KR0149288B1 - 붕산 분리용 음이온 교환막 추출기 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 붕산 분리용 음이온 교환막 추출기 및 그를 이용하여 방사능 액체폐기물 농축액으로부터 붕산을 분리하는 방법에 관한 것이다. 좀 더 구체적으로, 본 발명은 가압경수로(pressuirzed water reactor)에서 발생하는 방사능 액체폐기물 (radioactive liquid waste)을 증발기로 농축한 농축액 내에 존재하는 붕산을 분리함으로써, 농축도를 증가시켜 농축폐액의 발생량을 감소시킬 수 있도록 붕산을 분리하기 위한 음이온 교환막 추출기 및 그를 이용하여 방사능 액체폐기물의 농축액으로 부터 붕산을 분리하는 방법에 관한 것이다. 본 발명의 음이온 교환막 추출기는 유입구, 유출구 및 유량 분배구멍이 형성된 상단셀;유입구, 유출구, 유량 분배구멍 및 윗면에 지지턱이 형성된 농축액셀, 추출액셀 및 하단셀;상기한 각각의 셀 사이의 면에 삽입되어 농축액 및 추출액의 누수를 막기 위한 누수방지수단; 상기한 각각의 셀의 유입구 및 유출구에 연결되며 각각의 셀 사이에서 농축액 및 추출액을 운반하기 위한 이송관; 상기한 각각의 셀에 형성된 지지턱에 의해 지지되며 음이온교환막을 지지하는 지지스크린; 및, 상기 지지스크린에 의해 지지되며 붕산을 추출하기 위한 음이온 교환막을 포함한다.

Description

붕산 분리용 음이온 교환막 추출기
제1도는 붕산분리실험 및 물질전달계수 측정에 사용된 실험장치의 개략도이다.
제2도는 제1도의 실험장치를 사용하여 얻은 40℃에서의 붕산 분리결과와 모사화 결과를 나타낸 그래프이다.
제3도는 제1도의 실험장치를 사용하여 얻은 40℃에서의 코발트의 농도변화를 나타낸 그래프이다.
제4도는 본 발명에 의한 붕산분리용 음이온교환막 추출기의 구성원리를 나타낸 도면이다.
제5도는 본 발명의 일 실시예에 따른 음이온 교환막 추출기의 상세도이다.
제6도는 본 발명의 음이온교환막 추출기에 대한 붕산 분리효과를 나타낸 그래프이다.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : 막추출기 2 : 추출액저장조
3 : 농축액저장조 4A, 4B : 유량계
5A, 5B : 펌프 6A, 6B : 유량조절밸브
41 : 추출액셀 42 : 농축액셀
43 : 농축액유입관 44 : 추출액유입관
45 : 농축액유출관 46 : 추출액유출관
47 : 음이온교환막 48 : 붕산이온
49 : 양이온 51 : 상부셀
52 : 하부셀 53 : 농축액셀
54 : 추출액셀 55 : 지지스크린
56 : 지지턱 57 : 음이온교환막
58 : 유량분배구멍 59 : O-링
60 : 유입·유출구 61 : 이송관
본 발명은 붕산 분리용 음이온 교환막 추출기 및 그를 이용하여 방사능 액체폐기물 농축액으로부터 붕산을 분리하는 방법에 관한 것이다.
좀 더 구체적으로, 본 발명은 가압경수로(pressurized water reactor)에서 발생하는 방사성 액체폐기물(radioactive liquid waste)을 증발기로 농축한 농축액 내에 존재하는 붕산을 분리함으로써, 농축도를 증가시켜 농축폐액의 발생량을 감소시킬 수 있도록 붕산을 분리하기 위한 음이온 교환막 추출기 및 그를 이용하여 방사능 액체폐기물의 농축액으로부터 붕산을 분리하는 방법에 관한 것이다.
가압경수로에서 발생되는 방사능 액체폐기물은 증발기 또는 이온 교환수지탑에서 처리된다. 이 중에서 증발기를 사용하는 증발처리는 액체폐기물을 농축시켜 농축폐액의 발생량을 감속시키는 기술로서, 증류수를 재사용할 수 있을 뿐만 아니라 외부환경으로의 방사능 유출을 최소화할 수 있다는 장점이 있다.
