JPWO2015029203A1 - Organic light emitting device - Google Patents
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Abstract
光取り出し効率を向上できる有機発光装置を提供する。反射電極、透明電極、前記透明電極と前記透明電極に挟まれた有機層からなる有機発光装置において、前記有機層の中に、少なくとも、青色発光エミッタ、緑色発光エミッタ、赤色発光エミッタが含まれ、前記緑色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが145nm−235nmの範囲内にあり、前記青色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが130nm−200nmの範囲内にあり、前記赤色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが170nm−275nmの範囲内にある。An organic light-emitting device capable of improving light extraction efficiency is provided. In the organic light emitting device comprising a reflective electrode, a transparent electrode, and an organic layer sandwiched between the transparent electrode and the transparent electrode, the organic layer includes at least a blue light emitting emitter, a green light emitting emitter, and a red light emitting emitter, The length from the light emitting point indicating the center in the film thickness direction of the light emitting position of the green light emitting emitter to the reflective electrode is in the range of 145 nm to 235 nm, and the center of the light emitting position of the blue light emitting emitter in the film thickness direction is The length from the light emitting point to the reflective electrode is in the range of 130 nm to 200 nm, and the length from the light emitting point indicating the center of the light emitting position of the red light emitting emitter in the film thickness direction to the reflective electrode is 170 nm. It is in the range of −275 nm.
Description
本発明は、有機発光装置に関する。 The present invention relates to an organic light emitting device.
有機発光装置の発光効率を向上させるためには、有機層で発光した光を空気層に効率よく取り出す必要がある。有機層で発光した光は、透明電極、基板を通って空気層に到達するが、透明電極と空気層との屈折率の違いにより、その境界面で全反射した光は減衰して外部に出てこない場合がある。そのため、実際に外部に取り出される光は有機層で発光した光の約20%に過ぎない。その他、約40%は非発光モード、約20%は薄膜モード(透明電極で減衰する光)、約20%は基板モード(基板で減衰する光)の光である。なお、非発光モードとはエバネッセントモード(表面プラズモン損失)ともいう。これは発光位置が反射電極(金属)に近い領域では、発光する光が金属電極表面とプラズモンカップリングにより、熱失活により損失してしまう現象である。 In order to improve the light emission efficiency of the organic light emitting device, it is necessary to efficiently extract the light emitted from the organic layer to the air layer. The light emitted from the organic layer reaches the air layer through the transparent electrode and the substrate, but the light totally reflected at the boundary surface is attenuated due to the difference in refractive index between the transparent electrode and the air layer, and is emitted to the outside. There is a case that does not come. Therefore, the light actually extracted outside is only about 20% of the light emitted from the organic layer. In addition, about 40% is light in a non-light emitting mode, about 20% is light in a thin film mode (light attenuated by a transparent electrode), and about 20% is light in a substrate mode (light attenuated by a substrate). Note that the non-light emitting mode is also referred to as an evanescent mode (surface plasmon loss). This is a phenomenon that, in a region where the light emission position is close to the reflective electrode (metal), the emitted light is lost due to thermal deactivation due to the surface of the metal electrode and plasmon coupling.
特許文献1は有機発光素子の光取り出し効率を向上させる従来例である。特許文献1の有機発光装置は、透明基板および集光構造体層を備える。この集光構造体層は錐形状のまたは半球状の構造体を含有する。
特許文献1では、全反射する境界面に集光構造体を設けて、構造体がない界面では全反射されてしまう光を少しでも多く次の界面(最終的には空気層)に取り出そうとしている。しかし、集光構造体を設けることにより、本来全反射されない光が全反射されてしまう課題がある。
In
本発明の目的は、光取り出し効率を向上できる有機発光装置を提供することである。 The objective of this invention is providing the organic light-emitting device which can improve light extraction efficiency.
反射電極、透明電極、前記透明電極と前記透明電極に挟まれた有機層からなる有機発光装置において、前記有機層の中に、少なくとも、青色発光エミッタ、緑色発光エミッタ、赤色発光エミッタが含まれ、前記緑色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが145nm−235nmの範囲内にあり、前記青色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが130nm−200nmの範囲内にあり、前記赤色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが170nm−275nmの範囲内にある。 In the organic light emitting device comprising a reflective electrode, a transparent electrode, and an organic layer sandwiched between the transparent electrode and the transparent electrode, the organic layer includes at least a blue light emitting emitter, a green light emitting emitter, and a red light emitting emitter, The length from the light emitting point indicating the center in the film thickness direction of the light emitting position of the green light emitting emitter to the reflective electrode is in the range of 145 nm to 235 nm, and the center of the light emitting position of the blue light emitting emitter in the film thickness direction is The length from the light emitting point to the reflective electrode is in the range of 130 nm to 200 nm, and the length from the light emitting point indicating the center of the light emitting position of the red light emitting emitter in the film thickness direction to the reflective electrode is 170 nm. It is in the range of −275 nm.
本発明により、高効率光取り出しとなる有機発光装置を提供する。 According to the present invention, an organic light emitting device capable of extracting light with high efficiency is provided.
以下の実施の形態においては便宜上その必要があるときは、複数のセクションまたは実施の形態に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部または全部の変形例、応用例、詳細説明、補足説明等の関係にある。また、以下の実施の形態において、要素の数等(個数、数値、量、範囲等を含む)に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でもよい。さらに、以下の実施の形態において、その構成要素(要素ステップ等も含む)は、特に明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。同様に、以下の実施の形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。このことは、上記数等(個数、数値、量、範囲等を含む)についても同様である。 In the following embodiments, when it is necessary for the sake of convenience, the description will be divided into a plurality of sections or embodiments. However, unless otherwise specified, they are not irrelevant to each other. Are partly or entirely modified, application examples, detailed explanations, supplementary explanations, and the like. Further, in the following embodiments, when referring to the number of elements (including the number, numerical value, quantity, range, etc.), especially when clearly indicated and when clearly limited to a specific number in principle, etc. Except, it is not limited to the specific number, and may be more or less than the specific number. Further, in the following embodiments, the constituent elements (including element steps and the like) are not necessarily indispensable unless otherwise specified and apparently essential in principle. Needless to say. Similarly, in the following embodiments, when referring to the shapes, positional relationships, etc. of the components, etc., the shapes are substantially the same unless otherwise specified, or otherwise apparent in principle. And the like are included. The same applies to the above numbers and the like (including the number, numerical value, quantity, range, etc.).
以下、図面等を用いて、本発明の実施形態について説明する。以下の説明は本発明の内容の具体例を示すものであり、本発明がこれらの説明に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、本発明を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する場合がある。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. The following description shows specific examples of the contents of the present invention, and the present invention is not limited to these descriptions. Various modifications by those skilled in the art are within the scope of the technical idea disclosed in this specification. Changes and modifications are possible. In all the drawings for explaining the present invention, components having the same function are denoted by the same reference numerals, and repeated description thereof may be omitted.
