KR100255181B1 - 방사성 동위원소 i-131의 상용생산을 위한 건식 증류장치 및 그 방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 온도 제어장치(5)와 전원 공급장치(7)를 구비한 전기로(3), 내부에 TeO₂표적(13)을 장입한 상태로 상기 전기로(3)의 중앙 관통홀(9)에 삽입 장착되는 증류용기(11), 히팅 밴드(12)가 감겨 있는 연결 도관(15)을 통해 상기 증류용기(11)와 연통되어 있는 I-131 포집기(17), 연결 지관(19)을 통해 상기 I-131 포집기(17)에 연통되어 있는 복수의 폐가스 포집기(21), 상기 I-131 포집기(17)와 반출 용기(23) 사이에 제1 T코크 밸브(25)를 통하여 연결되어 있는 용액투입용기(27)로 구성되어 있는 I-131 건식 증류장치 및 이 증류장치에 의해 방사성 동위원소 I-131을 상용 생산하는 방법에 관한 것이다.

Description

방사성 동위원소 I-131의 상용생산을 위한 건식 증류장치 및 그 방법

본 발명은 방사성 의약품으로 사용되는 I-131의 상용생산을 위한 건식 증류장치 및 그 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 원자로에서 중성자 조사되어 방사화된 TeO₂표적을 이용하여 갑상선 진단용, 종양치료용, 표지용 등으로 이용되는 I-131을 건식 증류시켜 분리 생산하는데 사용하는 건식 증류장치 및 건식 증류방법에 관한 것이다.

오늘날 방사성 동위원소의 이용범위와 이용기술은 급속도로 발전하고 있으며, 우리나라에서의 연간 이용량도 연간 평균 100 k 큐리(Ci)에 이르고 있다. 방사성 동위원소로부터 나오는 방사선을 일반적으로 기피하는 경향이 있음에도 불구하고 이처럼 이용량이 많은 이유는 방사성 동위원소가 갖는 고유특성 때문이다. 고유특성 중 대표적인 것은 미량이면서도 강한 투과력을 갖는 방사선을 충분히 방출하여 그것을 검출할 수 있게 하거나 물질에 변화를 줄 수 있다는 점이다.

이점이 방사성 동위원소가 산업, 의료, 과학연구 등에 뚜렷한 기여를 하는 이유이다. 1995년 현재 1000여개의 방사성 동위원소 이용업체에서 방사선비파괴검사, 방사성 동위원소 게이지, 산업용 방사성추적자, 체내투여진단 및 치료, 체외이용진단, 체외 방사선조사치료, 방사선멸균, 방사선식품조사, 방사선유전공학연구 등 여러 가지 형태로 방사성 동위원소가 이용되면서 산업기술발전과 생산성향상, 공해방지, 산업안전, 의료기술발전과 복지구현, 식량증산과 식품보전, 기초과학발전 등 일일이 열거하기 힘들 만큼 매우 큰 기여를 하는 것이 사실이다.

그런데, 방사성 동위원소를 왕성하게 이용하여 제반 혜택을 누리려면 그 공급이 원활하고 국산 방사성 동위원소가 충분히 공급될 수 있어야 한다. 방사성 동위원소는 원자로나 가속기로부터 생산될 수 있는데 우리나라에는 최근까지 2MW급 연구용원자로만 가동되어 왔기 때문에 이를 이용해서 소규모로 생산할 수밖에 없었다.

하지만 근래에 들어와 다목적 연구용 원자로가 개발되어 국내에서 수요되는 방사성 동위원소의 자급률 향상을 도모하게 되었으며, 아울러 이러한 원자로를 이용해 방사성 동위원소 제품을 대량 생산하기 위한 연구개발의 일환으로서 대량생산에 적합한 부대장비들도 함께 개발되기에 이르렀다.

이러한 방사성 동위원소 제품 중에서도 의료 목적으로 즉, 갑상선 진단, 종양치료, 표지합섬용으로 I-131을 생산하기 위해 종래에는 방사화된 텔릴륨(Te)이나 텔릴륨 화합물을 습식 증류법으로 분리하는 방식이 많이 사용되었다.

이 증류 방식에 의하면, 텔릴륨이나 텔릴륨 화합물로 제조된 표적을 원자로에서 중성자 조사에 의해 방사화시킨 다음, 혼합산에 방사화된 텔릴륨을 녹인 후 IO₃ ^-를 I₂상태로 환원시키고, 증류하여 알카리 용액에 포집함으로써 실용의 I-131을 생산하여 왔다.

이 방식에 의해 I-131을 생산하면, 낮은 온도에서도 화학적인 처리가 가능하게 되고, 화학처리에 사용되는 각종 기구의 제작이 용이하기는 하지만 처리장치의 조작이 복잡하고 여러 가지 다양한 시약이 사용되므로 불순물이 유입될 가능성이 매우 높고, 방사능 농도를 높이기 위하여 추가의 증발이 필요하게 된다. 또한, 액체의 방사성 폐기물이 다량 발생하게 되며, 화학처리 시간도 길어지는 문제점이 있었다.

