KR100219730B1 - 신발밑창용 스티렌계 열가소성 고무 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 선형 및 분지형 스티렌계 열가소성 고무 100 중량부에 폴리스티렌10∼50 중량부, 가공오일 5∼50 중량부, 충진재 5∼40 중량부, 산화방지제, 자외선안정제, 윤활제 등의 첨가제 각각 0.1∼1 중량부 함유함을 특징으로 하는 신발밑창용 열가소성 고무조성물로서, 더욱 상세히는 선형 및 분지형 스티렌계 열가소성 고무를 주성분으로 하고, 여기에 경도 및 인장강도 조절을 위한 폴리스티렌과 경도 및 비중조절을 위한 가공오일, 충진재로 탈크 및 산화방지제로서 부틸하이드록시페닐 프로피오네이트 첨가제, 자왼선 안정제로서 메틸페닐벤조트리아졸, 윤활제로서 칼슘 스테아레이트 등이 첨가되어 이루어짐으로써 탄성, 내미끄럼성 및 내 마모성이 우수한 신발밑창용 고무조성물에 관한 것이다.

Description

신발밑창용 스티렌계 열가소성 고무 조성물
본 발명은 신발부품중 밑창용 수지조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 스티렌계 열가소성 고무 100 중량부에 폴리스티렌 10∼50 중량부, 가공오일 5∼50 중량부, 충진재 5∼40 중량부, 첨가제로는 산화방지제로 부틸하이드록시페닐 프로피오네이트 0.3 중량부, 자외선 안정제로서 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 윤활제로서 칼슘스테아레이트 0.3 중량부가 용융 혼합되어 탄성 및 내미끄럼성이 우수한 신발밑창 수지 조성물에 관한 것이다.
종래의 신발밑창 재료는 폴리염화비닐과 니트릴 고무, 에틸렌비닐아세테이트와 부타디엔 고무, 랜덤스티렌-부타디엔 고무 그리고 폴리우레탄 등의 열경화성 고무로 제조하기 때문에 제조공정이 복합하고, 제조공정의 중간에 발생하는 스크랩을 재활용하는 것이 불가능 하고, 비중이 크기 때문에 제품의 동일 크기에 상대적으로 중량이 크고 저온탄성 및 내미끄럼성이 취약하다.
제조공정을 단순화하고 중량을 감소시킴은 물론 환경친화적인 제품의 재활용성을 확보하기 위하여 열경화성수지 조성물이 아닌 열가소성 고무 조성물로 적용되는 것이 요구되었다. 신발밑창을 열가소성 고무 조성물로 적용하기 위해 고려되는 것은 열경화성 수지조성 물을 대체함에 따른 열적 기계적 물성의 유지와 실착시 탄성 및 미끄럼 방지 정도가 중요하다. 열가소성 고무는 조성물간에 물리적인 가교결합으로 이루어져 있기 때문에, 조성물간의 상분리 거동, 가공조건에 따른 열가소성 고무의 망상사슬화, 빛이나 자외선에 노출시 고무의 손상에 따른 문제가 검토되어야 한다.
본 발명자들은 열가소성 고무로는 선형 또는 분지형 스티렌-부타디엔계 블록공중합체를 사용하였고, 치수안정성을 향상시키기 위하여 충진재를 사용하였으며, 여기에 파라핀계 가공오일을 사용하여 용융점도를 조절하였다. 그리고 페놀계 화합물을 첨가하여 자외선에 대한 수지의 안정성을 증가시켰다.
따라서 본 발명은 신발밑창용 열가소성 저성물로써 선형 및 분지형 스티렌계 열가소성 고무 100 중량부에 폴리스티렌 10∼50 중량부, 가공오일 5∼50 중량부, 충진재 5∼40 중량부, 산화방지제, 자외선안정제, 윤활제 등의 첨가제 각각 0.1∼1 중량부가 첨가되어 이루어진 신발밑창용 스티렌계 열가소성 고무조성물 및 이 조성물을 이용하여 제조된 신발밑창에 관한 것이다.
이하 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.
이와 같은 본 발명은 공정의 단순화, 중량감소 및 수지의 재활용의 능력에 의한 환경친화성의 부여 등을 목적으로 스티렌계 열가소성 고무로 이루어진 고무 조성물에 관한 것으로서, 상기 스티렌계 열가소성 고무는 스티렌블록과 부타디엔블록이 연결된 블록 공중합체이며 -90∼100℃ 사이에서는 스티렌 블록과 부타디엔 블록으로 미세한 상이 형성되고 스티렌 블록 내부에 분자간력과 폴리스티렌의 특성에 의한 물리적인 가교가 형성하는 열가소성 고무이다. 따라서 포리스티렌과 직접 블렌딩이 가능하고, 스티렌계 탄성체내의 부타디엔 블록의 낮은 극성화도에 의하여 폴리염화비닐에 가소제인 디옥틸프탈레이트와 같이 탄화수소계의 가공오일의 첨가가 가능하다.
