JP2018032590A - Organic el element, illumination device including the same, planar light source, and display device - Google Patents

Organic el element, illumination device including the same, planar light source, and display device Download PDF

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an organic EL element which is compatible with high light extraction efficiency and high emission uniformity.SOLUTION: An organic EL element includes: a light transmissive substrate; a light transmissive structure layer; a light transmissive first electrode; a functional layer including a light emitting layer; and a second electrode, in this order. The second electrode has a plurality of convex portions at least on the side of the light transmissive substrate and a distance between apexes of two adjacent convex portions is 5 μm or less.SELECTED DRAWING: Figure 2

Description

本発明は、光の取り出し効率を改善した、有機エレクトロミネッセンス(EL)素子、ならびに当該有機EL素子を含む照明装置、面状光源、および表示装置に関する。   The present invention relates to an organic electroluminescence (EL) element with improved light extraction efficiency, and an illumination device, a planar light source, and a display device including the organic EL element.

近年、照明装置、表示装置などに用いられる次世代発光デバイスとして、有機EL現象を利用した発光素子(有機EL素子)が大きな注目を集めている。有機EL素子は、面発光が可能であること、低温動作が可能であること、低コスト化が可能であること、軽量化が可能であること、フレキシブルな素子の作製が可能であること、視野角依存性が少ないこと、消費電力が少ないこと、極めて薄い素子の作製が可能であることなどの利点がある。   In recent years, light-emitting elements (organic EL elements) that utilize the organic EL phenomenon have attracted a great deal of attention as next-generation light-emitting devices used in lighting devices, display devices, and the like. The organic EL element is capable of surface emission, can be operated at a low temperature, can be reduced in cost, can be reduced in weight, and can be made into a flexible element. There are advantages such as low angular dependence, low power consumption, and the ability to fabricate extremely thin elements.

有機EL素子は、一般的に、陽極、陰極、ならびに陽極および陰極に挟持される有機EL層を備える。ここで、有機EL層は、有機発光材料を含有する発光層を含む。必要に応じて、有機EL層は、電子輸送層、電子注入層、正孔輸送層、正孔注入層などをさらに含んでいてもよい。   An organic EL element generally includes an anode, a cathode, and an organic EL layer sandwiched between the anode and the cathode. Here, the organic EL layer includes a light emitting layer containing an organic light emitting material. If necessary, the organic EL layer may further include an electron transport layer, an electron injection layer, a hole transport layer, a hole injection layer and the like.

有機EL素子は、ガラス基板等の透明な基板上に、ITO(インジウム・スズ酸化物)などの透明導電材料からなる陽極、有機EL層、金属からなる陰極をこの順に備え、基板側から光を取り出すボトムエミッション構造を有してもよい。あるいはまた、有機EL素子は、あるいは基板上に陰極、有機EL層、透明導電材料からなる陽極をこの順で備え、基板側とは反対の側から光を取り出すトップエミッション構造を有してもよい。   An organic EL element includes a transparent substrate such as a glass substrate, an anode made of a transparent conductive material such as ITO (indium tin oxide), an organic EL layer, and a cathode made of metal in this order. You may have the bottom emission structure to take out. Alternatively, the organic EL element may have a top emission structure in which a cathode, an organic EL layer, and an anode made of a transparent conductive material are provided on the substrate in this order, and light is extracted from the side opposite to the substrate side. .

有機EL素子は、上述の利点を有するものの、光の取出し効率が低いという問題点がある。光の取出し効率は、発光層で発生した光の総エネルギー量に対する、光の取出し面(たとえばボトムエミッション型の場合は基板面)から大気中に放出される光の総エネルギー量の比である。たとえば、発光層で発生する光は全方向に放射されるため、光の多くが、異なる屈折率を有する2つの層の界面で全反射を繰り返す導波モードとなる。このため、導波モード中の熱への変化、および素子の側面からの光の出射により、目的の方向への光の取出し効率が低下する。   Although the organic EL element has the above-mentioned advantages, there is a problem that the light extraction efficiency is low. The light extraction efficiency is the ratio of the total energy amount of light emitted into the atmosphere from the light extraction surface (for example, the substrate surface in the case of the bottom emission type) to the total energy amount of light generated in the light emitting layer. For example, since light generated in the light emitting layer is radiated in all directions, most of the light becomes a waveguide mode in which total reflection is repeated at the interface between two layers having different refractive indexes. For this reason, the light extraction efficiency in the target direction decreases due to the change to heat in the waveguide mode and the emission of light from the side surface of the element.

また、有機EL素子では、発光層と金属である陰極との間の距離が近いことから、発光層からの光の一部は陰極の表面で表面プラズモンに変換されて失われる。これによっても、光の取出し効率が低下する。光の取出し効率は、有機EL素子を備えた表示装置、照明装置などの明るさに影響するので、光の取出し効率の改善のために種々の方法が検討されている。   In the organic EL element, since the distance between the light emitting layer and the metal cathode is short, a part of the light from the light emitting layer is converted to surface plasmon on the surface of the cathode and lost. This also reduces the light extraction efficiency. Since the light extraction efficiency affects the brightness of a display device, an illuminating device or the like provided with an organic EL element, various methods have been studied for improving the light extraction efficiency.

光の取出し効率を改善する方法の1つとして、集光性を有する集光層を備えたガラス基板を用いた有機EL素子が提案されている。たとえば、特開2003−86353号公報には、マイクロレンズなどの集光性構造物と、この集光性構造物を覆う透明樹脂とから成る集光層が開示されている(特許文献1参照)。この提案では、透明樹脂は、集光性構造物よりも高い屈折率を有する。集光層をガラス基板上に設けることで、ガラス基板の表面で生じる全反射を抑制し、光の取出し効率を改善している。   As one of the methods for improving the light extraction efficiency, an organic EL element using a glass substrate provided with a condensing layer having a condensing property has been proposed. For example, Japanese Patent Laid-Open No. 2003-86353 discloses a light condensing layer composed of a light converging structure such as a microlens and a transparent resin covering the light converging structure (see Patent Document 1). . In this proposal, the transparent resin has a higher refractive index than the light collecting structure. By providing the condensing layer on the glass substrate, total reflection occurring on the surface of the glass substrate is suppressed, and the light extraction efficiency is improved.

また、光の取出し効率を改善する方法の1つとして、表面プラズモン共鳴を利用する方法が提案されている。たとえば、特許第4762542号明細書には、金属層(陰極)の表面に1次元または2次元の周期的微細構造を設ける方法が開示されている(特許文献2参照)。この提案において、周期的微細構造は、回折格子として機能する。これにより、陰極表面で表面プラズモンに変換されたエネルギーが光へと再変換され、光の取出し効率が向上する。   Further, as one method for improving the light extraction efficiency, a method using surface plasmon resonance has been proposed. For example, Japanese Patent No. 4762542 discloses a method of providing a one-dimensional or two-dimensional periodic microstructure on the surface of a metal layer (cathode) (see Patent Document 2). In this proposal, the periodic microstructure functions as a diffraction grating. Thereby, the energy converted into surface plasmon on the cathode surface is reconverted into light, and the light extraction efficiency is improved.

特開2003−86353号公報JP 2003-86353 A 特許第4762542号明細書Japanese Patent No. 4762542

しかしながら、上述の集光層をガラス基板に設けたとしても、集光層とガラス基板との界面で全反射が生じるので、有機EL素子からの光の取出し効率は十分に高いとはいえない。また、上述の周期的微細構造を金属層に設ける場合、金属層の凹凸構造に起因してリーク電極が発生すること、金属相上に積層した各層の不均一性により発光むらが発生すること、および経時的安定性が低下することなどの問題点もあった。このため、理論上効率のよい周期的な構造を金属層に設けたとしても、有機EL素子を安定的に製造できるとは限らなかった。一方で、有機EL照明装置の省電力化および/またはフレキシブル有機EL照明装置の製造に向けて、さらに改善された光の取出し効率を有する有機EL素子が求められている。   However, even if the above-mentioned condensing layer is provided on the glass substrate, total reflection occurs at the interface between the condensing layer and the glass substrate, and thus it cannot be said that the light extraction efficiency from the organic EL element is sufficiently high. In addition, when the above-described periodic fine structure is provided in the metal layer, a leak electrode is generated due to the uneven structure of the metal layer, and uneven light emission is generated due to nonuniformity of each layer stacked on the metal phase. In addition, there are problems such as a decrease in stability over time. For this reason, even if a theoretically efficient periodic structure is provided on the metal layer, the organic EL element cannot always be stably manufactured. On the other hand, an organic EL element having further improved light extraction efficiency is demanded for power saving of the organic EL lighting device and / or manufacture of a flexible organic EL lighting device.

本発明は、高い光の取出し効率、および発光の高い均一性を両立した有機EL素子を提供することを目的とする。さらに、本発明は、この有機EL素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を提供することを目的とする。   An object of the present invention is to provide an organic EL device that achieves both high light extraction efficiency and high uniformity of light emission. Furthermore, an object of this invention is to provide the illuminating device, planar light source, and display apparatus containing this organic EL element.

本発明の第1の実施形態は、光透過性基板と、光透過性の構造層と、光透過性の第1電極と、発光層を含む機能層と、第2電極とをこの順に含み、第2電極は、少なくとも光透過性基板の方向に複数の凸部を有し、隣接する2つの凸部の頂点間の距離が5μm以下である有機EL素子に関する。ここで、複数の凸部のそれぞれは見かけ上の高さH2a、見かけ上の高さH2aの半値高さにおける凸幅W2h、および見かけ上の高さH2aにおける全凸幅W2wを有し、
2h ≦ W2w/2 (式2)
の関係を満たしてもよい。また、H2aが50nmから400nmであることが好ましい。さらに、W2wが400nmから3000nmの範囲であることが好ましい。また、H2a/W2wが、1/4から1/10の範囲であることが好ましい。
The first embodiment of the present invention includes a light transmissive substrate, a light transmissive structure layer, a light transmissive first electrode, a functional layer including a light emitting layer, and a second electrode in this order. The second electrode relates to an organic EL element having a plurality of convex portions at least in the direction of the light-transmitting substrate and having a distance between vertices of two adjacent convex portions of 5 μm or less. Here, the height H 2a apparent each of the plurality of convex portions, the convex width W 2h at half height of the height H 2a apparent, and all Totsuhaba W 2w apparent at height H 2a Have
W 2h ≦ W 2w / 2 (Formula 2)
May be satisfied. Further, it is preferable that H 2a is 400nm from 50nm. Further, W 2w is preferably in the range of 400 nm to 3000 nm. Also, H 2a / W 2w is preferably in the range of 1/4 1/10 in.

第1の実施形態の有機EL素子は、光透過性基板と前記構造層との間に、バリア層をさらに備えてもよい。また、第1の実施形態の有機EL素子は、光透過性基板の構造層が設けられた面とは反対側の面に、光取出しレンズ層をさらに備えてもよい。   The organic EL element of the first embodiment may further include a barrier layer between the light transmissive substrate and the structural layer. Further, the organic EL element of the first embodiment may further include a light extraction lens layer on the surface opposite to the surface on which the structural layer of the light transmissive substrate is provided.

本発明の第2の実施形態は、第1の実施形態の有機EL素子を含む照明装置に関する。本発明の第3の実施形態は、第1の実施形態の有機EL素子を含む面状光源に関する。本発明の第4の実施形態は、第1の実施形態の有機EL素子を含む表示装置に関する。   The 2nd Embodiment of this invention is related with the illuminating device containing the organic EL element of 1st Embodiment. The third embodiment of the present invention relates to a planar light source including the organic EL element of the first embodiment. The fourth embodiment of the present invention relates to a display device including the organic EL element of the first embodiment.

上記の構成を採用することにより、高い光の取出し効率の有機EL素子を提供できる。さらに、この有機EL素子を用いることで、優れた特性を有する照明装置、面状光源および表示装置を実現することができる。   By adopting the above configuration, an organic EL element with high light extraction efficiency can be provided. Furthermore, by using this organic EL element, an illumination device, a planar light source, and a display device having excellent characteristics can be realized.

本発明の第1の実施形態に係る有機EL素子を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows the organic EL element which concerns on the 1st Embodiment of this invention. 図1の有機EL素子の部分拡大図である。It is the elements on larger scale of the organic EL element of FIG. 本発明の有機EL素子の別の構成例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows another structural example of the organic EL element of this invention. 本発明の有機EL素子のさらに別の構成例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows another structural example of the organic EL element of this invention. 本発明の有機EL素子の構造層に含まれる凹部の条件を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the conditions of the recessed part contained in the structure layer of the organic EL element of this invention. 本発明の有機EL素子の構造層に含まれる凹部の条件を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the conditions of the recessed part contained in the structure layer of the organic EL element of this invention. 本発明の有機EL素子の構造層に含まれる凹部の条件を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the conditions of the recessed part contained in the structure layer of the organic EL element of this invention. 本発明の有機EL素子の構造層の形状の一例を示す図であり、(a)は構造層の斜視図であり、(b)は構造層の上面図であり、(c)は切断線VIIIc−VIIIcに沿った構造層の断面図である。It is a figure which shows an example of the shape of the structural layer of the organic EL element of this invention, (a) is a perspective view of a structural layer, (b) is a top view of a structural layer, (c) is cutting line VIIIc It is sectional drawing of the structural layer along -VIIIc. 本発明の有機EL素子の第2電極の形状の例を示す図であり、(a)は第2電極の斜視図であり、(b)は第2電極の上面図であり、(c)は切断線IXc−IXcに沿った第2電極の断面図である。It is a figure which shows the example of the shape of the 2nd electrode of the organic EL element of this invention, (a) is a perspective view of a 2nd electrode, (b) is a top view of a 2nd electrode, (c) is It is sectional drawing of the 2nd electrode along cutting line IXc-IXc. 本発明の有機EL素子の第2電極に含まれる凸部の条件を説明するための図である。It is a figure for demonstrating the conditions of the convex part contained in the 2nd electrode of the organic EL element of this invention. 本発明の第2の実施形態の照明装置および第3の実施形態の面状光源の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows an example of the illuminating device of the 2nd Embodiment of this invention, and the planar light source of 3rd Embodiment. 本発明の第4の実施形態の表示装置の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows an example of the display apparatus of the 4th Embodiment of this invention.

本発明を、図面を参照して説明する。本発明は、有機EL素子、ならびにこの有機EL素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を包含する。なお、本発明は、以下に記載する実施形態に限定されるものではない。本発明に対して、当業者の知識に基づいて種々の変更または修正を加えることが可能である。そして、そのような変更または修正が加えられた実施形態も本発明の範囲に含まれる。   The present invention will be described with reference to the drawings. The present invention includes an organic EL element, a lighting device including the organic EL element, a planar light source, and a display device. Note that the present invention is not limited to the embodiments described below. Various changes or modifications can be made to the present invention based on the knowledge of those skilled in the art. Embodiments to which such changes or modifications are added are also included in the scope of the present invention.

