KR100278949B1 - 석탄으로부터 얻은 고온의 가스로부터 유황 화학종을 제거하는 시스템 및 방법 - Google Patents

석탄으로부터 얻은 고온의 가스로부터 유황 화학종을 제거하는 시스템 및 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 석탄을 기화시키는 기화기 특히, 단일체로 융합된 가스 터빈 기화기 발전소에서 생성되는 연료가스로부터 나오는 알칼리와 황 분진들을 제거시키기 위한 고온 가스 정화 시스템에 관한 것이다. 칼슘계 황 흡수제와 알칼리 흡수제는 연료 가스로 직접 주입되어 사용된 흡수제와 함께 고효율성과 높은 온도의 세라믹 배리어 필터에서 재생된다. 그런 다음, 연료 가스는 구리계 황 흡수제를 공급받는 연마 탈황기에서 추가로 탈황된다. 사용된 구리계 흡수제는 발전기에서 유체화된 층이 있는 발전기에서 재생된다. 재생된 흡수제는 연마 탈황기로 되돌아가고, 재생물에 의해서 생성된 이산화황은 사용되거나 사용하지 않은 황 흡수제가 필터로부터 산화기로 흐르게 함으로써, 이산화황은 포획되고 사용된 황흡수제는 처리하기에 더 안정한 형태로 변화한다.

Description

석탄으로부터 얻은 고온의 가스로부터 유황 화학종을 제거하는 시스템 및 방법
제1도는 본 발명의 고온 가스 정화 시스템을 사용한 융화된 단일체 결합의 석탄 기화 가스 터빈 발전소의 개략도,
제2도는 제1도에 도시된 고온 가스 정화 시스템의 개략도,
제3도는 제2도에 도시된 시스템의 제 1 차 필터와 산화 장치 부분의 보다 상세한 개략도,
제4도는 제 2 도에 도시된 시스템의 유황 폴리싱 장치, 제 2 차 필터 및 흡착제 재생기 부분의 보다 상세한 개략도,
제5도는 제2도에 도시된 제 1 필터의 단면도,
제6도는 제5도에 도시된 제 1 필터의 캔들(candle) 어레이의 상세도,
제7도는 제6도에 도시된 캔들 어레이에서 캔들 중 하나의 상세도,
제8도는 제2도에 도시된 알칼리 제거 용기의 부분 단면도,
제9도는 제2도에 도시된 유황 폴리싱 용기의 부분 단면도,
제10도는 제2도에 도시된 흡착제 재생기 용기의 부분 단면도,
제11도는 제2도에 도시된 산화 장치 용기의 부분 단면도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
2 : 기화기 5 : 가스 정화 시스템
23 : 알칼리 제거 유닛 25 : 1 차 필터
26 : 산화 장치 33 : 폴리싱 탈황 장치
34 : 재생기 35 : 2차 필터
본 발명은 고온 석탄계 연료 가스(hot coal-derived fuel gas)를 정화시키기 위한 시스템 및 방법에 관한 것으로서, 특히, 석탄가스화 복합 사이클 발전소 또는 직접 석탄 연소식 가스 터빈 발전소에 있어서 고온 고압 석탄계 연료 가스로부터 생성되는 입자, 유황 화학종 및 알칼리 화학종을 제거하는 고온 가스 정화 시스템 및 방법에 관한 것이다.
가스 터빈 발전소는 고효율과 저가의 자재 비용과 짧은 리드 타임 때문에 전력 발생 수단으로 전기 설비에 대단히 많이 사용된다. 불행하게도, 종래의 가스 터빈은 고가인 연료(경우에 따라서는 희소가치가 있는 연료), 주로 증류 오일과 천연 가스와 같은 연료로 작동되도록 제한된다. 석탄은 이용하기에 편리하고 가격이 저렴하기 때문에, 주연료로 석탄을 이용할 수 있는 전력 생산용 가스 터빈 시스템을 개선시키기 위한 노력이 계속되어 왔다.
그러한 두가지의 접근법이 개발되어 왔다. 석탄가스화 복합 사이클 발전소라고 하는 제 1 접근법은, 가스 터빈 압축기로부터의 증기 및 압축 공기 또는 압축 산소를 사용하여 기화기에서 석탄을 부분적으로 연소시켜서 발열량이 낮거나 중간 정도의 연료 가스를 발생시키는 것이다. 제 2 접근법에 있어서, 석탄을 압축기로 부터의 압축 공기중에서 직접 기화시켜 저발열량의 연료 가스를 생성한다. 이러한 두가지 접근법에 있어서, 고온 고압 가스는 가스 터빈의 터빈 섹션에서 팽창시킬 필요가 있다. 상기 가스는 입자물 뿐만 아니라 유황 화학종 및 알칼리 화학종(이들 모두는 터빈 구성 부품에 유해할 수 있음)을 포함하기 때문에, 가스를 터빈에서 팽창시키기에 앞서 정화시키는 것이 중요하다. 또한, 정화된 가스는 환경 배출 기준을 충족시켜야 한다.