그러나, 증발처리에 의한 방버븐 폐기물 내에 함유된 붕산으로 인하여 여러가지 문제점이 발생할 수 있는데, 폐기물 내의 붕산농도가 높아지면 침전이 발생하여 기기를 손상시키기 때문에 붕산의 최대농도를 12wt%로 제한하여 왔으므로, 이것이 액체폐기물의 감용(volume reduction)에 장해요소로 작용하였다. 또한, 농축액은 농축액 저장탱크에 이송되어 일정한 양이 모아질 때까지 70℃로 보온저장되기 때문에 부차적인 에너지 소비를 유발시키며, 농축액을 시멘트를 이용하여 고화처리할 때 농축액 내에 함유된 붕산은 시멘트의 경화를 지연 및 방해하고 시멘트와 결합하지 않은 붕산함유 유리수(borated free water)가 존재할 때에는 고화드럼이 부식되어 폐기물 드럼의 저장 및 처분시 안전성을 저해하였다.
따라서, 상술한 문제점을 해결하기 위하여 폐액 중의 붕산을 분리한다음, 분리된 붕산을 재사용하거나 폐기시키는 여러 방법이 개발되었으며, 이는 용매추출법, 침전법, 이온교환수지법, 특수한 막(membrane)을 이용한 막분리법 등으로 분류할 수 있다.
이 중에서, 용매추출법은 추출제를 이용하여 붕산을 분리하는데, 이때 사용하는 추출제로는 2-에틱헥산디올-1,3(EHD), 2,2-에틸부틸프로판디올(EBPD)또는 25vol% 이소옥탄올 및 75vol% 크실렌에 0.4M EBPD를 혼합한 유기용매 등이 주로 사용되며, 용매추출법은 상용화된 기술로 사용시 위험부담이 없으나, 설비가 복잡하고 운전이 어려우며 운전비용이 높고 부산물의 처리가 어렵다는 단점을 지니고 있었다.
또한, 침전법은 붕산 외의 양이오늘 침전시켜 분리하는 방법과 붕산을 침전시켜 분리하는 방법으로 나눌 수 있으며, 시스템의 개조가 간편하다는 장점을 지니고 있으나, 다수의 침전제가 요구되고 공침의 발생에 의해 침전물이 방사능을 띠게 되어 처리가 난해하며 화학조절이 어렵다는 단점을 지니고 있었다.
이온교환수지를 이용하는 붕산의 분리는 폐액 내의 양이온을 제거하는 방법과 붕산을 수지에 흡착시킨 후에 재생운전을 통해 회수하는 방법이 있으며, 이 방법은 운전 및 보수가 간편하고 시스템 개조가 용이하다는 장점이 있으나, 이온교환수지의 효율이 폐액의 화학적조전에 따라 변동되며 폐수지의 처리가 어렵다는 단점을 지니고 있었다.
한편, 막분리기술 중 붕산분리에 이용될 수 있는 기술은 역삼투압(reverse osmosis)법 및 전기투석(elctrodialysis)법으로, 분리된 붕산을 더 이상 처리하지 않고도 재사용이 가능하다는 장점을 지닌 반면, 역삼투압법은 고압하에서 운전되므로 유지 및 보수비용이 많이 들고 전기투석법은 장치의 제작이 어렵고 가연성 기체가 발생된다는 단점을 지니고 있었다.
따라서, 상기한 종래의 붕산분리 기술은 여러 가지 문제점을 지녀 산업상 실제로 이용하는 데에는 한계를 지니고 있었다.
결국, 본 발명의 목적은 장치의 제조 및 구성이 간단하여 유지보수 및 운전비용을 절감할 수 있으며 부산물의 발생을 최소화하면서 효과적으로 방사성 액체폐기물로부터 붕산을 분리할 수 있는 음이온 교환막 추출기를 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 전기 음이온 교환막 추출기를 이용하여 방사능 액체폐기물 농축액으로부터 붕산을 효과적으로 분리하는 방법을 제공함에 있다.
본 발명의 음이온 교환막 추출기는
유입구, 유출구 및 유량 분배구멍이 형성된 상단셀;
유입구, 유출구, 유량 분배구멍 및 윗면에 지지턱이 형성된 농축액셀, 추출액셀 및 하단셀;
상기한 각각의 셀 사이의 면에 삽입되어 농축액이나 추출액의 누수를 막기위한 누수방지수단;
상기한 각각의 셀의 유입구 및 유출구에 연결되며 각각의 셀 사이에서 농축액 및 추출액을 운반하기 위한 이송관;
상기한 각각의 셀에 형성된 지지턱에 의해 지지되며 음이온교환막을 지지하는 지지스크린; 및,
상기 지지스크린에 의해 지지되며 붕산을 추출하기 위한 음이온 교환막을 포함한다.