위에서 언급한 바와 같은 종래의 I-131 습식 증류방식이 가지고 있는 문제점을 해결하기 위해 다양한 대책이 모색되어 왔으며, 본 발명도 또한 이러한 문제점 해결하고, 상용생산하기 위해 안출되었다.

그러므로, 본 발명의 목적은 I-131을 생산함에 있어 생산되는 I-131의 방사능 농도를 높여 실용에서 비방사능이 높은 I-131을 이용할 수 있도록 하고, 추가적인 시약의 사용이 불필요하도록 하며, 이에 따라 처리과정이 단순화되도록 하고, 또한 분리 시간을 단축할 수 있을 뿐만 아니라, 액체 방사성 폐기물의 발생량을 큰 폭으로 줄일 수 있도록 하는데 있다.

본 발명은 따라서 이러한 목적을 달성하기 위해, 온도 제어장치와 전원 공급장치를 구비한 전기로, 내부에 TeO₂표적을 장입한 상태로 전기로의 중앙 관통홀에 삽입 장착되는 증류용기, 히팅 밴드가 감겨 있는 연결 도관을 통해 증류용기와 연통되어 있는 I-131 포집기, 연결 지관을 통해 I-131 포집기에 연통되어 있는 복수의 폐가스 포집기, I-131 포집기와 반출 용기 사이에 제1 T코크 밸브를 통하여 연결되어 있는 용액투입 용기로 구성되어 있는 I-131 건식 증류장치를 제공하고자 하는 것이다.

또한, I-131 포집기에 포집용액을 투입하고 증류용기의 시료튜브에 방사화된 TeO₂시료를 장입하는 I-131 증류 준비단계; 증류용기의 내부 온도를 최대 760℃에 도달하게 하여 TeO₂를 증류시키면서 산소탱크의 개폐밸브를 개방하여 산소가스를 공급하도록 되어 있는 증류단계; 이 증류단계에서 발생한¹³¹I₂가스를 포집기의 포집용액에 포집하는 포집단계; 이 포집단계에서¹³¹I₂가반응된 포집기내의 반응액에 일정시간 동안 이산화탄소를 가하여 반응액의 pH를 조절하는 단계; 이 pH 조절단계에서 pH가 조절된 반응액을 용액투입장치를 이용해 반출용기로 옮겨 외부로 반출하는 I-131 반출단계; 증류단계에서¹³¹I₂가스 증류후 잔존하는 TeO₂를 별도의 저장용기에 보관하여 붕괴시키는 폐 TeO₂처리 단계; 로 이루어져 있는 I-131 건식 증류방법을 제공하고자 하는 것이다.

도 1은 본 발명에 따른 건식 증류장치의 구성을 개략적으로 도시하는 개념도.

도 2는 도 1의 상부증류용기와 포집기를 이송하기 위한 가이드 레일의 상세 단면도.

도 3은 도 1 및 도 2에서 증류용기와 포집기만을 도시하는 상세 단면도.

도 4는 도 3의 포집기에 냉각용기가 추가 부착되어 있는 상태를 도시하는 상세 단면도.

* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명

1 : 건식 증류장치 3 : 전기로

11 : 증류용기 13 : TeO₂표적

15 : 연결도관 17 : I-131 포집기

21 : 폐가스 포집기 23 : 반출용기

27 : 용액투입용기 59 : 산소 가스통

75 : 활성탄 탱크 85 : 이산화탄소 가스통

97 : Na¹³¹I 용액인출용기 201 : NaOH 포집용액

이하, 본 발명에 따른 I-131 건식 증류장치의 하나의 실시예를 첨부도면을 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다.

도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 I-131 건식 증류장치는 도면번호 1로 표시되어 있다. 이 건식 증류장치(1)는 전체적으로 가열용 전기로(3), 원자로에서 중성자 조사된 TeO₂표적을 담아 전기로(3)에서 증류시키는 증류용기(11), 증류된¹³¹I₂가스를 포집하기 위한 포집기(17), 포집기(17)에서¹³¹I₂가스 포집반응이 끝난 반응액을 반출용기(23)로 이동시키는 용액투입용기(27)로 이루어져 있다.

여기에서 전기로(3)에는 전기로 내부의 온도를 측정하기 위한 온도 제어장치(5)가 장착되어 있을 뿐만 아니라, 전기로(3)에 전원을 공급하는 전원공급장치(7)가 결선되어 있다.

이 전기로(3)는 도 2에 그 구성이 보다 상세하게 도시되어 있는데, 케이스(29)에 의해서 외부 몸체가 형성되어 있고, 이 케이스(29) 중심에는 원통형의 전열체(31)가 장착되어 있다. 전열체(31)는 예컨대 매몰형 히터가 주로 사용되며, 중앙에 증류용기(11)가 삽입되도록 되어 있고, 외주면에 전열 코일이 상하단으로 분리되어 감겨져 있는데, 상단은 외부 즉, 윗방향으로 방출되는 열을 보정하기 위해 전열코일이 하단보다 많이 감겨져 있다. 이 전열체(31)는 케이스(29)와의 사이에 있는 단열재(33)에 의해서 측면과 상면이 들러싸여져 외부와의 열교환이 차단되며, 단열재(33)로서는 세라믹 보드나 세라믹 파어버가 사용된다.