以下、本発明の実施の形態を、図面を用いて説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
図1は本発明の実施例1に係る有機発光装置の図であり、基板100側から光を取り出すボトムエミッション型の光源装置である。図1では、基板100上に透明電極101、第一のバンク104、第二のバンク105、有機層103、反射電極102、光取り出し層106、封止基板107、補助配線108が配置されている。透明電極101を陽極、反射電極102を陰極とした。図1に図示されていない駆動回路および筐体などが備えられることで光源装置となる。反射電極102は隣接する発光部の透明電極101と補助配線108と介して接続される。これにより、発光部を直列接続することができる。透明電極101の下面に、透明電極101及び有機層103に閉じ込められる光を取出す光取り出し層106を備えている。
FIG. 1 is a diagram of an organic light emitting device according to
図2に図1の発光エリア109の詳細を示す。
[基板]
基板100は、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、またデバイス構造によりボトムエミッションでは透明、トップエミッションでは透明であっても不透明であってもよい。好ましく用いられる透明な基板としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。リジットな基板よりもフレキシブルな基板において、高温保存安定性や色度変動を抑制する効果が大きく現れるため、特に好ましい基板は、有機EL素子にフレキシブル性を与えることが可能な可撓性を備えた樹脂フィルムである。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート(TAC)、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、耐熱透明樹脂ARTON(登録商標)(JSR株式会社製)あるいはアペル(登録商標)(三井化学株式会社製)といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。FIG. 2 shows details of the
[substrate]
There are no particular limitations on the type of glass, plastic, etc., and the
樹脂フィルムの表面には、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、JIS K 7129−1992に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度(25±0.5℃、相対湿度(90±2)%RH)が0.01g/(m2・24h)以下のバリア性フィルムであることが好ましく、さらには、JIS K 7126−1987に準拠した方法で測定した酸素透過度が、0.001cm3/(m2・24h・atm)以下、水蒸気透過度が0.001g/(m2・24h)以下の高バリア性フィルムであることが好ましく、前記の水蒸気透過度が0.00001g/(m2・24h)以下であることがさらに好ましい。On the surface of the resin film, an inorganic film, an organic film, or a hybrid film of both may be formed. Water vapor permeability (25 ± 0.5 ° C.) measured by a method according to JIS K 7129-1992. , Relative humidity (90 ± 2)% RH) is preferably 0.01 g / (m 2 · 24 h) or less, and more preferably oxygen permeability measured by a method based on JIS K 7126-1987. Preferably, the film is a high barrier film having a degree of 0.001 cm 3 / (m 2 · 24 h · atm) or less and a water vapor permeability of 0.001 g / (m 2 · 24 h) or less. More preferably, it is 0.00001 g / (m 2 · 24 h) or less.
バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等の有機発光素子の劣化を招く因子の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらにバリア膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等を用いることができる。The material for forming the barrier film may be any material that has a function of suppressing the intrusion of factors such as moisture and oxygen that cause deterioration of the organic light emitting element. For example, silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, or the like is used. Can do. Furthermore, in order to improve the brittleness of the barrier film, it is more preferable to have a laminated structure of these inorganic layers and layers made of organic materials. Although there is no restriction | limiting in particular about the lamination | stacking order of an inorganic layer and an organic layer, It is preferable to laminate | stack both alternately several times.
The method for forming the barrier film is not particularly limited. For example, the vacuum deposition method, the sputtering method, the reactive sputtering method, the molecular beam epitaxy method, the cluster ion beam method, the ion plating method, the plasma polymerization method, the atmospheric pressure plasma. A polymerization method, a plasma CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, a coating method, or the like can be used.
不透明な支持基板としては、例えば、アルミ、ステンレス等の金属板、フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
[透明電極]
陽極として形成される透明電極101は有機層103にホールを注入するための電極であり、この陽極としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いるのが好ましく、特に仕事関数が4eV以上の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、具体的には、金などの金属、CuI、ITO(インジウムチンオキサイド)、SnO2、ZnO、IZO(インジウムジンクオキサイド)等の導電性透明材料が挙げられる。例えばこれらの電極材料は真空蒸着法やスパッタリング法、CVD法、イオンプレーティング法、塗布法等の方法で成膜することによって、透明電極(陽極)を薄膜として作製することができる。透明電極(陽極)の光透過率は80%以上であることが好ましい。また、透明電極(陽極)のシート抵抗は数百Ω/□以下であることが好ましく、特に100Ω/□以下であることが好ましい。さらに透明電極(陽極)の膜厚は、電極(陽極)の透明性、導電性等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、80〜400nmに設定され、より好ましくは100〜200nmに設定される。
[第一のバンク]
有機発光素子の側面に形成された第一のバンク104は順テーパとなっており、パターンニングされた透明電極101の端部および一部反射層・補助配線として設けた金属層(例えばAg)を覆い、発光部の部分的なショート故障を防止する。バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより、第一のバンク104が形成される。第一のバンク104の有機層103が存在する側の表面に撥水性処理を施してもよい。例えば、第一のバンク104の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第一のバンク104の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第一のバンク104の表面には撥水層が形成される。第一のバンク104として、感光性ポリイミドが好ましい。また、第一のバンク104として、アクリル樹脂,ノボラック樹脂,フェノール樹脂,非感光性材料なども用いることができる。
[第二のバンク]
第二のバンク105は第一のバンク104の上に形成される。第二のバンク105は逆テーパとなっており、隣接する発光部の反射電極102が導通しないようにするために用いられる。バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより、第二のバンク105が形成される。第二のバンク105の有機層103が存在する側の表面には撥水性処理を施してもよい。例えば、第二のバンク105の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第二のバンク105の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第二のバンク105の表面には撥水層が形成される。第二のバンク105として、ネガ型フォトレジストを用いることが好ましい。また、第二のバンク105として、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
[有機層]
有機層103の詳細が図2に示してあり、有機層103は発光層(第1の発光層203)のみの単層構造、あるいは電子注入層205、電子輸送層204、正孔輸送層202及び正孔注入層201のいずれか一層以上を含む多層構造でも構わない。電子注入層205および電子輸送層204、電子輸送層204および第1の発光層203、第1の発光層203および正孔輸送層202、正孔輸送層202および正孔注入層201はそれぞれ接していても構わず、各層の間に上述の他の層を介在させてもよい。また、第1の発光層203はホスト分子(以下ホストと称す)及びドーパント分子(以下ドーパントと称す)を含む。図1における有機発光素子に駆動回路および筐体などが備えられることで光源装置となる。
正孔輸送層は、正孔を輸送し、発光層へ注入するものである。そのため、正孔輸送層は正孔移動度が高い正孔輸送性材料からなることが望ましい。また、正孔輸送層として、化学的に安定で、イオン化ポテンシャルが大きく、電子親和力が小さく、ガラス転移温度が高いことが望ましい。正孔輸送層としては、例えば、N、N’−ビス(3−メチルフェニル)−N、N’−ジフェニル−[1、1’−ビフェニル]−4、4’ジアミン(TPD)、4、4’−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル(α−NPD)、4、4’、4’’−トリ(N−カルバゾリル)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5−トリス[N−(4−ジフェニルアミノフェニル)フェニルアミノ]ベンゼン(p−DPA−TDAB)、4、4’、4’’−トリス(N−カルバゾール)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5−トリス[N、N−ビス(2−メチルフェニル)−アミノ]−ベンゼン(o−MTDAB)、1、3、5−トリス[N、N−ビス(3−メチルフェニル)−アミノ]−ベンゼン(m−MTDAB)、1、3、5−トリス[N、N−ビス(4−メチルフェニル)−アミノ]−ベンゼン(p−MTDAB)、4、4’、4’’−トリス[1−ナフチル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(1−TNATA)、4、4’、4’’−トリス[2−ナフチル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(2−TNATA)、4、4’、4’’−トリス[ビフェニル−4−イル−(3−メチルフェニル)アミノ]トリフェニルアミン(p−PMTDATA)、4、4’、4’’−トリス[9、9−ジメチルフルオレン−2−イル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(TFATA)、4、4’、4’’−トリス(N−カルバゾイル)トリフェニルアミン(TCTA)、1、3、5−トリス−[N−(4−ジフェニルアミノフェニル)フェニルアミノ]ベンゼン(p−DPA−TDAB)、1、3、5−トリス{4−[メチルフェニル(フェニル)アミノ]フェニル}ベンゼン(MTDAPB)、N、N’−ジ(ビフェニル−4−イル)−N、N’−ジフェニル[1、1’−ビフェニル]−4、4’−ジアミン(p−BPD)、N、N’−ビス(9、9−ジメチルフルオレン−2−イル)−N、N’−ジフェニルフルオレン−2、7−ジアミン(PFFA)、N、N、N’、N’−テトラキス(9、9−ジメチルフルオレン−2−イル)−[1、1−ビフェニル]−4、4’−ジアミン(FFD)、(NDA)PP、4−4’−ビス[N、N’−(3−トリル)アミノ]−3−3’−ジメチルビフェニル(HMTPD)等が望ましく、これらを1種単独、または、2種以上を併用してもよい。Examples of the opaque support substrate include metal plates such as aluminum and stainless steel, films, opaque resin substrates, and ceramic substrates.
