KR100515451B1 - 광확산 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 광확산 수지 조성물에 관한 것으로서, 폴리에스터계 수지, 광확산제로 폴리메틸메타크릴레이트를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지, 대전방지제 및 형광증백제를 포함하는 광확산 수지 조성물은 사출성형, 압출성형, 압축성형 등의 가공 방법에 의해 조명, 간판 등의 커버로 용이하게 성형되어 높은 흐림도(Haze) 및 높은 광투과도를 동시에 지님으로써 조명등, 간판등, 건축내부등 및 내용물은 보이지 않게 하면서 높은 전광선투과율을 가져 높은 조도를 나타내고, 낮은 표면저항값을 가져 정전기에 의해 먼지가 부착되지 않으며, 충격강도 저하를 최소화할 수 있어 형태, 크기에 제약없이 커버를 제조할 수 있다.

Description

광확산 수지 조성물{Light Diffusion Resin Composition}
본 발명은 광확산 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 사출성형, 압출성형, 압축성형 등의 가공 방법에 의해 조명, 간판 등의 커버로 쉽게 성형될 수 있고, 높은 흐림도(haze)와 전광선 투과율을 가져 조명 및 간판의 커버로 적용시 그 내용물은 보이지 않으면서도 밝기가 탁월하고, 낮은 표면저항으로 정전하가 발생하기 어려워 먼지가 잘 부착되지 않는 광확산 수지 조성물에 관한 것이다.
실내·외 조명등 및 광고용 간판 커버의 기본재료로 적용시 요구되는 물성은 높은 흐림도(haze)와 전광선 투과율이다.
흐림도는 내부의 조명등 및 내용물이 외부에서 보이면 미관상 좋지 않고, 또 최근 조명등이 작아지고 고휘도를 발휘하는 형태로 그 수요가 증가할 뿐만 아니라, 커버가 투명할 경우 직접조명에 의한 눈부심 현상이 발생하게 되므로 광학적 용도에 사용시 고려해야 할 중요한 물성 중의 하나이다.
또한, 커버의 전광선 투과율이 낮으면 실내가 어둡게 되고, 원하는 밝기를 유지하기 위해 조명등의 갯수를 늘리거나 고휘도의 조명등을 사용해야 하는 문제점이 있다.
이러한 광확산성과 흐림도를 부여하기 위해 지금까지 주로 사용된 방법은, 아크릴계 수지에 광확산제, 형광증백제, 가소제 및 기타첨가제를 혼합하여 성형하는 방법을 이용하여 왔으며, 이때 광확산제로는 이산화티탄, 바륨설페이트, 탈크, 탄산칼슘, 유산바륨 등의 무기충진물이나 유기 가교 투명 고분자 물질을 사용하여 왔다.
이와 관련된 종래 기술의 일례로, 한국 특허 공보 제 196370호에서는 폴리메틸메타크릴레이트 수지에 무기물을 광확산제로 사용한 조명용 아크릴 쉬트를 제조하는 방법에 대해 제시하고 있다. 이 기술에 따르면 복잡한 형태의 커버 및 크기가 큰 커버의 성형이 가능하며, 광확산성, 내후성 및 기계적 물성이 우수한 것으로 나타나 있다.
또한 한국 특허 공보 제 229266호에서는 폴리메틸메타크릴레이트에 광확산제로 가교 스티렌 수지를, 백색도를 증가시키기 위해 이산화티탄을 첨가한 광확산성 아크릴 수지 조성물을 제조하는 기술에 대해 제시하고 있다. 이 기술에 따르면 종래의 조성물과 비교하여 높은 전광선 투과율과 균일하고 우수한 광확산성을 나타낸다고 개시하고 있다.