종래에, 연료 가스 정화 시스템은 주변 온도 부근의 온도로 작동시켜야 하며, 정화에 앞서 고온 연료 가스를 냉각시키기 위해 대형 열교환 기구를 필요로 한다. 이러한 저온 가스 정화는 비용이 많이 들고, 발전소 효율을 저하시킨다. 입자를 제거하기 위한 세라믹 배리어 필터 기술과 유황을 제거하기 위한 아연 기제의 흡착제를 이용하는 고온 정화 시스템이 제안되었지만, 이러한 시스템은 자본비 및 작동비가 고가이다. 아연 기제의 흡착제의 작동 온도는 제한되는데, 이 때문에 대형 열교환기는 여전히 필요하다. 또한, 아연 기제의 흡착제는 고가이며, 물리적 및 화학적 소모로 인해 흡착제 손실이 크며 작동비를 대폭 증대시킨다.
따라서, 고온 고압 연료 가스로 작동할 수 있고, 고가의 흡착제의 사용을 최소화하여 시스템을 경제적으로 작동시킬 수 있는 고온 연료 가스 정화 시스템을 제공하는 것이 바람직하다.
따라서, 본 발명의 목적은 고온 고압 연료 가스로 작동할 수 있고, 고가의 흡착제 사용을 최소화하여 시스템을 경제적으로 작동시킬 수 있는 고온 연료 가스 정화 시스템을 제공하는 것이다.
간략하게, 본 발명의 이러한 목적 뿐만 아니라 다른 목적은 석탄으로부터 얻은 고온의 가스로부터 유황 화학종(sulfur species)을 제거하는 장치로서, ① 제 1 유황 흡착제를 상기 가스와 접촉시켜서, 제 1 흡착제를 제 1 유황 화합물로 변환시켜 유황 화학종의 제 1 부분을 제거하는 제 1 수단과, ② 상기 제 1 흡착제 접촉 수단으로부터의 가스를 수납하도록 연결되고, 제 1 흡착제 및 제 1 유황 화합물의 적어도 일부를 상기 가스로부터 제거하기 위한 수단을 구비한 제 1 필터와, ③ 제 2 유황 흡착제를 가스와 접촉시키고 그리고 가스내의 제 2 유황 흡착제의 적어도 일부를 동반시킴으로써 유황 화학종의 제 2 부분을 가스로부터 제거하고 제 2 유황 화합물을 재생하는 제 2 수단으로서, 이 수단은 제 1 필터로부터 가스를 수납하도록 연결된 제 2 수단과, ④ 제 2 유황 화합물을 재생하여 제 2 유황 흡착제 및 유황 가스를 발생하는 수단을 구비하는 재생기를 포함하며, 상기 재생기는 제 2 유황 흡착제 접촉 수단으로부터의 제 2 유황 화합물을 수납하도록 연결되어 있고, 재생기로부터 재생된 제 2 유황 흡착제를 배출하도록 연결되어 있는 장치에 의해 성취된다.
본 발명의 일 실시예에서는, 제 1 흡착제 접촉 수단이 제 1 흡착제의 입자를 가스내로 주입하기 위한 인젝터를 포함한다. 본 발명의 시스템은 제 1 유황 화합물을 제 3 유황 화합물(제 1 유황 화합물보다 안정적임)로 변환시키고 그리고 유황 가스를 고체 유황 화합물로 변환시키는 수단을 더 포함한다. 상기 변환 수단은 제 1 필터로부터의 제 1 유황 화합물을 수납하도록 연결되며, 재생기로부터의 유황 가스를 수납하도록 연결되어 있다.
또한, 본 발명은 석탄으로부터 얻은 고온의 가스로부터 유황 화학종을 제거하는 방법으로서, ① 제 1 유황 흡착제를 상기 가스에 접촉시켜서, 상기 제 1 흡착제를 제 1 유황 화합물로 변환시킴으로써 상기 가스로부터의 상기 유황 화학종의 제 1 부분을 제거하는 단계로서, 상기 제 1 흡착제 및 상기 제 1 유황 화합물의 적어도 일부는 상기 가스내에 동반되는, 상기 제거 단계와, ② 상기 동반된 제 1 흡착제 및 상기 동반된 제 1 유황 화합물의 적어도 일부를 상기 가스로부터 제거하는 단계와, ③ 제 2 유황 흡착제를 상기 가스에 접촉시켜서, 상기 제 2 유황 흡착제를 제 2 유황 화합물로 변환시킴으로써 상기 가스로부터의 상기 유황 화학종의 제 2 부분을 제거하는 단계로서, 상기 제 2 유황 흡착제 및 상기 제 2 유황 화합물의 적어도 일부는 상기 가스내에 동반되는, 상기 제거 단계와, ④ 상기 제 2 유황 화합물의 적어도 일부도 상기 제 2 가스에 접촉시켜 재생된 제 2 유황 흡착제 및 유황 가스를 발생시키는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법을 제공한다.
