시예 3
극판 체적밀도가 1.67g/cc인 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 반전지를 제조하였다.
비교예 1
극판 체적밀도가 2.0g/cc이고 폴리에틸렌 디옥시티오펜(PEDP)과 폴리스티렌 설포네이트(PSS)를 첨가시키지 않은 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 반전지를 제조하였다.
비교예 2
극판 체적밀도가 1.62g/cc이고 폴리에틸렌 디옥시티오펜(PEDP)과 폴리스티렌 설포네이트(PSS)를 첨가시키지 않은 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 반전지를 제조하였다.
수명특성 실험
실시예 1의 반전지 및 동일한 체적밀도를 가지는 실시예 2와 비교예 1의 반전지에 대하여 100회 충·방전을 실시하였다. 0.2C에서 3회 실시하고 0.5C에서 2회 실시한 다음 1.0C에서 95회 실시한 결과는 도 3에 나타내었다. 체적밀도가 동일한 경우 전도성 고분자가 첨가된 실시예 2의 반전지가 비교예 1의 반전지보다 0.5C/1.0C에서 음극 활물질의 수명특성과 단위 질량당 용량 특성이 개선됨을 확인할 수 있다. 이는 실시예 2의 경우 첨가된 전도성 고분자에 의하여 도전경로가 단축되어 율별 특성이 개선되었기 때문이다.
체적밀도가 서로 다른 실시예 3의 반전지와 비교예 2의 반전지에 대하여도 상기에서와 동일한 방법으로 충·방전을 실시하여 그 결과를 도 4에 도시하였다. 전도성 고분자가 첨가된 실시예 3의 반전지는 비교예 2의 반전지보다 용량 특성이 더 향상됨을 알 수 있다.
본 발명의 리튬 이차 전지용 극판은 전도성 고분자가 첨가되어 도전경로가 짧아진다. 이로 인하여 이온전도도와 전기전도도가 증가되어 수명특성과 전지용량과 같은 전지성능이 개선된다.

Claims (6)

  1. 양극 활물질로 리튬 복합 산화물 및 바인더를 포함하는 양극;
    음극 활물질로 탄소계 물질 및 바인더를 포함하는 음극; 및
    리튬염과 유기용매로 이루어진 비수계 전해액을 포함하고,
    상기 양극 및 음극 중 적어도 하나는 전도성 고분자를 포함하는 것인 리튬 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 전도성 고분자는 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 이들중 둘 이상의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 리튬 이차 전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 전도성 고분자는 활물질 100 중량부에 대하여 0.3∼3 중량부의 양으로 첨가되는 리튬 이차 전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 전도성 고분자는 다른 비전도성 고분자와 1:1∼1:2의 비율로 혼합되어 사용되는 리튬 이차 전지.
  5. 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물을 극판 성분인 활물질 또는 바인더와 혼합하거나; 또는 전도성 고분자 또는 전도성 고분자와 비전도성 고분자의 혼합물을 물에 분산시킨 후 활물질 표면에 코팅함으로써 극판 성분에 전도성 고분자를 첨가하는 단계(여기서 상기 활물질은 양극 활물질로 리튬 복합 산화물이거나 음극 활물질로 탄소계 물질임);
    상기 전도성 고분자가 첨가된 극판 성분을 용매와 혼합하여 슬러리 상태로 제조한 후 전극 기재 표면에 코팅하는 단계;
    상기 용매를 오븐에서 증발시켜 건조 극판을 제조하는 단계; 및
    상기 건조 극판을 압연하는 단계
    를 포함하는 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 전도성 고분자는 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 이들중 둘 이상의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 리튬 이차 전지용 극판의 제조방법.
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