(I)有機EL素子
まず、本発明の第1の実施形態の有機EL素子について説明する。
(I) Organic EL Element First, the organic EL element according to the first embodiment of the present invention will be described.

本発明の第1の実施形態の有機EL素子は、基板、構造層、第1電極、発光層を含む機能層、および第2電極を少なくとも含む。本実施形態の有機EL素子100の構成例を図1に示す。本実施形態に係る有機EL素子100は、光透過性基板102、光透過性の構造層104、光透過性の第1電極106、発光層を含む機能層108、および第2電極110を、この順に積層した構造を有する。本発明の有機EL素子は、光透過性基板102の側から光を取り出す、ボトムエミッション構造を有する。   The organic EL element of the first embodiment of the present invention includes at least a substrate, a structural layer, a first electrode, a functional layer including a light emitting layer, and a second electrode. A configuration example of the organic EL element 100 of the present embodiment is shown in FIG. The organic EL element 100 according to the present embodiment includes a light transmissive substrate 102, a light transmissive structure layer 104, a light transmissive first electrode 106, a functional layer 108 including a light emitting layer, and a second electrode 110. It has a stacked structure. The organic EL element of the present invention has a bottom emission structure in which light is extracted from the light transmissive substrate 102 side.

本発明の有機EL素子は構造層104を有する。構造層104は、図2に示すように、第1電極106側の面に、第1電極の方向に向けて複数の凹部202を有する。また、構造層104は、複数の凹部202の隣接した凹部の間の山の部分(以下、「山部」と称する)204を有する。凹部202および山部204は、構造層104の上に積層される第1電極106、機能層108および第2電極110へ、それぞれの形状が転写される。構造層104から第2電極110に転写された山部および谷状部分の形状は、第2電極110の基板側の面およびその反対側の面の両方で維持されうる。また、構造層104の形状が第2電極110で維持される限り、第2電極110の山部および谷状部分の形状は、第2電極110の光透過性基板102側の面にのみ形成されてもよい。ここで、構造層の凹部202の形状は、第2電極110の光透過性基板102側の面上では、凸部(山の部分)206に転写され、構造層104の山部204の形状は、第2電極110上では谷部208に転写される。このような凹部202および山部204の形状が転写された第2電極110は、図2に示すように、機能層108で発光された光210を効率よく基板側への光212として取り出すことを可能にする。   The organic EL element of the present invention has a structural layer 104. As shown in FIG. 2, the structural layer 104 has a plurality of recesses 202 on the surface on the first electrode 106 side in the direction of the first electrode. In addition, the structural layer 104 includes a crest portion (hereinafter referred to as “mountain portion”) 204 between adjacent recesses of the plurality of recesses 202. The shapes of the concave portion 202 and the mountain portion 204 are transferred to the first electrode 106, the functional layer 108, and the second electrode 110 stacked on the structural layer 104. The shape of the peaks and valleys transferred from the structural layer 104 to the second electrode 110 can be maintained on both the substrate-side surface and the opposite surface of the second electrode 110. As long as the shape of the structural layer 104 is maintained by the second electrode 110, the shape of the crests and valleys of the second electrode 110 is formed only on the surface of the second electrode 110 on the light transmitting substrate 102 side. May be. Here, the shape of the concave portion 202 of the structural layer is transferred to the convex portion (mountain portion) 206 on the surface of the second electrode 110 on the light transmitting substrate 102 side, and the shape of the peak portion 204 of the structural layer 104 is On the second electrode 110, it is transferred to the valley 208. As shown in FIG. 2, the second electrode 110 to which the shapes of the concave portion 202 and the peak portion 204 are transferred can efficiently extract the light 210 emitted from the functional layer 108 as the light 212 to the substrate side. to enable.

本発明における構造層104の凹部202の具体的形状および凹部形状の条件など、ならびに、第2電極110の凸部206の具体的形状および凸部形状の条件は、後述する「構造層」のセクション、および「第2電極」のセクションで詳述する。   The specific shape of the concave portion 202 and the condition of the concave shape of the structural layer 104 in the present invention, and the specific shape and the convex shape of the convex portion 206 of the second electrode 110 are described in the section of “Structural layer” described later. And in the section “Second Electrode”.

第1電極106は、光透過性を有し、陽極となる電極である。機能層108は発光層を含む。第2電極110は、第1電極106の対極となる電極であり、陰極となるものである。   The first electrode 106 is an electrode that has optical transparency and serves as an anode. The functional layer 108 includes a light emitting layer. The second electrode 110 is an electrode serving as a counter electrode of the first electrode 106 and serves as a cathode.

本明細書において、光透過性とは、光に対して透明である性質(透光性)を意味する。本発明で用いる光透過性の材料は、好ましくは、紫外領域から赤外領域までの光に対して透明である。具体的には、光透過性の材料は、350nmから800nmまでの波長領域において、50%以上の平均透過率を有することが好ましい。より好ましくは、光透過性の材料は、350nmから800nmまでの波長領域において、80%以上の平均透過率を有する。   In this specification, the light-transmitting property means a property (translucency) that is transparent to light. The light transmissive material used in the present invention is preferably transparent to light from the ultraviolet region to the infrared region. Specifically, the light transmissive material preferably has an average transmittance of 50% or more in a wavelength region from 350 nm to 800 nm. More preferably, the light transmissive material has an average transmittance of 80% or more in a wavelength region from 350 nm to 800 nm.

図3に示すように、本発明の有機EL素子の別の構成例は、光透過性基板102の構造層104とは反対側の表面に、レンズ層302と光透過性層304とを含む光取出しレンズ層310をさらに含んでもよい。   As shown in FIG. 3, another configuration example of the organic EL element of the present invention is a light including a lens layer 302 and a light transmissive layer 304 on the surface opposite to the structural layer 104 of the light transmissive substrate 102. An extraction lens layer 310 may further be included.

図4に示すように、本発明の有機EL素子のさらに別の構成例は、光透過性基板102、バリア層402、構造層104、第1電極106、機能層108、および第2電極110を含むことができる。バリア層402は、構造層104、第1電極106、機能層108および第2電極110にとって有害な水分などの侵入を防止するための層である。このため、バリア層402は、光透過性基板102と構造層104との間に設けることが好ましい。また、この構成例は、図4に示すように、光取出しレンズ層310をさらに含んでもよい。   As shown in FIG. 4, still another configuration example of the organic EL element of the present invention includes a light transmissive substrate 102, a barrier layer 402, a structural layer 104, a first electrode 106, a functional layer 108, and a second electrode 110. Can be included. The barrier layer 402 is a layer for preventing intrusion of moisture or the like harmful to the structural layer 104, the first electrode 106, the functional layer 108, and the second electrode 110. Therefore, the barrier layer 402 is preferably provided between the light transmissive substrate 102 and the structural layer 104. In addition, this configuration example may further include a light extraction lens layer 310 as shown in FIG.

本明細書において、光透過性基板102、構造層104および第1電極106を少なくとも含む部分を「光取り出し基板120」とも称する。また、本めいさいしょにおいて、任意構成要素である光取出しレンズ層310およびバリア層402を光取出し基板120に含めることができる。   In this specification, a portion including at least the light transmissive substrate 102, the structural layer 104, and the first electrode 106 is also referred to as a “light extraction substrate 120”. In addition, the light extraction lens layer 310 and the barrier layer 402, which are optional components, can be included in the light extraction substrate 120.

次に、有機EL素子100を構成する各部について詳細に説明する。   Next, each part which comprises the organic EL element 100 is demonstrated in detail.

[光透過性基板]
光透過性基板102は、所定の光(好ましくは可視領域の光)を透過する板状部材である。その材料は、ガラス、プラスチックなどの従来から有機EL素子に利用されているものであれば特に限定されない。光透過性基板102は、ガラス板、ポリマーから構成される基板、樹脂フィルムなどであることが好ましい。
[Light transmissive substrate]
The light transmissive substrate 102 is a plate-like member that transmits predetermined light (preferably light in the visible region). The material is not particularly limited as long as it is conventionally used for organic EL elements such as glass and plastic. The light transmissive substrate 102 is preferably a glass plate, a substrate made of a polymer, a resin film, or the like.

ガラス板の例は、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラスなどを含む。   Examples of the glass plate include soda-lime glass, barium / strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, quartz glass and the like.

光透過性基板102を構成するポリマーは、たとえば、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルスルフィド、ポリスルホンなどを含む。   The polymer constituting the light transmissive substrate 102 includes, for example, polycarbonate, acrylic, polyethylene terephthalate, polyether sulfide, polysulfone, and the like.

樹脂フィルムの材料は、たとえば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)などのポリエステル;ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン;セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート(TAC)、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート、セルロースニトレートなどのセルロースエステル類またはそれらの誘導体;ポリ塩化ビニリデン;ポリビニルアルコール;ポリエチレンビニルアルコール;シンジオタクティックポリスチレン;ポリカーボネート;ポリエーテルケトン;ポリイミド;ポリエーテルスルホン(PES);ポリフェニレンスルフィド;ポリスルホン類;ポリエーテルイミド;ポリエーテルケトンイミド;ナイロンなどのポリアミド;フッ素樹脂;ポリメチルメタクリレート;アクリルあるいはポリアリレート類;ノルボルネン樹脂などのシクロオレフィン系樹脂等を含む。   Examples of the material of the resin film include polyesters such as polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN); polyolefins such as polyethylene, polypropylene, and polymethylpentene; cellophane, cellulose diacetate, cellulose triacetate (TAC), and cellulose acetate butyrate. Rate, cellulose acetate propionate (CAP), cellulose esters such as cellulose acetate phthalate, cellulose nitrate or derivatives thereof; polyvinylidene chloride; polyvinyl alcohol; polyethylene vinyl alcohol; syndiotactic polystyrene; polycarbonate; Polyimide; Polyethersulfone (PES); Polyphenylene sulfide; Polysulfur Containing cycloolefin resin and norbornene resin; down like; polyetherimides; polyetherketone imide, polyamides such as nylon; fluorine resin; polymethyl methacrylate, acrylic or polyarylates.

本発明の有機EL素子において、光透過性基板102として樹脂フィルムを用いる場合、この樹脂フィルムの表面に、以下で説明するバリア層がすでに設けられている、バリア層付き樹脂フィルムを用いることもできる。   In the organic EL element of the present invention, when a resin film is used as the light transmissive substrate 102, a resin film with a barrier layer in which a barrier layer described below is already provided on the surface of the resin film can also be used. .

[バリア層]
バリア層402は、本発明の有機EL素子の任意選択的な構成要素である。バリア層は、無機物または有機物の被膜、またはその両者を含むハイブリッド被膜であってもよい。バリア層は、JIS K 7129−1992に準拠した方法で測定される水蒸気透過度(25±0.5℃、90±2%RH)が0.01g/(m2・24h)以下であるバリア特性を有することが好ましい。さらに、バリア層402は、JIS K 7126−1987に準拠した方法で測定される、1.0×10-3cm3/(m2・24h・atm)以下の酸素透過度、および1.0×10-3g/(m2・24h)以下の水蒸気透過度を有することが好ましい。より好ましくは、バリア層402は、1.0×10-5g/(m2・24h)以下の水蒸気透過度を有する。
[Barrier layer]
The barrier layer 402 is an optional component of the organic EL element of the present invention. The barrier layer may be a hybrid film including an inorganic or organic film, or both. The barrier layer has a water vapor permeability (25 ± 0.5 ° C., 90 ± 2% RH) measured by a method according to JIS K 7129-1992 of 0.01 g / (m 2 · 24 h) or less. It is preferable to have. Furthermore, the barrier layer 402 has an oxygen permeability of 1.0 × 10 −3 cm 3 / (m 2 · 24 h · atm) or less and 1.0 × measured by a method according to JIS K 7126-1987. The water vapor permeability is preferably 10 −3 g / (m 2 · 24 h) or less. More preferably, the barrier layer 402 has a water vapor transmission rate of 1.0 × 10 −5 g / (m 2 · 24 h) or less.

バリア層402の材料は、有機EL素子100の劣化をもたらす水分や酸素などの浸入を抑制する機能を有することが望ましい。たとえば、バリア層402の材料は、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを含んでもよい。なお、無機材料で構成されるバリア層402は脆弱である場合がある。この脆弱性を改良するために、バリア層402を上記の無機材料からなる無機層と、有機材料からなる有機層を積層させた積層構造とすることがより好ましい。無機層および有機層の積層順は特に制限はない。バリア層402は、好ましくは、無機層と有機層とを交互に積層させた積層構造を有する。   It is desirable that the material of the barrier layer 402 has a function of suppressing entry of moisture, oxygen, and the like that cause deterioration of the organic EL element 100. For example, the material of the barrier layer 402 may include silicon oxide, silicon dioxide, silicon nitride, and the like. Note that the barrier layer 402 made of an inorganic material may be fragile. In order to improve this vulnerability, it is more preferable that the barrier layer 402 has a laminated structure in which an inorganic layer made of the above-described inorganic material and an organic layer made of an organic material are laminated. There is no restriction | limiting in particular in the lamination | stacking order of an inorganic layer and an organic layer. The barrier layer 402 preferably has a stacked structure in which inorganic layers and organic layers are alternately stacked.

バリア層402の形成方法は特に限定はない。本技術分野で通常利用されている手段を用いてバリア層402を形成することができる。たとえば、真空蒸着法、スパッタ法、反応性スパッタ法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等を用いて、バリア層402を形成することができる。   The method for forming the barrier layer 402 is not particularly limited. The barrier layer 402 can be formed using means normally used in this technical field. For example, vacuum deposition method, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method, plasma CVD method, laser CVD method, thermal CVD method The barrier layer 402 can be formed using a coating method or the like.

[構造層]
構造層104は、第1電極106側の面に、第1電極106の方向に向けて複数の凹部202を有する(たとえば、図2参照)。また、複数の凹部202の隣接した凹部の間には、山部204が存在する。凹部202および山部204は、構造層104の上に積層される第1電極106、機能層108および第2電極110へ、それぞれの形状が転写され、それぞれの層においてその形状が維持される。
[Structural layer]
The structural layer 104 has a plurality of recesses 202 on the surface on the first electrode 106 side in the direction of the first electrode 106 (see, for example, FIG. 2). In addition, there is a peak portion 204 between adjacent recesses of the plurality of recesses 202. The shapes of the recesses 202 and the peaks 204 are transferred to the first electrode 106, the functional layer 108, and the second electrode 110 stacked on the structural layer 104, and the shapes are maintained in the respective layers.