이하, 본 발명의 음이온 교환막 추출기를 첨부도면을 참조하여 상세히 설명한다.
본 발명에 의한 음이온 교환막 추출기를 설계하기 위해서는 우선, 설계에 이용할 수 있는 설계변수를 도출하는 과정과 도출된 설계변수를 실제크기의 추출기에 적용하는 과정의 두 과정을 거쳐야 한다. 이때, 도출해야 할 설계변수는 온도 및 농도변화에 대한 수용액내 부산의 미분확산계수와 음이온 교한막 내에서의 붕산의 물질전달계수이다. 이 중 붕산의 미분확산계수는 스토크스 다이아프램 셀(Stokes diaphragm cell)을 이용하여 측정하였고, 물질전잘계수는 제1도의 실험장치를 사용하였으며, 물질전달계수 측정에는 AFN음이온 교환막을 사용하였다.
제1도에 도시한 실험장치는 물질전달계수를 측정할 때 관류모드(once-through moe)로 운전된다. 전달계수의 측정을 용이하게 하기 위해 55℃에서 실험을 수행하였고, 농축액저장조(3)에 붕산과 코발트를 함유하고있는 용액을 넣고 추출액저장조(2)에는 전기전도도가 약 10-6mho/cm인 증류수를 넣었다. 추출액저장조(2)와 농축액저장조(3)내의 추출액과 농축액은 펌프(5A,5B)에 의해 추출기(1)내로 이송되며, 이송되는 추출액과 농축액의 유량은 각각의 유량조절밸브(6A,6B)에 의해 조절되며, 유량계(4A,4B)에 의해 각각의 유량이 측정된다. 음이온 교환막내 붕산의 물질전달계수는 2.0M 근처의 3가지 붕산농도와 5.0×10-4M의 코발트농도 및 pH 7인 용액에대해 측정하여 평균값을 취하였다. 붕산의 분리실험은 제1도의 장치를 재순환모드(recirculation mode)로 온도 40℃ 및 유량 400㎤/min에서 수행되었다. 농축액탱크(3)와 추출액탱크(2)에는 물질전달계수 측정시와 동일한 용액을 넣었고 붕산농도는 2.0M 근처에서 개시하였다. 추출기의 윗부분과 아랫부분에 유입된 농축액과 추출액은 추출기의 윗부분과 아랫부분의 사이에 위치한 음이온교환막에 의해 농축액 내의 붕산이 추출액으로 분리되어 나가게 되는데, 추출기의 윗부분과 아랫부분에는 홈이 파여 있어 이 홈을 따라 추출액 또는 농축액이 유동되게 된다.
제2도는 제1도의 실험장치를 사용하여 얻은 40℃에서의 붕산 분리결과와 모사화 결과를 나타낸 그래프이고, 제3도는 제1도의 실험장치를 사용하여 얻은 40℃에서의 코발트의 농도변화를 나타낸 그래프로서, 제2도 및 제3도에서 검은색 동그라미(●)는 각각 농축액 저장조(3)에서의 추출기 운전시간에 따른 붕산 및 코발트 농도변화를 직접 측정값이며, 제2도에 도시한 실선(―)은 감시탱크에서의 붕산농도를 계산한 데이터를 도시한 것이다. 제2도의 결과로 부터 알 수 있는 바와 같이, 붕산은 추출기의 운전중 농도가 거의 일정하게 감소하는 반면에, 제3도에 도시된 코발트의 농도는 운전개시후 100시간 동안은 농도가 거의 일정하게 유지되다가 100시간이 결과한 후에야 농도가 점차 감소하게 된다. 따라서, 제2도와 제3도의 실험결과로부터 막추출기의 이온교환막 접촉면적을 크게하여 100시간 내에 추출기 운전을 종료한다면 농축액측의 코발트가 추출액측을 오염시키지 않으면서도 붕산을 분리할 수 있다는 것을 알 수 있으며, 이는 추출기를 적당한 크기로 설계하여 원자력 발전소에서 발생하는 방사성 농축폐액 내의 붕산분리에 적용한다면 감시탱크를 방사성 양이온으로 오염시키지 않고 붕산만을 효율적으로 분리할 수 있음을 의미한다.
