JPWO2020116020A1 - 排ガス浄化装置 - Google Patents
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Abstract
Description
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O ・・・(1)
6NO2+8NH3→7N2+12H2O ・・・(2)
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O ・・・(3)
(1)希薄燃焼エンジンから排出される排ガス中のCO、HC、NO及びNH3よりなる群から選択される少なくとも1種以上を酸化する1以上の酸化触媒と、尿素成分及びアンモニア成分よりなる群から選択される1以上の還元剤を前記排ガス流路内に供給する還元剤供給手段と、アンモニアを吸着しNOxと接触させて還元する1以上の選択型還元触媒と、を少なくとも備え、前記選択型還元触媒が、酸素吸蔵放出材料及び遷移金属元素を少なくとも含有する第一触媒領域と、ゼオライト及び該ゼオライト上に担持された遷移金属元素を少なくとも含有する第二触媒領域とを少なくとも有し、前記第一触媒領域の単位容積あたりのNH3最大吸着量が、飽和吸着量の33%のNH3吸着条件下において、前記第二触媒領域の単位容積あたりのNH3最大吸着量よりも小さく、前記排ガスが前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域の順に接触するように、前記第一触媒領域が、前記第二触媒領域よりも前記排ガスの前記排ガス流路の上流側に配置されていることを特徴とする、希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(3)前記第一触媒領域が前記第一触媒領域を支持する第2触媒担体上に少なくとも設けられており、前記第二触媒領域が前記第二触媒領域を支持する第3触媒担体上に少なくとも設けられており、前記第一触媒領域が前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に位置するように、前記第2触媒担体及び前記第3触媒担体が前記排ガス流路内に配置されている(1)に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(4)前記第一触媒領域が少なくとも前記第一触媒領域を支持する第2触媒担体上に設けられており、前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域が前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域を支持する第1触媒担体上に少なくともゾーンコートされており、前記第一触媒領域が前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に位置するように、前記第2触媒担体及び前記第1触媒担体が前記排ガス流路内に配置されている(1)に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(5)前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域が前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域を支持する第1触媒担体上に少なくともゾーンコートされており、前記第二触媒領域が前記第二触媒領域を支持する第3触媒担体上に少なくとも設けられており、前記第一触媒領域が前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に位置するように、前記第1触媒担体及び前記第3触媒担体が前記排ガス流路内に配置されている(1)に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(7)前記触媒担体が、ウォールフロー型触媒担体、及びフロースルー型触媒担体よりなる群から選択される1種以上であり、前記第一触媒領域が、前記フロースルー型触媒担体上に設けられている(1)〜(6)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(8)前記触媒担体が、ウォールフロー型触媒担体、及びフロースルー型触媒担体よりなる群から選択される1種以上であり、前記第二触媒領域が、前記ウォールフロー型触媒担体上に設けられている(1)〜(7)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(9)前記触媒担体が、ウォールフロー型触媒担体、及びフロースルー型触媒担体よりなる群から選択される1種以上であり、前記第二触媒領域が、前記フロースルー型触媒担体上に設けられている(1)〜(8)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(11)前記排ガス中の微粒子成分を捕集し、燃焼ないしは酸化除去するパティキュレートフィルターをさらに備え、前記パティキュレートフィルター、前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