[Transparent electrode]
The
[First bank]
The
[Second bank]
The
[Organic layer]
Details of the
The hole transport layer transports holes and injects them into the light emitting layer. Therefore, the hole transport layer is preferably made of a hole transport material having high hole mobility. Further, it is desirable that the hole transport layer is chemically stable, has a high ionization potential, has a low electron affinity, and has a high glass transition temperature. Examples of the hole transport layer include N, N′-bis (3-methylphenyl) -N, N′-diphenyl- [1,1′-biphenyl] -4, 4′diamine (TPD), 4, 4 '-Bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl (α-NPD), 4, 4 ′, 4 ″ -tri (N-carbazolyl) triphenylamine (TCTA), 1, 3, 5-tris [N- (4-diphenylaminophenyl) phenylamino] benzene (p-DPA-TDAB), 4, 4 ′, 4 ″ -tris (N-carbazole) triphenylamine (TCTA), 1, 3 , 5-tris [N, N-bis (2-methylphenyl) -amino] -benzene (o-MTDAB), 1,3,5-tris [N, N-bis (3-methylphenyl) -amino]- Benzene (m-MTDAB) 1, 3, 5- Tris [N, N-bis (4-methylphenyl) -amino] -benzene (p-MTDAB), 4, 4 ′, 4 ″ -tris [1-naphthyl (phenyl) amino] triphenylamine (1-TNATA ), 4, 4 ′, 4 ″ -tris [2-naphthyl (phenyl) amino] triphenylamine (2-TNATA), 4, 4 ′, 4 ″ -tris [biphenyl-4-yl- (3- Methylphenyl) amino] triphenylamine (p-PMTDATA) 4,4 ′, 4 ″ -tris [9,9-dimethylfluoren-2-yl (phenyl) amino] triphenylamine (TFATA) 4,4 ', 4 "-tris (N-carbazoyl) triphenylamine (TCTA), 1,3,5-tris- [N- (4-diphenylaminophenyl) phenylamino] benzene (p-DPA-TD B) 1,3,5-tris {4- [methylphenyl (phenyl) amino] phenyl} benzene (MTDAPB), N, N′-di (biphenyl-4-yl) -N, N′-diphenyl [1 1′-biphenyl] -4,4′-diamine (p-BPD), N, N′-bis (9,9-dimethylfluoren-2-yl) -N, N′-diphenylfluorene-2,7- Diamine (PFFA), N, N, N ′, N′-tetrakis (9,9-dimethylfluoren-2-yl)-[1,1-biphenyl] -4, 4′-diamine (FFD), (NDA) PP, 4-4′-bis [N, N ′-(3-tolyl) amino] -3-3′-dimethylbiphenyl (HMTPD) and the like are desirable, and these may be used alone or in combination of two or more. May be.
必要に応じて、陽極である透明電極と正孔輸送層との間には正孔注入層を配置してもよい。陽極と正孔輸送層との注入障壁を下げるため、正孔注入層は適当なイオン化ポテンシャルを有する材料により形成されることが望ましい。また、正孔注入層は下地層の表面の凹凸を埋める役割を果たすことが望ましい。正孔注入層としては、例えば、銅フタロシアニン、スターバーストアミン化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。 If necessary, a hole injection layer may be disposed between the transparent electrode as the anode and the hole transport layer. In order to lower the injection barrier between the anode and the hole transport layer, the hole injection layer is preferably formed of a material having an appropriate ionization potential. In addition, the hole injection layer desirably plays a role of filling the irregularities on the surface of the underlayer. Examples of the hole injection layer include copper phthalocyanine, starburst amine compound, polyaniline, polythiophene, vanadium oxide, molybdenum oxide, ruthenium oxide, and aluminum oxide.
また、正孔輸送性材料に酸化剤を含有してもよい。これにより、陽極と正孔輸送層との障壁を低下させる、または、電気伝導度を向上させることができる。酸化剤としては、例えば、塩化第II鉄、塩化アンモニウム、塩化ガリウム、塩化インジウム、五塩化アンチモン等のルイス酸化合物、トリニトロフルオレン等の電子受容性化合物、正孔注入材料として挙げられる酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等を用いることができ、これらを1種単独、または2種以上を併用してもよい。 Further, the hole transporting material may contain an oxidizing agent. Thereby, the barrier of an anode and a positive hole transport layer can be reduced, or electrical conductivity can be improved. Examples of the oxidizing agent include Lewis acid compounds such as ferric chloride, ammonium chloride, gallium chloride, indium chloride, and antimony pentachloride, electron-accepting compounds such as trinitrofluorene, and vanadium oxide mentioned as a hole injection material. Molybdenum oxide, ruthenium oxide, aluminum oxide and the like can be used, and these may be used alone or in combination of two or more.
発光層に用いる発光性有機化合物としては、公知の任意のものを挙げることができる。例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス(8−ヒドロキシキノリナート) アルミニウム錯体、トリス(4−メチル−8−キノリナート)アルミニウム錯体、トリス(5−フェニル−8−キノリナート)アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−(p−ターフェニル−4−イル)アミン、1−アリール−2,5−ジ(2−チエニル)ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン(DSA)誘導体、及びこれらの発光性有機化合物を分子内に有するものであるが、これに限定されるものではない。またこれらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料およびこれらからなる基を分子内の一部分に有する化合物も好適に用いることができる。 As the light-emitting organic compound used for the light-emitting layer, any known compounds can be used. For example, anthracene, naphthalene, pyrene, tetracene, coronene, perylene, phthaloperylene, naphthaloperylene, diphenylbutadiene, tetraphenylbutadiene, coumarin, oxadiazole, bisbenzoxazoline, bisstyryl, cyclopentadiene, quinoline metal complex, tris (8-hydroxy Quinolinate) aluminum complex, tris (4-methyl-8-quinolinato) aluminum complex, tris (5-phenyl-8-quinolinato) aluminum complex, aminoquinoline metal complex, benzoquinoline metal complex, tri- (p-terphenyl) -4-yl) amine, 1-aryl-2,5-di (2-thienyl) pyrrole derivative, pyran, quinacridone, rubrene, distilbenzene derivative, distilarylene (DSA) derivative, And these luminescent organic compounds in the molecule, but are not limited thereto. In addition to compounds derived from fluorescent dyes typified by these compounds, materials capable of phosphorescence emission from a triplet state and compounds having a group consisting of these in a part of the molecule can also be suitably used.
電子輸送層は、電子を輸送し、発光層へ注入する。そのため、電子輸送層は電子移動度が高い電子輸送性材料からなることが望ましい。電子輸送層としては、例えば、トリス(8−キノリノール)アルミニウム、オキサジアゾール誘導体、シロール誘導体、亜鉛ベンゾチアゾール錯体、バソキュプロイン(BCP)等が望ましく、1種単独、または、2種以上を併用することもできる。 The electron transport layer transports electrons and injects them into the light emitting layer. Therefore, the electron transport layer is preferably made of an electron transport material having high electron mobility. As the electron transport layer, for example, tris (8-quinolinol) aluminum, oxadiazole derivative, silole derivative, zinc benzothiazole complex, bathocuproine (BCP) is desirable, and one kind alone or two or more kinds may be used in combination. You can also.
また、電子輸送層は、上記の電子輸送性材料に還元剤を含有して、バッファ層と電子輸送層との障壁を低くすること、または、電子輸送層の電気伝導度を向上させることが望ましい。還元剤としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類酸化物、希土類酸化物、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類ハロゲン化物、希土類ハロゲン化物、アルカリ金属、芳香族化合物等で形成される錯体が挙げられる。特に、好ましいアルカリ金属はCs、Li、Na、Kである。これらの材料に限られず、これらの材料を1種単独、または、2種以上併用してもよい。 The electron transport layer preferably contains a reducing agent in the above electron transport material to lower the barrier between the buffer layer and the electron transport layer, or to improve the electric conductivity of the electron transport layer. . Examples of the reducing agent include alkali metals, alkaline earth metals, alkali metal oxides, alkaline earth oxides, rare earth oxides, alkali metal halides, alkaline earth halides, rare earth halides, alkali metals, and aromatics. The complex formed with a compound etc. is mentioned. Particularly preferred alkali metals are Cs, Li, Na and K. It is not restricted to these materials, You may use these materials individually by 1 type or in combination of 2 or more types.