도면을 참조하면, 제 1 도에는 석탄 가스화 복합 가스 터빈 발전소의 개략도가 도시되어 있다. 발전소는 주변 공기(9)를 흡입하고, 기화기(2)내에서 석탄(11)을 가스화하는데 사용되는 고압 공기(10)를 발생시키는 압축기(1)를 포함한다. 기화기는 연료 가스(12)를 발생시키며, 이 연료 가스(12)는 온도 및 압력이 각각 1650℃(3000℉) 및 2760kpa(400psia)로 높으며, 입자, 주로 석탄 슬래그 및 애시 뿐만 아니라 유황 화학종(주로 황화 수소 및 COS) 및 알칼리 화학종을 함유하고 있다. 연료 가스(12)는 입자물의 일부가 제거되는 사이클론 분리기(3)를 통해 통과된다. 다음에, 연료 가스는 급수 또는 증기(13)가 공급되는 열교환기(4)를 통해 유동하고, 이때 연료 가스의 온도는 대략 925℃(1700℉)로 감소된다.
다음에 열교환기(4)로부터의 연료 가스(20)는 본 발명에 따른 가스 정화 시스템(5)에서 처리된다. 정화 가스(15)는 오일 또는 천연 가스와 같은 보조 연료가 부가될 수 있는 연소기(6)내에서 연소되며, 고온 가스는 터빈(7)내에서 팽창된다. 터빈(7)으로부터의 팽창된 가스(18)는 열교환기(4)로부터의 가열된 급수 또는 증기가 공급되는 증기 회수 열교환기(8)를 통해 유동하며, 다음에 가스(19)는 대기중으로 배출된다.
본 발명에 따른 가스 정화 시스템의 전체 구성이 제 2 도에 도시되어 있다. 본 시스템은 3개의 주 서브시스템, 즉 1차 탈황 및 산화 서브시스템(21), 폴리싱 탈황 및 재생기 시스템(22) 및 알칼리 제거 유닛(23)을 포함한다. 1차 유황 흡착제(24)가 1차 필터(25)의 상류측의 연료 가스(20)내로 주입됨으로써, 연료 가스로 부터의 유황의 상당한 부분이 제거된다. 다음에, 흡착제에 함유된 연료 가스(44)는 1차 필터(25)를 통해 유동하며, 사용된 및 미사용의 1차 흡착제의 상당한 부분(73)은 제거되고 산화 장치(26)로 향한다. 다음에, 여과된 연료 가스(40)는 알칼리 흡착제 고정층을 함유한 알칼리 제거 유닛(23)으로 향하며, 알칼리 화학종의 상당한 부분은 연료 가스로부터 제거된다.
연료 가스(41)는 알칼리 제거 유닛(23)으로부터 롤리생 탈황 장치(33)로 향하며, 상기 제거 장치(33)에 있어서 폴리싱 유황 흡착제는 연료 가스(41)에 의해 유동화층내에 유지된다. 폴리싱 탈황 장치(33)는 연료 가스내에 잔류하는 유황의 상당한 부분을 제거하며, 연료 가스(42)는 입자 제거를 위해 사이클론 분리기로 배출된다. 다음에, 연료 가스(43)는 2차 필터(35)를 통해 유동하며, 정화 가스는 시스템으로부터 배출된다. 다음에, 필터에 의해 포착된 고형물(97)(사용된 및 미사용의 흡착제를 포함함)은 후술하는 바와 같은 재생을 포함하는 재처리를 위해 제거된다.
제 2 도에 도시된 바와 같이 폴리싱 탈황 장치(33)로부터의 사용된 폴리싱 흡착제(87)는 재생기(34)로 향하며, 이 재생기(34)에는 사용된 흡착제의 층을 유동화시키기 위해 공기(29)가 인입되며, 이에 의해 재생된 폴리싱 흡착제(29)를 발생시켜, 이것을 폴리싱 탈황 장치(33)로 재순환시킨다. 또한, 재생에 의해 아황산가스가 발생되어 사이클론 분리기(28)를 거쳐 산화 장치(26)로 향한다. 산화 장치(26)내에서는, 사용된 및 미사용의 1차 흡착제(73)는 재생기(34)로부터의 아황산가스 풍부 가스 흐름(93) 및 공기(78)에 의해 유동화된 층내에 유지된다. 그 결과 사용된 1차 흡착제는 폐기 처분에 보다 적합한 화합물(31)로 변환된다. 사이클론 분리기(81)내에서 입자가 제거된 후에, 산화 장치(26)로부터의 가스(36)는 연도(도시하지 않음)로 배출된다. 본 발명의 시스템의 각종 구성요소 및 이들 구성요소내에서 발생하는 각종 반응은 이하에 설명한다.