이러한 케이스(29), 단열재(33) 및 전열체(31)를 관통하여 열전쌍으로 이루어진 복수의 온도센서(35)가 전열체(31) 내부의 온도를 측정하도록 장착되어 있으며, 케이스(29)의 상면에는 판형 스프링(39)이 관통홀(9)과 동심으로 설치되어 있다. 따라서 증류용기(11)가 전기로(3)의 관통홀(9)에 삽입될 때 증류용기(11)의 하부 플랜지부(37)가 스프링(39)에 의해서 탄력적으로 안착될 수 있도록 해준다.

도 3에 보다 상세히 도시된 바와 같이, 내부에 TeO₂표적(13)을 장입한 상태로 전기로(3)의 중앙 관통홀(9)에 삽입 장착되는 증류용기(11)는 상부 증류용기(45)와 하부 증류용기(41)로 이루어져 있다. 여기에서 하부 증류용기(41)는 내열성이 양호한 석영유리 재질의 원통형 용기로서 상단 에지면에 전기로(3)의 판형 스프링(39)에 안착되는 하부 플랜지부(37)가 원주방향으로 돌출 형성되어 있다. 이 용기(41)의 내부에는 방사화된 TeO₂시료를 장입하기 위한 원통형 시료 튜브(55)가 설치되며, 이 시료 튜브(55)를 하부 증류용기(41)의 중앙에 보다 용이하게 고정할 수 있도록 하기 위해 밑이 막힌 깔대기 형상의 고정대(51) 용기(41) 바닥에 미리 설치된다.

이 하부 증류용기(41)의 상부에 일렬로 정렬된 상태에서 덮여지는 상부 증류용기(45)는 하부 용기(41)와 동일한 직경을 가진 석영유리 재질의 원통형 용기로서, 하단 에지면에 하부 플랜지부(37)와 맞닿음되는 상부 플랜지부(43)가 원주방향으로 돌출 형성되어 있으며, 종모양의 상면 중앙에 관통 형성된 삽입공(47)을 통해 I-131 포집기(17)와 연결되어 있는 연결도관(15)이 삽입되어 상부 용기(45) 내부에 확경부(49)가 위치되도록 한다. 또한, 삽입공(47)의 한쪽 측면에는 산소 가스통(59)으로부터 증류용기(11)로 산소를 공급하기 위한 유도관(57)이 형성되어 있다.

이때, 하부 용기(41)의 하부 플랜지부(37)와 상부 용기(45)의 상부 플랜지부(43)는 접촉면이 사전에 연마제로 연마되어 있어 밀봉상태로 맞닿음되며, 이 접촉면을 통해 증류된¹³¹I₂가스가 누설되는 것을 방지하기 위해 확경부(49)의 하부에지부(59)가 접촉면 보다 아래쪽에 위치하게 되고 또한 시료 튜브(55)의 상단 에지부(56)가 확경부(49)의 하단 에지부(59)와 동일한 높이 또는 그 이상의 높이에 오도록 위쪽으로 뻗어 있다.

또한, 증류용기(11)는 확경부(49)로부터 연장되어 있는 연결도관(15)에 의해 I-131 포집기(17)와 연통되어 있는데, 연결도관(15)은 외주면에 감겨 있는 히팅 밴드(12)에 의해 가열되어¹³¹I₂이연결도관(15) 내벽에 흡착되는 것을 방지시켜준다. 이렇게 증류용기(11)와 연결되어 있는 I-131 포집기(17)는 하부에 축경부(71)가 형성되어 있는 원통형의 용기이며, 내부에는 포집용액(201)이 들어있으며, 연결도관(15)을 통해 유입되는¹³¹I₂가스와 반응하여 Na¹³¹I 용액이 되도록 화학처리를 함으로써 I-131을 포집하도록 되어 있다. 이 포집기(17)는 또한, 상단 중앙에 연결도관(15)의 축경부(61)이 삽입되는 반구형의 투입구(63)가 형성되어 있고, 이 투입구(63)의 양측면에 각각 하나씩 2개의 분기관(65,67)이 돌출 형성되어 있다.

이 분기관(65)에는 지관(19)을 통해 폐가스 포집기(21)가 연결되어 있으며, 분기관(67)에는 지관(20)을 통하여 반출용기(23)와 용액투입용기(27)가 연결되어 있다. 이와 같이 포집기(17)의 투입구(63)와 분기관(65,67)을 통하여 각각¹³¹I₂가스, 폐가스 및 반응액이 유출입되므로 누설을 방지하기 위하여, 반구형의 마개(69)와 각각의 지관(19,20)이 투입구(63)와 분기관(65,67)에 끼워지는 부위가 각각 연마된 볼 소켓 조인트식으로 접촉되어 있다. 또한, 지관(20)의 경우 반응액의 흡인을 보다 용이하게 하도록 포집기(17) 내부로 뻗어 있는 연결도관(15)의 축경부(61) 끝단(62)까지 연장시켰다. 아울러, I-131 포집기(17)의 축경부(71)에는 도 4에 도시된 바와 같이, 외주면에 냉각수 용기(73)가 둘러싸여 포집기(17)를 냉각시키므로 I-131 포집율을 증가시키고, 포집용액의 용량을 최소화할 수 있으므로 비방사능을 높일 수 있다.

