KR100407727B1 - 플라즈마를 이용한 사용후 핵연료 산화환원 방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 경·중수로 연계 핵연료주기 기술개발의 공정중 하나인 산화환원 공정에 플라즈마 기체 반응을 적용하여 사용후핵연료를 산화환원하는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 플라즈마 발생장치부(1), 고주파전류공급단자(2), 유리반응기(3), 가스주입부(4), 가스배출부(5), 구동모터 및 감속기(6) 등으로 구성되어, 상기 가스 주입배출부를 통하여 들어온 반응기체는 플라즈마 발생장치부 및 고주파 전류 공급단자를 통하여 인가된 전류에 의하여 유리반응기내에서 전리된다. 전리된 플라즈마 기체는 구동모터 및 감속기에 의하여 회전하는 상기 유리반응기 속에 투입된 사용후핵연료와 반응을 하여 산화환원을 하도록 하는 방법이 제시된다.

본 발명에 의하면, 산화환원 반응시간을 단축시킬 수 있고, 최종분말의 상태를 매우 균일하게 유지할 수 있어 추후 계속되는 핵연료 소결공정을 수행할 경우 보다 우수한 핵연료 소결체를 제조할 수 있는 효과가 있다.

Description

플라즈마를 이용한 사용후 핵연료 산화환원 방법{Oxidation-Reduction Method using Plasma for a Spent Nuclear Fuel}

본 발명은 경·중수로 연계 핵연료주기 기술개발의 공정중 하나인 산화환원방법에 관한 것이다. 특히, 산화환원 공정에 플라즈마 기체 반응을 적용하여 사용후핵연료를 산화환원 시킴으로써 종래의 기술을 사용할 때보다 더욱 원활하게 산화환원 반응을 진행시키기 위한 방법에 관한 것이다.

원자로 후행 핵주기 기술 개발은 원자력 기술의 선진화에 따라 현재 국내에서 활발히 추진 중에 있다.

현재 이러한 후행 핵주기 관련 기술 중 기존의 핵연료 재료 습식 취급 공정을 대체할 수 있는 건식 공정 기술 개발의 필요성이 크게 대두되고 있으며,

특히 한국원자력연구소에서 추진 중에 있는 경수로형 원자력발전소에서 발생하는 사용후핵연료를 가공하여 중수로형 원자력발전소의 핵연료로 다시 사용하는 경·중수로 연계 핵연료주기 기술개발의 모든 공정은 건식 공정으로 연구 개발 중에 있다.

우리 나라는 세계에서 유일하게 발전로용 경수로와 중수로를 모두 보유하고있다. 현재 운전중인 경수로로부터 대량 배출되어 축적되고 있는 사용후 핵연료는 천연 우라늄 (∼0.7 w/o)보다 높은 핵분열성 물질(∼1.5 w/o)을 갖는데 이를 중수로에서 다시 활용할 수 있다면 자원의 활용도를 높이는 동시에 방사성 폐기물의 처리라는 두 가지 목적달성과 함께 핵연료 주기 기술 자립기반을 닦을 수 있는 획기적인 전기를 마련할 수 있을 것이다.

이러한 목적으로 최근 우리나라에서는 경수로형 원자력발전소에서 발생한 사용후핵연료를 건식가공하여 천연우라늄을 연료로 사용하는 중수로형 원자력발전소의 연료로 재이용하기 위한 기술이 거의 완성 단계에 와 있다.

이 기술은 건식 방법에 의하여 사용후핵연료에 함유된 U-235, Pu-239, 241 등을 별도로 분리하지 않고 경수로형 사용후핵연료를 중수로형 핵연료로 가공하여 중수로형 원자력발전소에 이용하기 때문에, 민감 핵물질 취급에 예민한 국제 사회의 신용을 얻을 수 있고, 중수로형 핵연료로 사용되는 천연 우라늄의 소비를 줄일 수 있으며, 경수로형 사용후핵연료의 처분량을 감소시킬 수 있는 큰 장점을 지니고 있다.