域が、前記排ガス流路の上流側から下流側に向かってこの順に配置されている(1)〜(10)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(12)前記パティキュレートフィルターは、一体構造型担体と該一体構造型担体上に設けられた貴金属含有触媒層とを少なくとも有する触媒塗工パティキュレートフィルターである(11)に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(14)前記酸化触媒を複数備え、少なくとも1以上の前記酸化触媒が、前記第一触媒領域よりも前記排ガス流路の下流側に配置されている(1)〜(13)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(15)前記酸化触媒を複数備え、少なくとも1以上の前記酸化触媒が、前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の下流側に配置されている(1)〜(14)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(17)前記酸素吸蔵放出材料は、セリア系複合酸化物、及びセリア−ジルコニア系複合酸化物よりなる群から選択される1以上を含有する(1)〜(16)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(18)前記ゼオライトは、酸素6員環構造、酸素二重6員環構造、酸素8員環構造、及び/又は酸素12員環構造を有するゼオライトである(1)〜(17)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(19)前記ゼオライトは、CHA、AEI、AFX、KFI、SFW、MFI、及びBEAよりなる群から選択される1種以上である(1)〜(18)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
(21)前記排ガス流路内を通過する前記排ガスをプラズマ処理する、プラズマ発生装置をさらに備える(1)〜(20)のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
図1は、本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100の概略構成を示す模式図である。この希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100は、ディーゼルエンジン等の希薄燃焼エンジンから排出される排ガス中のCO、HC、NO及びNH3よりなる群から選択される少なくとも1種以上を酸化する1以上の酸化触媒Oxと、尿素成分及びアンモニア成分よりなる群から選択される1以上の還元剤を前記排ガス流路内に供給する還元剤供給手段Red.と、アンモニアを吸着しNOxと接触させて還元する1以上の選択型還元触媒SCRと、を少なくとも備えている。本実施形態においては、排ガス流路の上流側から下流側に向けて、排ガス中のCO、HC、NO、NH3等を酸化させる上記酸化触媒Ox、排ガス中に含まれる粒子状物質を捕集する微粒子捕集フィルター(パティキュレートフィルター)PF、排ガスをプラズマ処理するプラズマ発生装置Pl.、尿素成分、アンモニア成分等を供給する上記還元剤供給手段Red.、アンモニアを還元剤として排ガス中のNOxを還元する上記選択型還元触媒SCR、余剰のアンモニアを酸化除去するアンモニア酸化触媒(AMOX、Ammonia oxidation catalyst)がこの順に設けられている。
・評価装置 :(MHIソリューションテクノロジーズ製)
・定量分析装置 :FTIR FAST-1400(岩田電業製)
・触媒サイズ :φ25.4mm×20mm(前段φ25.4 mm×10 mm +
後段φ25.4 mm x 10m m)400セル/4.5ミル、計10mL
・空間速度 :40000 h-1
・全ガス流量 :6.8 L/min
・反応温度 :200 ℃
・モデルガス組成:NO;75 ppm、NO2 ;25 ppm、NH3 ;80 ppm、
O2 ;6 %、H2 O:12 %、N2 ;Balance
・触媒入口出口のNH3、NO、NO2、N2Oのガス濃度を計測し、各触媒の性能(NOx浄化率及びNH3吸着量)を評価した。操作手順は、以下のとおりである。あらかじめNH3以外のガスを所定濃度流通させておき、NH3ガスを所定濃度流通させた。触媒出口のNH3濃度が5ppmに達したときのNH3吸着量を飽和吸着量(NH3最大吸着量)とし、飽和吸着量が33%のときのNOx浄化率を算出した。なお、NOx浄化率及びNH3吸着量は、次の算出式に基づき計算した。
NOx浄化率(%)={(入口NOx(=NO+NO2 )濃度)−(出口NOx濃度)}/
(入口NOx濃度)×100
NH3 吸着量(g/L)={(導入NH3 量(g))−(排出NH3 量(g))−(NOx浄化
に使用したNH3 量(g))}/(触媒体積)