また、電子注入層を、反射電極またはバッファ層と電子輸送層の間に挿入して、電子注入効率を向上させてもよい。電子注入層としては、例えば、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等が望ましい。これらの材料に限られず、これらの材料を1種単独、または、2種以上併用してもよい。
[反射電極]
本実施で形成される反射電極102は、有機層103に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が5 e V 以下の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等や、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物などを例として挙げることができる。また、反射率の高い材料を用いることで光取り出し効率の向上が期待でき、代表的な材料としてAgなどが挙げられる。反射電極は、例えば上記の電極材料を、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができ、反射電極の光透過率は10%以下にすることが好ましい。反射電極の膜厚は、反射電極の光透過率等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、通常500nm以下に設定するのが好ましく、好ましくは100〜200nmの範囲とするのがよい。
[光取り出し層]
本発明で用いる光取り出し層は、集光構造体を複数配列したものを指す。集合構造体の形状としては、ピラミッド、円錐、三角錐、その他の多角形錐からなる錐体構造、マイクロレンズ、グレーティング、カマボコ等の構造体が挙げられる。錐体やマイクロレンズアレイなどの構造体を光取出し層として用いることで、これまで基板内で減衰していた光を外部に取り出すことができるため、有機発光装置の発光効率が向上する。これは、光が異なる媒質を通るとき屈折して先に進むだけでなく、実際には一部は反射して戻ってくるが、ある条件のもとでは全てが反射して戻ってくる性質を利用したものである。Further, an electron injection layer may be inserted between the reflective electrode or buffer layer and the electron transport layer to improve electron injection efficiency. As the electron injection layer, for example, lithium fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, strontium fluoride, barium fluoride, magnesium oxide, aluminum oxide and the like are desirable. It is not restricted to these materials, You may use these materials individually by 1 type or in combination of 2 or more types.
[Reflective electrode]
The
[Light extraction layer]
The light extraction layer used in the present invention refers to one in which a plurality of light collecting structures are arranged. Examples of the shape of the aggregate structure include a pyramid, a cone, a triangular pyramid, a cone structure composed of other polygonal cones, a structure such as a microlens, a grating, and a sea urchin. By using a structure such as a cone or a microlens array as the light extraction layer, light that has been attenuated in the substrate can be extracted to the outside, so that the light emission efficiency of the organic light emitting device is improved. This is not only because light refracts when passing through different media, but also actually returns partly, but under certain conditions, all reflects back. It is used.
本発明の光取り出し層の材質は、集光構造体の加工性の観点から、透明樹脂等の有機化合物が望ましい。上記透明樹脂層は電離線硬化型樹脂又は熱硬化型樹脂、熱可塑性樹脂等があげられる。電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線、電子線が挙げられる。具体的にはアクリレート樹脂(エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート)などのラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂などが挙げられる。必要に応じて、開始剤を添加してもよい。開始剤としては、例えば、UVラジカル発生剤(チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア907、同127、同192など)、過酸化ベンゾイルが挙げられる。別の樹脂成分の代表例としては、脂肪族系(例えば、ポリオレフィン)樹脂、ウレタン系樹脂が挙げられる。上記樹脂成分の屈折率は、好ましくは1.4〜1.85、より好ましくは1.7〜1.8である。このようにすることで、より多くの光を透明樹脂層中に取り込み、光取り出し効率を高めることができる。ベース部材の屈折率を高くするため必要に応じて、散乱には寄与しないサイズの高屈折率のナノ粒子等を添加することができる。具体的には、酸化チタン(屈折率:2.5以上2.7以下)、酸化ジルコニウム(屈折率:2.4)、チタン酸バリウム(屈折率:2.4)、チタン酸ストロンチウム(屈折率:2.37)、酸化ビスマス(屈折率:2.45)等が挙げられる。これらの材料を一種単独または二種以上併用してもよい。また、透明粒子は1種のみを用いてもよいし、2種以上を用いてもよい。さらに微粒子はマトリックス中の空隙であってもよい。
図3は、錐体構造からなる光取り出し構造が付与された発光素子の構造を示す。この発光素子の構造を用いて、光取り出し効率を計算する。ここでは、下部反射電極、有機層、基板からなる有機発光素子の上に、光取り出し層として1〜3段の錐体を配列している。この構造を用いて、光取り出し効率の計算を行う。錐体の底面は正方形で1辺の長さがa=30μmで固定している。錐体のアスペクト比は、錐体の高さhをaで除した値(高さ/底面幅)と定義される。錐体層S1は屈折率1.8、錐体層S2は屈折率1.5、錐体層S3は屈折率1.3の基材で構成されている。下部反射電極から距離d離れた位置で発光すると仮定し(発光点)、発光位置から基板へ出た光と、反射電極で反射した光の干渉効果を加味して、錐体層S1に出射する光量を計算する。ここで述べた発光点は、有機発光素子を構成する有機層の発光層の膜厚方向の中央と定義する。本計算では、発光中心波長が520nmの緑単色光を用いた。空気層に取出される光は、錐体層S1に入射された光を、光線追跡法を用いて計算する。The material of the light extraction layer of the present invention is preferably an organic compound such as a transparent resin from the viewpoint of processability of the light collecting structure. Examples of the transparent resin layer include ionizing radiation curable resins, thermosetting resins, and thermoplastic resins. Examples of the ionizing rays include ultraviolet rays, visible light, infrared rays, and electron beams. Specific examples include radical polymerization monomers or oligomers such as acrylate resins (epoxy acrylate, polyester acrylate, acrylic acrylate, ether acrylate), and epoxy resins. An initiator may be added as necessary. Examples of the initiator include a UV radical generator (Irgacure 907, 127, 192, etc., manufactured by Ciba Specialty Chemicals) and benzoyl peroxide. Representative examples of other resin components include aliphatic (for example, polyolefin) resins and urethane resins. The refractive index of the resin component is preferably 1.4 to 1.85, more preferably 1.7 to 1.8. By doing in this way, more light can be taken in in a transparent resin layer, and light extraction efficiency can be improved. In order to increase the refractive index of the base member, if necessary, high refractive index nanoparticles having a size that does not contribute to scattering can be added. Specifically, titanium oxide (refractive index: 2.5 to 2.7), zirconium oxide (refractive index: 2.4), barium titanate (refractive index: 2.4), strontium titanate (refractive index). : 2.37), bismuth oxide (refractive index: 2.45), and the like. These materials may be used alone or in combination of two or more. Moreover, only 1 type may be used for transparent particle | grains and 2 or more types may be used for it. Furthermore, the fine particles may be voids in the matrix.
FIG. 3 shows a structure of a light emitting element provided with a light extraction structure having a cone structure. The light extraction efficiency is calculated using the structure of the light emitting element. Here, 1 to 3 cones are arranged as a light extraction layer on an organic light emitting device composed of a lower reflective electrode, an organic layer, and a substrate. The light extraction efficiency is calculated using this structure. The bottom surface of the pyramid is square and the length of one side is fixed at a = 30 μm. The aspect ratio of the cone is defined as a value (height / bottom width) obtained by dividing the height h of the cone by a. The cone layer S1 is made of a base material having a refractive index of 1.8, the cone layer S2 is made of a refractive index of 1.5, and the cone layer S3 is made of a refractive index of 1.3. It is assumed that light is emitted at a position away from the lower reflective electrode by a distance d (light emitting point), and is emitted to the cone layer S1 in consideration of the interference effect between the light emitted from the light emitting position to the substrate and the light reflected by the reflective electrode. Calculate the amount of light. The light emitting point described here is defined as the center in the film thickness direction of the light emitting layer of the organic layer constituting the organic light emitting element. In this calculation, green monochromatic light having an emission center wavelength of 520 nm was used. As the light extracted to the air layer, the light incident on the cone layer S1 is calculated using a ray tracing method.
図4は、錐体の段数に対する光取り出し比の結果を示す。同比は、屈折率1.8の基板から錐体層S1に入射された光量を1とした相対比である。 FIG. 4 shows the result of the light extraction ratio with respect to the number of cones. This ratio is a relative ratio in which the amount of light incident on the cone layer S1 from the substrate having a refractive index of 1.8 is 1.