構造層104に設けられる凹部202は、以下に図5〜図7を用いて説明する所定の条件を満たすことが必要である。   The concave portion 202 provided in the structural layer 104 needs to satisfy a predetermined condition described below with reference to FIGS.

構造層104において、隣接する凹部202の底点間の距離が所定の範囲内にあることが望まれる。   In the structural layer 104, it is desirable that the distance between the bottom points of the adjacent recesses 202 is within a predetermined range.

図5は、複数の凹部202が形成された構造層104を示す。隣接する凹部202の底点間の距離は、5μm以下が好ましい。さらに好ましくは、隣接する凹部202の底点間の距離は3μm以下である。前述の範囲内の底点間距離を設定することにより、構造層104の凹部202から第2電極110へ転写された凸部が、機能層108で発した光を効率よく光透過性基板102側に反射することができる形状となる。具体的には、図5の「A」で表される凹部の底点と、隣接する「B」、「C」、「D」、「H」で表される凹部の底点との距離が上記範囲内にあるか、あるいは、図5の「A」で表される凹部の底点と、隣接する「E」、「F」、「G」、「I」で表される凸部の底点との距離が上記範囲内にあることが望ましい。   FIG. 5 shows the structural layer 104 in which a plurality of recesses 202 are formed. The distance between the bottom points of the adjacent recesses 202 is preferably 5 μm or less. More preferably, the distance between the bottom points of the adjacent recesses 202 is 3 μm or less. By setting the distance between the bottom points within the above-mentioned range, the convex portion transferred from the concave portion 202 of the structural layer 104 to the second electrode 110 efficiently emits the light emitted from the functional layer 108 side. The shape can be reflected. Specifically, the distance between the bottom point of the concave part represented by “A” in FIG. 5 and the bottom point of the concave part represented by “B”, “C”, “D”, “H” adjacent to each other is Within the above range, or the bottom of the concave portion represented by “A” in FIG. 5 and the bottom of the convex portion represented by adjacent “E”, “F”, “G”, “I” The distance from the point is preferably within the above range.

次に、図6および図7を参照し、構造層104に設けられた複数の凹部502の間の関係を説明する。   Next, the relationship between the plurality of recesses 502 provided in the structural layer 104 will be described with reference to FIGS. 6 and 7.

図6は、図5と同様の凹部502を有する構造層104を示す。複数の凹部の底点702、704、706、708、および709を通り、構造層104に垂直である平面602を考える。図7は、平面602で示す断面において、凹部502a(底点702を有するもの)と、これに隣接する2つの凹部502b(底点704を有するもの)および502c(底点706を有するもの)の断面形状を示したものである。   FIG. 6 shows a structural layer 104 having a recess 502 similar to FIG. Consider a plane 602 that passes through the bottom points 702, 704, 706, 708, and 709 of a plurality of recesses and is perpendicular to the structural layer 104. FIG. 7 shows a cross section indicated by a plane 602 with a recess 502a (having a bottom point 702) and two recesses 502b (having a bottom point 704) and 502c (having a bottom point 706) adjacent to the recess 502a. A cross-sectional shape is shown.

ここで、1つの凹部に着目する(以下の説明では、図7の凹部502aとする)。図7に示すように、凹部502aは、構造層104の底辺104aからその底点702までの高さH10を有する。凹部502aと、凹部502bとの間の山部770は、構造層104の底辺104aからその頂点710までの高さH11を有する。また、凹部502aと、凹部502cの間の山部772は、構造層104の底辺104aからその頂点712までの高さH12を有する。 Here, attention is focused on one recess (in the following description, it is referred to as a recess 502a in FIG. 7). As shown in FIG. 7, the recess 502 a has a height H 10 from the bottom side 104 a of the structural layer 104 to its bottom point 702. A crest 770 between the recess 502 a and the recess 502 b has a height H 11 from the bottom 104 a of the structural layer 104 to its apex 710. Further, the peak portion 772 between the concave portion 502 a and the concave portion 502 c has a height H 12 from the bottom side 104 a of the structural layer 104 to its apex 712.

次に、上記2つの山部770の高さH11と、山部772の高さH12とを比較して、小さい方をとり、山部の高さH1aとする。この山部の高さH1aから、凹部502aの底点702までの高さH10を引き、この値を、凹部502aの見かけ上の深さD1aとする。次に、この凹部502aの見かけ上の深さD1aの二分の一の位置を凹部502aの半値高さ764とする。 Next, the height H 11 of the two peak portions 770 and the height H 12 of the peak portion 772 are compared, and the smaller one is taken as the height H 1a of the peak portion . The height H 10 from the peak height H 1a to the bottom point 702 of the recess 502a is subtracted, and this value is taken as the apparent depth D 1a of the recess 502a. Next, a half position of the apparent depth D 1a of the recess 502a is set to a half-value height 764 of the recess 502a.

山部の半値高さ764の位置における凹部502aの幅を、凹幅W1hと定義する。次に、山部の高さH1aと同じ高さの、山部772の斜面部の位置を780とする。そして、山部770の頂点710と山部772の位置780との距離を、凹部の全凹幅W1wと定義する。 The width of the recess 502a at half position of the height 764 of the peak portion is defined as凹幅W 1h. Next, the position of the slope portion of the mountain portion 772 having the same height as the height H 1a of the mountain portion is defined as 780. The distance between the apex 710 of the peak portion 770 and the position 780 of the peak portion 772 is defined as the full recess width W 1w of the recess.

本発明では、上記凹幅W1hが、全凹幅W1wを2で割った値以下であることが望ましい。即ち、以下の式を満たすことが望まれる。 In the present invention, the concave width W 1h is preferably equal to or less than a value obtained by dividing the total concave width W 1w by two. That is, it is desirable to satisfy the following expression.

1h ≦ W1w/2 (式1) W 1h ≦ W 1w / 2 (Formula 1)

上記の式の必要な値は、走査型プローブ顕微鏡(たとえば、株式会社日立ハイテクサイエンス製AFM5400)などを使用して、構造層の凹部および山部の所望の領域を2次元で観察することによって得ることができる。本発明では、凹部および山部の10箇所について画像を測定した後、画像中の任意の凹部と、この凹部に隣接する凹部との間の山部を1点の間隔として10点以上の間隔を用いて、その平均を求めた。   The required value of the above equation is obtained by observing a desired region of the concave portion and peak portion of the structural layer in two dimensions using a scanning probe microscope (for example, AFM5400 manufactured by Hitachi High-Tech Science Co., Ltd.). be able to. In the present invention, after measuring images at 10 locations of the recesses and the ridges, an interval of 10 points or more is defined with a peak portion between an arbitrary recess in the image and a recess adjacent to the recess as one point. The average was obtained.

上述の(式1)を満たす領域であるならば、その領域が、構造層104で周期的に配列していてもよいし、ランダムに配置されていてもよい。上述の(式1)を満たす領域は、構造層の全領域の50%〜100%、好ましくは80%〜100%の範囲である。本発明では、規則的に凹部が配列した構造層104がより好ましく、規則的な凹部が構造層104全体に配列したものが最も好ましい。   As long as the region satisfies the above (Formula 1), the region may be periodically arranged in the structural layer 104 or may be randomly arranged. The region satisfying the above (Equation 1) is in the range of 50% to 100%, preferably 80% to 100% of the entire region of the structural layer. In the present invention, the structure layer 104 in which the concave portions are regularly arranged is more preferable, and the structure layer in which the regular concave portions are arranged in the entire structure layer 104 is most preferable.

構造層104は、光透過性を有する。構造層104の凹部の形状は、第2電極110へ転写された形状が、機能層108から発せられた光を効率よく光透過性基板102側へ反射するものであれば特に限定されない。   The structural layer 104 is light transmissive. The shape of the concave portion of the structural layer 104 is not particularly limited as long as the shape transferred to the second electrode 110 efficiently reflects the light emitted from the functional layer 108 toward the light transmissive substrate 102 side.

具体的には、たとえば、凹部の例は、図8(a)〜(c)に示すような凹部の頂辺が四角形である四角錐形状の凹部502を含む。図8(a)は四角錐形状の凹部502を有する構造層104の概略を示す斜視図であり、図8(b)は構造層104を鳥瞰する上面図であり、図8(c)は、図8(b)の切断線VIIIc−VIIIcに沿った構造層104の断面図である。   Specifically, for example, the example of the concave portion includes a quadrangular pyramid-shaped concave portion 502 whose top side of the concave portion is a quadrangle as shown in FIGS. FIG. 8A is a perspective view showing an outline of the structural layer 104 having a quadrangular pyramid-shaped recess 502, FIG. 8B is a top view of the structural layer 104, and FIG. It is sectional drawing of the structural layer 104 along the cutting line VIIIc-VIIIc of FIG.8 (b).

本発明では、凹部502は、図8に示すように規則的な配列を有することが好ましいが、第2電極110へ転写された配列が、機能層108から発せられた光を効率よく光透過性基板102側へ反射するものであれば特に限定されない。たとえば、図8(b)の点線で囲んだ領域810、812のように、規則的な配列を有する領域が、構造層の全面の一部に存在するような配列を有していてもよい。   In the present invention, the recesses 502 preferably have a regular arrangement as shown in FIG. 8, but the arrangement transferred to the second electrode 110 efficiently transmits light emitted from the functional layer 108. There is no particular limitation as long as it reflects to the substrate 102 side. For example, a region having a regular arrangement, such as regions 810 and 812 surrounded by a dotted line in FIG. 8B, may be arranged so as to exist on a part of the entire surface of the structural layer.

本発明の構造層104の凹部の形状について図面を参照して説明したが、本発明はこのような形状に限定されない。構造層104の凹部は、図8に示す四角錐形状ではなく、三角錐形状、五角錐形状、六角錐形状などの多角錐の形状を有してもよい。本発明では、特に円形に近い底面形状を有するものが好ましい。   Although the shape of the concave portion of the structural layer 104 of the present invention has been described with reference to the drawings, the present invention is not limited to such a shape. The concave portion of the structural layer 104 may have a polygonal pyramid shape such as a triangular pyramid shape, a pentagonal pyramid shape, or a hexagonal pyramid shape instead of the quadrangular pyramid shape illustrated in FIG. 8. In the present invention, those having a bottom shape close to a circle are particularly preferable.

また、構造層104の凹部の見かけ上の深さD1a(図7参照)は、50nm以上400nm以下であることが好ましい。複数の凹部の見かけ上の深さD1aが50nmより低い場合は、構造層104の形状が転写される第2電極110の凸部の見かけ上の高さH2aが低くなるため、表面プラズモン共鳴の効果が得られない。複数の凹部の見かけ上の深さD1aが400nmより高い場合は、凹部の見かけ上の深さD1aが機能層108に含まれる発光層などの層の膜厚を大きく超え、層の均一性が著しく低下する。その結果、発光むら、ショート(短絡)などによる発光不良が発生する。 Further, the apparent depth D 1a (see FIG. 7) of the concave portion of the structural layer 104 is preferably 50 nm or more and 400 nm or less. When the apparent depth D 1a of the plurality of concave portions is lower than 50 nm, the apparent height H 2a of the convex portion of the second electrode 110 to which the shape of the structural layer 104 is transferred becomes low, so surface plasmon resonance The effect of can not be obtained. When the apparent depth D 1a of the plurality of recesses is higher than 400 nm, the apparent depth D 1a of the recess greatly exceeds the film thickness of a layer such as a light emitting layer included in the functional layer 108, and the layer uniformity Is significantly reduced. As a result, light emission failure due to uneven light emission, short circuit, etc. occurs.

構造層104の1つの凹部に隣接する2つの山部の頂点の高さ差(たとえば、山部770の高さH11と、山部772の高さH12との差(図7参照))は、凹部の見かけ上の深さD1aの20%以内であることが好ましい。1つの凹部に隣接する2つの山部の高さ差が、凹部の見かけの高さの20%を超えると、山部の高さの均一性が低下し、機能層108および第2電極110の均一性が低下する。その結果、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。 The height difference between the apexes of two peaks adjacent to one recess of the structural layer 104 (for example, the difference between the height H 11 of the peak 770 and the height H 12 of the peak 772 (see FIG. 7)). Is preferably within 20% of the apparent depth D 1a of the recess. If the difference in height between two peaks adjacent to one recess exceeds 20% of the apparent height of the recess, the height uniformity of the peaks decreases, and the functional layer 108 and the second electrode 110 Uniformity decreases. As a result, light emission defects due to uneven light emission or short-circuiting occur.

さらに、構造層104の凹部の全凹幅W1wは、400nm以上3000nm以下であることが好ましい。全凹幅W1wが400nmより小さい場合は、構造層104の形状が転写される第2電極110の凸部の全凸幅W2wが発光波長より小さくなり、表面プラズモン共鳴が不十分なために再放射がされない。その結果、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。また、全凹幅W1wが3000nmより大きい場合は、構造層104の形状が転写される第2電極110の凸部の全凸幅W2wが発光波長より大き過ぎるため、共鳴せずに吸収される光が増加する。その結果として、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。 Furthermore, the total recess width W 1w of the recesses of the structural layer 104 is preferably 400 nm or more and 3000 nm or less. When the total concave width W 1w is smaller than 400 nm, the total convex width W 2w of the convex portion of the second electrode 110 to which the shape of the structural layer 104 is transferred becomes smaller than the emission wavelength, and surface plasmon resonance is insufficient. There is no re-radiation. As a result, the effect of reducing surface plasmon absorption cannot be sufficiently obtained. When the total concave width W 1w is larger than 3000 nm, the total convex width W 2w of the convex portion of the second electrode 110 to which the shape of the structural layer 104 is transferred is too larger than the emission wavelength, so that it is absorbed without resonance. Light increases. As a result, the effect of reducing surface plasmon absorption cannot be sufficiently obtained.

また、本発明では、構造層104の凹部の見かけ上の深さD1aと凹部の全凸幅W1wとの比、D1a/W1wが、1/4から1/10の範囲であることが好ましい。D1a/W1wが、1/4より大きいと、凹部と山部との間の斜面が成膜時に均一にならない。その結果として、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。D1a/W1wが、1/10より小さいと、構造層104の形状が転写される第2電極110の凸部と谷部との間の斜面の傾斜が緩くなり、表面プラズモンの変換により再放射される光の進行方向が素子の横方向に広がり、光透過性基板102を通して取り出される光が減少する。このため、発光効率の向上が図れない。 In the present invention, the ratio of the apparent depth D 1a of the concave portion of the structural layer 104 to the total convex width W 1w of the concave portion, D 1a / W 1w, is in the range of 1/4 to 1/10. Is preferred. If D 1a / W 1w is larger than ¼ , the slope between the concave portion and the peak portion is not uniform during film formation. As a result, a light emission failure due to uneven light emission or short circuit occurs. If D 1a / W 1w is smaller than 1/10, the slope of the slope between the convex portion and the valley portion of the second electrode 110 to which the shape of the structural layer 104 is transferred becomes loose, and is regenerated by conversion of the surface plasmon. The traveling direction of the emitted light spreads in the lateral direction of the element, and the light extracted through the light-transmitting substrate 102 decreases. For this reason, the luminous efficiency cannot be improved.