상기 예에서 보는 바와 같이 종래 조명용 쉬트의 제조방법에서는 매트릭스 수지로 주로 아크릴계 수지를 사용하고 있다. 일반적으로 아크릴계 수지를 이용한 광확산 쉬트의 경우 배치식으로 쉬트를 제조하고, 캐스팅하는 유리판 크기에 한계가 있기 때문에 소형 조명 제품에만 적용할 수 있다.(한국 특허 공개 제 87-4802호) 또한, 액상의 재생 모노머를 사용하기 때문에 제품의 색상이 황색을 띄고, 제품의 내후성이 불량할 뿐만 아니라, 이를 이용하여 조명등 커버의 진공성형시에 많은 열을 가해야만 쉬트의 성형이 가능하므로 제조공정상의 어려움과 예리한 코너 부분의 성형이 어려운 문제점이 있었다.
또한, 액상인 재생 모노머 대신에 순수한 폴리메틸메타크릴레이트 수지로 대체하여 쉬트상의 커버를 제조한 경우에는 흐림도는 우수하지만 흐림도나 충격강도 등의 기계적 물성면에서는 미흡한 결과를 나타내었다.
한편, 아크릴 수지에 광확산성을 부여하기 위하여 첨가되는 광확산제인 무기충진물은 전광선 투과율 및 충격강도 등의 기계적 물성을 현저히 저하시키는 단점이 있고, 제품의 표면을 거칠게 할 뿐만 아니라 장시간 사용시 가공기 스크류의 마모를 발생시켜 기기의 수명을 단축시키는 문제점이 있었다.
이를 개선하기 위해 광확산제로 무기충진물 대신에 광투과성이 높은 유기 가교 투명 고분자 물질인 평균입경 8㎛의 가교 스티렌 비드를 사용했으나 무기충진물을 사용했을 때와 비교하여 전광선 투과율의 개선이 미비하여 특히, 높은 전광선 투과율이 요구되는 조명등의 커버로 사용되기에는 문제점이 있다.
또한 현재 문제시되고 있는 정전기 방지에 대한 문제점은 아직 해결되지 않고 있으며, 광확산제가 첨가됨에 따라 조성물의 충격강도가 약해져 커버의 형태가 복잡해지거나 사이즈가 커지게 되어 쉽게 깨어지는 문제점이 발생하게 된다.
상기와 같은 종래 기술들의 문제점을 요약하면, 종래 폴리아크릴계 매트릭스수지에 무기충진물을 광확산제로 사용했을 때 흐림도는 높으나 전광선 투과율 및 충격강도 등의 기계적물성이 낮고, 이를 개선하기 위해 유기 가교 투명 고분자 물질인 가교스티렌 비드를 광확산제로 사용하고, 백색도 향상을 위해 이산화티탄을 사용했을 때 역시 전광선 투과율 및 충격강도 등의 기계적 물성의 개선이 충분하지 못하고, 정전기 발생에 의한 먼지의 부착우려가 여전히 존재하고 있으며, 충격강도가 약해져 성형될 제품의 형태가 제약을 받게 된다.
이에 본 발명자들은 종래의 아크릴계 수지에 광확산제를 포함하는 조성물로부터 제조된 조명용 쉬트의 전광선 투과율, 낮은 흐림도 및 약한 충격강도 등의 문제를 해결할 수 있는 새로운 광확산 수지 조성물을 개발하기 위하여 연구 노력하던 중, 폴리에스터계 수지를 매트릭스 수지로 사용하고, 광확산제로 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA)를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지를 포함하는 광확산 수지 조성물로부터 사출성형, 압출성형에 의해 조명, 간판 등에 사용되는 판상의 커버를 제조한 결과, 높은 흐림도를 가짐과 동시에 우수한 전광선 투과율, 대전방지성, 기계적 물성을 갖는 커버를 얻을 수 있다는 것을 알게 되어 본 발명을 완성하게 되었다.
따라서, 본 발명은 높은 흐림도와 전광선 투과율, 대전방지성이 우수하고, 기존의 사출성형, 압축성형, 압출성형에 의해 조명 및 간판의 커버로 용이하게 성형되어 우수한 충격강도를 가지는 광확산 수지 조성물을 제공하는 데 그 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 광확산 수지 조성물은 폴리에스터계 수지, 광확산제로 폴리메틸메타크릴레이트를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지, 대전방지제 및 형광증백제를 포함하는 것임을 그 특징으로 한다.