構成1では、アスペクト比が0.5以上で、光取り出し比は約74%以上となるが、ピーク値でも76%には達しなかった。
In
次に、構成2について検討する。錐体層S1のアスペクト比を構成1の光取り出し比が最大となる0.75にすると、錐体層S2のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲で80%となる。この値は、構成1の光取り出し比の最大値よりも大きい。なお、錐体層S2のアスペクト比が0.75のときが最も光取り出し比が高い。構成2の検討により、アスペクト比の数値次第であるが、錐体層を2段設けた方が錐体層を1段設けるよりも光取り出し比が向上することが分かった。
Next,
また、構成2は錐体層S1のアスペクト比を0.75とした例を説明したが、錐体層S1のアスペクト比を0.5以上、錐体層S2のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲であれば、錐体層を1段設けるよりも光取り出し比が向上する。
In the
次に、構成3について検討する。錐体層S1のアスペクト比を構成2の光取り出し比が最大となる0.75、錐体層S2のアスペクト比を構成2の光取り出し比が最大となる0.75にすると、錐体層S3のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲で80%となる。この値は、構成1の光取り出し比の最大値よりも大きい。しかし、光取り出し比のピーク地は構成3の方が構成2よりも低かった。構成3の検討により、アスペクト比を工夫しても、最大値で比べると、錐体層を2段設けた方が錐体層を3段設けるよりも光取り出し比が向上することが分かった。
Next,
これまでの検討により、錐体の構造体は2段の配置とすることが望ましいと分かった。特に、錐体層S1のアスペクト比を0.5以上、錐体層S2のアスペクト比が0.3以上1.9以下の範囲とすることが望ましい。一方、構成を簡単にするためには、1段の配置が望ましい。 From the examination so far, it was found that it is desirable to arrange the cone structure in two stages. In particular, it is desirable that the aspect ratio of the cone layer S1 is 0.5 or more and the aspect ratio of the cone layer S2 is 0.3 or more and 1.9 or less. On the other hand, in order to simplify the configuration, a one-stage arrangement is desirable.
図5は、マイクロレンズ構造からなる光取り出し構造が付与された発光素子の構造を示す。この発光素子の構造を用いて、光取り出し効率を計算する。ここでは、下部反射電極、有機層、基板からなる有機発光素子の上に、光取り出し層として3段のマイクロレンズ層を配列している。この構造を用いて、光取り出し効率の計算を行う。マイクロレンズの底面は円形で直径の長さがa=50μmで固定している。マイクロレンズのアスペクト比は、マイクロレンズの高さhをaで除した値と定義される。マイクロレンズ層M1は屈折率1.8、マイクロレンズ層M2は屈折率1.5、マイクロレンズ層M3は屈折率1.3の基材で構成されている。下部反射電極から距離d離れた位置で発光すると仮定し(発光点)、発光位置から基板へ出た光と、反射電極で反射した光の干渉効果を加味して、マイクロレンズ層M1に出射する光量を計算する。ここで述べた発光点は、有機発光素子を構成する有機層の発光層の膜厚方向の中央と定義する。本計算では、発光中心波長が520nmの緑単色光を用いた。空気層に取出される光は、マイクロレンズ層M1に入射された光を、光線追跡法を用いて計算する。 FIG. 5 shows a structure of a light emitting element provided with a light extraction structure having a microlens structure. The light extraction efficiency is calculated using the structure of the light emitting element. Here, a three-stage microlens layer is arranged as a light extraction layer on an organic light-emitting element composed of a lower reflective electrode, an organic layer, and a substrate. The light extraction efficiency is calculated using this structure. The bottom surface of the microlens is circular and the length of the diameter is fixed at a = 50 μm. The aspect ratio of the microlens is defined as a value obtained by dividing the height h of the microlens by a. The microlens layer M1 is made of a base material having a refractive index of 1.8, the microlens layer M2 is made of a refractive index of 1.5, and the microlens layer M3 is made of a base material having a refractive index of 1.3. It is assumed that light is emitted at a position away from the lower reflective electrode by a distance d (light emitting point), and is emitted to the microlens layer M1 in consideration of the interference effect between the light emitted from the light emitting position to the substrate and the light reflected by the reflective electrode. Calculate the amount of light. The light emitting point described here is defined as the center in the film thickness direction of the light emitting layer of the organic layer constituting the organic light emitting element. In this calculation, green monochromatic light having an emission center wavelength of 520 nm was used. As the light extracted to the air layer, the light incident on the microlens layer M1 is calculated using a ray tracing method.
図6は、マイクロレンズの段数に対する光取り出し効率の結果を示す。マイクロレンズの構造体では、2段に比べて3段マイクロレンズの光取り出し効率がごくわずかであるが向上する。よって、1段、2段、或いは3段の配置が望ましい。 FIG. 6 shows the result of the light extraction efficiency with respect to the number of microlenses. In the structure of the microlens, the light extraction efficiency of the three-stage microlens is improved slightly compared to the two-stage. Therefore, a one-stage, two-stage, or three-stage arrangement is desirable.
この光取り出し比は、屈折率1.8の基板からマイクロレンズ層M1に入射された光量を1とした相対比である。構成4では、アスペクト比が0.9以上で、光取り出し比は約71.5%以上となる。次に、構成5において、マイクロレンズ層M1のアスペクト比を構成4の光取り出し比が最大となる0.9以上にすると、マイクロレンズ層M2のアスペクト比が0.8以上で77.5%以上となる。この値は、構成4の光取り出し比のピーク値よりも大きい。次に、構成6において、マイクロレンズ層M1のアスペクト比を0.9以上、マイクロレンズ層M2のアスペクト比を0.8以上とすると、マイクロレンズ層M3のアスペクト比が0.4以上1.0以下の範囲で78%以上となる。この値は、構成5のピーク値と比べて大きい。よって、マイクロレンズ構造体は3段の配置が望ましい。マイクロレンズ構造体では、2段に比べて3段マイクロレンズの光取り出し効率がごくわずかであるが向上する。
[白色発光光学設計]
白色発光では、複数の発光色の発光点を有する。光学干渉条件では、発光点から反射電極までを構成する有機膜の膜厚(d)に有機材料の屈折率を乗じた光学長を発光波長で除した値で一意的に決まる。よって、最適な光学条件と有機膜の膜厚は、短波長に比べて、 長波長の発光では長くなることがわかる。This light extraction ratio is a relative ratio in which the amount of light incident on the microlens layer M1 from the substrate having a refractive index of 1.8 is 1. In Configuration 4, the aspect ratio is 0.9 or more, and the light extraction ratio is about 71.5% or more. Next, in the configuration 5, when the aspect ratio of the microlens layer M1 is 0.9 or more that maximizes the light extraction ratio of the configuration 4, the aspect ratio of the microlens layer M2 is 0.8 or more and 77.5% or more. It becomes. This value is larger than the peak value of the light extraction ratio of Configuration 4. Next, in the
[White light emitting optical design]
White light emission has a plurality of emission points of emission colors. The optical interference condition is uniquely determined by a value obtained by dividing the optical length obtained by multiplying the film thickness (d) of the organic film constituting the light emitting point to the reflective electrode by the refractive index of the organic material by the emission wavelength. Therefore, it can be seen that the optimum optical conditions and the film thickness of the organic film are longer for long wavelength light emission than for short wavelength.