여기서 사용되는 건식 방법은 다음과 같은 일련의 공정으로 이루어져 있다. 즉, 사용후핵연료 절단 공정, 탈피복 공정, 산화환원 공정, 분쇄 공정, 과립화 공정, 혼합 공정, 압분 공정, 소결 공정, 연마 공정, 연료봉 제조 공정, 연료 다발 제조 공정 등이다.

이 중 혼합 공정 이후의 공정은 작업이 차폐 시설내에서 이루어 진다는 점외에는 기존 중수로형 핵연료 제조 공정과 동일하기 때문에 이 방법의 특징은 과립화공정 이전 단계인 사용후핵연료 절단 공정, 탈피복 공정, 산화환원 공정, 분쇄 공정, 과립화 공정 등에서 찾을 수 있는데 이 가운데 특히 산화환원 공정을 가장 대표적인 특징으로 볼 수 있다.

산화환원 공정이란 탈피복된 사용후핵연료를 산화, 환원하여 미세한 분말로 만드는 공정으로 원리는 다음과 같다.

사용후핵연료의 주성분은 U-238 이고, 이미 언급한 바와 같이 U-235, Pu-239, 241 등 핵분열성 물질이 약 1.5%, 핵분열 생성물이 약 3% 정도 포함되어 있는데, 화학적으로 우라늄의 화합물은 UO₂이며, 다른 원소의 화합물도 대부분 산화물 상태로 존재한다.

따라서 사용후핵연료의 화학적 주성분은 사용하기 전의 핵연료와 마찬가지로 UO₂형태로 볼 수 있는 데 이를 중수로형 핵연료로 만들기 위하여는 일단 분말로 만들어 중수로형 핵연료 소결체 크기로 다시 가공하여야 한다. 그런데 UO₂를 산화시키면 U₃O₈으로 되면서 상변화에 따른 밀도 차이 때문에 내부 응력에 의해 미세한 분말로 변화한다. U₃O₈분말을 다시 환원하면 UO₂분말이 된다.

여기서 얻어진 분말의 상태에 따라 소결 공정을 거쳐 얻어지는 핵연료 소결체의 물성이 좌우되기 때문에 산화환원 공정은 매우 중요한 과정이다.

지금까지 산화환원 공정은 일반적으로 분위기를 조절할 수 있는 전기로를 사용하여 제조하였다.

탈피복한 사용후핵연료를 전기로에 넣고 문을 닫은 후 공기 분위기하에서 400℃ 정도로 3-4 시간 고온 산화시켜 U₃O₈분말을 만든 다음, 이어서 수소분위기 700℃ 정도에서 3-4 시간 환원시켜 UO₂분말을 제조한다.

또한, 상기 UO₂분말을 제조하는 소결체의 제조벙법에 대해서는 특허공개 제2000-19009호에서 "핵연료 소결체의 제조방법"으로 공개되었다.

상기 공개된 발명에 의하면, 사용후 UO₂소결체를 산화성 기체분위기로 유지하면서 300~800℃ 온도로 가열하여 산화시킨다. 여기에서 산화성 기체로는 공기, 산소, 공기와 불활성기체의 혼합, 산소와 불활성기체의 혼합 기체 중 하나를 사용한다.

상기 종래의 산화환원 방법은 환원시 분말층에 따라 환원 정도가 일정하지 않은 경우가 종종 발생하였다.

즉, 수소와 직접 맞닿은 외부 분말층은 환원이 쉽게 일어나지만 안쪽의 분말층은 수소와 충분한 접촉이 이루어지지 않고 유리된 산소가 신속히 제거되기 어렵기 때문에 환원이 불충분하게 일어나게 된다.

따라서 충분히 환원된 분말을 얻기 위해서는 비교적 긴 시간 동안 환원시키던가, 산화, 환원 과정을 여러번 반복하여야 하는 문제점이 있다.

또한, 상기 특허공개 제2000-19009호의 방법에 의하면, 산화반응 과정에서 미반응 소결체 조각 및 분말 응집체가 섞여 있으므로 별도로 체를 이용하여 여과시켜야 하는 공정상의 번거로움이 따르는 문제점이 있다.