이와같은 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 폴리에스터계 수지, 광확산제로 폴리메틸메타크릴레이트를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지, 대전방지제 및 형광증백제를 포함하는 광확산 수지 조성물에 관한 것이다.
본 발명에서는 종래 광확산 수지 조성물에서 매트릭스 수지로 아크릴계 수지를 사용한 것과는 달리 폴리에스터계 수지를 매트릭스 수지로 사용하는 바, 그 구체적인 예로는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리(에틸렌테레프탈레이트-co-디메틸시클로헥실테레프탈레이트)(PETG), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)로부터 선택된 단독중합체 및 이들의 공중합체 중에서 선택된 것을 들 수 있다.
그 중에서 바람직하기로는 PETG인데, PETG의 경우 다른 폴리에스터계 수지에 비하여 충격강도가 현저히 높고 결정성이 전혀없는 완전한 무정형의 폴리에스터 수지이므로 이를 이용한 광확산 수지 조성물의 제조시 가공가능한 온도범위가 타 폴리에스터 수지에 비해 넓기 때문에 가공이 용이하고, 열성형이나 진공성형 등의 2차가공시 결정화에 의한 백화현상이 발생하지 않아 2차가공이 용이하며, 가공후 열에 의한 결정화발생 등의 경시변화가 없어 장기간 사용에도 유리한 장점이 있다.
또한, 본 발명의 광확산 수지 조성물에서 광확산성 부여를 위해 포함되는 광확산제는, PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지로서 메틸메타크릴레이트 50∼100 몰%와 스티렌 50 몰% 이내로 함유된 것으로, 평균 입경이 5∼200㎛, 바람직하기로는 8∼100㎛인 것이다. 이때 평균 입경이 5㎛ 미만이면 원하는 흐림도를 나타낼 수 없고, 전광선 투과율이 저하되며, 또한 평균 입경이 200㎛를 초과하면 표면이 거칠어진다.
또한, 메틸메타크릴레이트와 스티렌 함량이 상기 범위를 벗어날 경우, 전광선 투과율을 저하시킴과 동시에 흐림도를 증가시키는 문제가 있다.
이러한 PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지는 폴리에스터계 수지 100 중량부에 대하여 0.1∼15 중량부, 바람직하게는 0.5∼7 중량부로 첨가되는 바, 0.1 중량부 미만이면 흐림도가 낮고, 15 중량부를 초과하면 전광선 투과율이 낮아진다.
한편, 대부분의 플라스틱 소재들의 표면저항은 1014∼1016 Ω정도로 정전기에 의해 먼지가 부착되게 된다. 따라서 어떤 재료가 대전방지성을 가지려면 그 재료로 성형된 제품의 표면저항이 1011 Ω 미만의 값을 나타내어야 한다.
이를 위해 본 발명의 광확산 수지 조성물에는 대전방지제를 포함하는 바, 그 예로는 양이온계 계면활성제, 음이온계 계면활성제, 양친성 계면활성제 및 비이온계 계면활성제 중에서 선택된 1종 이상의 것을 들 수 있다. 그 함량은 상기 폴리에스터계 수지 100 중량부에 대하여 0.3∼5 중량부 포함되는 것이 바람직한 바, 0.3 중량부 미만에서는 대전방지성이 나타날 만큼 충분히 표면저항이 낮아지지 않고, 5 중량부를 초과하면 표면불량, 황변 등의 문제가 발생된다.
이러한 대전방지제의 구체적인 예를 들면, 탄소수 2 내지 50인 포화 및 불포화 테트라알킬 혹은 테트라아릴 암모니움염과 같은 양이온계 계면활성제; 탄소수 2 내지 30인 포화 및 불포화 알킬 혹은 아릴 설포네이트, 알킬 혹은 아릴 포스포네이트와 같은 음이온계 계면활성제; 탄소수 2 내지 30인 포화 및 불포화 알킬 혹은 아릴 베테인과 같은 양친성 계면활성제; 및 탄소수 2 내지 30인 포화 및 불포화 알킬 혹은 아릴 글리세롤에스테르와 같은 비이온계 계면활성제 중에서 선택된 것을 들 수 있다.
