KR100446569B1 - 막전해조에서사용하기위한개량전극 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 기체 제품들을 형성하는 전기 화학적 방법에 특히 유용한 개량된 전극에 관한 것이다. 이 전극은 필요한 강도(stiffness)와 개량된 국부적 플루오 다이나믹스를 보장하기 위하여 구비된 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 갖는 성형 시트와, 전기 촉매 코팅을 실시한 상기 동일한 "베네치안 블라인드"형 프로파일을 갖는 메시(mesh)를 포함하는 복합 구조로 되어 있다. 그 메시는 거의 일치하는 2개의 프로파일을 구비하기 위하여 그 시트에 스폿용접에 의해 고정되어 있다.
Description
본 발명은 기체 제품들을 형성하는 전기 화학적 방법에 특히 유용한 개량된전극에 관한 것이다.
이온 교환 막(membrane) 전해 방법은 비록 알칼리 금속 수산화물 용액의 전해에 의해 수소와 산소의 생성과 같은 다른 공업적 적용을 위해 또한 예상될지라도, 염수(brine)로부터, 즉 염화나트륨의 농축 수용액으로부터 염소 및 가성소다의 공업적 생산을 위해서 현재 적합한 방법이다. 그러나, 현재의 염소 알칼리 전해의 우수성을 고려할 때, 하기 설명은 본 발명을 한정함 없이 이 방법을 기준으로 한다. 염소 알칼리 전해 방법은 어떤 기술적 특징이 적합하게 해결된다면 장기간에 걸쳐 유연하게 작동하는 것을 특징으로 한다. 이들 특징중 두 가지는 전극들과 이온 교환 막들 사이에서의 상호 교환 작용에 의해 그리고 전극들의 작동 수명에 의해 나타난다.
이들중 제 1 특징에 따르면, 전해액의 난류가 정밀한 이온 교환 막의 플러터링(fluttering)을 야기하기 쉽다는 것을 고려해야만 한다. 그 막을 쉽게 파열할 수 있는 상기 문제를 회피하기 위해, 통상적으로 공업용 전해조를 형성하는 각 기본셀의 2개의 컴파트먼트는 일반적으로 막염소 알칼리 전해에서의 애노드인 전극중 하나에 대해 가압되는 막을 실제로 유지하는 압력 차를 특징으로 한다. 다른 전극은 또한 적합한 탄성 시스템에 의해 막에 대해 가압되므로, 막 자체의 기계적 안정성이 증가한다(이 기술은 "영 갭(zero-gap)"으로 공지되어 있음). 대안적으로, 다른 전극은 상술한 바와 같이 압력 차에 의해 제 1 전극에 대해 눌려지는 막으로부터 이격될 수 있다("유한 갭" 또는 "좁은 갭"으로 공지된 기술).
어떤 경우에, 막은 적어도 하나의 전극과 접촉하고, 그 형상은 매우 중요하다. 다양한 전극 형상은 소위 팽창된 금속(expanded metal)으로부터 가스 전환 수단으로서 작용하는 에지식 프로파일을 구비한 평행 스트립으로 절단된 플레이트까지(유럽특허 제0 102 099호 참조), 금속 시트를 스트립으로 절단하는 동시에 이들을 구부리는 공구로 절단함으로써 얻어지는 "베네치안 블라인드" 전극에 이르기까지(유럽특허 제0 189 535호 참조) 본 기술 분야에 공지되어 있다.