또한 이때 사용되는 선형 및 분지형 스티렌계 열가소성 고무 100 중량부중 선형 스티렌계 열가소성 고무 20∼80 중량부와 분지형 스티렌계 열가소성 고무 80∼20 중량부를 함유하는 바, 선형 스티렌계 열가소성 고무는 용융지수가 1g/10분 이하이거나 6g/10분 이상이고, 밀도는 0.937∼0.943이고 오일은 함유되어 있지 않고 스티렌 단량체의 조성이 20∼40 중량% 이다. 또한 분지형 스티렌계 열가소성 고무는 용융지수가 4∼7g/10분이고 밀도는 0.927∼0.933이며 중합체내에 약 30∼35중량%의 오일을 함유하고 있다.
신발밑창의 용도에 따라 다양한 경도가 요구되며 경도 조절을 위해 폴리스티렌의 함량을 조절하였으며, 본 발명에서는 폴리스티렌을 10∼50 중량부 사용하였다. 폴리스티렌의 함량이 50 중량부 이상 첨가되었을 경우 고무특성보다는 오히려 폴리스티렌에 의한 플라스틱의 특성이 우세하므로 신발밑창으로 부적합하다. 또한 폴리스티렌의 함량이 10 중량부 이하 첨가될 경우 스티렌계 탄성체에 기인하는 고무특성이 크고, 결과적으로 신발밑창의 구조재료로는 사용이 부적합하다.
일반적으로 수지의 가공성은 용융흐름지수로 표시된다. 스티렌계 열가소성 고무의 일반적인 용융흐름지수의 범위는 190℃에서 5g/10분 이하이며, 대개10g/10분 이상의 가공성이 요구되므로, 가공시의 용융점도를 낮추기 위해 5∼50 중량부의 가공오일을 첨가하였다.
이때 첨가되는 가공오일로는 파라핀계 오일과 나프틴계 오일을 모두 사용할 수 있다. 또한 가공오일의 함량이 5 중량부 이하로 가공오일을 첨가한 경우, 용융지수를 10g/10분 이상으로 유지하기가 어렵고, 50 중량부 이상으로 첨가한 경우 수지조성물의 용융지수는 매우 낮아지는 반면 치수안정성이 매우 불량해지고 고무조성물의 신발밑창으로서의 기계적 물성을 기대하기가 어렵다.
산화방지제, 자외선안정제, 윤활제등의 첨가제는 산화방지제로서 부틸하이드록시페닐프로피오네이트, 자외선안정제로서 메틸페닐벤조트리아졸, 윤활제로서 칼슘스테아레이트들을 각각 0.1∼1.0 중량부 사용하는 것이 바람직하다.
한편 가공오일의 첨가로 인한 수지의 뒤틀림을 방지하고 수지의 비용을 절감하기 위하여 5∼40 중량부의 충진재를 사용하였다. 이때 사용되는 충진재로서는 탈크, 탄산칼슘 또는 실리카에서 선택된 1종 이상을 사용하였다. 열가소성 고무 조성물에서 충진재가 40 중량부 이상일 경우 고무조성물의 치수안정성은 매우 양호하지만, 내마모도 특성에 있어서 현격한 감소를 나타내고 있어 신발 밑창에 요구되는 기계적 물성을 기대하기 어렵다.
상기와 같이 본 발명의 열가소성 고무조성물로 이루어진 신발밑창은 종래의 폴리염화비닐 수지조성 물보다 내미끄럼성이 우수하고 유해한 디옥틸프탈레이트 사용이 불필요하다.
본 발명을 실시예에 의거 상세하게 설명하면 다음과 같다.
다음 실시예는 본 발명에 따른 스티렌 열가소성 고무 조성물의 제조방법과 경도, 인열강도, 마모도 등의 물성들을 비교예에 의해 본 발명 제품의 효과에 대하여 설명하고 있다. 여기에 기재된 실시예는 본 발명의 설명을 위한 것으로 본 발명의 범위를 제한하려는 의도로 제공되는 것은 아니다. 실시예 및 비교예에서 제조된 사출성형용 칩은 ASTM 시험법에 의한 경도, 인장강도, 신장을, 인열강도, 마모도를 측정하기 위한 시료로 170∼180℃에서 스크류식 사출성형기를 사용하여 덤벨 및 직육면체 시편이 제조되었으며 다음의 측정방법에 따라 평가되었다.
(평가방법)
1. 인장강도 및 신장율 : ASTM D-638법에 따랐다.
2. 인열강도 : ASTM D-624법에 따랐다.
3. 경도 : ASTM D-2240법에 따랐다.
4. 용융흐름지수 : ASTM D-1238법에 따랐다.
5. 마모도 : ASTM D-1630법에 따랐다.
또한 신발밑창제품을 3.0 ㎜ 금형으로 제작하여 200톤 사출성형기에서 수지온도 170∼180℃, 사출압력을 60∼80 바아, 보압을 30∼50 바를 적용하여 제품을 사출성형하고 제품중량을 측정하고 표면상태는 육안으로 평가하였다.