그리고, 본 발명의 광확산 수지 조성물에는 백색도를 향상시키기 위해 형광증백제를 포함하는 바, 벤조트리아졸-페닐코마린계(benzotriazole-phenylcoumarins), 비스-벤즈옥사졸계(bis-benzoxazoles), 트리아진-페닐코마린계(triazine-phenylcoumarins), 비스-(스티릴)비페닐계( bis-(styryl)biphenyls), 나프토트리아졸-페닐코마린계( naphtotriazole-phenylcoumarins) 화합물 중에서 선택된 1종 이상의 것을 들 수 있다. 그 함량은 폴리에스터계 수지 100 중량부에 대하여 0.001∼0.1 중량부인 것이 바람직하며, 0.001 중량부 미만에서는 백색도를 향상시키는 효과를 기대하기 어려우며, 0.1 중량부를 초과할 때는 전광선 투과율이 저하되는 문제점이 있다.
한편, 이와같은 폴리에스터계 광확산 수지 조성물로부터 광확산 수지를 제조하는 방법을 살펴보면 다음과 같다. 먼저 통상의 용융혼련기인 일축압출기, 이축압출기, 밴버리 믹서 등을 사용하여 상기 조성물을 첨가하여 균일하게 분산시킨다. 그 다음, 수조를 통과시키면서 냉각시키고, 절단시켜 펠렛 형태의 폴리에스터계 광확산 수지를 제조한다. 이렇게 제조된 펠렛을 쉬트압출기에서 쉬트상으로 압출시킨 후, 켈린더롤에서 쉬트상으로 제조한다.
또한, 본 발명의 조성물중 PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지, 대전방지제, 형광증백제는 각각의 마스터배치 혹은 선택된 1종 이상의 것을 마스터배치 형태로 먼저 제조한 후 폴리에스터계 수지에 첨가하여 사용하는 것도 가능하다.
이하, 본 발명을 실시예에 의거 상세히 설명하면 다음과 같은 바, 본 발명이 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
무정형 PETG 수지 100 중량부에 평균 입경 10㎛인 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA)를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지 ((주)코오롱, 상품명: MPB-X10, PMMA 95몰%와 폴리스티렌 5몰%로 이루어진 것임.) 1.5 중량부, 대전방지제 나트륨도데실 설포네이트 1.0 중량부 및 비스-(스티릴)비페닐계(bis-(styryl)biphenyls) 형광증백제 0.005 중량부를 각각의 정량공급 장치를 이용하여 진공벤트가 부착된 이축압출기의 호퍼에 투입하여 용융혼련을 통해 균일하게 분산시켰다. 혼련된 용융물은 수조를 통과하면서 냉각되고, 절단되어 펠렛 형태의 광확산 수지를 제조하였다.
제조된 펠렛을 제습건조기에서 4시간 이상 건조시킨 후, 일축 쉬트압출기를 사용하여 쉬트상으로 압출한 후 켈린더롤을 이용하여 1.5mm두께의 쉬트상으로 제조하였다.
제조된 쉬트의 흐림도, 전광선 투과율을 ASTM D 1003의 방법으로, 표면저항은 ASTM D 257의 방법으로, 충격강도는 ASTM D 256의 방법으로 측정하였으며, 그 결과를 다음 표 2에 나타내었다.
실시예 2
무정형 PETG 수지 대신에 무정형 폴리에텔렌테레프탈레이트(Amorphous PET) 수지를 사용하는 것을 제외하고는, 상기 실시예 1에서와 동일한 조성과 방법으로 광확산 수지와 쉬트를 제조하였다.