상기 막의 가장 우수한 성능을 얻기 위해, 고체 금속으로 이루어진 전극의 부분은 막과 금속간의 틈 내측에서 염화나트륨 염수의 확산이 느리게 저하되고, 그 결과 상기 틈 내측의 액체가 점진적으로 희석될 때 가능한 한 감소된 치수를 갖는 것이 중요하다. 염수의 희석은 막의 물집으로 생긴다. 다른 열화 메카니즘은 막/금속 틈 내측에서 염소 포켓의 정체로 유도된다. 이 정체는 막 내측에서 염화나트륨 크리스탈의 형성을 일으키며, 그 구조는 영구적으로 변화되므로 그 성능을 손상시킨다(엘세비어 응용과학 1990년판, 모던 염소 알칼리 기술 4권 109-123쪽 참조). 막 손상의 이러한 현상은 팽창된 금속 전극에 의해 더 용이하게 제어되고, 메시 개구와 고체 금속 부분의 치수는 절삭과 그 길이간의 피치(pitch) 뿐만 아니라 팽창 정도 등의 각종 파라미터를 적절하게 채용함으로써 크게 변화될 수 있다. 이러한 상황은 다른 형상, 특히 "베네치안 블라인드" 전극에서는 훨씬 더 임계적인 한편, 이 "베네치안 블라인드" 전극은 전해 생성물의 기체-액체 혼합물의 국부적 플루오다이나믹스(fluodynamics)에 관해서는 현저한 이점을 제공한다(유럽특허 제0 189 535호 참조). 사실, "베네치안 블라인드" 전극에서는, 막과 전극의 고체 금속 부분 사이에 큰 접촉 영역이 있고, 따라서 상술한 바와 같은 큰 손상의 위험성이 있으며, 그러한 위험성이 있을수록 공업용 전해조의 작동 중에 전류 밀도는 더 높다.
막 손상의 문제를 극복하기 위해, 전극과 접촉되는 막 표면을 거칠게 하는 등의 여러 가지 방안이 제시되었다. 이 거칠기는 표면의 부분적 침식을 통하여, 예를 들면 플라즈마 빔에 의해 또는 가스 기포의 접착을 방해하는 친수성 분말 층을 적용함으로써 달성할 수 있다. 대안적으로, 전극 표면은 레이저 장치로 이루어진 헤링-본(herring-bone) 패턴으로 구멍들과 채널들을 표면에 새김으로서 거칠게 할 수 있다(미국특허 제5,114,547호 참조).
전극의 작동 수명인 제 2 특징에 대해서, 이것은 전기 촉매 코팅을 실시한 상술한 형상을 갖는 금속 기판을 포함하는 전극의 구조에 의존한다. 예를 들면, 이 전극이 애노드(양극)로 작용하면, 기판은 티타늄이고 코팅은 수 마이크론 두께를 갖는 백금군 금속의 산화물로 이루어진다. 전극이 캐소드(음극)로 작용하면, 기판은 니켈 또는 탄소 강 또는 래니(Raney) 니켈, 백금군 금속 또는 백금군 금속의 산화물을 단독으로 또는 조합하여 박막(수 마이크론)으로 코팅된 스테인레스강이다. 이들 전기 촉매 코팅의 수명은 작동 조건, 특히 온도, 전류밀도, 전해물 농도 및 전기 촉매 활성을 방해할 수 있는 활성 억제제의 존재에 의존한다. 어느 경우에나, 일정한 작동 주기 후에 전극은 재생되어야 한다(하기 설명에서는 : 재활성화). 가장 간단한 방법은 전극을 지지 구조물로부터 분리하여 새로운 전극으로 대체하는 생산자의 설비에 전극이 고정된 구조물을 운반하는 것이다. 분명히 이러한 작동은 시간이 소모되고(운송, 기계적 작동) 비경제적이다(금속 기판을 포함한 전극의 전체 재생). 가능한 다른 방법은 통상적인 스폿 용접에 의하여 소모된 전극의 표면에새 전극을 고정하는 것이다. 이러한 목적을 위해, 적합한 치수의 개구와 특히 작은 두께를 갖는 얇은 네트(net;망)가 사용된다(유럽특허 제0 044 035호 참조). 이 방법은 막-전극 접촉의 국부적 형상을 변경함으로써 실질적인 불편함을 가지므로, 전해질과 생성된 가스의 혼합물의 플루오다이나믹스를 크게 변경하는 것이다. 이러한 불편함은 얇은 작동 망이 "베네치안 블라인드"형 또는 유사한 형상의 소모된 전극에 적용될 때 특히 관련한다.
따라서, 종래 방법에 의해 제안된 해결책은 생산 비용을 현저하게 부가하며(예를 들어, 레이저 장치의 사용) 막-전극 접촉의 폭의 영향만을 감소시키거나 또는 부가적인 불편함(가스-전해질 혼합물의 나쁜 국부적 플루오다이나믹스)을 일으키는 문제(얇은 작동 망을 사용하여 소모된 전극의 재활성화)를 해결하는 것이 명백하다.