構造層104を構成する材料は光透過性樹脂が好ましい。樹脂は、たとえば、低密度または高密度のポリエチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−ノルボルネン共重合体、エチレン−ジメタノオクタヒドロナフタレン共重合体[エチレン−ドモン(DMON)共重合体]、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−メチルメタクリレート共重合体、アイオノマー樹脂などのポリオレフィン系樹脂;ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂;ナイロン−6、ナイロン−6,6、メタキシレンジアミン−アジピン酸縮重合体;ポリメチルメタクリルイミドなどのアミド系樹脂;ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系樹脂;ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチレン−アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、ポリアクリロニトリルなどのスチレン−アクリロニトリル系樹脂;トリ酢酸セルロース、ジ酢酸セルロースなどの疎水化セルロース系樹脂;ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのハロゲン含有樹脂;ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、セルロース誘導体などの水素結合性樹脂;ポリカーボネート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリメチレンオキシド樹脂、ポリアリレート樹脂、液晶樹脂などのエンジニアリングプラスチック系樹脂等を挙げることができる。   The material constituting the structural layer 104 is preferably a light transmissive resin. The resin may be, for example, low density or high density polyethylene, ethylene-propylene copolymer, ethylene-butene copolymer, ethylene-hexene copolymer, ethylene-octene copolymer, ethylene-norbornene copolymer, ethylene- Polyolefin resins such as dimethanooctahydronaphthalene copolymer [ethylene-monone (DMON) copolymer], polypropylene, ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-methyl methacrylate copolymer, ionomer resin; polyethylene terephthalate, poly Polyester resins such as butylene terephthalate and polyethylene naphthalate; nylon-6, nylon-6,6, metaxylenediamine-adipic acid condensation polymer; amide resins such as polymethylmethacrylamide; polymethyl methacrylate Any acrylic resin; polystyrene, styrene-acrylonitrile copolymer, styrene-acrylonitrile-butadiene copolymer, styrene-acrylonitrile resin such as polyacrylonitrile; hydrophobized cellulose resin such as cellulose triacetate and cellulose diacetate; polychlorinated Halogen-containing resins such as vinyl, polyvinylidene chloride, polyvinylidene fluoride, and polytetrafluoroethylene; hydrogen-bonding resins such as polyvinyl alcohol, ethylene-vinyl alcohol copolymer, and cellulose derivatives; polycarbonate resins, polysulfone resins, and polyethersulfone resins Engineering plastics such as polyether ether ketone resin, polyphenylene oxide resin, polymethylene oxide resin, polyarylate resin, liquid crystal resin Mention may be made of the butter, and the like.

構造層104に対して微粒子を添加して、屈折率調整効果、および/または光散乱効果を付与してもよい。このような微粒子は、無機微粒子、有機微粒子またはこれらの組み合わせからなる粒子であってよい。たとえば、有機微粒子は、アクリル系ポリマー、スチレンポリマー、スチレン−アクリルポリマーおよびその架橋体、メラミン−ホルムアルデヒド縮合物、ポリウレタン系ポリマー、ポリエステル系ポリマー、シリコーン系ポリマー、フッ素系ポリマー、これらの共重合体からなる微粒子、またはこれらの組み合わせからなる微粒子を含む。また、無機微粒子は、スメクタイト、カオリナイト、タルクなどの粘土化合物粒子、シリカ、酸化チタン、アルミナ、シリカアルミナ、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化バリウム、酸化ストロンチウムなどの無機酸化物からなる微粒子、あるいは、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、塩化バリウム、硫酸バリウム、硝酸バリウム、水酸化バリウム、水酸化アルミニウム、炭酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム、硫酸ストロンチウム、硝酸ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、ガラスなどの無機化合物からなる微粒子を含む。   Fine particles may be added to the structural layer 104 to impart a refractive index adjustment effect and / or a light scattering effect. Such fine particles may be particles composed of inorganic fine particles, organic fine particles, or a combination thereof. For example, the organic fine particles are made of acrylic polymer, styrene polymer, styrene-acrylic polymer and its crosslinked product, melamine-formaldehyde condensate, polyurethane polymer, polyester polymer, silicone polymer, fluorine polymer, and copolymers thereof. Or a combination of these fine particles. In addition, the inorganic fine particles may be clay compound particles such as smectite, kaolinite, and talc, fine particles made of inorganic oxides such as silica, titanium oxide, alumina, silica alumina, zirconia, zinc oxide, barium oxide, strontium oxide, or carbonic acid. It includes fine particles made of inorganic compounds such as calcium, barium carbonate, barium chloride, barium sulfate, barium nitrate, barium hydroxide, aluminum hydroxide, strontium carbonate, strontium chloride, strontium sulfate, strontium nitrate, strontium hydroxide, and glass.

〔電極〕
以下、第1電極106および第2電極110について説明する。ここでは、第1電極106が陽極、第2電極110が陰極であるものとして説明する。ただし、本発明は、これらの例に限定されない。
〔electrode〕
Hereinafter, the first electrode 106 and the second electrode 110 will be described. Here, description will be made assuming that the first electrode 106 is an anode and the second electrode 110 is a cathode. However, the present invention is not limited to these examples.

(第1電極:陽極)
第1電極106を陽極として用いる場合、第1電極106を形成するための材料には、たとえば、金属、合金、金属酸化物、導電性化合物、またはこれらの混合物が好適である。陽極の材料は、たとえば、アンチモン、フッ素などをドープ(添加)した酸化スズ(ATO、FTO)、酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、ITO、酸化亜鉛インジウム(IZO)などの導電性金属酸化物、金、銀、クロム、ニッケルなどの金属、これらの金属と導電性金属酸化物との混合物、ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料などを含む。陽極は積層体であってもよい。たとえば、陽極は、上記材料からなる層の積層体であってもよい。本発明では、導電性金属酸化物を用いて陽極を形成すること好ましい。生産性、高導電性、透明性などの点から、ITOを用いて陽極を形成することが特に好ましい。
(First electrode: anode)
In the case where the first electrode 106 is used as an anode, for example, a metal, an alloy, a metal oxide, a conductive compound, or a mixture thereof is suitable as a material for forming the first electrode 106. The material of the anode is, for example, a conductive metal oxide such as antimony, tin oxide doped (added) tin oxide (ATO, FTO), tin oxide, zinc oxide, indium oxide, ITO, zinc indium oxide (IZO), Metals such as gold, silver, chromium and nickel, mixtures of these metals and conductive metal oxides, inorganic conductive materials such as copper iodide and copper sulfide, organic conductive materials such as polyaniline, polythiophene and polypyrrole Including. The anode may be a laminate. For example, the anode may be a laminate of layers made of the above materials. In the present invention, the anode is preferably formed using a conductive metal oxide. In view of productivity, high conductivity, transparency, etc., it is particularly preferable to form the anode using ITO.

陽極側から発光した光を取り出す場合には、陽極の光透過率を10%より大きくすることが望ましい。また、陽極のシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。さらに、使用する材料にもよるが、陽極は、通常10nm以上1000nm以下の範囲内、好ましくは10nm以上200nm以下の範囲内の膜厚を有する。   When light emitted from the anode side is taken out, it is desirable that the light transmittance of the anode be larger than 10%. The sheet resistance of the anode is preferably several hundred Ω / □ or less. Further, although depending on the material used, the anode usually has a film thickness in the range of 10 nm to 1000 nm, preferably in the range of 10 nm to 200 nm.

(第2電極:陰極)
第2電極110には、上述したとおり、構造層104の形状が転写される。構造層104の凹部202および山部204から転写された、第2電極110の凸部206および谷部208の形状は、第2電極110の光透過性基板102側の面および反対側面の両面に形成されうる。また、構造層104の形状が第2電極110で維持される限り、第2電極110の凸部206および谷部208の形状は、第2電極110の基板側の面にのみ形成されてもよい。
(Second electrode: cathode)
As described above, the shape of the structural layer 104 is transferred to the second electrode 110. The shapes of the convex portion 206 and the valley portion 208 of the second electrode 110 transferred from the concave portion 202 and the peak portion 204 of the structural layer 104 are formed on both the surface of the second electrode 110 on the light transmitting substrate 102 side and the opposite side surface. Can be formed. In addition, as long as the shape of the structural layer 104 is maintained by the second electrode 110, the shape of the convex portion 206 and the valley portion 208 of the second electrode 110 may be formed only on the surface of the second electrode 110 on the substrate side. .

ここで、図9および図10を参照して、第2電極についてさらに詳細に説明する。図9(a)は凸部902を有する第2電極110の概略を示す斜視図であり、図9(b)は第2電極110を凸部902の形成された方向(光透過性基板102側)から見た平面図であり、図9(c)は、図9(b)の切断線IXc−IXcに沿った第2電極110の断面図である。また、図10は、図9(c)の断面図を拡大したものである。なお、図10の1050の矢印の方向は、光透過性基板102側を示す。   Here, the second electrode will be described in more detail with reference to FIGS. 9 and 10. FIG. 9A is a perspective view schematically showing the second electrode 110 having the convex portion 902, and FIG. 9B shows the second electrode 110 in the direction in which the convex portion 902 is formed (on the light transmitting substrate 102 side). ), And FIG. 9C is a cross-sectional view of the second electrode 110 taken along the cutting line IXc-IXc of FIG. 9B. FIG. 10 is an enlarged cross-sectional view of FIG. Note that the direction of the arrow 1050 in FIG. 10 indicates the light-transmitting substrate 102 side.

図9に示されるように、構造層104の凹部202の形状は、第2電極110の基板面側の面上では、凸部902に転写され、構造層104の山部は、第2電極110上では谷部904に転写される。   As shown in FIG. 9, the shape of the concave portion 202 of the structural layer 104 is transferred to the convex portion 902 on the surface of the second electrode 110 on the substrate surface side, and the peak portion of the structural layer 104 is transferred to the second electrode 110. Above, it is transferred to the valley 904.

第2電極110において、隣接する2つの凸部902は、以下に説明するような所定の距離の範囲内で設けられることが必要である。以下の説明では、第2電極110は、図9に示すように、正方形の形状の底面を有する凸部902を有するものとする。本発明では、たとえば、図9(a)の「A」で表される凸部の頂点と、隣接する「B」、「C」、「D」、「H」で表される凸部の頂点との距離か、あるいは、図9(a)の「A」で表される凸部の頂点と、隣接する「E」、「F」、「G」、「I」で表される凸部の頂点との距離が5μm以下であることが好ましい。さらに好ましくは、凸部902の隣接する2つの頂点の距離は3μm以下であることが望まれる。このような間隔よりも大きな距離であると、第2電極110の凸部902の形状が、機能層108で発した光を効率よく光透過性基板102側に反射することができなくなる。   In the second electrode 110, two adjacent convex portions 902 need to be provided within a predetermined distance range as described below. In the following description, it is assumed that the second electrode 110 has a convex portion 902 having a square bottom as shown in FIG. In the present invention, for example, the vertex of the convex portion represented by “A” in FIG. 9A and the vertex of the convex portion represented by adjacent “B”, “C”, “D”, “H”. Or the apex of the convex part represented by “A” in FIG. 9A and the convex part represented by “E”, “F”, “G”, “I” adjacent to The distance from the apex is preferably 5 μm or less. More preferably, the distance between two adjacent apexes of the convex portion 902 is 3 μm or less. When the distance is larger than such an interval, the shape of the convex portion 902 of the second electrode 110 cannot efficiently reflect the light emitted from the functional layer 108 toward the light transmissive substrate 102.

図9(b)に示すように、第2電極110の複数の凸部902の頂点を通る切断線IXc−IXcを含む垂直面で第2電極110を切断した断面を考える。図9(c)は、このような断面を表したものであり、図10は、図9(c)を拡大したものである。図10では、凸部902aと、これに隣接する2つの凸部902bおよび902cの断面形状を示した。   As shown in FIG. 9B, a cross section in which the second electrode 110 is cut along a vertical plane including a cutting line IXc-IXc passing through the apexes of the plurality of convex portions 902 of the second electrode 110 is considered. FIG. 9C shows such a cross section, and FIG. 10 is an enlarged view of FIG. 9C. In FIG. 10, the cross-sectional shape of the convex part 902a and the two convex parts 902b and 902c adjacent to this is shown.

ここで、1つの凸部に着目する(以下の説明では、図10の凸部902aとする)。図10に示すように、この凸部902aは、2つの谷部904aおよび904bに隣接する。この谷部904aの底点1010から凸部902aの頂点1080までの距離を、高さH21とする。同様に、904bの底点1012から、凸部902aの頂点1080までの距離を、高さH22とする。高さH21と高さH22とのより小さい方を、凸部902aの見かけの高さH2aとする。次に、この凸部902aの見かけの高さH2aの二分の一の位置を凸部902aの半値高さ1068とする。 Here, attention is focused on one convex portion (in the following description, the convex portion 902a in FIG. 10). As shown in FIG. 10, the convex portion 902a is adjacent to the two valley portions 904a and 904b. A distance from the bottom point 1010 of the valley 904a to the vertex 1080 of the convex part 902a is defined as a height H 21 . Similarly, the distance from the bottom point 1012 of 904b, to the apex 1080 of the convex portion 902a, and a height H 22. The smaller one of the height H 21 and the height H 22 is defined as an apparent height H 2a of the convex portion 902a. Next, a half position of the apparent height H 2a of the convex portion 902a is set to a half-value height 1068 of the convex portion 902a.

凸部の半値高さ1068の位置における凸部902aの幅を、凸幅W2hと定義する。次に、谷部904b(高さ1060の定義に用いなかった谷部)の凸部902a側の斜面における凸部902aの見かけの高さH2aの位置(頂点1080からの高さが高さH2aに等しい位置)1070とする。位置1070と、谷部904aの底点1010(H2aを定義する底点)との間の距離を、全凸幅W2wと定義する。 The width of the convex portion 902a at the half height height 1068 of the convex portion is defined as the convex width W2h . Next, the position of the apparent height H 2a of the convex portion 902a (the height from the vertex 1080 is the height H on the slope of the convex portion 902a side of the valley portion 904b (the valley portion not used for the definition of the height 1060). 1070) (position equal to 2a ). The distance between the position 1070 and the bottom point 1010 of the valley 904a (the bottom point that defines H 2a ) is defined as the total convex width W 2w .