이와 같이 연결도관(15)에 의해서 연결되어 있는 상부 증류용기(45)와 포집기(17)를 자동제어 방식에 의해 들어 올려 하부 증류용기(41)에 TeO₂가 장입된 시료 튜브(55)를 설치하기 위해서는 도 2에 도시된 지지대(100)가 필연적으로 요구된다.

이러한 지지대(100)는 외체를 형성하는 케이스 프레임(101), 상부 증류용기(45)의 상단과 연결도관(15)과 상기 포집기(17)를 파지하기 위한 고정부(102), 고정부(102)를 이송하기 위한 이송축(121), 고정부(102)를 지지하기 위한 지지축(123,125) 및 이송축(121)의 회전력을 발생시키는 구동 모터(131)로 이루어져 있다.

여기에서, 케이스 프레임(101)의 기부(104)에는 전기로(3)가 중앙에 설치되어 있으며, 전기로(3)의 후방에는 상하 축지지대(133,135)에 의해서 프레임(101)에 회전 가능하게 지지된 이송축(121)이 종방향으로 뻗어 있으며, 지지축(123,125)은 이송축(121)의 양 측면에 종방향으로 각각 뻗어 있다.

또한, 고정부(102)는 이송축(121)과 결합되는 암나사공(105)이 중앙에 관통형성되어 있고 지지축(123,125)이 각각 끼워지는 관통공(107,109)이 암나사공(105)의 양측단에 관통 구비되어 있는 평판 형태의 고정 프레임(103)으로 몸체가 이루어져 있다. 이 고정 프레임(103)의 전방에는 횡 클램퍼(111)가 부착되어 연결도관(15)을 파지하게 되며, 횡 클램퍼(111)의 양측면쪽 관통공(107,109) 전방 위치에 아래쪽으로 연결봉(113,115)이 뻗어 있어 이 연결봉(113,115)의 끝단에 부착된 종 클램퍼(117,119)에 의해 상부 증류용기(45)와 I-131 포집기(17)의 상단 부분을 파지하도록 되어 있다.

따라서, 기부(104) 한쪽에 장착된 구동모터(131)가 구동하면 전동벨트(129)와 이송축(121) 하단의 풀리(127)를 통해 회전력을 전달받은 이송축(121)이 회전하게 되며, 이에 따라 암나사공(105)에 의해 이송축(121)과 연동하도록 결합된 고정부(102)의 고정 프레임(103)이 지지축(123,125)로 안내되면서 상하로 이동하게 되어 전기로(3)에 장착되어 있는 증류용기(11)로부터 상부 증류용기(45)와 포집기(17) 및 연결도관(15)을 동시에 상하로 이동시킬 수 있게 된다.

다시, 도 1을 참조하면, 포집기(17)와 지관(19)에 의해서 연결되어 있는 복수의 폐가스 포집기(21)는 일반적인 증류장치와 마찬가지로 지관(19)이 포집기(21) 내부로 삽입되어 있으며, 포집기(21)의 입구(22)에 마개(24)가 끼워져 있고, 상단벽면에 분기관(26)이 돌출해 있으며, I-131 포집기(17)와 같이 폐가스 포집용액(203)이 들어있다. 따라서, I-131 포집기(17)에서 포집되지 않고 유출된 폐¹³¹I₂가스가 복수개 배열되어 있는 폐가스 포집기(21)를 통과하면서 NaOH 용액과 반복적으로 반응하게 되므로 방사화된¹³¹I₂가스의 외부 누출이 방지된다. 또한, 최후단에 위치하는 포집기(21)에는 활성탄 탱크(75)가 연결되어 있어 이들 폐가스 포집기(21)를 거치면서도 제거되지 않은 잔류 폐가스를 최종적으로 흡착하게 된다.

또한, 지관(20) 및 인출도관(81)을 통해 포집기(17)와 연결되어 있는 용액투입용기(27)는 상단 개구부(77)에 필러(filler)와 같은 공기 흡배출기와 연결된 마개 겸용의 유리관(79)이 끼워져 있어, 필러의 흡배기 조작에 의해 포집기(17)에 수용되어 있는 Na¹³¹I 용액을 흡인하거나 배출하도록 되어 있다.