図7に白色有機EL用の各ドーパントとして青(B):Flrpic、緑(G):Ir(pbi)2OcOPhtaz、黄(Y):Ir(t−Bu−ptp)2OcOPhtaz、 赤(R):Ir(pq)2F7tazを用いた時の各発光色の発光位置と外部に取り出す光の量の関係を示す。図7から分かるように、各発光色ごとに、光取出し効率の最大となる発光位置が異なる。各色の光取出し効率が最大となるピーク位置の配光分布は、完全拡散(ランバーシアン)に近い分布となる。つまり、各発光は配光分布の関係から、光取出し効率を向上させる適正距離が存在し、図7中のピーク値の半値以上の発光位置範囲で光学設計することが重要となる。例えば、緑色エミッタの発光位置は発光中心から反射電極までの距離が145nmから235nmの範囲、青色エミッタの発光位置は発光中心から反射電極までの距離が130nmから200nmの範囲、赤色エミッタの発光位置は発光中心から反射電極までの距離が170nmから275nmの範囲となる。上記の範囲から離れることで、著しく光取出し効率は低下する。 FIG. 7 shows blue (B): Flrpic, green (G): Ir (pbi) 2OcOPhtaz, yellow (Y): Ir (t-Bu-ptp) 2OcOPhtaz, and red (R): Ir as dopants for white organic EL. (Pq) The relationship between the emission position of each emission color and the amount of light extracted to the outside when 2F7taz is used is shown. As can be seen from FIG. 7, the light emission position at which the light extraction efficiency is maximized differs for each emission color. The light distribution at the peak position where the light extraction efficiency of each color is maximized is a distribution close to perfect diffusion (Lambertian). That is, each light emission has an appropriate distance for improving the light extraction efficiency because of the distribution of light distribution, and it is important to optically design in the light emission position range equal to or more than half the peak value in FIG. For example, the emission position of the green emitter is in the range from 145 nm to 235 nm from the emission center to the reflection electrode, the emission position of blue emitter is in the range from 130 nm to 200 nm from the emission center to the reflection electrode, and the emission position of the red emitter is The distance from the light emission center to the reflective electrode is in the range of 170 nm to 275 nm. By separating from the above range, the light extraction efficiency is significantly reduced.
図8に発光点を電極側から赤、緑、青の順に配置したSampleAと、電極側から青、緑、赤の順に配置したSampleBの非伝搬光を含めた光取り出し効率の関係を示す。発光位置の順番を制御し、発光色の中心波長付近に発光位置を制御することで光取り出し効率は大幅に増加する。また、発光位置が反射電極に近い領域では、エバネッセントモード(表面プラズモン損失)による非伝搬光の割合が大きく、発光位置の距離を反射電極から離し伝搬光の割合を増やすことが光取り出し効率向上には重要であることが分かる。ここで発光色の中心波長で光学設計し、かつ発光位置が電極側から波長順に配置した白色有機EL素子において最も光取り出し量が向上する。その時の発光色の中心波長の発光位置が、反射電極から155nm〜250nmであれば配光制御することで、60%以上の光取り出し効率を得ることが可能となる。SampleAの配光制御無しの場合、170nm〜225nmの発光位置で50%程度の光取り出し効率が得られる。以上の結果、配光制御することで光取出し効率向上、および工学設計範囲の拡大が可能となる。
[封止基板]
封止基板107としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の透明ガラス板、アクリル樹脂、PET樹脂、PEN樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等などの透明プラスチック板などを用いることができる。この場合には、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板を用いることが望ましい。封止基板107は光透過性であればよく、無色透明の他に多少着色されているものであってもよい。特に、380nm〜780nmの波長範囲の光を透過させるものが望ましい。FIG. 8 shows the relationship between the light extraction efficiencies including non-propagating light of Sample A in which light emitting points are arranged in the order of red, green, and blue from the electrode side and Sample B in which blue, green, and red are arranged in the order from the electrode side. The light extraction efficiency is greatly increased by controlling the order of the light emission positions and controlling the light emission position near the center wavelength of the emission color. Also, in the region where the light emission position is close to the reflective electrode, the proportion of non-propagating light due to the evanescent mode (surface plasmon loss) is large, and increasing the proportion of propagating light by separating the distance of the light emitting position from the reflective electrode improves the light extraction efficiency. Is important. Here, the amount of light extraction is most improved in the white organic EL element that is optically designed at the center wavelength of the emission color and the emission positions are arranged in order of wavelength from the electrode side. If the emission position of the central wavelength of the emission color at that time is 155 nm to 250 nm from the reflective electrode, it is possible to obtain light extraction efficiency of 60% or more by controlling the light distribution. In the case of no sample A light distribution control, a light extraction efficiency of about 50% can be obtained at a light emission position of 170 nm to 225 nm. As a result, the light extraction efficiency can be improved and the engineering design range can be expanded by controlling the light distribution.
[Sealing substrate]
As the sealing
ここで用いる有機発光素子は、単一の素子でも、複数に分割された素子でもかまわない。複数の素子を接続する方法は、各素子を直列,並列またはそれらを組み合わせた方法が挙げられる。
[補助配線]
本例で形成される補助配線108は、透明電極上に1μm〜20μmの幅でライン上に配置することで、電極の抵抗成分を低減する働きをする。これらの補助配線は、反射率の高く抵抗値の低い金属、合金からなる材料を用いることが好ましい。このような材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばAg、Al、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物などを例として挙げることができる。反射電極・補助配線は、例えば上記の電極材料を、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法や印刷法などにより、薄膜に形成することによって作製することができる。光透過率は10%以下にすることが好ましい。
[全体構成]
本発明の実施形態の一例を示す有機発光素子の図である。実施例1に係る有機発光素子は、図2に示すように、下から順に、第3の樹脂層110、基板100、第2の樹脂層111、第1の樹脂層106、平坦化層207、透明電極101、正孔注入層201、正孔輸送層202、第1の発光層203、電子輸送層204、電子注入層205とで構成する。The organic light emitting element used here may be a single element or an element divided into a plurality of elements. Examples of the method of connecting a plurality of elements include a method in which each element is connected in series, in parallel, or a combination thereof.
[Auxiliary wiring]
The
[overall structure]
It is a figure of the organic light emitting element which shows an example of embodiment of this invention. As shown in FIG. 2, the organic light emitting device according to Example 1 includes, in order from the bottom, a
基板100に対し第2の樹脂層111を、光硬化樹脂を硬化させて貼り付けた。第2の樹脂層111は錐体構造を有する。錐体構造は基材のポリエチレンテレフタレート(PET)上に光硬化樹脂を塗布し、金型成型、光硬化を行い作製した。錐体構造の底面は正方形であり、底辺の長さaは30μm、高さhは10μmである。第2の樹脂層111の屈折率は1.5である。その上に、屈折率が1.8の高屈折率樹脂を塗布し熱硬化させて、第1の樹脂層106を形成した。第1の樹脂層106には、エポキシ樹脂を基材として、粒径2−4nmのジルコニア(ZrO2)微粒子を分散させたものを用いた。The