본 발명의 목적은 전극이 소정 동작 주기 후에 소모되었을 때, 종래 기술에 영향을 미치는 문제를 완전히 극복할 수 있는 새로운 전극을 제공하는 것이며, 특히 막(membrane)과 "베네치안 블라인드"형 또는 유사한 형상의 전극 사이에서 접촉 영역의 형상에 관한 것이다. 이 마지막 특징에 관해서, 본 발명의 전극은 재활성화가 소모된 전극 시스템을 생산자 설비로 운송함 없이 현장에서 실행할 수 있는 구조를 갖는다.
더욱이, 본 발명은 막-전극 접촉과 관련된 문제를 현저히 감소시키고 전극이 소모되었을 때 코팅의 용이한 재활용을 허용할 수 있는 전기 촉매 코팅을 구비한 신규한 전극 구조를 제공하는 것이다.
실시예
본 발명의 적합한 실시예는 제 4 도 내지 제 7 도에 도시되어 있다. 본 기술 분야에 공지된 제 1 도의 전극에 고정된 전기 촉매 코팅을 구비한 메시(mesh)는 하기 기술에 설명되는 여러 가지 이점을 보장한다. 먼저, 전극의 두께보다 얇은 두께의 특징을 갖는 메시는 전극 시트 프로파일에 완전히 부착되어 스폿 용접에 의해 이에 효과적으로 고정된다. 종래 기술에 의해 제안되고 제 3 도에 도시된 해결법은 평면 시트와 "베네치안 블라인드"형 전극의 굽은(bent) 프로파일 사이의 작은 접촉 영역으로 인해 용접에 관련된 여러 가지 문제에 의해 부정적인 영향을 미친다. 따라서, 종래 기술에 공지된 용접 공정은 거의 신뢰성이 없고 전류의 결과적인 불균일 분포로 분리될 가능성이 있다. 보다 용이하고 보다 신뢰성 있는 용접 공정에 호소하는 가능성에 부가하여, 본 발명의 적합한 실시예는 제 1 도의 종래 기술의 전극의 모든 유익한 플루오다이나믹스 특징을 유지한다.
부가적인 이점으로서, 본 발명은 전극을 제공하는데, 이 전극의 굽은 프로파일은 막이 금속에 부착되는 것을 방지함으로서 염화나트륨 용액의 희석에 대한 부정적인 현상과 가스 혼입을 방지하는데 특히 유용한 불규칙적인 프로파일을 갖는다. 이러한 결과는 특히 메시 개구의 치수가 "베네치안 블라인드" 전극의 스트립(strip) 폭보다 작을 때에, 효과적인 방법으로, 저가로 그리고 용이한 설치 방법으로 얻어진다. 적합하게는, 이 메시는 적합한 두께를 갖는 시트의 팽창에 의해 얻어진다. 그 결과로서, 본 발명의 적합한 실시예는 다른 종래 기술의 발명에 의해 제공된 모든 이점을 총합하고 있다. 즉, 평면 시트를 사용하여 재활성화하고,헤링-본 패턴으로 전극 표면에 채널을 새김으로 틈에 생기는 희석 문제와 가스 혼입 문제를 제거하는 것이다. 더욱이, 이들 이점은 저가로 용이하게 생산할 수 있고 종래 기술의 구조의 플루오다이나믹스 특징을 유지할 수 있는 단일 소자에 결합된다. 이러한 이유로, 본 발명의 적합한 실시예는 소모된 전극의 재활성화 뿐만 아니라 새로운 전해조의 설치에 대해서도 유용하다. 이 경우에 생산 절차는 다음 공정을 예측할 수 있다.
- 제 1 도 및 제 2 도의 구조와 프로파일을 얻기 위한 금속 시트의 성형. 종래 기술과는 반대로 이 구조는 전기 촉매 코팅을 구비하고 있지 않다.