本発明では、第2電極110の凸幅W2hと全凸幅W2wの間には以下の(式2)の関係を満たすことが必要である。 In the present invention, it is necessary to satisfy the relationship of the following (formula 2) between the convex width W 2h and the total convex width W 2w of the second electrode 110.

2h ≦ W2w/2 (式2) W 2h ≦ W 2w / 2 (Formula 2)

上記の式の必要な値は、たとえば、集束イオンビーム加工(FIB)加工法により、第2電極上の任意の箇所における光の放射方向への断面を露出させ、走査電子顕微鏡分析により第2電極110の凸部902および谷部904を観察することによって得ることができる。FIB加工には、たとえば、株式会社日立ハイテクノロジーズ製NB−5000などの装置を用いることができる。また、走査電子顕微鏡分析には、株式会社日立ハイテクノロジーズ製S−5500などの装置を用いることができる。本発明では、凸部902および谷部904の10箇所について画像を測定した後、画像中の任意の凸部902と、この凸部902に隣接する2つの谷部904を1点の間隔として10点以上の間隔を用いて、その平均を求めた。   The required value of the above equation is obtained by exposing a cross section in the radiation direction of light at an arbitrary position on the second electrode by, for example, a focused ion beam processing (FIB) processing method, and performing the second electrode by a scanning electron microscope analysis. It can be obtained by observing 110 convex portions 902 and trough portions 904. For FIB processing, for example, an apparatus such as NB-5000 manufactured by Hitachi High-Technologies Corporation can be used. For scanning electron microscope analysis, an apparatus such as S-5500 manufactured by Hitachi High-Technologies Corporation can be used. In the present invention, after measuring images at ten locations of the convex portion 902 and the valley portion 904, an arbitrary convex portion 902 in the image and two valley portions 904 adjacent to the convex portion 902 are set as 10 points. The average was calculated | required using the space | interval more than a point.

上述の(式2)を満たす領域であるならば、その領域が、第2電極110で周期的に配列していてもよいし、ランダムに配置されていてもよい。上述の(式2)を満たす領域は、第2電極110の全領域の50%〜100%、好ましくは80%〜100%の範囲である。本発明では、規則的に凸部が配列した第2電極110がより好ましい。最も好ましくは、規則的な凸部が第2電極110全体に配列される。   If the region satisfies the above-described (Equation 2), the region may be periodically arranged with the second electrode 110 or may be randomly arranged. The region satisfying the above (Equation 2) is in the range of 50% to 100%, preferably 80% to 100% of the entire region of the second electrode 110. In the present invention, the second electrode 110 in which convex portions are regularly arranged is more preferable. Most preferably, regular protrusions are arranged on the entire second electrode 110.

具体的には、たとえば、第2電極110の凸部は、図9(a)〜(c)に示す四角錐形状の凸部902を含む。図9(a)は凸部902を有する第2電極110の概略を示す斜視図であり、図9(b)は第2電極110を俯瞰する下面図であり、図9(c)は、図9(b)の切断線IXc−IXcに沿った第2電極110の断面図である。   Specifically, for example, the convex portion of the second electrode 110 includes a quadrangular pyramid-shaped convex portion 902 shown in FIGS. FIG. 9A is a perspective view schematically showing the second electrode 110 having the convex portion 902, FIG. 9B is a bottom view overlooking the second electrode 110, and FIG. It is sectional drawing of the 2nd electrode 110 along the cutting line IXc-IXc of 9 (b).

本発明では、凸部902は、図9に示すように規則的な配列を有することが好ましいが、機能層108から発せられた光を効率よく光透過性基板102側へ反射するものであれば特に限定されない。たとえば、図9(b)の点線で囲んだ領域918、920のように、規則的な配列を有する領域が、構造層の全面の一部に存在するような配列を有していてもよい。   In the present invention, the convex portions 902 preferably have a regular arrangement as shown in FIG. 9, but may be any one that efficiently reflects the light emitted from the functional layer 108 toward the light transmissive substrate 102. There is no particular limitation. For example, a region having a regular arrangement, such as regions 918 and 920 surrounded by a dotted line in FIG. 9B, may be arranged so as to exist on a part of the entire surface of the structural layer.

本発明の第2電極110の凸部の形状について図面を参照して説明したが、本発明はこのような形状に限定されない。上述した図9のような第2電極110の凸部が四角錐形状ではなく、三角錐形状、五角錐形状、六角錐形状などの多角錐の形状を有するものであってもよい。本発明では、特に円形に近い形状を有するものが好ましい。   Although the shape of the convex part of the 2nd electrode 110 of this invention was demonstrated with reference to drawings, this invention is not limited to such a shape. The convex part of the 2nd electrode 110 like FIG. 9 mentioned above may have polygonal pyramid shapes, such as a triangular pyramid shape, a pentagonal pyramid shape, and a hexagonal pyramid shape instead of a quadrangular pyramid shape. In the present invention, those having a shape close to a circle are particularly preferable.

本発明では、第2電極110の表面上の微細構造は、上述した構造層104の形状を転写したものである。従って、第2電極110の凸部および谷部の形状は、構造層104によって決定される。よって、上記(式1)の条件が満たされれば、(式2)の条件も満たされることになる。   In the present invention, the fine structure on the surface of the second electrode 110 is obtained by transferring the shape of the structural layer 104 described above. Therefore, the shape of the convex portion and the valley portion of the second electrode 110 is determined by the structural layer 104. Therefore, if the condition of (Expression 1) is satisfied, the condition of (Expression 2) is also satisfied.

(式2)が成立しない場合は、第2電極110の凸部の斜面が構造層104側に膨らんだ形状になる。すなわち、第2電極110の谷部の斜面が底点に向かって急峻になることで、谷部の底点に近い空間が狭くなる。この条件では、機能層108中の発光層を発して第2電極110側に進んできた光の一部が第2電極110の凸部内に多重反射して閉じ込められるので、第2電極110での光の反射が減少する。その結果として、有機EL素子全体としての光の取出し効率が低下する。従って、(式2)が成立しない場合は、光取出し効率の観点から好ましくない。   When (Equation 2) is not satisfied, the slope of the convex portion of the second electrode 110 swells toward the structure layer 104 side. In other words, the slope of the valley portion of the second electrode 110 becomes steeper toward the bottom point, so that the space near the bottom point of the valley portion is narrowed. Under this condition, a part of the light emitted from the light emitting layer in the functional layer 108 and traveling to the second electrode 110 side is confined by multiple reflection in the convex portion of the second electrode 110, so that Light reflection is reduced. As a result, the light extraction efficiency of the entire organic EL element is lowered. Therefore, when (Formula 2) is not satisfied, it is not preferable from the viewpoint of light extraction efficiency.

第2電極110の凸部902の見かけ上の高さH2aは、50nm以上400nm以下であることが好ましい。凸部902の見かけ上の高さH2aが50nmより低い場合は、凸部の見かけ上の高さH2aが低いため、表面プラズモン共鳴の効果が得られない。凸部の見かけ上の高さH2aが400nmより高い場合は、形状の転写元である構造層104の凹部の見かけ上の深さD1aが機能層に含まれる発光層などの層の膜厚を大きく超え、層の均一性が著しく低下する。その結果として、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。 The apparent height H 2a of the convex part 902 of the second electrode 110 is preferably 50 nm or more and 400 nm or less. If the height H 2a of apparent protrusion 902 is less than 50nm, because the height H 2a apparent convex portion is low, not to obtain the effect of the surface plasmon resonance. When the apparent height H 2a of the convex portion is higher than 400 nm, the apparent depth D 1a of the concave portion of the structural layer 104 that is the shape transfer source is the film thickness of a layer such as a light emitting layer included in the functional layer. And the uniformity of the layer is significantly reduced. As a result, a light emission failure due to uneven light emission or short circuit occurs.

さらに、第2電極110の全凸幅W2wは、400nm以上3000nm以下であることが好ましい。全凸幅W2wが400nmより小さい場合は、全凸幅W2wが発光波長より小さくなり、共鳴が不十分なために再放射がされない。その結果、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。また、全凸幅W2wが3000nmより大きい場合は、全凸幅W2wが発光波長より大き過ぎるため、共鳴せずに吸収される光が増加する。その結果として、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。 Furthermore, the total convex width W 2w of the second electrode 110 is preferably 400 nm or more and 3000 nm or less. If Zentotsuhaba W 2w is 400nm smaller than, Zentotsuhaba W 2w becomes smaller than the emission wavelength, resonance is not the re-radiated due to insufficient. As a result, the effect of reducing surface plasmon absorption cannot be sufficiently obtained. On the other hand, when the total convex width W 2w is larger than 3000 nm, the total convex width W 2w is too larger than the emission wavelength, so that the light absorbed without resonance increases. As a result, the effect of reducing surface plasmon absorption cannot be sufficiently obtained.

また、本発明では、凸部の見かけ上の高さH2aと全凸幅W2wとの比、H2a/W2wが、1/4から1/10の範囲であることが好ましい。H2a/W2wが1/4より大きいと、谷部の斜面が成膜時に均一にならない。その結果として、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。H2a/W2wが1/10より小さいと、谷部の斜面の傾斜が緩くなり、表面プラズモンの変換により再放射される光の進行方向が素子の横方向に広がり、光透過性基板102を通して取り出される光が減少する。このため、発光効率の向上が図れない。 In the present invention, the ratio of the apparent height H 2a of the convex portion to the total convex width W 2w , H 2a / W 2w is preferably in the range of 1/4 to 1/10. If H 2a / W 2w is greater than ¼, the slope of the valley is not uniform during film formation. As a result, a light emission failure due to uneven light emission or short circuit occurs. When H 2a / W 2w is smaller than 1/10, the slope of the valley portion becomes sluggish, and the traveling direction of light re-radiated by the conversion of the surface plasmon spreads in the lateral direction of the device, and passes through the light-transmitting substrate 102. The extracted light is reduced. For this reason, the luminous efficiency cannot be improved.

本発明では、第2電極110の下面の微細形状が表面プラズモン吸収を抑制する。また、機能層108の発光層から発した光の一部は第2電極110で光透過性基板102側へ反射され、有効に取り出すことができる。なお、本明細書において、第2電極110での光の「反射」とは、第2電極110の下面の微細形状が表面プラズモンを変換して、光透過性基板102側へ光を出射すること、および、機能層108の発光層から発した光の一部が第2電極110で光透過性基板102側へ反射されることの両方の意味を包含するものとする。   In the present invention, the fine shape of the lower surface of the second electrode 110 suppresses surface plasmon absorption. A part of the light emitted from the light emitting layer of the functional layer 108 is reflected by the second electrode 110 toward the light transmissive substrate 102 and can be effectively extracted. In this specification, “reflection” of light at the second electrode 110 means that the fine shape of the lower surface of the second electrode 110 converts surface plasmon and emits light toward the light transmissive substrate 102 side. And the meaning that both of the light emitted from the light emitting layer of the functional layer 108 is reflected by the second electrode 110 toward the light transmissive substrate 102 are included.

第2電極110を陰極として用いる場合、第2電極110を形成するための材料には、たとえば、仕事関数の小さい金属(「電子注入性金属」と称する)、電気伝導性合金化合物、およびこれらの混合物が好適である。電子注入性金属は、4eV以下の仕事関数を有することが望ましい。用いることができる材料は、たとえば、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al23)混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属などを含む。中でも、電子注入性および酸化などに対する耐久性の点から、より好適な陰極の材料は、電子注入性金属と、より大きな仕事関数を有する安定な金属である第二金属との混合物を含む。そのような混合物の例は、たとえば、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、およびリチウム/アルミニウム混合物を含む。 When the second electrode 110 is used as a cathode, examples of the material for forming the second electrode 110 include a metal having a low work function (referred to as an “electron-injecting metal”), an electrically conductive alloy compound, and these materials. Mixtures are preferred. The electron injecting metal desirably has a work function of 4 eV or less. Materials that can be used are, for example, sodium, sodium-potassium alloy, magnesium, lithium, magnesium / copper mixture, magnesium / silver mixture, magnesium / aluminum mixture, magnesium / indium mixture, aluminum / aluminum oxide (Al 2 O 3 ). Including mixtures, indium, lithium / aluminum mixtures, rare earth metals and the like. Among these, from the viewpoint of electron injectability and durability against oxidation, a more suitable cathode material includes a mixture of an electron injectable metal and a second metal, which is a stable metal having a larger work function. Examples of such mixtures include, for example, magnesium / silver mixtures, magnesium / aluminum mixtures, magnesium / indium mixtures, and lithium / aluminum mixtures.

また、第2電極110のシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。第2電極110は、通常10nm以上5μm以下の範囲内、好ましくは50nm以上200nm以下の範囲内の膜厚を有する。   Further, the sheet resistance of the second electrode 110 is preferably several hundred Ω / □ or less. The second electrode 110 usually has a film thickness in the range of 10 nm to 5 μm, preferably in the range of 50 nm to 200 nm.

〔機能層〕
機能層108は、第1電極106と第2電極110との間に設けられ、発光層を含む。第1電極106、機能層108および第2電極110は、様々な積層構造をとることができる。
[Functional layer]
The functional layer 108 is provided between the first electrode 106 and the second electrode 110 and includes a light emitting layer. The first electrode 106, the functional layer 108, and the second electrode 110 can have various stacked structures.