본 발명은 상기 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로써, 본 발명의 목적은 산화, 환원 공정의 원거리 조절이 용이하고, 반응 조절성이 뛰어나며, 아울러 뛰어난 반응성을 갖는 플라즈마 기체를 이용한 사용후핵연료 산화환원 방법을 제공하는데 있다.

상기 본 발명의 목적 달성을 위한 기술적 사상으로 플라즈마 발생장치부, 플라즈마 공급단자, 유리반응기, 가스 주입배출부, 구동모터 및 감속기 등으로 구성된 장치를 제시하고,

상기 가스 주입부를 통하여 유리반응기에 들어온 반응기체는 플라즈마 발생장치부 및 플라즈마 공급단자를 통하여 인가된 전류에 의하여 전리되며, 상기 전리된 플라즈마 기체는 구동 감속기 및 모터에 의하여 회전하는 유리반응기 속에 투입된 사용후핵연료와 반응을 하여 산화환원을 시키는 방법이 제시된다.

도 1은 본 발명의 실시예에 의한 플라즈마를 이용한 사용후핵연료 산화환원 장치의 개략적인 구성도이다.

도 2는 도 1의 주요부인 튜브인입부에 대한 상세 구성도이다.

도 3은 도 1의 주요부인 회전부에 대한 상세 구성도이다.

도 4는 도 1의 주요부인 유리반응기의 상세 구성도이다.

도 5는 본 발명의 실시예의 작동을 설명하기 위한 구성도이다.

<도면의 주요부호에 대한 설명>

1 : 플라즈마발생장치부 2, 12, 13 : 플라즈마공급단자

3 : 유리반응기 4 : 가스주입부

5 : 가스배출부 6 : 구동모터 및 감속기

7 : 회전부 8 : 지지대

9 : 기대 10 : 접합부

11 : 유리반응기지지부 20 : 튜브인입부몸체

21 : 관통구 22 : 원판형접합부

23 : O링부 24, 25 : 베어링부

30 : 원통형체결구 31 : 개구

32 : 나사체결부 33 : 회전체

34 : 고정캡부 40 : 반응기몸체

41 : 돌기부 42 : 접합부

이하에서는 첨부된 도면을 참조하면서 본 발명의 실시예에 대한 발명의 구성 및 그 작용에 대하여 상세히 설명하기로 한다.

도 1은 본 발명에 의한 플라즈마를 이용한 사용후핵연료 산화환원 장치의 개략적인 구성도이다.

도 1에 도시한 바와 같이, 본 발명은 일측에 가스주입튜브가 삽입될 수 있는 홀이 형성되고 글래스로 된 유리반응기(3)와,

상기 유리반응기의 홀측과 접합되는 회전부(7)와, 상기 회전부에 동력을 전달하는 구동모터 및 감속기(6)와, 상기 회전부(7)에 인입되는 가스튜브를 포함하는 가스주입부(4) 및 가스배출부(5)와,

상기 모터 및 감속기(6)와 회전부(7)를 고정 지지하기 위한지지대(8)와, 지지대(8)에 접합되어 장치 전체를 지지하기 위한 기대(9)와, 상기 유리반응기(3)에 플라즈마를 공급하기 위한 플라즈마발생장치(1)로 구성되어 있다.

상기 본 발명의 구성을 좀더 상세히 설명하기로 한다.

상기 소정 면적을 갖고 지면 등에 놓이게 되는 기대(8)와, 상기 기대의 상면에 고정되고 상측 소정위치에 감속기능을 구비한 구동모터 및 감속기(6)를 고정 지지할 수 있고 상기 회전부(7) 및 유리반응기(3)를 지지하는 부재를 회동 가능하게 고정시키기 위한 상기 지지대(8)와, 상기 모터(6)로부터 상기 회전부(7)로 동력을 전달하기 위한 체인 등의 동력전달수단을 구비하고,

상기 회전부(7)의 일단에 삽입되는 가스주입튜브를 구비하는 가스주입부(4)와, 상기 가스주입부(4)의 소정위치에 접속되어 가스를 배출시키기 위한 가스배출부(5)와, 상기 회전부(7)의 타단에 밀착하여 접합되는 글래스 재질의 대형 비이커 형상의 유리반응기(3)와, 상기 유리반응기(3)에 플라즈마기체 발생동력을 인가하기 위한 복수의 동판(12)(13) 등으로 이루어진 플라즈마공급단자(2)와, 상기 플라즈마공급단자(2)에 플라즈마기체 발생동력을 공급하기 위한 플라즈마발생장치(1)를 포함하고 있다.