그리고, 인출도관(81)의 용액투입용기(27) 측에 제2 T코크 밸브(83)가 장착되어 이산화탄소 가스통(85)과 연결된 유로의 개폐를 조절하도록 되어 있다. 또한, 인출도관(81)의 용액인출용기(97) 측에는 제3 T코크 밸브(93)가 구비되어 인출도관(81)과 가스배출관(95)의 연통을 조절하게 되며, 지관(20)으로부터 분기되어 있는 가스공급관(91)과 가스배출관(95)이 교차하는 부분에 솔레노이드 밸브(89)가 장착되어 가스배출관(95)에서 배출구(87) 또는 가스공급관(91)로의 연통을 조절하도록 되어 있다. 끝으로 지관(20)과 인출도관(81)의 용액인출용기(97) 아래쪽 부분이 교차하는 위치에 제1 T코크 밸브(25)가 장착되어, 포집기(17)로부터 용액인출용기(97)로 Na¹³¹I 반응액을 빼내거나, 포집용액 투입시 용액인출용기(97)를 거쳐 반출용기(23)로 반응액을 배출하고자 할 때 각 경우에 알맞게 유로를 결정하도록 되어 있다.

이상, 본발명에 따른 I-131 증류장치(1)는 위에서 언급한 바와 같은 구성을 가지고 있으며, 아래에 설명하는 방법에 의해 작동하도록 되어 있다.

도 1에 도시된 것처럼, I-131 증류장치(1)에 의해 I-131을 실용 가능하게 생산하기 위해서는 먼저, I-131 포집기(17)와 폐가스 포집기(21)에¹³¹I₂가스와 반응하여 I-131을 포집할 수 있도록 해주는 포집용액(201)을 투입하여야 한다. 그리고 나서, 이미 방사화되어 있는 TeO₂를 증류용기(11)에 장입하게 되는데, 이때 방사능 피폭을 방지하기 위해 방사능 차폐가 되어 있는 핫셀내에서 TeO₂의 장입작업을 하게 되므로 도 2에 도시된 지지대(100)와 같은 자동조작장치를 이용하게 된다.

즉, 외부 제어패널에서 지지대(100)의 구동모터(131)를 가동하여 이송축(121)을 회전시킴으로써 고정 프레임(103)의 각 클램퍼(111,117,119)에 고정되어 있는 상부 증류용기(45)와 연결도관(15)과 포집기(17)를 들어올리게 된다. 그 다음 TeO₂가 장입된 시료 튜브(55)를 하부 증류용기(41)의 고정대(51)에 끼우고 다시 고정 프레임(103)을 하강시켜 상부 증류용기(45)를 하부 증류용기(45)에 밀착되도록 덮는다. 그리고 나서, 산소 가스통(59)의 개폐밸브(60)를 개방하여 I-131 포집기(17)에서 발생하는 가스가 일정한가를 확인함으로써 증류용기(11)의 밀봉 상태 특히, 상부 플랜지부(43)와 하부 플랜지부(37)의 접촉면에서 기밀이 유지되는 가를 확인한다(S1).

이렇게 해서 증류준비가 완료되면, 주 전원 공급장치(7)를 온시켜 전기로(3)에 전원을 공급하여 증류용기(11)내의 TeO₂표적을 760℃까지 가열하여¹³¹I₂가스로 증류되도록 한다. 이와 동시에 히팅 밴드(12)도 300℃까지 가열하여 외기 온도로 인해¹³¹I₂가스가 냉각되지 않도록 하며, 산소 가스통(59)의 개폐밸브(60)를 개방하여 산소가스가 유도관(57)을 통해 공급되도록 함으로써¹³¹I₂가스가 증류용기(11)에서 원활하게 빠져나갈 수 있도록 해준다. 이렇게 해서 설정 시간만큼 증류가 진행되면 자동으로 전원을 오프시켜 증류를 종료한다(S2).

다음 단계로 증류된¹³¹I₂가스를 포집기(17)에서 포집하게 되는데, 연결도관(15)을 통해 포집기(17)로 유입된¹³¹I₂가스는 포집기(17)에서 포집용액(201)인 NaOH 용액과 반응하여 Na¹³¹I 용액 상태로 포집된다(S3).

이때, 포집용액(201)에 포집되지 않고 배출되는 미량의¹³¹I₂폐가스는 지관(19)을 통해 복수의 폐가스 포집기(21)로 유입되며, 여기에서 다시 폐가스 포집용액(203)에 반복적으로 반응하여 미량의 Na¹³¹I 상태로 제거되며, 최종적으로 포집기(21) 끝단에 연결되어 있는 활성탄 탱크(75)에 장입되어 있는 활성탄(205)에 흡착됨으로써 완전히 제거된다.

포집단계(S3)에서 발생한 Na¹³¹I와 같은 반응용액은 알칼리성을 띠므로 이 용액의 pH를 적정수준으로 조절하게 되는데, 먼저 제2 T코크 밸브(83)를 조절하여 이산화탄소 가스통(85)과 인출도관(81)을 연통시키고, 그 다음 제3 T코크 밸브(93)를 조절하여 인출도관(81)과 가스 배출관(95)이 연통되도록 한 뒤, 이산화탄소 가스통(85)의 개폐밸브(90)를 개방하여 인출도관(81)으로 이산화탄소 가스를 유입시킨 후 솔레노이드 밸브(89)를 폐쇄하여 가스 배출관(95)과 가스 공급관(91)을 경유한 이산화탄소 가스가 포집기(17)의 Na¹³¹I 용액에 일정량이 녹으면서 pH를 8 내지 9로 조절된다. 이렇게 반응액의 pH가 적정 수준으로 조절되면, 개폐밸브(90)를 폐쇄하여 이산화탄소 가스의 공급을 중단한 뒤, 솔레노이드 밸브(89)를 개방하여 배출구(87)를 통해 잔류 이산화탄소 가스를 외부로 배출한다(S5).