제조된 쉬트의 흐림도, 전광선 투과율을 ASTM D 1003의 방법으로, 표면저항은 ASTM D 257의 방법으로, 충격강도는 ASTM D 256의 방법으로 측정하였으며, 그 결과를 다음 표 2에 나타내었다.
실시예 3∼7
다음 표 1과 같은 폴리에스터계 수지와 PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지((주)코오롱, 상품명: MPB-X12)인 광확산제를 첨가시키는 것을 제외하고는, 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 광확산 수지와 쉬트를 제조하였다.
제조된 쉬트의 흐림도, 전광선 투과율을 ASTM D 1003의 방법으로, 표면저항은 ASTM D 257의 방법으로, 충격강도는 ASTM D 256의 방법으로 측정하였으며, 그 결과를 다음 표 2에 나타내었다.
폴리에스터계 수지 PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지
구성(몰%) 평균입경(㎛) 함량(중량부)
메틸메타크릴레이트 스티렌
실시예 3 PBT 95 5 12 2.5
실시예 4 PETG 95 5 15 7.0
실시예 5 PEN 95 5 20 10.0
실시예 6 PETG 95 5 50 12.0
실시예 7 PETG 95 5 200 15.0
비교예 1
무정형 PETG 수지 대신에 PMMA 수지를 매트릭스 수지로 사용하는 것을 제외하고는, 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 광확산 수지와 쉬트를 제조하였다.
제조된 쉬트의 흐림도, 전광선 투과율을 ASTM D 1003의 방법으로, 표면저항은 ASTM D 257의 방법으로, 충격강도는 ASTM D 256의 방법으로 측정하였으며, 그 결과를 다음 표 2에 나타내었다.
비교예 2
무정형 PETG 수지 대신에 캐스팅법에 의하여 제조된 아크릴 수지를 매트릭스 수지로 사용하는 것을 제외하고는, 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 광확산 수지와 쉬트를 제조하였다.
제조된 쉬트의 흐림도, 전광선 투과율을 ASTM D 1003의 방법으로, 표면저항은 ASTM D 257의 방법으로, 충격강도는 ASTM D 256의 방법으로 측정하였으며, 그 결과를 다음 표 2에 나타내었다.
비교예 3∼4
PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지 대신에 이산화티탄 0.3 중량부와 탄산칼슘 2.5중량부를 각각 첨가하는 것을 제외하고는, 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 광확산 수지와 쉬트를 제조하였다.
제조된 쉬트의 흐림도, 전광선 투과율을 ASTM D 1003의 방법으로, 표면저항은 ASTM D 257의 방법으로, 충격강도는 ASTM D 256의 방법으로 측정하였으며, 그 결과를 다음 표 2에 나타내었다.
비교예 5
PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지 대신에 탄산칼슘 2.5 중량부 첨가하는 것을 제외하고는, 상기 실시예 2에서와 동일한 방법으로 폴리에스터계 광확산 수지와 쉬트를 제조하였다.
제조된 쉬트의 흐림도, 전광선 투과율을 ASTM D 1003의 방법으로, 표면저항은 ASTM D 257의 방법으로, 충격강도는 ASTM D 256의 방법으로 측정하였으며, 그 결과를 다음 표 2에 나타내었다.
흐림도(%) 전광선투과율(%) 표면저항(Ω) 충격강도(kg·cm/cm)
실시예 1 93 86 8.8×1010 8.5
실시예 2 89 84 8.8×1010 7.5
실시예 3 88 83 6.2×1010 7.2
실시예 4 91 85 9.2×109 6.8
실시예 5 89 84 7.7×1010 7.8
실시예 6 90 85 8.2×1010 6.5
실시예 7 90 85 9.8×109 6.9
비교예 1 30 88 1.0×1011 1.4
비교예 2 32 88 1.5×1011 1.8
비교예 3 85 45 9.6×1011 5.6
비교예 4 84 41 7.3×1011 4.9
비교예 5 84 38 7.3×1011 4.9
상기 표 2의 결과로부터, 본 발명에 따라 폴리에스터계 수지를 매트릭스 수지로 하고 PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지를 광확산제로 포함하는 폴리에스터계 광확산 수지조성물로부터 제조된 쉬트는 종래 아크릴계 고분자를 매트릭스 수지로 사용한 비교예 1∼2에 비해 높은 흐림도와 광투과도를 동시에 지니고 있을뿐 아니라 충격강도의 개선도 매우 효과적임을 알 수 있다. 특히, 폴리에스터계 수지 중에서도 PETG를 사용한 예(실시예 1,4,6 및 7)의 경우는 PBT, PEN, PET를 사용한 것에 비하여 보다 더 향상된 결과를 얻을 수 있음을 알 수 있다.