제4도는 음이온교환막의 접촉면적을 크게 하기 위하여 여러 개의 셀로 구성된 본 발명의 추출기의 구성원리를 나타낸 것으로, 추출액으로는 감시탱크에 저장되어 있는 증류수가 이용되며 농축액으로는 증발내의 농축액이 이용된다. 증발기내의 농축액은 농축액유입관(43)을 통하여 농축액셀(42)에 유입되며, 감시탱크내의 추출액은 추출액유입관(44)을 통하여 추출액셀(41)에 유입된다. 이렇게 유입된 농축액 및 추축액은 각각의 셀을 통과하면서, 농축액 내의 세슘 및 코발트와 같은 방사성 양이온(49)들은 음이온교환막(47)의 반발로 인해 농축액내에 머물러 있게 되며, 농축액에 포함되어 있는 붕산이온들(48)은 각각의 셀을 통과함에 따라 점점 추출액 쪽으로 빠져나오게 되고, 각각의 셀을 모두 지난 농축액과 추출액은 농축액 유출관(45)와 추출액유출관(46)을 통하여 셀로부터 빠져나가 증발기와 감시탱크로 유입되게 된다.
제5도는 제4도에 도시된 추출기의 구성원리에 따라 구성한 본 발명의 일 실시예에 따른 음이온 교환막 추출기의 상세도로서, 추출기의 상부셀(51), 하부셀(52), 농축액셀(53) 및 추출액셀(54)은 스테인레스 스틸재로 구성하는 것이 바람직하고, 농축액셀(53)과 추출액셀(54)은 한쌍으로 구성하며 분리하고자 하는 농축액의 양이나 농도에 따라 농축액셀(53), 추출액셀(54) 쌍의 수량을 적당히 조정할 수 있다. 이때, 하부셀(52)와 상부셀(51)의 홈에 유입 및 유출구(60)를 설치하며, 유량을 셀 내부에 고르게 분포시키기 위한 유량분배구멍(58)들은 홈의 세로 벽면에 위치하도록 하고 유량분배구멍(58)의 숫자의 분리목적에 따라 적당히 조정한다. 또한, 농축액셀(53)와 추출액셀(54)에는 상부셀(51) 및 하부셀(52)과 같은 형태의 홈을 형성한다. 다만, 이 홈은 스테인레스 또는 플라스틱재로 형성하는 것이 바람직하고, 이온교환막과 지지스크린을 지지하기 위한 지지턱(56)을 제외하고는 도려내어 관통시킨다. 또한, 지지스크린(55)은 각각의 셀에 형성된 지지턱(56)에 걸려 셀과 체결되며 음이온교환막(57)이 유압에 의해 변형되거나 본래의 위치에서 이탈하는 것을 방지한다. 각각의 셀이 체결되는 면에는 누수를 방지하기 위한 O-링(59)이 삽입된다. 각각의 셀을 통과한 농축액과 추출액은 유입·유출구(60)와 연결된 이송관(61)을 통하여 다음의 셀로 이송되게 된다.
이하, 본 발명의 음이온 교환막 추출기의 작용효과를 첨부도면을 참조하여 상세히 설명한다.
본 발명에 의한 붕산분리용 음이온교환막 추출기의 붕산분리효율을 알아보기 위하여, 40개의 셀로 구성된 가로 1m, 세로 1m, 높이 0.5m의 음이 온교환막 추출기 두개를 병렬로 연결시켜 구성하였다. 추출액측과 농축액측에 대한 추출기 이온 교환막의 총 접촉면적은 각각 40㎡이며 농축액 유입원인 증발기 용량은 9.0×103L, 추출액 유입원인 감시탱크의 용량은 9.0×103L라고 가정하고, 유량은 76L/min(dir 20gpm), 추출기와 각 유입원간에 연결된 배관길이는 50m, 배관지름 5.08㎝라는 가정하에 추출기에 대한 성능을 컴퓨터 프로그램을 이용하여 조사하였으며, 붕산의 분리에 대한 결과를 제6도의 그래프에 도시하였다. 제6도의70A 및 70B는 각각 추출기를 40℃에서 운전할 때 증발기와 감시탱크에서의 붕산농도 변화를 나타내며, 71A 및 71B는 25℃에서 운전할 때의 변하를 나타낸다. 제6도의 결과로 부터 알수 있는 바와 같이, 본 발명의 음이온 교환막 추출기를 사용할 경우 100시간 이내에 증발기 최초 붕산함량의 90%이상을 분리할 수 있다는 것을 확인 할 수 있었다.