제 3 도에 도시된 바와 같이, 바람직한 실시예에서는 1차 유황 흡착제(24)는 인젝터(60)에 의해 1차 필터(25)의 상류측에서 비교적 미세한 입자로서 직접 연료 가스(20)내로 주입된다. 바람직하게, 흡착제(24)는 방해석계석탄석(calcitic limestone) 또는 돌로마이트계석탄석(dolomitic limestone)과 같은 칼슘을 기제로 하는 것이 있으며, 이 흡착제는 "사용된" 흡착제라고 하는 유황 화합물, 즉 Cas를 형성함으로서 유황을 제거한다. 따라서, 주 반응식은
CaCO3+ H2S = CaS + H2O + CO2이다.
그러나, 수화된 석회석도 또한 사용가능한데, 이 경우 주 반응식은
Ca(OH2) = CaO + H2O
CaO + H2S/CO2= CaS/CaCO3이다.
바람직하게, 흡착제(24)의 주입 속도는 칼슘/유황 공급 속도를 원자비로 약 2.0에서 유지하기에 충분한 속도이다.
후술하는 바와 같이, 1차 필터(25)에 의해 제거된 미사용의 칼슘 기제의 잉여 흡착제는 이 잉여의 흡착제를 산화 장치(26)내에서 유동화시킴으로써 폴리싱 탈황 장치(33)내에서 구리 기제의 흡착제의 재생에 의해 발생하는 아황산가스를 포착하는데 사용된다. 따라서, 흡착제(24)의 입경은 용이하게 유동화시킬 수 있을 정도로 충분히 작아야 한다. 바람직한 실시예에 있어서, 70메시(즉, 직경이 약 250 ㎛보다 작음)의 방해석계석탄석이 사용된다. 바람직하게, 이러한 입자는 약 50㎛의 질량-평균 직경과, 약 20㎛의 표면-평균 직경을 갖고 있다. 후술하는 바와 같이 1차 필터의 고성능에 의해 이뤄질 수 있는 이러한 직경의 입자를 사용함으로써 탈황 공정의 효율을 향상시킨다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예에서는 연료 가스로부터의 유해한 알칼리 증기, 주로 염화물 및 수화물의 형태의 많은 소디윰 화학종 및 포타슘 화학종을 제거하는데 크게 주의를 기울이고 있다. 따라서, 제 3 도에 도시된 바와 같이 알칼리 흡착제(62)의 입자도 인젝터(61)를 거쳐 1차 필터(25)의 상류측에서 연료 가스(20)내에 직접 주입된다. 바람직한 실시예에서, 알칼리 흡착제(62)는 80%-325메시 입경으로 분쇄된 에마스라이트(emathlite) 흡착제이다.
상술한 바와 같이, 연료 가스내에 알칼리 흡착제(62)를 직접 주입하는 것에 부가하여 또는 그 대신에, 제 2 도에 도시된 바와 같이 유동 가스(40)를 1차 필터(25)로부터 알칼리 제거 유닛(23)을 통해 유동시킴으로써 알칼리의 제거를 행할 수 있다. 바람직한 실시예에서, 알칼리 제거 유닛(23)은 제 8 도에 도시된 바와 같이 분배 플레이트(174)상에 지지된 에마스라이트 펠릿(214)의 충전층(210)을 둘러싸는 용기(170)를 포함한다. 바람직하게, 분재 플레이트(714)는 세라믹 재료로 제도되며, 그 내에 다수의 구멍(270)이 형성되어 충전층(210)을 통한 일정한 가스 유동을 유지하도록 충분한 압력 강하를 발생시킨다. 용기(170)는 가스 입구(172), 가스출구(173) 및 고형물 입구(171)를 포함한다.
유황 및 알칼리 흡착제를 주입한 후에, 연료 가스(45)는 제 3 도에 도시된 바와 같이 1차 필터(25)를 통해 유동한다. 제 5 도에 도시된 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예에 있어서 1차 필터(25)는 내화물(175)로 내장되어 있고 다중 기둥형 필터(176)가 배치된 용기(150)를 포함한다. 각 기둥형 필터(176)는 고합금관판 및 팽창 조립체를 포함하는 지지 구조체(155)상에 지지된 3개의 캔들 어레이(157)에 의해 형성된다. 제 6 도에 도시된 바와 같이, 각 캔들 어레이(157)는 공통의 플리넘(158)에 연결된 다중 캔들(159)로 구성된다. 제 7 도에 도시된 바와 같이, 각 캔들은 다공성 벽을 가진 중공형 세라믹 관(160)으로 구성되며, 상기 다공성 벽내에는 가스가 유동하고 후에 세라믹 관(160)의 외면에 미립물이 필터 케이크로서 잔류된다.
바람직한 실시예에서, 펄스식 세정 시스템은 1차 필터(25)에 조립된다. 세정을 행하는 것은 제 3 도에 도시된 바와 같이 펄스 제어 밸브(63)에 의해 캔들 플리넘(158)에 펄스 압축기(65)의 출력을 연결함으로써 이뤄진다. 압축기(65)는 질소 또는 연료 가스와 같은 가스(66)의 펄스를 캔들(160)의 중공부내로 직접 향하게 하여 캔들의 외면에 과도한 필터 케이크가 형성되는 것을 방지한다.