이상에서 상세히 설명한 바와 같이, 본 발명에 따라 폴리에스터계 수지에 PMMA를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지를 광확산제로 첨가하여 제조된 광확산 수지조성물은 사출성형, 압출성형, 압축성형 등의 가공 방법에 의해 조명, 간판 등의 커버로 용이하게 성형되어 높은 흐림도(Haze) 및 높은 광투과도를 동시에 지님으로써 조명등, 간판등, 건축내부등 및 내용물은 보이지 않게 하면서 높은 전광선투과율을 가져 높은 조도를 나타내고, 낮은 표면저항값을 가져 정전기에 의해 먼지가 부착되지 않으며, 충격강도 저하를 최소화할 수 있어 형태, 크기에 제약없이 커버를 제조할 수 있다.

Claims (7)

  1. (정정) 폴리에스터계 수지 100 중량부에 대하여, 광확산제로 폴리메틸메타크릴레이트를 주성분으로 하는 비드상 광확산 수지 0.1∼15 중량부, 대전방지제 0.3∼5 중량부 및 형광증백제 0.001∼0.1 중량부를 포함하는 광확산 수지 조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 폴리에스터계 수지는 폴리(에틸렌테레프탈레이트-co-디메틸시클로헥실테레프탈레이트), 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트로부터 선택된 단독중합체 및 이들의 공중합체 중에서 선택된 1종 이상인 것임을 특징으로 하는 광확산 수지 조성물.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 폴리에스터계 수지는 폴리(에틸렌테레프탈레이트-co-디메틸시클로헥실테레프탈레이트)인 것임을 특징으로 하는 광확산 수지 조성물.
  4. 제 1항에 있어서, 광확산제는 메틸메타크릴레이트 50∼100 몰%와 스티렌 50 몰% 이내로 이루어진 것으로, 평균 입경 5∼200㎛인 것임을 특징으로 하는 광확산 수지 조성물.
  5. (삭제)
  6. 제 1항에 있어서, 대전방지제는 탄소수 2 내지 50인 포화 및 불포화 테트라알킬 혹은 테트라아릴 암모니움염과 같은 양이온계 계면활성제; 탄소수 2 내지 30인 포화 및 불포화 알킬 혹은 아릴 설포네이트, 알킬 혹은 아릴 포스포네이트와 같은 음이온계 계면활성제; 탄소수 2 내지 30인 포화 및 불포화 알킬 혹은 아릴 베테인과 같은 양친성 계면활성제; 및 탄소수 2 내지 30인 포화 및 불포화 알킬 혹은 아릴 글리세롤에스테르와 같은 비이온계 계면활성제 중에서 선택된 1종 이상의 것임을 특징으로 하는 폴리에스터계 광확산 수지 조성물.
  7. 제 1항에 있어서, 형광증백제는 벤조트리아졸-페닐코마린계(benzotriazole-phenylcoumarins), 비스-벤즈옥사졸계(bis-benzoxazoles), 트리아진-페닐코마린계(triazine-phenylcoumarins), 비스-(스티릴)비페닐계( bis-(styryl)biphenyls), 및 나프토트리아졸-페닐코마린계( naphtotriazole-phenylcoumarins) 화합물 중에서 선택된 1종 이상의 것임을 특징으로 하는 폴리에스터계 광확산 수지 조성물.
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