以下、具体的に第1電極106、機能層108および第2電極110の積層構造について説明する。一例として、以下の層構成a)〜p)を示す。ここでは、上記の通り、第1電極106が陽極、第2電極110が陰極である。すなわち、陽極と陰極との間の層は全て機能層108である。また、記号「/」は、記号「/」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。なお、機能層108の構成および第1電極106、機能層108および第2電極110の積層構造は、以下の層構成a)〜p)に限定されない。   Hereinafter, a laminated structure of the first electrode 106, the functional layer 108, and the second electrode 110 will be specifically described. As an example, the following layer configurations a) to p) are shown. Here, as described above, the first electrode 106 is an anode and the second electrode 110 is a cathode. That is, all layers between the anode and the cathode are the functional layer 108. The symbol “/” indicates that the layers sandwiching the symbol “/” are stacked adjacent to each other. The configuration of the functional layer 108 and the stacked structure of the first electrode 106, the functional layer 108, and the second electrode 110 are not limited to the following layer configurations a) to p).

a)陽極/発光層/陰極
b)陽極/正孔注入層/発光層/陰極
c)陽極/正孔注入層/発光層/電子注入層/陰極
d)陽極/正孔注入層/発光層/電子輸送層/陰極
e)陽極/正孔注入層/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
f)陽極/正孔輸送層/発光層/陰極
g)陽極/正孔輸送層/発光層/電子注入層/陰極
h)陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極
i)陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
j)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/陰極
k)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子注入層/陰極
l)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極
m)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
n)陽極/発光層/電子注入層/陰極
o)陽極/発光層/電子輸送層/陰極
p)陽極/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
a) Anode / light emitting layer / cathode b) Anode / hole injection layer / light emitting layer / cathode c) Anode / hole injection layer / light emitting layer / electron injection layer / cathode d) Anode / hole injection layer / light emitting layer / Electron transport layer / cathode e) Anode / hole injection layer / emission layer / electron transport layer / electron injection layer / cathode f) Anode / hole transport layer / emission layer / cathode g) Anode / hole transport layer / emission layer / Electron injection layer / cathode h) anode / hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer / cathode i) anode / hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / cathode j) anode / hole Injection layer / hole transport layer / light emitting layer / cathode k) anode / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / electron injection layer / cathode l) anode / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / Electron transport layer / cathode m) anode / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / cathode n) anode / light emitting layer / electron injection layer / cathode ) Anode / light emitting layer / electron transport layer / cathode p) anode / light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / cathode

以下、機能層108を構成する各層(発光層、注入層、輸送層)について説明する。   Hereinafter, each layer (light emitting layer, injection layer, transport layer) constituting the functional layer 108 will be described.

(発光層)
発光層は、電極、注入層、または輸送層から移動してくる電子と正孔(ホール)とが再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であってもよく、発光層と隣接層との界面であってもよい。
(Light emitting layer)
The light emitting layer is a layer that emits light by recombination of electrons and holes (holes) moving from the electrode, injection layer, or transport layer, and the light emitting portion may be in the layer of the light emitting layer. It may be the interface between the light emitting layer and the adjacent layer.

発光層の膜厚の総和は特に制限されない。たとえば、膜厚は、2nm以上5μm以下とすることが好ましく、2nm以上200nm以下とすることがより好ましく、10nm以上20nm以下の範囲とすることが特に好ましい。上記の範囲内の膜厚は、膜の均質性の向上、発光時における不必要な高電圧の印加の防止、および駆動電流に対する発光色の安定性の向上に寄与する。   The total thickness of the light emitting layer is not particularly limited. For example, the film thickness is preferably 2 nm to 5 μm, more preferably 2 nm to 200 nm, and particularly preferably 10 nm to 20 nm. A film thickness within the above range contributes to improving the uniformity of the film, preventing unnecessary application of a high voltage during light emission, and improving the stability of the emission color with respect to the drive current.

発光層は、青色発光層、緑色発光層および赤色発光層の少なくとも1層である。有機EL素子において、青色発光層は430nm以上480nm以下の発光極大波長を有する単色発光層であり、範囲、緑色発光層は510nm以上550nm以下の発光極大波長を有する単色発光層であり、赤色発光層は600nm以上640nm以下の発光極大波長を有する単色発光層であることが好ましい。   The light emitting layer is at least one of a blue light emitting layer, a green light emitting layer, and a red light emitting layer. In the organic EL element, the blue light emitting layer is a monochromatic light emitting layer having a light emission maximum wavelength of 430 nm or more and 480 nm or less, the range, the green light emitting layer is a monochromatic light emitting layer having a light emission maximum wavelength of 510 nm or more and 550 nm or less, and a red light emitting layer Is preferably a monochromatic light emitting layer having a light emission maximum wavelength of 600 nm or more and 640 nm or less.

また、発光層は、これらの少なくとも3色の発光層(青色発光層、緑色発光層、赤色発光層)を積層して白色発光層とした層であってもよい。さらに、複数の発光層を積層する場合には、発光層間に非発光性の中間層が設けられていてもよい。   The light emitting layer may be a layer formed by laminating these light emitting layers of at least three colors (blue light emitting layer, green light emitting layer, red light emitting layer) to form a white light emitting layer. Further, when a plurality of light emitting layers are stacked, a non-light emitting intermediate layer may be provided between the light emitting layers.

本発明の有機EL素子の発光層は、白色発光層であることが好ましい。すなわち、本発明の有機EL素子は、有機EL素子の発光層が白色発光層である場合が特に有効である。また、本発明の照明装置、面状光源および表示装置は、白色発光層を含むことが好ましい。したがって、本発明の照明装置、面状光源および表示装置は、発光層が白色発光層である有機EL素子を少なくとも一部に有することが好ましい。   The light emitting layer of the organic EL device of the present invention is preferably a white light emitting layer. That is, the organic EL device of the present invention is particularly effective when the light emitting layer of the organic EL device is a white light emitting layer. Moreover, it is preferable that the illuminating device, planar light source, and display apparatus of this invention contain a white light emitting layer. Therefore, it is preferable that the illuminating device, the planar light source, and the display device of the present invention have at least a part of an organic EL element whose light emitting layer is a white light emitting layer.

発光層は、ホスト化合物と、リン光ドーパント、蛍光ドーパントなどの発光性ドーパント化合物とを含有してもよい。   The light emitting layer may contain a host compound and a light emitting dopant compound such as a phosphorescent dopant and a fluorescent dopant.

ホスト化合物は、たとえば、カルバゾール誘導体、トリアリールアミン誘導体、芳香族誘導体、含窒素複素環化合物、チオフェン誘導体、フラン誘導体、オリゴアリーレン化合物などの基本骨格を有するもの、または、カルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体などを含む。   Host compounds include, for example, carbazole derivatives, triarylamine derivatives, aromatic derivatives, nitrogen-containing heterocyclic compounds, thiophene derivatives, furan derivatives, oligoarylene compounds, etc., or carboline derivatives, diazacarbazole derivatives Etc.

発光性ドーパント化合物は、たとえば、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、または希土類錯体を含む。   Luminescent dopant compounds include, for example, coumarin dyes, pyran dyes, cyanine dyes, croconium dyes, squalium dyes, oxobenzanthracene dyes, fluorescein dyes, rhodamine dyes, pyrylium dyes, perylene dyes, Including stilbene dyes, polythiophene dyes, or rare earth complexes.

(注入層:正孔注入層、電子注入層)
注入層は、駆動電圧の低下、発光輝度向上などのために、必要に応じて電極と発光層との間に設けられる層である。注入層は、正孔注入層(陽極バッファー層)と、電子注入層(陰極バッファー層)とを含む。
(Injection layer: hole injection layer, electron injection layer)
The injection layer is a layer provided between the electrode and the light emitting layer as necessary in order to lower the driving voltage, improve the light emission luminance, or the like. The injection layer includes a hole injection layer (anode buffer layer) and an electron injection layer (cathode buffer layer).

正孔注入層は、上述したように、陽極と発光層との間に設けられる(たとえば、上記の層構成b)、c)、d)、e))か、または陽極と正孔輸送層との間(たとえば、上記の層構成j)、k)、l)、m))に設けられる。   As described above, the hole injection layer is provided between the anode and the light emitting layer (for example, the above-described layer structures b), c), d), e)), or the anode and the hole transport layer. (For example, between the above-described layer configurations j), k), l), m)).

また、電子注入層は、陰極と発光層との間に設けられる(たとえば、層構成(c)、g)、k)、n))か、または陰極と電子輸送層との間(たとえば、層構成e)、i)、m)、p))に設けられる。   In addition, the electron injection layer is provided between the cathode and the light emitting layer (for example, layer configuration (c), g), k), n)) or between the cathode and the electron transport layer (for example, the layer). Provided in configurations e), i), m), and p)).

正孔注入層を形成するための材料は、たとえば、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニン、酸化バナジウムに代表される酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン(エメラルディン)、ポリチオフェンなどの導電性高分子などを含む。   Examples of the material for forming the hole injection layer include phthalocyanine typified by copper phthalocyanine, oxide typified by vanadium oxide, conductive carbon such as amorphous carbon, polyaniline (emeraldine), and polythiophene. .

電子注入層を形成するための材料は、たとえば、ストロンチウムおよびアルミニウムに代表される金属、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物、酸化アルミニウムに代表される酸化物などを含む。   Materials for forming the electron injection layer include, for example, metals represented by strontium and aluminum, alkali metal compounds represented by lithium fluoride, alkaline earth metal compounds represented by magnesium fluoride, and aluminum oxide Oxides and the like.

正孔注入層および電子注入層は、ごく薄い膜であることが望ましい。用いる材料にもよるが、正孔注入層および電子注入層は、0.1nm以上5μm以下の範囲内の膜厚を有することが好ましい。   The hole injection layer and the electron injection layer are desirably very thin films. Although depending on the material used, the hole injection layer and the electron injection layer preferably have a film thickness in the range of 0.1 nm to 5 μm.

(阻止層:正孔阻止層、電子阻止層)
阻止層は、有機化合物薄膜の基本構成層の他に必要に応じて設けられる層である。阻止層は、正孔阻止層と、電子阻止層とを含む。
(Blocking layer: hole blocking layer, electron blocking layer)
The blocking layer is a layer provided as necessary in addition to the basic constituent layer of the organic compound thin film. The blocking layer includes a hole blocking layer and an electron blocking layer.

正孔阻止層は、広い意味では電子輸送層の機能を有している。正孔阻止層は、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなる。正孔阻止層は、電子を輸送しつつ正孔の輸送を阻止することで、発光層における電子と正孔の再結合の確率を向上させることができる。また、後述する電子輸送層の構成を、必要に応じて正孔阻止層として用いることができる。   The hole blocking layer has a function of an electron transport layer in a broad sense. The hole blocking layer is made of a hole blocking material having a function of transporting electrons and a very small ability to transport holes. The hole blocking layer can improve the probability of recombination of electrons and holes in the light emitting layer by blocking the transport of holes while transporting electrons. Moreover, the structure of the electron carrying layer mentioned later can be used as a hole-blocking layer as needed.

正孔阻止層は、前述のホスト化合物として挙げたカルバゾール誘導体、またはカルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体などを含有することが好ましい。   The hole blocking layer preferably contains the carbazole derivative, the carboline derivative, the diazacarbazole derivative, or the like mentioned as the host compound.

一方、電子阻止層は、広い意味では正孔輸送層の機能を有している。電子阻止層は、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなる。電子阻止層は、正孔を輸送しつつ電子の輸送を阻止することで、発光層における電子と正孔の再結合の確率を向上させることができる。また、後述する正孔輸送層の構成を、必要に応じて電子阻止層として用いることができる。   On the other hand, the electron blocking layer has a function of a hole transport layer in a broad sense. The electron blocking layer is made of a material having a function of transporting holes and a remarkably small ability to transport electrons. The electron blocking layer can improve the probability of recombination of electrons and holes in the light emitting layer by blocking the transport of electrons while transporting holes. Moreover, the structure of the positive hole transport layer mentioned later can be used as an electron blocking layer as needed.

正孔阻止層および電子阻止層は、好ましくは3nm以上100nm以下、より好ましくは5nm以上30nm以下の膜厚を有する。   The hole blocking layer and the electron blocking layer preferably have a thickness of 3 nm to 100 nm, more preferably 5 nm to 30 nm.

(輸送層:正孔輸送層、電子輸送層)
輸送層は、正孔または電子の輸送のために、必要に応じて設けられる層である。輸送層は、正孔輸送層と、電子輸送層とを含む。
(Transport layer: hole transport layer, electron transport layer)
The transport layer is a layer provided as necessary for transporting holes or electrons. The transport layer includes a hole transport layer and an electron transport layer.

(正孔輸送層)
正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなる。上述した正孔注入層、電子阻止層は、広い意味で正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は、単層であってもよいし、複数層の積層構造であってもよい。
(Hole transport layer)
The hole transport layer is made of a hole transport material having a function of transporting holes. The hole injection layer and the electron blocking layer described above are included in the hole transport layer in a broad sense. The hole transport layer may be a single layer or a multilayer structure of a plurality of layers.

正孔輸送材料は、正孔の注入または輸送、電子の障壁となる特性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。正孔輸送材料は、たとえば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体およびピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、および、チオフェンオリゴマーなどの導電性高分子オリゴマーを含む。正孔輸送層は、上述した正孔輸送材料のうちの1種または2種以上の材料を含む。   The hole transport material has any of the characteristics of hole injection or transport and electron barrier, and may be either organic or inorganic. Hole transport materials include, for example, triazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, oxazole derivatives, styrylanthracene derivatives, It includes conductive polymer oligomers such as fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, stilbene derivatives, silazane derivatives, aniline copolymers, and thiophene oligomers. The hole transport layer includes one or more of the above-described hole transport materials.

正孔輸送層は、上述した正孔輸送材料を、たとえば、真空蒸着法、LB法などの公知の方法により、薄膜として形成される。正孔輸送層の膜厚に、特に制限はない。正孔輸送層は、通常5nm以上5μm以下、好ましくは5nm以上200nm以下の膜厚を有する。   The hole transport layer is formed as a thin film from the above-described hole transport material by a known method such as a vacuum deposition method or an LB method. There is no restriction | limiting in particular in the film thickness of a positive hole transport layer. The hole transport layer usually has a thickness of 5 nm to 5 μm, preferably 5 nm to 200 nm.

(電子輸送層)
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する電子輸送材料からなる。上述した電子注入層、正孔阻止層は、広い意味で電子輸送層に含まれる。電子輸送層は、単層であってもよいし、複数層の積層構造であってもよい。電子輸送層は、発光層の陰極側に隣接するように設けられる。
(Electron transport layer)
The electron transport layer is made of an electron transport material having a function of transporting electrons. The electron injection layer and hole blocking layer described above are included in the electron transport layer in a broad sense. The electron transport layer may be a single layer or a multilayer structure of a plurality of layers. The electron transport layer is provided adjacent to the cathode side of the light emitting layer.

電子輸送材料(正孔阻止材料を兼ねる)は、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよい。このような機能を有する従来公知の化合物の中から任意のものを選択して、電子輸送材料として用いることができる。電子輸送材料は、たとえば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタンおよびアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体などを含む。さらに、オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。さらに、これらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。   The electron transport material (also serving as a hole blocking material) may have a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer. Any conventionally known compound having such a function can be selected and used as an electron transport material. Electron transport materials include, for example, nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyran dioxide derivatives, carbodiimides, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodimethane and anthrone derivatives, oxadiazole derivatives, and the like. Furthermore, in the oxadiazole derivative, a thiadiazole derivative in which the oxygen atom of the oxadiazole ring is substituted with a sulfur atom, or a quinoxaline derivative having a quinoxaline ring known as an electron-withdrawing group can also be used as an electron transport material. Furthermore, a polymer material in which these materials are introduced into a polymer chain or these materials are used as a polymer main chain can also be used.