이렇게 해서 Na¹³¹I 반응액의 pH 조절이 끝나면, 반응액을 반출용기(23)로 옮기게 되는데, 먼저 용액인출용기(97)로 반응액을 이동시키기 위해 제2 T코크 밸브(83)를 조절하여 용액인출용기(97)와 인출도관(81)을 연통시키고, 제3 T코크 밸브(93)를 조절하여 인출도관(81)과 용액인출용기(97)를 연통시킨 다음 제1 T코크 밸브(25)를 조절하여 용액인출용기(97)와 지관(20)을 연통시킨다. 그리고 나서, 유리관(79)에 연결된 필러의 흡인력에 의해 포집기(17) 내의 Na¹³¹I 용액을 지관(20)과 용액인출용기(97)로 이동시킨다. 일단 이송이 끝나면, 용액인출용기(97)와 반출용기(23)가 연통되도록 제1 T코크 밸브(25)를 조절한 뒤, 다시 필러로 압력을 가하여 용액인출용기(97) 들어있는 Na¹³¹I 용액을 반출용기(23)로 투입되도록 한다(S6).

끝으로, 증류단계(S2)에서¹³¹I₂가스로 증류되고 남은 TeO₂를 별도의 저장용기에 보관하여 붕괴시킴으로써 폐 TeO₂를 고체 폐기처리하게 된다(S7).

이와 같이 생산된 Na¹³¹I 반응액을 반출용기에 담아 빼낸 다음 방사선 차폐처리된 디스펜서에 분배하여 실용에 적용하게 되는데, 이러한 건식 증류장치와 이에 따른 증류방법에 의해 I-131을 생산하게 되면, 고비방사능을 얻을 수 있어서 표지합성수율 증대 및 캡슐제제의 제조가 가능하게 되고 포집용액 이외에는 추가적인 시약의 사용이 불필요해지고, 그 결과 처리나 조작과정이 단순화되어 건식 증류작업을 보다 용이하게 수행할 수 있을 뿐만 아니라, 증류되어 분리되는대 걸리는 시간이 상당히 단축되며, 각 연결 부위의 기밀을 고도로 유지하여 방사성 물질의 누출로 인해 발생할 수도 있는 방사선 피폭을 사전에 방지할 수 있게 된다.

본 발명은 특정의 실시예와 관련하여 도시 및 설명하였지만, 첨부 특허청구의 범위에 의해 나타난 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 한도 내에서 다양한 개조 및 변화가 가능하다는 것을 당업계에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구나 쉽게 알 수 있을 것이다.

Claims (16)