제 5 도를 참조하면, 1차 필터 용기(157)는 흡착제 함유 연료 가스(44)가 향하는 가스 입구(153)를 구비하고 있다. 연료 가스(44)는 용기(157)에 들어가면 라이너(154)에 의해 용기와 라이너사이에 형성된 환형 통로내에서 상방으로 유동하도록 배향된다. 다음에, 연료 가스(44)는 하방으로 유동하고, 각 어레이(157)내에서 캔들(160)내로 유동한다. 세정된 연료 가스(40)는 캔들 어레이 플리넘(158)으로부터 공동 플리넘(156)내로 유동한 다음 가스 출구(151)를 통해 배출된다. 용기(150)의 저부에 설치된 고형물 출구(152)는 연료 가스로부터 제거된 입자가 용기로 부터 배출될 수 있게 한다. 이러한 입자는 미사용된 및 사용된 주 유황 흡착제, 즉 바람직한 실시예에서 석탄석(CaCO3) 및 황화칼슘(CaS)을 포함하고 있다.
상술된 일반적인 형태의 캔들형 세라믹 배리어 필터는 미국 특허 제 4,973,458 호(뉴비 등)와, 제 4,812,149 호(그리핀 등)와, 제 4,764,190 호(이스라엘슨 등)와, 제 4,735,635 호(이스라엘슨 등)와, 제 4,539,025 호(실리버티 등)에 개시되어 있으며, 이들 특허의 개시내용은 본 명세서에 참고로 인용한다. 그러나, 본 발명은 예를 들면, 본 명세서에 참고로 인용된 미국 특허 제 4,553,986 호(실리버티 등)에 개시된 백 필터 엘리먼트 또는 직교류형 필터와 같은 다른 고성능 고온 필터의 형태를 사용하여 실행할 수 있다.
1차 필터(25)로부터 제거된 고형물(73)(즉, CaCO3및 CaS)은 스크류 컨베이어(67)를 거쳐 가스(70)에 의해 가압된 로크 호퍼(68)로 이송되고, 가스(69)는 배기된다. 감압된 고형물(74)은 각 로크 호퍼(68)로부터 호퍼(74)내에 수집되고, 다음에 회전 피드(72)를 거쳐 산화 장치(26)로 향해서 후술하는 바와 같이 폴리싱 흡착제의 재생 동안에 발생된 아황산가스를 포착한다.
다음에, 연료 가스(40)는 1차 필터(25) 및 알칼리 제거 유닛(23)(1개가 제공되는 경우)을 통해 유동한 후에 제 2 도 및 제 4 도에 도시된 바와 같이 폴리싱 탈황 장치(33)내로 유동한다. 제 9 도에 도시된 바와 같이, 폴리싱 탈황 장치(33)는 연료 가스(40)에 의해 유동화된 유황 흡착제(86)의 유동층(211)을 둘러싸는 용기(180)를 포함한다. 통상의 작동 조건하에서, 유동층은 대략 870℃(1600℉)의 온도 및 대략 1585kpa(230psia)의 압력에서 유지된다. 용기(180)는 후술하는 바와 같이 연료 가스(40) 및 재생된 폴리싱 흡착제(92)의 입자의 혼합물(46)을 수납하기 위한 입구(181)와, 새로운 폴리싱 흡착제 피드(86)를 도입하는 고형물 입구(183)와, 탈황된 가스(47)를 배출시키기 위한 가스 출구(47)와, 사용된 폴리싱 흡착제(87)를 재생기(34)로 배출하기 위한 고형물 출구(184)를 포함한다.
제 4 도에 도시된 바와 같이, 후술하는 바와 같이 재생된 폴리싱 유황 흡착제(92)는 연료 가스(40)의 흐름에 의해 수직 상방으로 이송되어 용기(180)에 주입되며, 제팅(jetting) 유동층(211)을 형성한다. 이것은 폴리싱 흡착제(92)의 초기의 동반중에 탈황 반응이 개시되게 하고, 흡착제(2)의 입자가 "제트"내에 균질로 혼합되게 하여 높은 발열 반응이 흡착제의 과도한 온도를 발생하는 것을 방지한다. 새로운 폴리싱 흡착제(86)를 필요한 정도로 용기(180)에 추가하여 흡착제 손실을 보충한다. 용기(180)로부터 배출된 연료 가스(47)는 한쌍의 사이클론 분리기(27', 27")를 통해 통과하고, 동반된 흡착제 입자는 분리기에서 포착되고 L자형 밸브(50)를 거쳐 용기로 귀환되며, 이 L자형 밸브(50)에는 질소 또는 연료 가스와 같은 가압 가스(59)가 도입된다.
바람직한 실시예에서, 폴리싱 유황 흡착제(86)는 구리 기제의 흡착제이다. 그러나, 아연 기제, 철 기제 및 망간 기제의 흡착제도 이용될 수 있다. 바람직하게, 흡착제는 35메시(즉, 500㎛ 이하)로 분쇄된 다공성 알루미나 입자상의 피막으로 지지된 10중량%의 구리를 함유하는 산화구리이다. 칼슘 기제의 흡착제를 사용하는 경우 입경은 유동층(211)내의 양호한 유동화를 보장하도록 선택된다. 변형예로서 산화구리 입자 및 불활성 실리카의 혼합물 또는 알루미나 입자를 사용할 수 있다. 주 반응은 구리 금속으로의 산화 구리의 환원과 구리의 황화화가 있으며, 하기와 같은 유황 화합물을 생성한다.