또한, 본 발명의 음이온 교환막 추출기에 대한 감응효과를 분석하기 위하여 다음과 같은 가압경수로 운전자료를 이용하였다:
(ⅰ) 가압경수로의 액체폐기물 내 붕산의 평균농도=250ppm
(ⅱ) 붕산외에 용존된 이온들의 평균농도=40ppm
(ⅲ) 액체 폐기물의 연간 발생량=4.0×106L
(ⅳ) 드럼(210L)당 농축폐액 투입량=90L
상기와 같은 가정하에 다음과 같은 두가지 경우에 대해 감용효과를 평가하였다:첫째로는 본 발명에 의한 추출기를 이용하는 경우로서, 증발기에서 붕산농도를 12wt%까지 농축시킨 다음, 막추출기를 이용하여 붕산의 농도를 90%까지 제거하고 총용존물 농도가 25wt%로 될 때까지 재농축시키는 것이며, 둘째로는 본 발명에 의한 추출기를 이용하지 않은 경우로서, 증발기에서 붕산농도를 12wt%까지 농축시키는 것이다. 전기한 폐기물 발생량의 특성에 따라 첫째 및 두 번째 경우에 대해 최종 농축폐액 발생량을 계산한 결과, 각각 1.04×103L(약 12드럼)와 8.3×103L(약 93드럼)임을 알 수 있었으므로, 본 발명에 의한 붕산 분리용 음이온 교환막 추출기를 이용할 경우 액체폐기물로 인해 발생하는 폐기물 드럼의 양을 87%이상 줄일 수 있다. 또한, 고화체의 건전성을 증진시킬 수 있을 뿐만 아니라 미국에서 현재 사용하고 있는 증발기가 없이 이온교환수지탑만을 이용하여 처리할 때 발생하는 폐기물 드럼수인 45드럼보다 적은 양의 폐기물을 발생시킨다. 따라서, 본 발명의 음이온 교환막 추출기를 사용하며, 농축액 발생량의 감소는 물론이고 부수적으로 액체페기물 시멘트 고화체의 건전성을 증진시킴으로 폐기물드럼의 저장 및 처분시 안전성을 확보할 수 있다.
이상에서 상세히 설명하고 입증하였듯이, 본 발명의 음미온 교환막 추출기는 장치의 제조 및 구성이 간단하여 유지보수 및 운전비용을 절감하 수 있으며 부산물의 발생을 최소화하면서도 효과적으로 방사성 액체폐기물로 부터 붕산을 분리할 수 있으므로, 방사성 폐기물의 농축액 발생량 감소는 물론이고 부수적으로 액체폐기물 시멘트 고화체의 건전성을 증진시킴으로 폐기물 드럼의 저장 및 처분시 안전성을 확보할 수 있다는 것이 확인되었다.

Claims (2)

  1. 유입구, 유출구 및 유량 분배구멍이 형성된 상단셀; 유입구, 유출구, 유량 분배구멍 및 윗면에 지지턱이 형성된 농축액셀, 추출액셀 및 하단셀; 상기한 각각의 셀 사이의 면에 삽입되어 농축액 및 추출액의 누수를 막기 위한 누수방지수단; 상기한 각각의 셀의 유입구 및 유출구에 연결되며 각각의 셀 사이에서 농축액 및 추출액을 운반하기 위한 이송관; 상기한 각각의 셀에 형성된 지지턱에 의해 지지되며 음이온교환막을 지지하는 지지스크린; 및, 상기 지지스크린에 의해 지지되며 붕산을 추출하기 위한 음이온 교환막을 포함하는 붕산 분리용 음이온 교환막 추출기.
  2. (ⅰ) 증발기 내의 농축액이 전기 증발기와 연결된 농축액셀에 유입되고, 감시탱크 내의 추출액은 전기 감시탱크와 연결된 추출액셀로 유입되는 공정; (ⅱ) 상기 농축액에 포함되어 있는 붕산이온이 상기 셀에 설치된 음이온 교환막을 통해 추출액 쪽으로 빠져 나오도록 하는 공정; 및, (ⅲ) 상기 농축액과 추출액이 각각 농축액셀과 추출액셀로부터 빠져나와 상기 증발기와 감시탱크로 유입되는 공정을 포함하는, 제1항의 음이온 교환막 추출기를 사용하여 방사능 액체폐기물 농축액으로부터 붕산을 분리하는 방법.
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