酸化触媒Oxは、排ガス中のCO、HC、NO、NH3等を酸化する触媒である。なお、本明細書において、酸化触媒Oxとは、上述したDOCの他、リーン条件下でNOxを吸蔵しリッチ条件下でNOxを放出してCOやHCをCO2やH2Oに酸化するとともにNOxをN2に還元するリーンNOx吸蔵触媒(LNT、Lean NOx Trap)や、これらをPF上に塗布した触媒塗工PF(cPF)を包含する概念である。希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100の酸化触媒Oxとしては、アルミナ、ジルコニア、セリア等の金属酸化物やゼオライト等の母材粒子と、この担体上に担持された触媒活性成分として白金族元素(PGM:Platinum Group Metal)とを有する複合粒子が一般的に用いられている。これらは当業界で各種のものが公知であり、酸化触媒Oxとしては、それら各種の酸化触媒を単独で用いることができ、また、任意の組み合わせで適宜組み合わせて用いることができる。
本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100において、上述した酸化触媒Oxの下流側には、上述したウォールフロー型構造体からなる微粒子捕集フィルターPFが設けられている。この微粒子捕集フィルターPFは、希薄燃料エンジンから排出される排ガス中の煤等の微粒子成分(PM)をトラップし、必要に応じて未燃の軽油を定期的に噴霧して燃焼ないしは酸化除去するためのものである。このような微粒子捕集フィルターPFとしては、ディーゼル微粒子捕集フィルターDPFが広く知られている。また、この微粒子捕集フィルターPFとしては、触媒塗工したウォールフロー型構造体を用いることもできる。この場合は、上述した触媒塗工PF(触媒化PF:cPF)や触媒化燃焼フィルター(CSF:Catalyzed Soot Filter)として機能し、その詳細説明は上述したとおりであるため、ここでの重複した説明は省略する。
選択型還元触媒SCRは、還元剤供給手段Red.から供給される還元剤に起因するアンモニア(還元剤が尿素成分である場合には尿素成分が熱分解等して生成したアンモニア)を吸着しNOxと接触させて還元浄化するものである。上述したとおり、本実施形態においては、選択型還元触媒SCRとして、第一触媒領域SCR1及び第二触媒領域SCR2の少なくとも2種が、排ガス流路の上流側からこの順に配置されている。
本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100において、第一触媒領域SCR1は、酸素吸蔵放出材料及び遷移金属元素を少なくとも含有する非ゼオライト系触媒材料を少なくとも含有する。
本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100において、第二触媒領域SCR2は、ゼオライト及びこのゼオライト上に担持された遷移金属元素を少なくとも含有するゼオライト系触媒材料を少なくとも含有する。
本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100において、還元剤供給手段Red.は、尿素成分及びアンモニア成分よりなる群から選択される1以上の還元剤を排ガス流路内に供給するものである。還元剤供給手段Red.は、当業界で公知のものを用いることができ、その種類は特に限定されない。通常、還元剤の貯蔵タンク、これに接続された配管、配管の先端に取り付けられた噴霧ノズルから構成されたものが用いられる(図示省略)。
本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100において、還元剤供給手段Red.の噴霧ノズルの下流側であって選択型還元触媒SCRの上流側の排ガス流路には、電気加熱式の加熱装置Heater(触媒加熱ヒーター)が設けられている。この加熱装置は、図示しないECU及び車載電源に電気的に接続されており、これらの出力制御により加熱装置Heaterの温度、ひいては排ガス流路中の排ガス温度が制御可能となっている。そして、還元剤供給手段Red.から供給された尿素成分及びアンモニア成分よりなる群から選択される1以上の還元剤は、排ガス流路中で加熱装置Heaterにより加温されて、熱分解や加水分解によりNH3となり、その下流側の選択型還元触媒SCRに吸着される。尿素の加水分解反応は、その反応性は尿素水の濃度、配合組成、pH等によって変動し得るが、排ガス流路中の排ガス温度を制御することで効率的に制御可能である。また、排ガス流路には、ECUに電気的に接続された温度センサやNOxセンサ等が各所に設けられており、排ガスのNOx濃度や排ガス温度が随時モニタリングされている。
本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100において、選択型還元触媒SCRの下流側には、余剰のアンモニアを酸化除去するアンモニア酸化触媒AMOXが設けられている。アンモニア酸化触媒AMOXとしては、当業界で公知のものを用いることができ、その種類は特に限定されない。