CuO + H2/CO = Cu + H2O/CO2
2 Cu + H2S = Cu2S + H2
주요한 탈황의 대부분에 있어서의 비교적 저가의 칼슘 흡착제(24)를 이용함으로써, 2차적인 탈황 단계에서의 보다 고가의 구리 기제의 흡착제(86)를 보다 경제적으로 사용할 수 있게 한다. 또한, 후술하는 바와 같이 사용된 구리 흡착제의 재생은 흡착제 비용을 더욱 절감한다. 더우기, 1.2cm(0.5인치)의 펠릿 직경이 사용되는 현재의 실시와 비교해서 작은 직경의 흡착제 입자를 사용함으로써 유황화작용, 재생 및 내구성을 향상시킨다.
폴리싱 탈황 장치(33)로부터의 연료 가스(43)는 입자물이 제거되는 2차 필터(35)로 향한다. 바람직한 실시예에서, 2차 필터(35)는 세라믹 배리어 형태이며, 1차 필터(25)와 동일하게 설계될 수도 있다. 필터로부터 제거된 고형물(97)은 스크류 컨베이어(98)를 거쳐 가스(100)에 의해 가압된 로크 호퍼(101)로 이송되고, 가스(99)는 배기된다. 2단계의 여과를 행함으로써, 2차 필터에 의해 제거된 입자는 본질적으로 미사용의 폴리싱 유황 흡착제(86)(즉, 산화구리)와, 석탄 애시 및 칼슘 기제의 흡착제에 의해 오염되지 않은 사용된 흡착제(즉, 황화구리)이다. 그 결과, 로크 호퍼(101)로부터의 고형물은 호퍼(102)내에 수집된 다음에, 예컨대 재생기(34)에서 재생하기 위해 재처리되도록 제거된다.
제 4 도에 도시된 바와 같이, 스탠드레그(standleg)가 사용된 폴리싱 유황 흡착제(87)의 입자(즉, 황화구리)를 폴리싱 탈황 장치(33)로부터 제거하고, 이들을 N자형 밸브(88)를 거쳐 재생기(34)로 향하게 한다. 또한, 가압된 공기(29)는 사이클론(28', 28")에 의해 포착되고 그리고 가압된 공기(90)가 공급된 L자형 밸브(50)를 거쳐 도입된 입자(89)와 함께 재생기(34)내로 도입된다. 재생기(34)내에서의 주 반응은 구리 및 이산화유황으로의 황화구리의 변환과, 새로운 산화구리 흡착제로의 구리의 산화반응이다.
Cu + 1/2 O2= CuO
Cu2S + O2= 2 Cu + So2
제 10 도에 도시된 바와 같이, 재생기(34)는 가압 공기(29)에 의해 유동화되고 분배 플레이트(206)상에 지지된 사용된 및 미사용의 흡착제 입자의 슬러깅(slugging) 유동층을 둘러싸는 내화물 내장 용기(190)를 포함한다. 정상의 작동 조건하에서, 유동층은 대략 870℃(1600℉)의 온도 및 대략 1650kpa(240psia)의 압력에서 유지된다. 용기(190)는 가압된 공기(91)를 수납하는 공기 입구(191), 재생될 사용된 흡착제(87)를 수납하기 위한 고형물 입구(193), 사이클론(28', 28")에 의해 포착된 입자(89)가 귀환하는 경우에 통과하는 고형물 입구(192), 재생에 의해 발생된 아황산가스(91)를 배출하기 위한 가스 출구(195) 및 재생된 흡착제(92)를 폴리싱 탈황 장치(33)로 귀환시키는 고형물 출구(194)를 포함한다.
재생에 의해 발생된 아황산가스(104)는 열교환기(94)내에서 냉각되어 약 315℃(600℉)가 되고, 이것을 종래의 백 하우스 필터(95)를 통해 통과시키기 전에 감압시킨다. 백 하우스에 의해 포착된 흡착제(96)는 재처리를 위해 제거되며, 한편, 청정한 아황산가스가 풍부한 가스 흐름(93)은 공기(78) 및 1차 필터(25)로부터의 사용된 및 미사용의 흡착제(74)와 함께 산화 장치(26)로 향한다.
산화 장치(26)에서는, 다음의 3개의 프로세스가 발생한다. 즉 (1) 재생기(34)로부터의 가스 흐름(93)내의 아황산가스가 1차 필터로부터의 미사용된 1차 유황 흡착제(CaCO3)에 의해 포착되는 프로세스와, (2) 1차 필터로부터의 사용된 흡착제(즉, CaS)가 산화되어 폐기하기에 적당한 화합물(즉, CaSO4)로 되는 프로세스와, (3) 1차 필터로부터 수집된 탄소가 이산화탄소로 되는 프로세스를 포함한다. 따라서, 주 반응은 다음과 같다.