이하, 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 상세하게 설명하는 바 본 발명이 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
선형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부와 폴리스티렌 10 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼숨스테아레이트 0.3중량부를 첨가하고 투윈스크류 컴파운딩머신내에서 180℃에서 용융 혼합하여 다이를 통해 스파케티로 토출한 후 냉각하여 커터로 절단하여 컴파운딩 칩을 사용하여 200톤 사출성형기에서 열가소성 고무온도 180℃, 금형온도 상온으로 적용하여 사출성형하였고, 상기의 방법으로 물성을 측정하고 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(실시예 2)
선형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부와 폴리스티렌 10 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피어네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부로 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(실시예 3)
선형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부와 폴리스터렌 10 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부로 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(실시예 4)
선형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부와 폴리스터렌 30 중량부, 탈크 10 중량부, 가공오일 20 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부로 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(실시예 5)
선형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 10 중량부, 가공오일 20 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(실시예 6)
선형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 10 중량부, 가공오일 20 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제:외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(실시예 7)
선형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 10 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법
으로 제조하였다.
(실시예 8)
선형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 50중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 10 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(실시예 9)
선형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 10 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법
으로 제조하였다.
(비교예 1)
선형 스티렌 열가소성 고무 100 중량부와 폴리스티렌 10 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(비교예 2)
분지형 스티렌 열가소성 고무 100 중량부와 폴리스티렌 10 중량부, 탈크 20 중량부, 가공오일 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(비교예 3)
선형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부와 탈크 20 중량부, 가공오일 40 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트 0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(비교예 4)
선형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부와 탈크 20 중량부, 가공오일 40 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(비교예 5)
선형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부와 탈크 20 중량부, 가공오일 40 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트0.3 중량부, 메털페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운명한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(비교예 6)
선형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트0.3 중량부, 메틸페닐벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(비교예 7)
선형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 50 중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트0.3 중량부, 메틸페널벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
(비교예 8)
선형 스티렌 열가소성 고무 80 중량부에 분지형 스티렌 열가소성 고무 20 중량부와 폴리스티렌 30 중량부, 탈크 30 중량부, 부틸하이드록시페닐프로피오네이트0.3 중량부, 메틸페널벤조트리아졸 0.3 중량부, 칼슘스테아레이트 0.3 중량부를 컴파운딩한 것을 사용한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하였다.
Figure kpo00001
여러가지 조성물에 대하여 라 조성성분의 함량에 따르는 제반물성의 변화를 알 수 있으며, 비교예의 열가소성 고무조성 물과 비하여, 요구되는 여러가지 물성, 즉 인장강도 및 신장율, 인열강도, 경도, 마모도 등에서 동시에 제품의 특성을 충족시키는 우수한 물성을 나타내었다.
본 발명에 따른 스티렌 열가소성 고무 조성물은 신발밑창 수지에 필요한 여러가지 물성, 즉 인장강도 및 신장을, 인열강도, 경도, 마모도 등이 모두 우수한 결과를 나타내어 신발밑창 수지 제품의 특성을 충족시키는 우수한 고무조성물인 것이다.

Claims (5)

  1. 선형 및 분지형 스티렌계 열가소성 고무 100 중량부에 폴리스티렌 10∼50 중량부, 가공오일 5∼50 중량부, 충진재 5∼40 중량부, 산화방지제, 자외선안정제, 윤활제 등의 첨가제 각각 0.1∼1 중량부 함유함을 특징으로 하는 신발밑창용 스티렌계 열가소성 고무조성물
  2. 제 1항에 있어서, 선형 및 분지형 스티렌계 열가소성 고무는 선형 스티렌계 열가소성 고무 20∼80 중량부와 분지형 스티렌계 열가소성 고무 80∼20 중량부를 함유하고, 선형 스티렌계 열가소성 고무는 용융지수가 1g/10분 이하이거나 6g/10분 이상이며 밀도는 0.937∼0.943이고, 분지형 스티렌계 열가소성 고무는 용융지수가 4∼7g/10분이고 밀도는 0.927∼0.933이며 중합체내에 약 30∼50 중량%의 오일을 함유함을 특징으로 하는 신발밑창용 스티렌계 열가소성 고무조성물
  3. 제 1항에 있어서, 가공오일은 파라핀계 또는 나프틴계 오일이고, 충진재는 탈크, 탄산칼슘 또는 실리카에서 선택된 1종 이상 사용함을 특징으로 하는 신발밑창용 스티렌계 열가소성 고무조성물
  4. 제 1항에 있어서, 산화방지제, 자외선안정제, 윤활제등 첨가제는 산화방지제로서 부틸하이드록시페닐프로피오네이트, 자외선안정제로서 메틸페닐벤조트리아졸, 윤활제로서 칼슘스테아레이트들을 각각 0.1∼1.0 중량부 사용함을 특징으로 하는 신발밑창용 스티렌계 열가소성 고무조성물
  5. 제 1항의 고무조성물을 가공하여 제조된 신발밑창
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