また、電子輸送材料は、8−キノリノール誘導体の金属錯体、たとえば、トリス(8−キノリノール)アルミニウム(Alq)、トリス(5,7−ジクロロ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5,7−ジブロモ−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(2−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、トリス(5−メチル−8−キノリノール)アルミニウム、ビス(8−キノリノール)亜鉛(Znq)等を含む。また、電子輸送材料は、上記の金属錯体の中心金属をIn、Mg、Cu、Ca、Sn、GaまたはPbに置換した金属錯体も含む。加えて、メタルフリーフタロシアニン、メタルフタロシアニン、またはそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されている材料を、電子輸送材料として用いてもよい。また、発光層の材料として例示したジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。電子輸送層は、上述した電子輸送材料のうちの1種または2種以上の材料を含む。また、不純物をドープしたn性の高い電子輸送層を用いることもできる。   The electron transporting material is a metal complex of an 8-quinolinol derivative such as tris (8-quinolinol) aluminum (Alq), tris (5,7-dichloro-8-quinolinol) aluminum, tris (5,7-dibromo- 8-quinolinol) aluminum, tris (2-methyl-8-quinolinol) aluminum, tris (5-methyl-8-quinolinol) aluminum, bis (8-quinolinol) zinc (Znq) and the like. The electron transport material also includes a metal complex in which the central metal of the metal complex is replaced with In, Mg, Cu, Ca, Sn, Ga, or Pb. In addition, a metal-free phthalocyanine, a metal phthalocyanine, or a material whose terminal is substituted with an alkyl group, a sulfonic acid group, or the like may be used as an electron transport material. Further, the distyrylpyrazine derivatives exemplified as the material for the light emitting layer can also be used as the electron transporting material. The electron transport layer includes one or more materials among the electron transport materials described above. Further, an electron transport layer having a high n property doped with impurities can also be used.

電子輸送層は、上述した電子輸送材料を、たとえば、真空蒸着法、LB法などの公知の方法により形成される。電子輸送層の膜厚については特に制限はない。電子輸送層は、通常5nm以上5μm以下の範囲内、好ましくは5nm以上200nm以下の範囲内の膜厚を有する。   The electron transport layer is formed of the above-described electron transport material by a known method such as a vacuum deposition method or an LB method. There is no restriction | limiting in particular about the film thickness of an electron carrying layer. The electron transport layer usually has a thickness in the range of 5 nm to 5 μm, preferably in the range of 5 nm to 200 nm.

〔光取出しレンズ層〕
任意選択的に、光透過性基板102の構造層104を設ける面とは反対側の面には、光散乱あるいは集光層として光取出しレンズ層310を設けてもよい(図3および図4参照)。光取出しレンズ層310は、光透過性を有する光透過性層304と、光透過性層304の表面に設けられたレンズ層302とを備える。レンズ層302は、光透過性層304の表面をマイクロレンズアレイ状に成形したものであってもよい。あるいはまた、いわゆる集光シートをレンズ層302として用いてもよい。このような光取出しレンズ層310によって、特定方向、たとえば、有機EL素子の光取出し方向(図1の112の方向)に集光して、特定方向の輝度を高めることができる。
[Light extraction lens layer]
Optionally, a light extraction lens layer 310 may be provided as a light scattering or condensing layer on the surface of the light transmissive substrate 102 opposite to the surface on which the structural layer 104 is provided (see FIGS. 3 and 4). ). The light extraction lens layer 310 includes a light transmissive layer 304 having light transmissive properties, and a lens layer 302 provided on the surface of the light transmissive layer 304. The lens layer 302 may be formed by molding the surface of the light transmissive layer 304 into a microlens array. Alternatively, a so-called condensing sheet may be used as the lens layer 302. By such a light extraction lens layer 310, the light can be condensed in a specific direction, for example, the light extraction direction of the organic EL element (direction 112 in FIG. 1), and the luminance in the specific direction can be increased.

光取出しレンズ層310を構成する樹脂材料は、たとえば:低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−ノルボルネン共重合体、エチレン−ドモン(ethylene-DMON)共重合体、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−メチルメタクリレート共重合体、アイオノマー樹脂などのポリオレフィン系樹脂;ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂;ナイロン−6、ナイロン−6,6、メタキシレンジアミン−アジピン酸縮重合体、ポリメチルメタクリルイミドなどのアミド系樹脂;ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系樹脂;ポリスチレン;スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチレン−アクリロニトリル−ブタジエン共重合体などのスチレン−アクリロニトリル系樹脂;ポリアクリロニトリル;トリ酢酸セルロース、ジ酢酸セルロースなどの疎水化セルロース系樹脂;ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのハロゲン含有樹脂;ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、セルロース誘導体などの水素結合性樹脂;ポリカーボネート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリメチレンオキシド樹脂、ポリアリレート樹脂、液晶樹脂などのエンジニアリングプラスチック系樹脂などを含む。   The resin material constituting the light extraction lens layer 310 is, for example: low density polyethylene, high density polyethylene, ethylene-propylene copolymer, ethylene-butene copolymer, ethylene-hexene copolymer, ethylene-octene copolymer, Polyethylene resins such as ethylene-norbornene copolymer, ethylene-DMON copolymer, polypropylene, ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-methyl methacrylate copolymer, ionomer resin; polyethylene terephthalate, polybutylene Polyester resins such as terephthalate and polyethylene naphthalate; Amide resins such as nylon-6, nylon-6,6, metaxylenediamine-adipic acid condensation polymer, polymethylmethacrylamide; Ryl resin; Polystyrene; Styrene-acrylonitrile resin such as styrene-acrylonitrile copolymer and styrene-acrylonitrile-butadiene copolymer; Polyacrylonitrile; Hydrophobized cellulose resin such as cellulose triacetate and cellulose diacetate; Polyvinyl chloride Halogen-containing resins such as polyvinylidene chloride, polyvinylidene fluoride, and polytetrafluoroethylene; hydrogen-bonding resins such as polyvinyl alcohol, ethylene-vinyl alcohol copolymer, and cellulose derivatives; polycarbonate resins, polysulfone resins, polyethersulfone resins, Engineering plastic resins such as polyetheretherketone resin, polyphenylene oxide resin, polymethylene oxide resin, polyarylate resin, and liquid crystal resin No.

光取出しレンズ層310では、上述した樹脂材料に微粒子を添加して、光散乱効果をさらに向上させてもよい。光取出しレンズ層310に含まれる微粒子は、無機微粒子、有機微粒子またはこれらの組み合わせからなる粒子であってよい。   In the light extraction lens layer 310, the light scattering effect may be further improved by adding fine particles to the resin material described above. The fine particles contained in the light extraction lens layer 310 may be particles made of inorganic fine particles, organic fine particles, or a combination thereof.

光取出しレンズ層310に添加するための有機微粒子は、たとえば、アクリル系ポリマー、スチレンポリマー、スチレン−アクリルポリマーおよびその架橋体、メラミン−ホルマリン縮合物、ポリウレタン系ポリマー、ポリエステル系ポリマー、シリコーン系ポリマー、フッ素系ポリマー、これらの共重合体からなる微粒子、またはこれらの組み合わせからなる微粒子を含む。また、光取出しレンズ層310に添加するための無機微粒子は:スメクタイト、カオリナイト、タルクなどの粘土化合物粒子;シリカ、酸化チタン、アルミナ、シリカアルミナ、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化バリウム、酸化ストロンチウムなどの無機酸化物からなる微粒子;あるいは、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、塩化バリウム、硫酸バリウム、硝酸バリウム、水酸化バリウム、水酸化アルミニウム、炭酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム、硫酸ストロンチウム、硝酸ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、ガラスなどの無機化合物からなる微粒子などを含む。   Organic fine particles to be added to the light extraction lens layer 310 include, for example, acrylic polymers, styrene polymers, styrene-acrylic polymers and cross-linked products thereof, melamine-formalin condensates, polyurethane polymers, polyester polymers, silicone polymers, Fluorine polymer, fine particles made of a copolymer thereof, or fine particles made of a combination thereof are included. The inorganic fine particles to be added to the light extraction lens layer 310 are: clay compound particles such as smectite, kaolinite, talc; silica, titanium oxide, alumina, silica alumina, zirconia, zinc oxide, barium oxide, strontium oxide, etc. Fine particles made of inorganic oxides; or calcium carbonate, barium carbonate, barium chloride, barium sulfate, barium nitrate, barium hydroxide, aluminum hydroxide, strontium carbonate, strontium chloride, strontium sulfate, strontium nitrate, strontium hydroxide, glass, etc. Fine particles made of the above inorganic compounds.

〔封止部材〕
有機EL素子100の表示領域は、封止部材によって覆われることが好ましい。たとえば、封止部材と電極および/または支持基板とを接着剤で接着して、表示領域の封止を実施してもよい。
(Sealing member)
The display area of the organic EL element 100 is preferably covered with a sealing member. For example, the display region may be sealed by bonding the sealing member and the electrode and / or the supporting substrate with an adhesive.

封止部材は、有機EL素子100の表示領域を覆うことができる限りにおいて、凹板状でも平板状でもよい。また、封止部材は、透明性、電気絶縁性の有無は特に問われない。   As long as the sealing member can cover the display area of the organic EL element 100, the sealing member may be concave or flat. Further, the sealing member is not particularly required to have transparency or electrical insulation.

封止部材は、たとえば、ガラス板、ポリマー板またはフィルム、あるいは、金属板またはフィルムなどを含む。ガラス板は、特にソーダ石灰ガラス、バリウム−ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラスなどの板を含む。また、ポリマー板は、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルスルフィド、ポリスルホンなどの板を挙げることができる。金属板として、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウムおよびタンタルからなる群から選ばれる1種又は複数種の金属の板、またはそれら金属を含む合金の板を含む。   The sealing member includes, for example, a glass plate, a polymer plate or film, or a metal plate or film. Glass plates include in particular plates such as soda-lime glass, barium-strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, quartz glass and the like. Examples of the polymer plate include polycarbonate, acrylic, polyethylene terephthalate, polyether sulfide, and polysulfone. As the metal plate, one or more kinds of metal plates selected from the group consisting of stainless steel, iron, copper, aluminum, magnesium, nickel, zinc, chromium, titanium, molybdenum, silicon, germanium, and tantalum, or including these metals Includes alloy plates.

封止に用いられる接着剤は、たとえば:アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーなどの反応性ビニル基を有する光硬化型または熱硬化型接着剤;2−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型の接着剤;エポキシ系などの熱硬化型または化学硬化型(二液混合)の接着剤;ポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンなどのホットメルト型の接着剤;カチオン硬化型の紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤などを含む。   The adhesive used for sealing is, for example: a photo-curing or thermosetting adhesive having a reactive vinyl group such as an acrylic acid-based oligomer or a methacrylic acid-based oligomer; a moisture-curing type such as 2-cyanoacrylate Adhesives: Epoxy-based thermosetting or chemical-curing (two-component mixed) adhesives; Hot-melt adhesives such as polyamide, polyester, polyolefin, etc .; Cationic curing UV-curing epoxy resin adhesives, etc. Including.

なお、有機EL素子100は、熱処理により劣化する場合がある。このため、接着剤は、室温から80℃までの温度範囲で接着硬化できることが好ましい。また、乾燥剤を分散させた接着剤を用いてもよい。封止部分への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷により行ってもよい。   The organic EL element 100 may be deteriorated by heat treatment. For this reason, it is preferable that the adhesive can be adhesively cured in a temperature range from room temperature to 80 ° C. Alternatively, an adhesive in which a desiccant is dispersed may be used. Application | coating of the adhesive agent to a sealing part may use a commercially available dispenser, and may perform it by printing like screen printing.

封止部材と有機EL素子100の表示領域との間隙には、気相または液相の不活性物質を注入することが好ましい。不活性物質は、たとえば、窒素、アルゴンなどの不活性気体、フッ化炭化水素、シリコーンオイルなどの不活性液体を含む。また、封止部材と有機EL素子100の表示領域との間隙を真空とすることも可能である。   It is preferable to inject a gas phase or liquid phase inactive substance into the gap between the sealing member and the display area of the organic EL element 100. Inert substances include, for example, inert gases such as nitrogen and argon, and inert liquids such as fluorinated hydrocarbons and silicone oils. In addition, the gap between the sealing member and the display area of the organic EL element 100 can be evacuated.

任意選択的に、封止部材と有機EL素子100の表示領域との間隙に、吸湿性化合物を含む吸湿部材を配置することもできる。吸湿性化合物は、たとえば、金属酸化物(たとえば、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等)、硫酸塩(たとえば、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルト等)、金属ハロゲン化物(たとえば、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、ヨウ化バリウム、ヨウ化マグネシウム等)、過塩素酸類(たとえば、過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウム等)などを含む。これらのうち、硫酸塩、金属ハロゲン化物、および過塩素酸類においては、無水塩が好適に用いられる。   Optionally, a hygroscopic member containing a hygroscopic compound may be disposed in the gap between the sealing member and the display region of the organic EL element 100. Examples of the hygroscopic compound include metal oxides (for example, sodium oxide, potassium oxide, calcium oxide, barium oxide, magnesium oxide, aluminum oxide, etc.), sulfates (for example, sodium sulfate, calcium sulfate, magnesium sulfate, cobalt sulfate, etc.). ), Metal halides (eg, calcium chloride, magnesium chloride, cesium fluoride, tantalum fluoride, cerium bromide, magnesium bromide, barium iodide, magnesium iodide, etc.), perchloric acids (eg, barium perchlorate) , Magnesium perchlorate, etc.). Of these, anhydrous salts are preferably used for sulfates, metal halides, and perchloric acids.

<有機EL素子の製造方法>
本発明は、上記有機EL素子の製造方法を包含する。この製造方法は、
(A)光透過性基板102を準備する工程と、
(B)光透過性基板102上に構造層104を形成する工程と、
(C)構造層104上に第1電極106を形成する工程と、
(D)第1電極106上に機能層108を形成する工程と、
(E)機能層108上に第2電極110を形成する工程であって、第2電極110は、少なくとも光透過性基板102の方向に、周囲を谷部で囲まれた複数の凸部を有し、前記凸部の頂点間の距離が5μm以下である工程と
を少なくとも含む
<Method for producing organic EL element>
This invention includes the manufacturing method of the said organic EL element. This manufacturing method is
(A) preparing a light transmissive substrate 102;
(B) forming a structural layer 104 on the light transmissive substrate 102;
(C) forming the first electrode 106 on the structural layer 104;
(D) forming a functional layer 108 on the first electrode 106;
(E) A step of forming the second electrode 110 on the functional layer 108, and the second electrode 110 has a plurality of convex portions surrounded by valleys at least in the direction of the light transmissive substrate 102. And a step in which the distance between the vertices of the convex portions is 5 μm or less.