CaCO3= CaO + CO2
CaO + SO2+ 1/2 O2= CaSO4
CaS + 2 02= CaSO4
C + O2= CO2
따라서, 산화 장치를 이용하면 재생기로부터의 SO2가 풍부한 가스를 미사용의 1차 유황 흡착제와 반응시키는 것에 의해 원소 유황 또는 유황산으로 변환시키기 때문에 고비용의 프로세스가 필요없다.
산화 장치(26)로부터 제거된 고형물(31)(즉, 황산칼슘)은 컨베이어(75)를 거쳐 호퍼(76)로 운반되어 폐기 대기 상태로 된다. 산화 장치(26)로부터 배출된 가스(85)는 2개의 사이클론 분리기(81', 81"), 열교환기(83)[그 내에서 가스가 315℃(600℉)로 냉각됨] 및 종래의 백 하우스 필터(84)를 통과한다. 다음에, 가스(36)는 연도를 통해 대기로 배출된다. 백 하우스 필터(84)에 의해 제거된 고형물(82)은 냉각되고, 제 2 사이클론 분리기(82")에 의해 제거된 고형물(80)과 함께 폐기를 위해 저장된다. 제 1 사이클론(81')에 의해 제거된 고형물(79)은 공기(77)가 공급된 L자형 밸브(50)를 거쳐 산화 장치(26)로 귀환된다.
산화 장치(26)는 본질적으로 2단계의 순환식 연소기이며, 2단계는 초화학량론 조건하에서 작동된다. 제 11 도에 도시된 바와 같이, 산화 장치(26)는 부분적으로 유황화된 주로 70메시의 석탄석과 같은 사용된 및 미사용의 1차 흡착제 입자의 대기압 상태의 유동층(213)을 둘러싸는 용기(200)로 구성된다. 재생기(34)로부터의 아황산가스가 풍부한 흐름(93)은 입구(204)를 거쳐 입구 플리넘에 들어가며, 버블 캡 분배 플레이트(206)에 의해 분배된다. 즉, 가스 흐름(93)은 분배 플레이트 아래로 도입된다. 이러한 가스 흐름은 1차 유동층(202)을 유동화시키는 작용을 한다. 공기(78)는 입구(203)에 의해 분배 플레이트(206) 상방에 주입되며, 제 2 단계의 희박층(215)을 유동화시킨가. 정상 작동 조건하에서, 유동층은 대략 870℃(1600℉)의 온도로 유지된다. 용기(200)는 1차 필터로부터의 1차 흡착제(74)를 수납하기 위한 제 1 고형물 입구(201)와, 사이클론 분리기(81')에 의해 포착된 입자(79)를 귀환시키는 경우 통과하는 제 2 고형물 입구(도시하지 않음)를 구비하고 있다.
본 발명을 기화기에 의해 발생된 연료 가스를 기준으로 설명하였지만, 본 발명은 직접식 석탄연소 터빈에서 발생된 연료 가스를 정화하는데에도 동일하게 적용할 수 있다. 또한, 본 발명이 양 1차 및 폴리싱 탈황 단계를 구비하도록 기술하였지만, 본 발명은 1차 또는 폴리싱 흡착제중 단지 하나를 이용하는 단지 하나의 탈황 단계를 이용하여 실시할 수도 있다.

Claims (17)

  1. 석탄으로부터 얻은 고온의 가스로부터 유황 화학종(sulfur species)을 제거하는 시스템에 있어서, ① 제 1 유황 흡착제(a first sulfur sorbent)를 주입하여 상기 가스와 접촉시켜서, 상기 가스내에 상기 제 1 흡착제를 동반시키는 동시에 상기 제 1 흡착제를 상기 제 1 유황 화합물로 변환시키는 제 1 수단과, ② 상기 동반된 제 1 흡착제 및 상기 제 1 유황 화합물의 적어도 일부분을 상기 가스로부터 제거하는 제거 수단과, ③ 상기 가스를 상기 제거 수단으로부터 수납하도록 연결되어 있고, 제 2 유황 흡착제를 상기 가스와 접촉시켜서 상기 제 2 유황 흡착제의 일부를 제 2 유황 화합물로 변환시키는 수단과, ④ 상기 제 2 유황 흡착제 및 유황 가스를 발생시키도록 상기 제 2 유황 화합물을 재생하는 수단과, ⑤ 상기 제거 수단에 의해 제거된 상기 제 1 흡착제 및 상기 제 1 유황 화합물을 수납하도록 연결되고 그리고 상기 흡착제 재생 수단에서 발생된 상기 유황 가스를 수납하도록 연결된 용기를 포함하며, 상기 용기는 상기 유황 가스에 의해 유동화된 상기 제 1 흡착제 및 상기 제 1 유황 화합물로 이뤄진 층을 둘러싸는 것을 유황 화학종 제거 시스템.