次に、第1の樹脂層106の上に、平坦化層207として、屈折率が1.8の高屈折率樹脂を塗布して、熱硬化させた。平坦化層207には、ウレタン樹脂を基材として、粒径2−4nmのジルコニア微粒子を分散させたものを用いた。平坦化層207の高屈折率樹脂に用いる溶媒に対して、第1の樹脂層106に用いる高屈折率樹脂が不溶となるよう選択した。その上に透明電極101として厚さ150nmのITO膜を形成した。続いて、ポジ型ノボラック系フォトレジスト(TFR‐970:東京応化工業株式会社製)をスピンコーティングした。このときの膜厚は約2μmであった。この後、露光及び現像によりパターニングを行うことで、第一のバンク104を形成した。
Next, a high refractive index resin having a refractive index of 1.8 was applied as the
第一のバンク104の上に、4,4’−ビス[N−(ナフチル)−N−フェニル−アミノ]ビフェニル(α−NPD)と酸化モリブデン(MoO3)を、モル比1:1となる蒸着速度で共蒸着し、正孔注入層201を形成した。正孔注入層201の膜厚は60nmである。次に、その上に、α−NPDを蒸着速度0.2nm/sで蒸着し、正孔輸送層202を形成した。正孔輸送層202の膜厚は20nmである。次に、CBPとIr(ppy)3を、蒸着速度が、それぞれ、0.2nm/s、0.02nm/sとなるよう共蒸着し、第1の発光層203を形成した。第1の発光層203の膜厚は40nmである。次に、その上にバソフェナントロリン(BCP)を蒸着速度0.2nm/sで蒸着し、電子輸送層204を形成した。電子輸送層204の膜厚は20nmである。その上に、BCPとCsをモル比1:1で195nm厚に共蒸着して電子注入層205を形成した。その上に、蒸着法によりAgを成膜し、反射電極102を形成した。On the
次にこの有機発光素子を形成した基板100上を大気に曝すことなく、高純度窒素ガスを循環させて高露点を保った封止室に移動させた。封止基板107のエッジ部分に周知のシールディスペンサ装置を用いてシール用の光硬化樹脂を描画した(図示省略)。さらに封止基板107の有機発光素子のある側に、エポキシ樹脂からなる光硬化性封止材料を塗布した。そして封止室内の貼り合わせ装置に導入し、封止基板107と基板100とを貼り合せて圧着させた。次に封止基板107と基板100とを貼り合せて、封止基板107側からUV光を照射させて光硬化樹脂を硬化させた。
Next, the high-purity nitrogen gas was circulated and moved to a sealing chamber maintaining a high dew point without exposing the
次に、第3の樹脂層110を形成した。形成方法は、第2の樹脂層111と同じ形成方法であり、第3の樹脂層110が有する錐体構造の底辺の長さaは30μm、高さhは30μmであった。この第3の樹脂層110を、有機発光素子が形成された面と反対側の基板100面に粘着樹脂で貼りつけた。
Next, a
図2において、第1の樹脂層106は、第2の樹脂層111が存在する側の表面に錐体構造を有する。また、第2の樹脂層111は、製造過程の説明では錐体構造を有するとしたが、別の表現をすると、複数の第1の樹脂層106の錐体構造の間を埋める充填構造を有するともいえる。また、第3の樹脂層110は、第2の樹脂層111が存在する側と反対側に錐体構造を有する。
In FIG. 2, the
第1の樹脂層106の屈折率は1.6〜1.8が好ましい。第1の樹脂層106から空気層(屈折率:1.0)に向かって、屈折率を小さくしていく構造にすると、光取り出し効率が向上する。よって、例えば、第2の樹脂層111の屈折率を1.3〜1.6、第3の樹脂層110の屈折率を1.3〜1.6とすることが好ましい。
The refractive index of the
なお、各樹脂層の間に、何らかの層(封止基板等)を設ける場合にも、光取り出し効率の向上を考慮して、第1の樹脂層106から空気層(屈折率:1.0)に向かって、屈折率を小さくしていく構造にすると良い。
Note that even when any layer (such as a sealing substrate) is provided between the resin layers, an air layer (refractive index: 1.0) is formed from the
このようにして図2に対応するボトムエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、平坦化層207を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例1の有機発光素子では、光取り出し効率が72%となり、3倍性能が向上した。
In this way, an organic light emitting device having a bottom emission type structure corresponding to FIG. 2 was produced. As a comparative example, an element in which the
図9は本発明の実施例2に係る有機発光装置の図である。実施例1との違いは、デバイス構造がトップエミッション構造を用いたことである。以下に作製プロセスの一例を示す。 FIG. 9 is a diagram of an organic light-emitting device according to Example 2 of the present invention. The difference from the first embodiment is that the device structure uses a top emission structure. An example of a manufacturing process is shown below.
基板100(ガラス基板)上に、反射電極102として、厚さ150nmのAg膜、厚さ30nmのIZO膜を形成する。
On the substrate 100 (glass substrate), an Ag film having a thickness of 150 nm and an IZO film having a thickness of 30 nm are formed as the
その上に、正孔注入層201として、α−NPDとMoO3の共蒸着膜を形成した。作製条件は実施例1と同様で、膜厚は175nmであった。その上に、正孔輸送層202を形成した。作製条件は実施例1と同様である。その上に、第1の発光層203を形成する。ホスト材料をCBP、緑ドーパントをIr(ppy)3、赤ドーパントを、トリス(1−フェニルイソキノリン)イリジウム(III)(Ir(piq)3)からなる共蒸着膜である。ホストに対するドーパントの蒸着速度で定義されるドーパント濃度は、緑ドーパントが10%、赤ドーパントが1%であった。第1の発光層203の膜厚は20nmであった。次に、その上に、第2の発光層206を形成した。ホスト材料は1,3−ビス(N−カルバゾリル)ベンゼン(mCP)、青色ドーパントは(2−カルボキシピリジル)ビス(3,5−ジフルオロ−2−(2−ピリジル)フェニル)イリジウム(FIrpic)からなる共蒸着膜である。青ドーパント濃度は20%、膜厚は20nmであった。その上に、電子輸送層204、電子注入層205を形成した。作製条件は実施例1と同様である。但し、電子注入層の膜厚は60nmとした。A co-deposited film of α-NPD and MoO 3 was formed thereon as the
その上に、透明電極101として、スパッタリング法によりIZOを成膜した。膜厚は30nmとした。その上に、保護層112として、CVD法にてSiNxを成膜した。膜厚は150nmとした。On top of that, an IZO film was formed as the
その上に、ZrO2を分散させたエポキシ樹脂を用いた、屈折率が1.8の高屈折率樹脂を塗布し、金型成型、熱硬化により、第1の樹脂層106を形成した。その上に、熱硬化エポキシ樹脂を塗布して第2の樹脂層111を形成した。その上に、実施例1と同様条件で作製した第3の樹脂層110を粘着樹脂で貼りつけた。On top of that, a high refractive index resin having a refractive index of 1.8 using an epoxy resin in which ZrO 2 is dispersed was applied, and the
このようにして図9に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、第2の樹脂層111、第3の樹脂層110を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例2の有機発光素子では、光取り出し効率が72%となり、3倍性能が向上した。
In this manner, an organic light emitting device having a top emission type configuration corresponding to FIG. 9 was produced. As a comparative example, an element in which the
図10は本発明の実施例3に係る有機発光装置の図である。以下に作製プロセスの一例を示す。 FIG. 10 is a diagram of an organic light-emitting device according to Example 3 of the present invention. An example of a manufacturing process is shown below.
基板100(ガラス基板)上に、反射電極102、有機層103、透明電極101、保護層112を、実施例2と同条件で作製した。次に、封止基板107の片面に第2の樹脂層111を作製した。作製条件は、実施例1の第1の樹脂層106と同等である。その上に、ZrO2を分散させたエポキシ樹脂を用いた、屈折率1.8の高屈折率樹脂を塗布し、第1の樹脂層106を形成した。この封止基板107に屈折率が1.8以上の高屈折率粘着層113を貼り付けて、有機発光素子が形成された基板100と、保護層112と高屈折率粘着層113が密着するように貼り合せた。次に、封止基板107において、第2の樹脂層111、第1の樹脂層106、高屈折率粘着層113を形成した面とは反対の面に、第3の樹脂層110を形成した。作製条件は実施例2と同様である。On the substrate 100 (glass substrate), the
このようにして図10に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、第2の樹脂層111、第3の樹脂層110を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例3の有機発光素子では、光取り出し効率が72%となり、3倍性能が向上した。
In this way, an organic light emitting device having a top emission type configuration corresponding to FIG. 10 was produced. As a comparative example, an element in which the
図11は本発明の実施形態の一例を示す有機発光装置の図である。以下に作製プロセスの一例を示す。 FIG. 11 is a diagram of an organic light emitting device showing an example of an embodiment of the present invention. An example of a manufacturing process is shown below.
基板100(ガラス基板)上に、反射電極102、有機層103、透明電極101、保護層112を、実施例2と同条件で作製した。その上に、第1の樹脂層106を形成した。作製条件は、実施例2の第1の樹脂層106と同条件である。
On the substrate 100 (glass substrate), the
このようにして図11に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第1の樹脂層106、第2の樹脂層111、第3の樹脂層110を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例4の有機発光素子では、光取り出し効率が66%となり、2.75倍性能が向上した。実施例4では封止基板107を使用しない構成であって、錐体構造を1段設ける構成を説明した。
In this way, an organic light emitting device having a top emission type structure corresponding to FIG. 11 was produced. As a comparative example, an element in which the
図12は本発明の実施形態の一例を示す有機発光装置の図である。以下に作製プロセスの一例を示す。 FIG. 12 is a diagram of an organic light emitting device showing an example of an embodiment of the present invention. An example of a manufacturing process is shown below.