상기 본 발명의 실시예에서 제시된 구성에서 상기 지지대(8)와 상기 회전부(7)를 고정시키기 위한 지지부를 더 포함하여 구성되고, 상기 지지부의 일측과 접착되어 상기 가스배출부(5)를 지지하기 위한 고정부를 더 포함한다.

또한, 상기 지지대(8)의 상측에 회전 가능하도록 결합되는 상기 유리반응기(3)를 지지하기 위한 유리반응기(3) 고정부를 더 포함한다.

도 2는 상기 본발명의 실시예의 회전부(7) 내부에 삽입되고 가스주입튜브가 관통하여 상기 유리반응기(3)로 튜브가 삽입되도록 하는 한편, 상기 유리반응기(3)를 밀착 고정시키기 위한 튜브인입부 및 접합부의 상세도이다.

도 2에 도시한 바와 같이, 도 2의 (A)는 정단면도이고, (B)는 측면도이다.

도 2(A)를 참조하면 본 구성은 가스주입튜브인입부와 상기 유리반응기(3)와의 접합부가 분리 가능한 구조로 되어 있다.

내부에 튜브가 삽입될 수 있는 길이방향의 관통구(21)와, 상기 관통구(21)의 양단에 튜브와 맞닿아 밀폐와 회전을 가능하게 하는 베어링부(24)(25)가 형성된 소정길이의 튜브인입부몸체(20)와, 상기 튜브인입부몸체(20)의 일단에 결합되어 있고 주연부에 상기 튜브인입부몸체(20)와 대향되는 방향으로 돌출된 돌출부가 있고, 상기 돌출부의 내측에서 원주를 따라 형성된 O링형상의 밀폐부(23)가 형성되어 있으며, 상기 튜브인입부몸체(20)의 관통구(21)와 대응하는 홀이 형성되어 있는 원판형 접합부(22)로 구성되어 있다.

상기 원판형접합부(22)의 주연부에 형성된 돌출부와 내측에 형성된 O링형상의 밀폐부(23)는 상기 유리반응기(3)와 접합되었을 때, 밀폐성을 높이기 위한 구성품들이다.

도 3은 상기 튜브인입부몸체(20)를 수용하면서 상기 유리반응기(3)에 회전력을 전달하기 위한 회전부에 대한 상세 구성도이다.

도 3에 도시한 바와 같이 회전부를 이루는 요소는 본 발명의 지지대에 고정결합되는 원통형체결구(30)와, 상기 원통형체결구(30)의 내부에 수용되고 상기 구동모터 및 감속기(6)의 회전력을 체인 등의 동력전달수단으로 받아 상기 유리반응기(3)에 회전력을 전달하기 위한 회전체(33)와,

상기 지지대에 체결되고 상기 가스주입튜브를 상기 튜브인입부몸체(20)로 가이드하기 위한 고정캡부(34)로 이루어진다.

도 3의 미설명 부호인 (31)은 원통형체결구(30)와 튜브인입부몸체(20)가 삽입될 수 있도록 형성된 개구부이고, (32)는 상기 모터부의 지지대와 연결되어 설치되는 지지부에 상기 원통형체결구(30)를 고정시키기 위한 나사체결부이다.

도 4는 본 발명의 실시예의 유리반응기(3)의 개략적인 단면 구성도이다. 유리재질로 형성한 대형 비이커형상의 반응기몸체(40)와, 상기 반응기몸체(40)의 내측에 폐쇄된 부위측에 돌출 형성되는 소정갯수의 돌기부(41)와, 상기 반응기몸체(40)의 개구부측에 형성된 상기 원판형접합부(22)와 맞닿아 밀폐 고정되는 접합부(42)가 형성되어 있고, 상기 반응기몸체(40)의 외주면을 따라 플라즈마공급단자(12)(13)가 설치되어 있다.