- 메시 개구의 적합한 치수와 성형된 시트에 대해 얇은 두께를 특징으로 하는 메시를 형성하기 위한 얇은 시트의 팽창. 이 메시는 적합한 전기 촉매 코팅을 구비한다. 그리고 나서 상기 메시는 상기 금속 시트를 성형하기 위해 사용된 동일한 공구에 의해 성형된다. 성형된 메시는 성형된 시트에 완전히 적합화되도록 얻어진다. 이러한 방법에서, 시트-메시 어셈블리는 보다 용이하게 용접되고, 용접의 신뢰성은 향상될 수 있다.
결론적으로서, 본 발명의 복합 구조에서, 2개의 부품은 서로 다르고 보완적인 기능을 갖는다. 특히 충분한 두께를 갖는 성형 메시는 전극 어셈블리에 대한 필요한 강성을 보증하고, 이 프로파일에 의해 가장 양호한 국부적인 플루오다이나믹스를 제공한다. 이 메시는 필요한 전기 촉매 활성과 및 필요한 표면 거칠기를 어셈블리에 제공하는 주 기능을 가지며, 상술한 바와 같은 너무 작은 틈 사이에서의 희석과 가스 혼입으로 야기되는 막의 손상을 방지할 수 있다. 본 발명의 다른 적합한실시예에서, 얇은 시트가 메시 대신에 사용된다. 이 경우에 시트는 적합한 전기 촉매 코팅을 구비하고, 두꺼운 시트를 성형하기 위해 사용되는 공구와 동일한 공구로 성형된다. 이러한 방법에서, 전기 촉매코팅을 구비한 얇은 시트는 두껍게 형성된 시트의 프로파일에 완전히 접착된다. 분명히 시트의 사용은 소모된 전극의 재활성시에만 요구된다. 그러나, 얇은 시트의 사용은 얇은 메시보다 비용이 많이 들고, 전극 어셈블리 프로파일은 평탄하다. 따라서, 필요한 거칠기의 결여시에, 상기 막은 제 1 도의 종래 기술의 전극에서 발생하듯이 손상될 수 있다. 반대로, 얇은 메시처럼, 상술한 바와 같이 미리 성형된 얇은 시트의 용접은 용이하고 신뢰성이 있다. 더욱이, 얇은 시트에서는 초기 전극의 전형적인 국부적 플루오다이나믹스가 유지된다. 상기 설명은 본 발명의 독특한 특징과 몇몇 바람직한 실시예를 나타낸다. 그러나, 부가적인 변경은 본 발명의 범주로부터 벗어남 없이 첨부된 청구범위에 의해서만 제한된다.
제 1도는 "베네치안 블라인드(venetian-blind)"형 전극의 정면도.
제 2 도는 제 1 도의 전극 구조의 단면도로, 이 전극은 시트를 스트립(strip)으로 절단하여 동시에 이들을 구부리는 특수한 공구로 성형된 금속 시트로부터 얻어지는 전극을 도시한 도면.
제 3 도는 종래 기술에 따른 전극 전기 촉매 활성을 재생하기 위해 사용된 활성 평면 시트를 구비한 제 1 도의 전극을 포함하는 복합 구조의 단면도.
제 4 도는 본 발명의 적합한 실시예의 정면도로서, 시트와 동일한 금속으로 구성되고 미리 전기 촉매 코팅을 실시한 평면 메시가 제 1 도의 전극에 사용된 것과 동일한 공구를 사용하여 성형되는 것을 도시한 도면.
제 5 도는 제 4 도의 메시의 단면도.
제 6 도 및 제 7 도는 각각 제 1 도 및 제 2 도의 시트에 적용된 제 4 도 및 제 5 도의 성형 메시를 나타낸 정면도 및 단면도.