  2. 제1항에 있어서, 상기 흡착제 재생 수단은 상기 제 2 유황 화합물의 유동층을 둘러싸는 용기를 포함하는 유황 화학종 제거 시스템.
  3. 제2항에 있어서, 상기 제 2 유황 흡착제는 구리 기제의 흡착제인 유황 화학종 제거 시스템.
  4. 제3항에 있어서, 상기 제 2 유황 화합물은 황화구리를 포함하며, 상기 유황 가스는 아황산가스를 포함하는 유황 화학종 제거 시스템.
  5. 석탄으로부터 얻은 고온의 가스로부터 유황 화학종을 제거하는 방법에 있어서, ① 제 1 유황 흡착제를 상기 가스에 접촉시켜서, 상기 제 1 흡착제를 제 1 유황 화합물로 변환시킴으로써 상기 가스로부터의 상기 유황 화학종의 제 1 부분을 제거하는 단계로서, 상기 제 1 흡착제 및 상기 제 1 유황 화합물의 적어도 일부는 상기 가스내에 동반되는, 상기 제거 단계와, ② 상기 동반된 제 1 흡착제 및 상기 동반된 제 1 유황 화합물의 적어도 일부를 상기 가스로부터 제거하는 단계와, ③ 제 2 유황 흡착제를 상기 가스에 접촉시켜서, 상기 제 2 유황 흡착제를 제 2 유황 화합물로 변환시킴으로써 상기 가스로부터의 상기 유황 화학종의 제 2 부분을 제거하는 단계로서, 상기 제 2 유황 흡착제 및 상기 제 2 유황 화합물의 적어도 일부는 상기 가스내에 동반되는, 상기 제거 단계와, ④ 상기 제 2 유황 화합물의 적어도 일부도 상기 제 2 가스에 접촉시켜 재생된 제 2 유황 흡착제 및 유황 가스를 발생시키는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 제 1 흡착제를 상기 가스와 접촉시키는 상기 단계는 상기 제 1 흡착제의 입자를 상기 가스에 주입하는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 제 1 흡착제의 입자를 상기 가스에 주입하는 상기 단계는 직경이 약 250㎛보다 작은 입자를 주입하는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  8. 제5항에 있어서, 제 2 유황 흡착제를 상기 가스와 접촉시키는 상기 단계는 상기 가스를 용기내로 향하게 하는 단계를 포함하며, 상기 방법은, 상기 재생된 제 2 유황 흡착제를 상기 용기로 향하게 하여, 상기 가스가 상기 재생된 제 2 흡착제의 층을 유동화시키는 단계를 더 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  9. 제5항에 있어서, 상기 제 2 유황 화합물의 적어도 일부를 재생하기 위한 상기 단계는 상기 제 2 유황 화합물의 층이 들어 있는 용기내로 유체를 향하게 하여 상기 층을 유동화시키는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  10. 제5항에 있어서, 상기 가스로부터 제거된 상기 제 1 유황 화합물을 제 3 유황 화합물로 변환 시키는 단계를 더 포함하며, 상기 제 3 유황 화합물은 상기 제 1 유황 화합물보다 안정적인 유황 화학종 제거 방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 제 1 유황 화합물이 황화칼슘을 포함하며, 제 3 유황 화합물이 황산칼슘을 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  12. 제10항에 있어서, 상기 제 1 유황 화합물을 제 3 유황 화합물로 변환시키는 단계가 상기 제 1 유황 화합물의 층을 용기내에서 유동화시키는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  13. 제5항에 있어서, 상기 재생 단계에서 발생된 상기 유황 가스를 고체 유황 화합물로 변환시키는 단계를 더 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 재생 단계에서 발생된 상기 유황 가스를 고체 유황 화합물로 변환시키는 상기 단계는 상기 제 1 유황 흡착제의 층을 상기 유황 가스로 유동화시키는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  15. 제5항에 있어서, 상기 가스로부터 제거된 상기 제 1 유황 화합물을 제 3 유황 화합물로 변환시키는 단계와, 상기 재생 단계에 의해 발생된 상기 유황 가스를 고체 유황 화합물로 변환시키는 단계를 더 포함하며, 상기 제 3 유황 화합물은 상기 제 1 유황 화합물보다 안정한 유황 화학종 제거 방법.
  16. 제15항에 있어서, 상기 제 1 유황 화합물은 황화칼슘을 포함하며, 상기 제 3 유황 화합물은 황산칼슘을 포함하고, 상기 유황 가스는 아황산가스를 포함하고, 상기 고체 유황 화합물은 황산칼슘을 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
  17. 제15항에 있어서, 상기 제 1 유황 화합물이 제 3 유황 화합물로 변환시키는 단계와, 상기 유황 가스를 고체 유황 화합물로 변환시키는 단계는 상기 제 1 흡착제 및 상기 제 1 유황 화합물의 층을 상기 유황 가스중에서 유동화시키는 단계를 포함하는 유황 화학종 제거 방법.
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