基板100(ガラス基板)上に、反射電極102、有機層103、透明電極101、保護層112を、実施例2と同条件で作製した。
On the substrate 100 (glass substrate), the
次に、封止基板107の片側に、第4の樹脂層114を形成した。第4の樹脂層114はマイクロレンズ構造を有する。封止基板107に屈折率1.8の光硬化樹脂を塗布して、金型成型、光硬化の手順で第4の樹脂層114を作製した。マイクロレンズの底面の直径aは20μm、高さhは5μmである。その上に、屈折率1.5の熱硬化樹脂を塗布して、第5の樹脂層117を作製した。次に、屈折率1.5の熱硬化樹脂を塗布して、金型成型、光硬化により、第6の樹脂層115を作製した。第6の樹脂層115はマイクロレンズ構造を有する。a、hは、それぞれ、20μm、4μmとした。その上に、屈折率1.3の熱硬化樹脂を塗布し、第7の樹脂層118を形成した。次に、封止基板107(屈折率1.3)を設けた。最後に、第8の樹脂層116を封止基板107の第4の樹脂層114から第7の樹脂層118を形成した面と反対の面上に形成した。第8の樹脂層116はマイクロレンズ構造を有する。形成方法は実施例3と同様である。但し、a、hは、それぞれ、20μm、10μmとした。
Next, a
このようにして図12に対応するトップエミッション型の構成となる有機発光素子を作製した。比較例として、第4の樹脂層114〜第8の樹脂層116の5つの樹脂層を設置しない素子を作製した。同構成の光取り出し効率は24%となった。本実施例5の有機発光素子では、光取り出し効率が68%となり、2.8倍性能が向上した。なお、本実施例では、3段のマイクロレンズ層を用いたが、2段、或いは1段のマイクロレンズ層でもよい、2段のマイクロレンズ層は、実施例2、3で示された錐体構造をマイクロレンズ構造にすればよい。また、1段のマイクロレンズ構造は、実施例4で示した構造で、錐体構造をマイクロレンズ構造におきかえればよい。
In this way, an organic light emitting device having a top emission type structure corresponding to FIG. 12 was produced. As a comparative example, an element in which the five resin layers of the
100…基板、101…透明電極、102…反射電極、103…有機層、104…第一のバンク、105…第二のバンク、106…第1の樹脂層、107…封止基板、108…反射層・補助配線、109…発光エリア、110…第3の樹脂層、111…第2の樹脂層、112…保護層、113…高屈折率粘着層、114…第4の樹脂層、115…第6のマイクロレンズ層、116…第8の樹脂層、117…第5の樹脂層、118…第7の樹脂層、201…正孔注入層、202…正孔輸送層、203…第1の発光層、204…電子輸送層、205…電子注入層、206…第2の発光層、207…平坦化層
DESCRIPTION OF
Claims (12)
前記有機層の中に、少なくとも、青色発光エミッタ、緑色発光エミッタ、赤色発光エミッタが含まれ、
前記緑色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが145nm−235nmの範囲内にあり、
前記青色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが130nm−200nmの範囲内にあり、
前記赤色発光エミッタの発光位置の膜厚方向の中央を示す発光点から、前記反射電極までの長さが170nm−275nmの範囲内にあることを特徴とする有機発光装置。In an organic light emitting device comprising a reflective electrode, a transparent electrode, and an organic layer sandwiched between the transparent electrode and the transparent electrode,
The organic layer includes at least a blue light emitting emitter, a green light emitting emitter, and a red light emitting emitter,
The length from the light emitting point indicating the center of the light emitting position of the green light emitting emitter in the film thickness direction to the reflective electrode is in the range of 145 nm to 235 nm,
The length from the light emitting point indicating the center of the light emitting position of the blue light emitting emitter in the film thickness direction to the reflective electrode is in the range of 130 nm to 200 nm,
An organic light emitting device characterized in that a length from a light emitting point indicating a center of a light emitting position of the red light emitting emitter in a film thickness direction to the reflective electrode is in a range of 170 nm to 275 nm.
前記反射電極側から、青色発光、緑色発光、赤色発光の順に発光点を有することを特徴とする有機発光装置。The organic light emitting device according to claim 1,
An organic light emitting device having light emitting points in the order of blue light emission, green light emission, and red light emission from the reflective electrode side.
発光層から光取り出し方向に向かって、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第3の樹脂層を有し、
前記第1の樹脂層の屈折率が1.6〜1.8であり、
前記第2の樹脂層及び前記第3の樹脂層の屈折率は前記第1の樹脂層の屈折率よりも小さいことを特徴とする有機発光装置。The organic light-emitting device according to claim 1 or 2,
From the light emitting layer toward the light extraction direction, the first resin layer, the second resin layer, the third resin layer,
The refractive index of the first resin layer is 1.6 to 1.8,
The organic light-emitting device, wherein the second resin layer and the third resin layer have a refractive index smaller than that of the first resin layer.
前記第1の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側の表面に錐体構造を有し、
前記第2の樹脂層は、複数の前記第1の樹脂層の錐体構造の間を埋める充填構造を有し、
前記第3の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側と反対側の表面に錐体構造を有することを特徴とする有機発光装置。The organic light emitting device according to claim 3.
The first resin layer has a cone structure on the surface on the side where the second resin layer exists,
The second resin layer has a filling structure that fills between the cone structures of the plurality of first resin layers,
The organic light-emitting device, wherein the third resin layer has a conical structure on a surface opposite to a side on which the second resin layer is present.
前記第1の樹脂層の錐体構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.5以上、
前記第3の樹脂層の錐体構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.3以上1.9以下であることを特徴とする有機発光装置。The organic light emitting device according to claim 4,
The aspect ratio (height / bottom width) of the cone structure of the first resin layer is 0.5 or more,
An aspect ratio (height / bottom width) of the cone structure of the third resin layer is 0.3 or more and 1.9 or less, and the organic light emitting device.
前記第1の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側の表面にマイクロレンズ構造を有し、
前記第2の樹脂層は、複数の前記第1の樹脂層のマイクロレンズ構造の間を埋める充填構造を有し、
前記第3の樹脂層は、前記第2の樹脂層が存在する側と反対側の表面にマイクロレンズ構造を有することを特徴とする有機発光装置。The organic light emitting device according to claim 3.
The first resin layer has a microlens structure on the surface on the side where the second resin layer exists,
The second resin layer has a filling structure that fills between the microlens structures of the plurality of first resin layers,
The organic light-emitting device, wherein the third resin layer has a microlens structure on a surface opposite to a side on which the second resin layer is present.
前記第1の樹脂層のマイクロレンズ構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.9以上であり、
前記第3の樹脂層のマイクロレンズ構造のアスペクト比(高さ/底面幅)が0.8以上であることを特徴とする有機発光装置。The organic light-emitting device according to claim 6.
The aspect ratio (height / bottom width) of the microlens structure of the first resin layer is 0.9 or more,
An organic light-emitting device, wherein an aspect ratio (height / bottom width) of the microlens structure of the third resin layer is 0.8 or more.
さらに第4の樹脂層、及び第5の樹脂層を有し、
前記第4の樹脂層及び前記第5の樹脂層の屈折率は、前記第1の樹脂層の屈折率、前記第2の樹脂層の屈折率及び前記第3の樹脂層の屈折率よりも小さいことを特徴とする有機発光装置。The organic light-emitting device according to claim 6 or 7,
Furthermore, it has a 4th resin layer and a 5th resin layer,
The refractive index of the fourth resin layer and the fifth resin layer is smaller than the refractive index of the first resin layer, the refractive index of the second resin layer, and the refractive index of the third resin layer. An organic light emitting device characterized by that.
前記第4の樹脂層は、複数の前記第3の樹脂層のマイクロレンズ構造の間を埋める充填構造を有し、
前記第5の樹脂層は、前記第4の樹脂層が存在する側と反対側の表面にマイクロレンズ構造を有することを特徴とする有機発光装置。The organic light-emitting device according to claim 8,
The fourth resin layer has a filling structure that fills between the microlens structures of the plurality of third resin layers,
The organic light-emitting device, wherein the fifth resin layer has a microlens structure on a surface opposite to a side on which the fourth resin layer is present.
ボトムエミッション構造であることを特徴とする有機発光装置。The organic light emitting device according to any one of claims 3 to 9,
An organic light emitting device having a bottom emission structure.
トップエミッション構造であることを特徴とする有機発光装置。The organic light emitting device according to any one of claims 3 to 9,
An organic light emitting device having a top emission structure.
前記第2の樹脂層は光硬化樹脂であることを特徴とする有機発光装置。The organic light-emitting device according to any one of claims 3 to 11,
The organic light-emitting device, wherein the second resin layer is a photo-curing resin.
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