本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100において、酸化触媒Oxの下流側であって第一触媒領域SCR1の上流側には、排ガスをプラズマ処理するプラズマ発生装置Pl.が設けられている。このプラズマ発生装置Pl.は、大気中放電などで得られる電子エネルギーの低い低温プラズマを発生させる、所謂大気圧プラズマ発生装置(プラズマリアクター)である。プラズマ発生装置Pl.としては、当業界で公知のものを用いることができ、その種類は特に限定されない。このプラズマ発生装置Pl.が発生するプラズマにより排ガス流路を通過する排ガスが処理され、NOx濃度がより低減する(所謂プラズマアシストSCR)。
なお、本実施形態の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置100は、各種希薄燃焼エンジンの排気系に配置することができる。上述したとおり、酸化触媒Ox、還元剤供給手段Red.、選択型還元触媒SCR、第一触媒領域SCR1、第二触媒領域SCR2、微粒子捕集フィルターPF、プラズマ発生装置Pl.還元剤供給手段Red.アンモニア酸化触媒AMOX等の設置個数、設置個所、これらの配列は、本実施形態のものに特に限定されず、排ガスの規制、適用する希薄燃焼エンジンの種類や排気量、必要とされる触媒量や浄化性能等に応じて、適宜調整することができ、特に限定されない。例えば、設置箇所は、排気系の直下位置、その後方の床下位置の複数箇所等から適宜選択することができる。
Ox ・・・酸化触媒
DOC ・・・酸化触媒(ディーゼル酸化触媒)
LNT ・・・酸化触媒(NOx吸蔵触媒)
PF ・・・パティキュレートフィルター(ディーゼルパティキュレートフィルターDOC)
Red.・・・還元剤供給手段
SCR ・・・選択型還元触媒
SCR1 ・・・第一触媒領域
SCR2 ・・・第二触媒領域
AMOX・・・アンモニア酸化触媒
Heater ・・・加熱装置
Pl. ・・・プラズマ発生装置
Claims (21)
- 希薄燃焼エンジンから排出される排ガス中のCO、HC、NO及びNH3よりなる群から選択される少なくとも1種以上を酸化する1以上の酸化触媒と、尿素成分及びアンモニア成分よりなる群から選択される1以上の還元剤を前記排ガス流路内に供給する還元剤供給手段と、アンモニアを吸着しNOxと接触させて還元する1以上の選択型還元触媒と、を少なくとも備え、
前記選択型還元触媒が、酸素吸蔵放出材料及び遷移金属元素を少なくとも含有する第一触媒領域と、ゼオライト及び該ゼオライト上に担持された遷移金属元素を少なくとも含有する第二触媒領域とを少なくとも有し、
前記第一触媒領域の単位容積あたりのNH3最大吸着量が、飽和吸着量の33%のNH3吸着条件下において、前記第二触媒領域の単位容積あたりのNH3最大吸着量よりも小さく、
前記排ガスが前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域の順に接触するように、前記第一触媒領域が、前記第二触媒領域よりも前記排ガスの前記排ガス流路の上流側に配置されていることを特徴とする、
希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域が前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域を支持する第1触媒担体上に少なくともゾーンコートされており、
前記第一触媒領域が前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に位置するように、前記第1触媒担体が前記排ガス流路内に配置されている
請求項1に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記第一触媒領域が前記第一触媒領域を支持する第2触媒担体上に少なくとも設けられており、
前記第二触媒領域が前記第二触媒領域を支持する第3触媒担体上に少なくとも設けられており、
前記第一触媒領域が前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に位置するように、前記第2触媒担体及び前記第3触媒担体が前記排ガス流路内に配置されている
請求項1に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記第一触媒領域が少なくとも前記第一触媒領域を支持する第2触媒担体上に設けられており、
前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域が前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域を支持する第1触媒担体上に少なくともゾーンコートされており、
前記第一触媒領域が前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に位置するように、前記第2触媒担体及び前記第1触媒担体が前記排ガス流路内に配置されている
請求項1に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域が前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域を支持する第1触媒担体上に少なくともゾーンコートされており、
前記第二触媒領域が前記第二触媒領域を支持する第3触媒担体上に少なくとも設けられており、