Claims (18)
- 굽은 스트립으로 구성된 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 생산하기 위하여 시트를 스트립으로 절단하는 동시에 이들을 구부리는 공구에 의해 성형된 금속 시트를 포함하는, 기체 제품을 형성하는 전기 화학적 공정용의 전극에 있어서,상기 시트에는 메시(mesh)가 고정되고, 전기 촉매 코팅을 구비한 상기 메시는 상기 시트의 프로파일과 동일한 "베네치안 블라인드"형의 동일 프로파일을 구비하며, 상기 시트와 메시의 프로파일은 일치하는 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 1 항에 있어서,상기 금속 시트는 소모된 전기 촉매 코팅을 갖는 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 1 항에 있어서,상기 "베네치안 블라인드"형의 상기 메시 프로파일은 상기 시트를 성형하기 위해 사용된 상기 공구와 동일한 형태의 공구에 의해 성형되는 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 1 항에 있어서,상기 메시는 상기 시트의 두께보다 얇은 두께를 갖고, 개구의 치수는 상기 메시와 시트 양자의 스트립의 폭보다 작은 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 1 항에 있어서,상기 메시는 용접에 의하여 상기 시트에 고정되는 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 5 항에 있어서,상기 용접은 전기적 저항 스폿 용접인 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 1 항에 있어서,상기 메시는 팽창된 금속(expanded metal)으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 1 항에 있어서,상기 전극은 캐소드로서 사용하기 적합하고, 상기 시트와 메시는 니켈로 구성되며, 상기 메시는 알칼리 전해액에서 수소 방출을 위한 전기 촉매 코팅을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 1 항에 있어서,상기 전극은 애노드로서 사용하기 적합하고, 상기 시트와 메시는 티타늄으로 구성되며, 상기 메시는 알칼리 염화물 용액에서 염소 방출을 위한 전기 촉매 코팅을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극.
- 제 8 항의 캐소드를 적어도 이용하는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 전해 방법.
- 제 9 항의 애노드를 적어도 이용하는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 전해 방법.
- 시트를 스트립으로 절단하는 동시에 이들을 구부리는 공구로 성형하여 얻어진 굽은 스트립으로 구성된 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 갖고, 소모된 전기 촉매 코팅을 가진 금속 시트로 이루어진 전극을 재활성화하기 위한 방법에 있어서,상기 시트와 동일한 금속으로 이루어진 메시에 전기 촉매 코팅을 실시하는 단계와,상기 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 얻기 위하여 시트를 스트립으로 절단하는 동시에 이들을 구부리는 공구에 의해 상기 메시를 성형하는 단계와,상기 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 갖는 상기 메시를 상기 메시와 시트의 상기 프로파일이 일치하도록 상기 시트상에 위치시키는 단계, 및용접에 의해 상기 메시와 시트를 고정하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 재활성화 방법.
- 제 12 항에 있어서,상기 용접은 전기적 저항 스폿 용접인 것을 특징으로 하는 전극 재활성화 방법.
- 제 12 항에 있어서,상기 메시는 상기 시트의 두께보다 더 얇은 두께를 갖고, 개구의 치수는 상기 메시와 시트 양자의 상기 스트립의 폭보다 작은 것을 특징으로 하는 전극 재활성화 방법.
- 시트를 스트립으로 절단하는 동시에 이들을 구부리는 공구로 성형하여 얻어진 굽은 스트립으로 구성된 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 갖고, 소모된 전기 촉매 코팅을 갖는 금속 시트로 이루어진 전극을 재활성화하기 위한 방법에 있어서,상기 소모된 시트와 동일한 금속으로 이루어진 평탄한 얇은 시트에 전기 촉매 코팅을 실시하는 단계와,상기 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 얻기 위하여 시트를 스트립으로 절단하는 동시에 이들을 구부리는 공구에 의해 상기 평탄한 얇은 시트를 성형하는 단계와,상기 "베네치안 블라인드"형의 프로파일을 갖는 상기 얇은 시트를 상기 얇은 시트와 소모된 시트의 상기 프로파일이 일치하도록 상기 소모된 시트상에 위치시키는 단계, 및용접에 의해 상기 얇은 시트와 상기 소모된 시트를 고정하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 재활성화 방법.
- 제 15 항에 있어서,상기 용접은 전기적 저항 스폿 용접인 것을 특징으로 하는 전극 재활성화 방법.
- 제 8 항의 캐소드를 적어도 포함하는 것을 특징으로 하는 전해 셀.
- 제 9 항의 애노드를 적어도 포함하는 것을 특징으로 하는 전해 셀.
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