이하에서는 상기한 본 발명의 실시예에 대한 작용을 설명하기로 한다. 우선, 각 구성요소에 대한 작용을 설명하면 다음과 같다.

① 플라즈마 발생장치부

플라즈마 발생장치부(1)는 사용후핵연료의 산화환원반응 목적과 조건에 따라DC (direct current), AC (alternating current), RF(radio frequency), MW(micro wave), ECR (electron cyclotron resonance) 등의 플라즈마 발생장치를 사용할 수 있다.

② 플라즈마 공급단자

플라즈마 공급단자(2)는 플라즈마 발생장치부(1)에서 공급한 다양한 플라즈마 발생장치에 의해 플라즈마를 발생시키므로 플라즈마 공급단자가 연결되는 부분은 다량의 열 및 유도전류가 발생되므로 단자고정을 위한 지지대는 내열성 플라스틱을 사용하고, 전류의 저항 또는 유도전류가 생기지 않도록 전기전도성이 좋은 재료를 사용하는 것이 바람직하다.

③ 유리반응기

사용후핵연료가 담겨질 유리반응기(3)는 다양한 반응 압력에 견딜 수 있도록 파이렉스 글래스(pyrex glass)로 제작되어진다. 또한 유리반응기(3) 접합부는 플랜지 형식으로 O-ring 등을 장착하여 유리반응기가 회전 중에도 기밀이 유지되도록 하고 유리반응기 내면에는 4군데 정도 길이방향의 돌출부 또는 홈을 설치하여 유리반응기 내부의 분말이 회전도중에 잘 혼합되도록 한다.

④ 가스 주입배출부

가스주입부(4) 및 가스배출부(5)는 유리반응기에 연결되어 있으나, 회전하지는 않는다. 배출관과 가스주입부 및 배출부와는 테플론 씰 또는 미케니컬 씰 등을 사용하여 가스가 새는 것을 방지하도록 되어 있다.

⑤ 구동 감속기 및 모터

구동 감속기 및 모터(6)는 체인 등의 구동 전달 장치를 사용하여 유리반응기를 회전시키기 위한 장치이다. 체인 등을 사용하여 모터로부터 유리반응기로 상기 회전부(7)를 매개로 하여 정확하게 동력이 전달되도록 되어 있고, 유리반응기와 함께 수평방향으로 다양한 범위로 각도 조절이 될 수 있도록 되어 있다.

도 5는 본 발명의 실시예인 산화환원장치가 상기 가스주입부, 회전부 및 유리반응기가 상기 모터 지지대와 유리반응기 지지부가 결합된 부위를 중심축으로 하여 소정 각도씩 상하로 회전할 수 있는 일예를 설명하기 위한 것이다.

본 발명에 의한 장치는 플라즈마 발생장치부(1)에서 인가된 전류에 의하여 전리되는 플라즈마 기체의 분위기를 조절하면서 산화, 환원을 할 수 있다. 따라서 반응 조절성이 뛰어나 추후 계속되는 공정에 적합한 분말의 제조에 용이하며, 아울러 플라즈마 기체의 뛰어난 반응성으로 산화환원 시간도 단축시켜 공정의 효율을 높일 수 있다.

또한, 본 발명에 의한 장치는 유리반응기(3)에 사용후핵연료를 넣고 회전시키며 산화, 환원을 할 수 있으며, 유리반응기(3)의 회전과 함께 유리반응기 내면에는 내면에 설치된 4군데 정도 길이방향의 돌기(41) 또는 홈에 의하여 골고루 섞이게 된다. 따라서 산화, 환원 과정중 분말이 골고루 플라즈마 기체와 잘 반응하게 되어 매우 균일한 분말을 얻을 수 있으며, 산화, 환원 시간도 단축시킬 수 있다.

이하에서 상기 본 발명의 장치를 이용한 사용후 핵연료의 산화환원 방법의 일예를 설명하기로 한다.