前記第一触媒領域が前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に位置するように、前記第1触媒担体及び前記第3触媒担体が前記排ガス流路内に配置されている
請求項1に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記触媒担体が、ウォールフロー型触媒担体、及びフロースルー型触媒担体よりなる群から選択される1種以上であり、
前記第一触媒領域が、前記ウォールフロー型触媒担体上に設けられている
請求項1〜5のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記触媒担体が、ウォールフロー型触媒担体、及びフロースルー型触媒担体よりなる群から選択される1種以上であり、
前記第一触媒領域が、前記フロースルー型触媒担体上に設けられている
請求項1〜6のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記触媒担体が、ウォールフロー型触媒担体、及びフロースルー型触媒担体よりなる群から選択される1種以上であり、
前記第二触媒領域が、前記ウォールフロー型触媒担体上に設けられている
請求項1〜7のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記触媒担体が、ウォールフロー型触媒担体、及びフロースルー型触媒担体よりなる群から選択される1種以上であり、
前記第二触媒領域が、前記フロースルー型触媒担体上に設けられている
請求項1〜8のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記選択型還元触媒の前記排ガス流路の下流側に、アンモニアを酸化除去する1以上のアンモニア酸化触媒をさらに備える
請求項1〜9のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記排ガス中の微粒子成分を捕集し、燃焼ないしは酸化除去するパティキュレートフィルターをさらに備え、
前記パティキュレートフィルター、前記第一触媒領域及び前記第二触媒領域が、前記排ガス流路の上流側から下流側に向かってこの順に配置されている
請求項1〜10のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記パティキュレートフィルターは、一体構造型担体と該一体構造型担体上に設けられた貴金属含有触媒層とを少なくとも有する触媒塗工パティキュレートフィルターである
請求項11に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記酸化触媒を複数備え、
少なくとも1以上の前記酸化触媒が、前記第一触媒領域よりも前記排ガス流路の上流側に配置されている
請求項1〜12のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記酸化触媒を複数備え、
少なくとも1以上の前記酸化触媒が、前記第一触媒領域よりも前記排ガス流路の下流側に配置されている
請求項1〜13のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記酸化触媒を複数備え、
少なくとも1以上の前記酸化触媒が、前記第二触媒領域よりも前記排ガス流路の下流側に配置されている
請求項1〜14のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記第一触媒領域は、前記酸素吸蔵放出材料並びにW、Nb及びTiよりなる群から選択される1以上の遷移金属元素を少なくとも含有し、
前記第二触媒領域は、前記ゼオライト並びに前記ゼオライト上に担持されたCu、Fe、Ce、Mn、Ni、Co、Ca、Ag、Rh、Ru、Pd、Pt、Ir及びReよりなる群から選択される1以上を少なくとも含有する
請求項1〜15のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記酸素吸蔵放出材料は、セリア系複合酸化物、及びセリア−ジルコニア系複合酸化物よりなる群から選択される1以上を含有する
請求項1〜16のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記ゼオライトは、酸素6員環構造、酸素二重6員環構造、酸素8員環構造、及び/又は酸素12員環構造を有するゼオライトである
請求項1〜17のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記ゼオライトは、CHA、AEI、AFX、KFI、SFW、MFI、及びBEAよりなる群から選択される1種以上である
請求項1〜18のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記排ガス流路内を通過する前記排ガスを加熱する加熱装置をさらに備える
請求項1〜19のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。 - 前記排ガス流路内を通過する前記排ガスをプラズマ処理する、プラズマ発生装置をさらに備える
請求項1〜20のいずれか一項に記載の希薄燃焼エンジン用排ガス浄化装置。
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