1. 온도 제어장치(5)와 전원 공급장치(7)를 구비한 전기로(3), 내부에 TeO2 표적(13)을 장입한 상태로 상기 전기로(3)의 중앙 관통홀(9)에 삽입 장착되는 증류용기(11), 히팅 밴드(12)가 감겨 있는 연결 도관(15)을 통해 상기 증류용기(11)와 연통되어 있는 Ⅰ-131 포집기(17), 연결 지관(19)을 통해 상기 Ⅰ-131 포집기(17)에 연통되어 있는 복수의 폐가스 포집기(21), 상기 Ⅰ-131 포집기(17)와 반출 용기(23) 사이에 제1 T코크 밸브(25)를 통하여 연결되어 있는 용액투입용기(27)로 구성된 Ⅰ-131 건식 증류장치에 있어서, 상기 전기로(3)는 외체를 형성하는 케이스(29), 상기 케이스(29) 중심에 상기 증류용기(11)가 삽입 장착될 수 있도록 관통홀(9)이 원통형으로 형성되어 있으며 외주면에 전열코일이 상하단으로 분리되어 외부 즉, 윗방향으로 방출되는 열을 보정하기 위해 상단이 하단보다 더 많은 전열코일이 감겨져 있는 전열체(31), 상기 전열체(31)의 측면 둘레와 위쪽에 상기 증류용기(11)와 밀착된 상태로 장착되어 있는 단열재(33), 상기 단열재를 관통하여 상기 전열체(31)의 내부 온도를 측정하도록 되어 있는 온도센서(35) 및, 상기 증류용기(11) 둘레에 끼워져 상기 증류용기(11)의 하부 플랜지부(37)를 지지하도록 상기 케이스(29) 상면에 설치되어 있는 판형 스프링(39)로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
2. 제1항에 있어서, 상기 증류용기(11)는 상기 전기로(3)의 관통홀(9)에 삽입 장착되며 상단에 고정용 하부 플랜지부(37)가 원주방향으로 돌출 형성되어 있는 원통형의 하부 증류용기(41), 상기 하부 증류용기(41)와 일렬로 덮여지며 상기 하부 플랜지부(37)와 맞닿음되는 상부 플랜지부(43)가 하단에 원주방향으로 돌출형성되어 있는 상부 증류용기(45), 상기 상부 증류용기(45)의 상단에 형성된 관 삽입공(47)을 통해 상기 상부 증류용기(45) 내부에 확경부(49)가 삽입되어 있는 연결도관(15), 상기 하부 증류용기(41)의 바닥에 위치하는 밑이 막힌 깔대기 형상의 고정대(51) 및, 상기 고정대(51)의 축경부(53)에 삽입되어 고정되어 내부에 TeO2 시료를 장입하도록 되어 있는 시료 튜브(55)로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131건식 증류장치.
3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 증류용기(11)의 상기 상부 증류용기(45)의 상부면에는 유도관(57)을 통해 산소를 공급하는 산소 가스통(59)이 연통되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
4. 제2항에 있어서, 상기 연결 도관(15)의 상기 확경부(49)는 그 하단 에지부(59)가 상기 상부 증류용기(45)의 상부 플랜지부(43)와 상기 하부 증류용기(41)의 하부 플랜지부(37)가 접하는 연마면(61)보다 아래쪽에 위치하도록 되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
5. 제2항에 있어서, 상기 시료 튜브(55)는 상기 확경부(49)의 하단 에지부(59)과 동일한 또는 그 이상의 높이까지 뻗어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
6. 제1항에 있어서, 상기 Ⅰ-131 포집기(17)는 상단 중앙에 상기 연결도관(15)의 축경부(61)이 삽입되는 반구형의 투입구(63)가 형성되어 있으며, 상기 투입구(63)의 양측면에는 각각 하나씩 2개의 분기관(63, 65)이 돌출 형성되어 있으며, 몸체 하부의 직경이 축소되어 있는 원통형의 용기인 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류 장치.
7. 제1항 또는 제6항에 있어서, 상기 Ⅰ-131 포집기(17)에 상기 폐가스 포집기(21)를 연결하는 지관(19) 및 상기 반출용기(23)를 연결하는 지관(20)이 상기 분기관(65,67)에 결합되는 부위와, 상기 연결도관(15)에 끼워져 상기 포집기(17)의 투입구(63)를 폐쇄하도록 되어 있는 마개(69)가 결합되는 부위가 각각 연마된 접촉면에 의해 볼 소켓 조인트식으로 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류 장치.
8. 제1항 또는 제6항에 있어서, 상기 Ⅰ-131 포집기(17)의 축경부(71) 외부에는 상기 축경부(71)를 냉각할 수 있도록 냉각수 용기(73)가 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
9. 제1항에 있어서, 상기 복수의 폐가스 포집기(21)는 최후단에 연결된 활성탄 탱크(75)를 더 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
10. 제1항에 있어서, 상기 용액 투입용기(27)에는 상단 개구부(77)에 공기 흡배출기와 연결된 마개 겸용의 유리관(79)이 끼워져 있으며, 상기 반출용기(23)와 연결되는 인출도관(81)의 상기 용액투입용기(27) 측에 제2 T코크 밸브(83)를 통해 이산화탄소 가스를 공급하는 이산화탄소 가스통(85)이 연결되어 있고, 상기 Ⅰ-131 포집기(17)와 상기 반출용기(23) 사이의 지관(20)으로부터 분기되어 뻗어 있는 가스 공급관(91)이 솔레노이드 밸브(89)를 통해, 상기 인출도관(81)으로부터 제3T코크 밸브(93)를 통해 분기되어 있는 가스 배출관(95)의 배출구(87)측에 연결되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
11. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 전기로(3)의 관통홀(9)에 삽입되어 있는 증류용기(11)의 상기 상부 증류용기(45)와 상기 상부 증류용기(45)에 연결도관(15)에 의해서 연결되어 있는 Ⅰ-131 포집기(17)를 동시에 들어 올리기 위해, 상기 전기로(3)를 설치하도록 외체를 형성하고 있는 케이스 프레임(101), 상기 상부 증류용기(45)의 상단과 상기 연결도관(15)과 상기 포집기(17)를 파지하기 위한 고정부(102), 상기 고정부(102)를 이송하기 위해 상기 케이스 프레임(101) 내에 종방향으로 뻗어 있는 이송축(121), 상기 고정부(102)를 지지하기 위해 상기 이송축(121)의 양측면에 종방향으로 각각 뻗어 있는 지지축(123, 125) 및, 상기 이송축(121)의 하단에 부착된 풀리(127)에 감겨진 전동 벨트(129)에 의해 상기 이송축(121)으로 회전력을 전달하는 구동 모터(131)로 구성되어 있는 지지대(100)를 더 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류장치.
12. 제11항에 있어서, 상기 고정부(102)는 중앙에 암나사공(105)이, 상기 암나사공(105)의 양측단에 관통공(107, 109)이 관통 구비되어 있는 평판 형태의 고정 프레임(103), 상기 연결도관(15)를 파지하기 위해 상기 고정 프레임(103)의 전방에 부착되어 있는 횡 클램퍼(111) 및, 상기 상부 증류용기(45)와 상기 Ⅰ-131 포집기(17)를 파지하기 위해 상기 고정 프레임(103)의 상기 횡 클램퍼(111)의 양측면 상기 관통공(107, 109) 전방에 하향 돌출된 연결봉(113, 115)에 부착되어 있는 종 클램퍼(117, 119)로 이루어져 있는 것을 Ⅰ-131 건식 증류장치.
13. Ⅰ-131 포집기(17)에 포집용 용매(201)를 투입하고 증류용기(11)의 시료튜브(55)에 방사화된 TeO2 분쇄조각(13)을 표적용으로 장입한 다음 산소 가스통(59)의 개폐밸브(60)를 개방하여 Ⅰ-131 포집기(17)에서 발생하는 가스가 일정한가를 확인하여 증류용기(11)의 밀봉 상태를 검사하도록 되어 있는 Ⅰ-131 증류 준비단계(S1);주 전원 공급장치(7)로부터 전기로(3)에 전원을 공급하고 히팅 밴드(12)를 가열시켜 증류용기(11)의 내부 온도를 최대 760℃에 도달하게 하여 TeO2를 증류시키면서 상기 개폐밸브(60)를 개방하여 산소가스를 공급한 다음 설정 시간만큼 증류가 진행되면 자동으로 전원을 오프시켜 증류를 종료하도록 되어 있는 증류단계(S2); 상기 증류단계(S2)에서 발생한 131Ⅰ2 가스를 포집기(17)의 포집용액(201)에 포집하는 포집단계(S3); 상기 포집단계(S3)에서 131Ⅰ2가 반응된 포집기(17)내의 반응액에 일정시간 동안 이산화탄소를 가하여 반응액의 pH를 8 내지 9로 맞춰주는 pH 조절단계(S5); 상기 pH 조절단계(S5)에서 pH가 조절된 반응액을 용액인출장치(97)를 이용해 반출용기(23)로 옮겨 외부로 반출하는 Ⅰ-131 반출단계(S6); 상기 증류단계(S2)에서 131Ⅰ2 가스 증류후 잔존하는 TeO2를 별도의 저장용기에 보관하여 붕괴시키는 폐 TeO2 처리 단계(S7);로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류방법.
14. 제13항에 있어서, 상기 포집단계(S3)에서 용매(201)와 반응하지 않고 배출되는 131Ⅰ2 폐가스를 복수의 폐가스 포집기(21)로 통과시켜 상기 포집기(21)의 포집용액(203)에 의해 제거하고, 상기 복수의 포집기(21) 중 최후단의 포집기(21)를 통과한 폐가스를 최종적으로 제거하도록 활성탄 탱크(75)에 장입되어 있는 활성탄(205)에 흡착시키도록 되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류방법.
15. 제13항에 있어서, 상기 pH 조절단계(S5)에서 이산화탄소 가스를 포집기(17)에 투입하기 위해 먼저 제2 T코크 밸브(83)를 조절하여 이산화탄소 가스통(85)과 인출도관(81)을 연통시키고, 제3 T코크 밸브(93)를 조절하여 인출도관(81)과 가스 배출관(95)을 연통시키며, 솔레노이드 밸브(89)를 소정 시간동안 폐쇄시켜 상기 가스통(85)에서 유출된 이산화탄소 가스가 상기 포집기(17) 내의 포집용액(21)과 일정시간 동안 반응하게 한 다음, 개폐밸브(90)를 폐쇄하여 이산화탄소 가스의 공급을 중단하고, 상기 솔레노이드 밸브(89)를 개방하여 배출구(87)를 통해 잔류 이산화탄소 가스를 배출하도록 되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류방법.
16. 제13항에 있어서, 상기 Ⅰ-131 반출단계(S6)에서 상기 포집기(17) 내의 반응액을 상기 반출용기(23)로 옮기기 위해 먼저 제2 T코크 밸브(83)를 조절하여 용액 투입용기(27)와 인출도관(81)을 연통시키고, 제3 T코크 밸브(93)를 조절하여 인출도관(81)과 용액인출용기(97)를 연통시키며, 제1 T코크 밸브(25)를 초절하여 상기 용액인출용기(97)와 지관(20)을 연통시켜 상기 포집기(17) 내의 반응액이 유리관(79)에 연결된 공기 흡배출기의 흡인력에 의해 요액인출(97)로 인출되도록 한다음, 상기 제1 T코크 밸브(25)를 다시 조절하여 상기 용액인출용기(97)와 반출용기(23)가 연통되도록 한 뒤, 상기 공기 흡배출기에 의해 발생되는 가압력에 의해 용액인출용기(97)에서 상기 반출용기(23)로 유입시키도록 되어 있는 것을 특징으로 하는 Ⅰ-131 건식 증류방법.