본원발명의 사용후 핵연료의 산화환원 방법은,

상기 플라즈마발생장치를 이용하여 플라즈마를 발생시키는 단계와,

유리반응기를 이용하고 상기 플라즈마발생장치로부터 공급되는 플라즈마기체 발생동력에 의한 전리된 플라즈마기체를 이용하여 산화환원 공정을 수행하는 단계와,

상기 유리반응기 회전구동수단을 이용하여 상기 유리반응기를 회전시키는 단계와,

상기 가스주입배출수단을 이용하여 상기 유리반응기에 가스를 주입 및 배출시키는 단계를 포함하여 이루어진다.

또한, 상기 산화환원공정은,

가스주입부를 통하여 유리반응기로 반응기체를 주입하는 단계와,

플라즈마발생장치로부터 인가된 전류에 의하여 유리반응기로 전리된 플라즈마 기체를 공급하는 단계와,

상기 유리반응기를 회전시켜 상기 반응기체와 전리된 플라즈마 기체를 반응시키는 단계를 포함하여 이루어진다.

본 발명의 기술적 사상은 이상에서 설명한 실시예에 한정되지 않음은 주지의 사실이다. 본 발명의 보호범위는 이 기술분야에 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상으로부터 예측할 수 있는 다양한 실시예를 포함한다고 할 수 있다.

원자로 후행 핵주기 기술 개발에 있어 경수로형 원자력발전소에서 발생하는 사용후핵연료를 가공하여 중수로형 원자력발전소의 핵연료로 다시 사용하는 경·중수로 연계 핵연료주기 기술개발의 모든 공정에서 가장 핵심인 공정중의 하나는 산화환원 공정이라 할 수 있다.

따라서 산화환원 공정으로 얻은 분말의 상태에 따라 최종 핵연료 소결체의 품질이 좌우된다.

본 발명에 의한 장치로 사용후핵연료를 산화환원 시키게 되면 산화 환원 조절성이 뛰어나 분말의 상태를 용이하게 조절할 수 있기 때문에 추후 계속되는 핵연료 소결체 제조공정에 적합한 분말을 얻는데 용이하며,

아울러 플라즈마 기체의 뛰어난 반응성으로 산화환원 반응시간도 단축시켜 공정의 효율을 높일 수 있다.

또한 유리반응기를 회전시키면서 산화환원을 할 수 있으며, 유리반응기 내면에 설치된 길이방향의 홈에 의하여 산화환원을 통하여 생성된 분말을 균일하게 혼합하면서 반응시킬 수 있기 때문에 최종분말의 상태를 매우 균일하게 유지할 수 있다.

따라서 이 분말을 가지고 추후 계속되는 핵연료 소결공정을 수행할 경우 보다 우수한 핵연료 소결체를 제조할 수 있다.

Claims (2)

1. 플라즈마발생장치, 유리반응기, 유리반응기 회전구동수단 및 가스주입배출수단을 구비한 장치를 이용하여 사용후 핵연료의 산화환원시키는 방법에 있어서,

   상기 플라즈마발생장치를 이용하여 플라즈마를 발생시키는 단계와,

   유리반응기를 이용하여 상기 플라즈마발생장치로부터 공급되는 플라즈마기체 발생동력에 의한 전리된 플라즈마기체를 이용하여 산화환원 공정을 수행하는 단계와,

   상기 유리반응기 회전구동수단을 이용하여 상기 유리반응기를 회전시키는 단계와,

   상기 가스주입배출수단을 이용하여 상기 유리반응기에 가스를 주입 및 배출시키는 단계를 포함하는 사용후 핵연료의 산화환원 방법.
2. 산화환원공정을 포함하는 사용후핵연료의 처리방법에 있어서,

   상기 산화환원공정은,

   가스주입부를 통하여 유리반응기로 반응기체를 주입하는 단계와,

   플라즈마발생장치로부터 인가된 전류에 의하여 유리반응기로 전리된 플라즈마 기체를 공급하는 단계와,

   상기 유리반응기를 회전시켜 상기 반응기체와 전리된 플라즈마 기체를 반응시키는 단계를 포함하는 공정인 것을 특징으로 하는 플라즈마를 이용한 사용후핵연료 산화환원방법.