工程(A)は、上述したような光透過性基板102から適切なものを選択し、これを必要に応じて、選択した光透過性基板102に対して洗浄および必要な前処理を施す工程である。洗浄および必要な前処理は、有機EL素子の基板で通常行われるものであり、特に制限はない。   The step (A) is a step of selecting an appropriate one from the light transmissive substrate 102 as described above, and performing cleaning and necessary pretreatment on the selected light transmissive substrate 102 as necessary. is there. Cleaning and necessary pretreatment are usually performed on the substrate of the organic EL element, and there is no particular limitation.

工程(B)は、複数の凹部を有する構造層104を形成する工程である。工程(A)で準備した光透過性基板102上に、上述した構造層104を構成するための光透過性樹脂を均一に塗布し、この樹脂に、所望の凹部を形成できる凸部形状を有する形状転写基板を押下し、所望の凹部形状を光透過性樹脂に転写する。得られた凹形状を有する光透過性樹脂を光硬化または熱硬化させて構造層104を形成する。このような手順で構造層104を形成できる。なお、形状転写基板は、前述の凹部の条件を満たすように、予め転写される形状を有する。   Step (B) is a step of forming the structural layer 104 having a plurality of recesses. On the light-transmitting substrate 102 prepared in the step (A), a light-transmitting resin for constituting the structural layer 104 described above is uniformly applied, and the resin has a convex shape capable of forming a desired concave portion. The shape transfer substrate is pressed down, and a desired concave shape is transferred to the light transmissive resin. The obtained light-transmitting resin having a concave shape is light-cured or heat-cured to form the structural layer 104. The structural layer 104 can be formed by such a procedure. The shape transfer substrate has a shape that is transferred in advance so as to satisfy the above-described condition of the recess.

工程(B)は、上記のような転写法以外にも、フォトリソグラフィー法などの従来のパターン形成方法を利用して実施することができる。   Step (B) can be carried out using a conventional pattern forming method such as a photolithography method in addition to the transfer method as described above.

工程(C)は、陽極として用いる第1電極106を形成する工程である。工程(C)は、第1電極106を構成する材料との適性を考慮して、たとえば、(1)真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法などの物理的方式、(2)CVD、プラズマCVD法などの化学的方式などの公知の方法の中から適宜選択される方法によって実施することができる。たとえば、ITOを用いて第1電極106を形成する場合には、工程(C)は、直流スパッタ法、高周波スパッタ法、真空蒸着法、イオンプレーティング法などによって実施することができる。   Step (C) is a step of forming the first electrode 106 used as an anode. In the step (C), considering the suitability with the material constituting the first electrode 106, for example, (1) a physical method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, an ion plating method, (2) CVD, plasma, etc. It can implement by the method selected suitably from well-known methods, such as chemical methods, such as CVD method. For example, when the first electrode 106 is formed using ITO, the step (C) can be performed by a direct current sputtering method, a high frequency sputtering method, a vacuum deposition method, an ion plating method, or the like.

なお、工程(C)において、第1電極106を形成する際のパターニングには、フォトリソグラフィー法などによる化学的エッチング、レーザーなどによる物理的エッチングを使用して、第1電極106をパターニングしてもよい。また、マスクを通した真空蒸着法、あるいはマスクを通したスパッタ法などによって、パターン状の第1電極106を形成してもよい。あるいはまた、リフトオフ法、印刷法などを採用して、パターン状の第1電極106を形成してもよい。   Note that, in the step (C), the first electrode 106 may be patterned by using chemical etching by a photolithography method or the like, or physical etching by a laser or the like for patterning when forming the first electrode 106. Good. Alternatively, the patterned first electrode 106 may be formed by a vacuum vapor deposition method through a mask or a sputtering method through a mask. Alternatively, the patterned first electrode 106 may be formed using a lift-off method, a printing method, or the like.

工程(D)は、発光層を含む機能層108を形成する工程である。上述した機能層108の必要な材料を用いて、真空蒸着法、LB法などの公知の方法により機能層を形成することができる。   Step (D) is a step of forming the functional layer 108 including the light emitting layer. The functional layer can be formed by a known method such as a vacuum evaporation method or an LB method using the necessary material for the functional layer 108 described above.

工程(E)は、陰極として用いる第2電極110を形成する工程である。第2電極110は、真空蒸着、スパッタ法などの公知の方法で上述の材料を堆積させることによって、形成することができる。本工程で形成された第2電極110は、構造層で形成された凹部および山部の構造が転写された、たとえば図9に示すような微細構造を有するパターンを有する。   Step (E) is a step of forming the second electrode 110 used as a cathode. The second electrode 110 can be formed by depositing the above-described material by a known method such as vacuum evaporation or sputtering. The second electrode 110 formed in this step has a pattern having a fine structure, for example, as shown in FIG. 9, to which the structure of the concave portion and the mountain portion formed by the structural layer is transferred.

本発明の製造方法では、上記工程(A)と工程(B)との間に、バリア層を形成する工程をさらに含んでいてもよい。バリア層は、上述したバリア層の材料を、真空蒸着法、スパッタ法、反応性スパッタ法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法などの公知の方法により成膜することで得ることができる。   In the manufacturing method of this invention, the process of forming a barrier layer may be further included between the said process (A) and process (B). The barrier layer is made of the above-described barrier layer material by vacuum deposition, sputtering, reactive sputtering, molecular beam epitaxy, cluster ion beam, ion plating, plasma polymerization, atmospheric pressure plasma polymerization, plasma It can be obtained by forming a film by a known method such as a CVD method, a laser CVD method, a thermal CVD method, or a coating method.

また、本発明の有機EL素子の製造方法は、上記工程(E)に続いて、集光レンズ層302および光透過性層304を有する光取出しレンズ層310を形成する工程を含んでいてもよい。光取出しレンズ層310の形成は、従来と同様の方法で行うことができる。   Moreover, the manufacturing method of the organic EL element of this invention may include the process of forming the light extraction lens layer 310 which has the condensing lens layer 302 and the light transmissive layer 304 following the said process (E). . The light extraction lens layer 310 can be formed by a method similar to the conventional method.

本発明の方法では、構造層104は、図2を参照して説明したように、第1電極106側の面に、第1電極106の方向に向けて複数の凹部202を有するように形成される。また、複数の凹部202の隣接した凹部の間には、山部204が存在する。この凹部202および山部204は、図9に示すように第2電極110へ、それぞれの形状が転写される。この第2電極の形状は、機能層で発光された光を効率よく反射し、基板側への光として取り出すことを可能にする。   In the method of the present invention, as described with reference to FIG. 2, the structural layer 104 is formed on the surface on the first electrode 106 side so as to have a plurality of recesses 202 in the direction of the first electrode 106. The In addition, there is a peak portion 204 between adjacent recesses of the plurality of recesses 202. As shown in FIG. 9, the shape of the concave portion 202 and the peak portion 204 is transferred to the second electrode 110. The shape of the second electrode efficiently reflects the light emitted from the functional layer and allows it to be extracted as light toward the substrate.

本発明は、上記有機EL素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を包含する。   The present invention includes an illumination device, a planar light source, and a display device including the organic EL element.

<照明装置および面状光源>
本発明の有機EL素子は照明装置および面状光源の一部として用いることができる。たとえば光の出射側から、光透過性基板、陽極、機能層、陰極、吸湿部材および封止部材を含む照明装置であれば、光透過性基板から陰極までの部分に、本発明の有機EL素子を使用できる。より具体的には、本発明の照明装置の例は、たとえば、図11に示すように、光の出射側から、光透過性基板102、構造層104、第1電極(陽極)106、機能層108、第2電極(陰極)110、吸湿部材(デシカント)1202および封止部材1204を含む。本発明の上記有機EL素子100は、光透過性基板102から第2電極110までの構成に対応する。また、面状光源も、照明装置と同様の構成とすることができる。このような照明装置および面状光源の製造は、上記有機EL素子の製造に従って行うことができる。
<Lighting device and planar light source>
The organic EL element of the present invention can be used as part of a lighting device and a planar light source. For example, in the case of a lighting device including a light-transmitting substrate, an anode, a functional layer, a cathode, a hygroscopic member, and a sealing member from the light emitting side, the organic EL element of the present invention is provided between the light-transmitting substrate and the cathode. Can be used. More specifically, for example, as shown in FIG. 11, the example of the lighting device of the present invention includes a light transmitting substrate 102, a structural layer 104, a first electrode (anode) 106, and a functional layer from the light emission side. 108, a second electrode (cathode) 110, a hygroscopic member (desiccant) 1202, and a sealing member 1204. The organic EL element 100 of the present invention corresponds to the configuration from the light transmissive substrate 102 to the second electrode 110. The planar light source can also have the same configuration as the lighting device. Manufacture of such an illuminating device and a planar light source can be performed according to manufacture of the said organic EL element.

<表示装置>
本発明の有機EL素子は、カラーディスプレイなどの表示装置の一部に使用することができる。たとえば、装置の表示側から、カラーフィルターガラス基板(ガラス基板およびカラーフィルター層を含む)、保護層、陽極、白色有機EL発光層を含む有機層および陰極を含む表示装置を挙げることができる。本発明の表示装置では、陰極部は、シリコン駆動基板などの駆動部分を含んでいてもよい。
<Display device>
The organic EL element of the present invention can be used for a part of a display device such as a color display. For example, from the display side of the device, a display device including a color filter glass substrate (including a glass substrate and a color filter layer), a protective layer, an anode, an organic layer including a white organic EL light emitting layer, and a cathode can be exemplified. In the display device of the present invention, the cathode portion may include a driving portion such as a silicon driving substrate.

より具体的には、図12に示すように、本発明の表示装置は、光取出し方向から、光透過性基板102、カラーフィルター層(たとえば、RGBカラーフィルター層など)1302、バリア層402、構造層104、第1電極(陽極)106、機能層108、第2電極(陰極)110を含む有機ELディスプレイを含むことができる。このような表示素子の製造は、上記有機EL素子の製造に加え、公知の適切な成膜工程(たとえば、カラーフィルター層ではスピンコート法、蒸着法など)を挿入することで行うことができる。   More specifically, as shown in FIG. 12, the display device of the present invention includes a light transmissive substrate 102, a color filter layer (for example, an RGB color filter layer) 1302, a barrier layer 402, a structure from the light extraction direction. An organic EL display including the layer 104, the first electrode (anode) 106, the functional layer 108, and the second electrode (cathode) 110 can be included. Such a display element can be manufactured by inserting a known appropriate film forming process (for example, a spin coat method or a vapor deposition method in the case of a color filter layer) in addition to the manufacture of the organic EL element.

上述した実施形態を具体化した実施例を、比較対象としての比較例とともに説明する。以下の実施例では、構造層104の複数の凹部502は、図8に示すような、光透過性基板102に向かって四角錐形状を有する。複数の凹部502を、その間の山部(即ち凹部の頂辺部分)が格子状になるように周期的に配置した。それぞれの凹部502の間の幅および高さは走査型プローブ顕微鏡を用いて測定した。具体的には、10箇所の凹部502の画像を得た後に、図7に示すように、画像中の任意の凹部502aと、この凹部502aに隣接する凹部502bおよび502cとの間の山部770および772を1点として、凹部502の間隔の幅および高さを測定した。そして、10点以上の間隔を測定し、その平均値を、構造層における凹部の間隔の幅および高さとした。   An example embodying the above-described embodiment will be described together with a comparative example as a comparison target. In the following example, the plurality of recesses 502 of the structural layer 104 have a quadrangular pyramid shape toward the light transmissive substrate 102 as shown in FIG. The plurality of concave portions 502 were periodically arranged so that the peak portions (that is, the top side portions of the concave portions) therebetween were in a lattice shape. The width and height between the recesses 502 were measured using a scanning probe microscope. Specifically, after obtaining images of ten concave portions 502, as shown in FIG. 7, a peak portion 770 between an arbitrary concave portion 502a in the image and the concave portions 502b and 502c adjacent to the concave portion 502a. , 772 as one point, the width and height of the interval between the recesses 502 were measured. And the interval of 10 or more points was measured, and the average value was defined as the width and height of the interval between the recesses in the structural layer.

以下の実施例では、構造層104上の微細構造の値を基に説明するが、本実施例では、構造層104上の微細構造は、その微細構造が反転して、第2電極110の光透過性基板側の面に転写されており、本発明の第2電極110上の微細構造の設定条件を満たしていた。   In the following example, description will be made based on the value of the fine structure on the structural layer 104. However, in this example, the fine structure on the structural layer 104 is inverted so that the light of the second electrode 110 is reflected. It was transferred to the surface on the side of the transparent substrate and satisfied the setting conditions of the fine structure on the second electrode 110 of the present invention.

<実施例1>
まず、光透過性基板102、構造層104および光透過性を有する第1電極106がこの順に積層された光取出し基板120を作製した。30mm×40mmの寸法および0.7mmの厚さを有する無アルカリガラス板を洗浄した、光透過性基板102を準備した。
<Example 1>
First, the light extraction substrate 120 in which the light transmissive substrate 102, the structural layer 104, and the light transmissive first electrode 106 were laminated in this order was manufactured. A light transmissive substrate 102 was prepared by washing an alkali-free glass plate having a size of 30 mm × 40 mm and a thickness of 0.7 mm.

スピンコーターを用いて、光透過性基板102上に、UV(紫外線)硬化型アクリル系樹脂(東洋インキ株式会社製 リオデュラスTYT)を塗布し、次いで熱風オーブンの中において100℃で1分間加熱して、膜厚1μmの樹脂層を形成した。続いて、この樹脂層の表面に、微細な凸形状のパターンを有するフィルム板を押し付けた後、UV光(150mJ/cm2)を照射した。次に、フィルム板を剥離して、樹脂層表面に凹形状のパターンを有する構造層104を得た。構造層104の表面には、凹部の見かけ上の深さD1aが150nmであり、凹部の全凹幅W1wが750nmであり、かつ凹幅W1hが375nmである複数の凹部が形成された。構造層104の表面の形状は、走査型プローブ顕微鏡で確認した。 Using a spin coater, a UV (ultraviolet) curable acrylic resin (Rioduras TYT manufactured by Toyo Ink Co., Ltd.) is applied on the light-transmitting substrate 102, and then heated in a hot air oven at 100 ° C. for 1 minute. A resin layer having a thickness of 1 μm was formed. Then, after pressing the film board which has a fine convex pattern on the surface of this resin layer, UV light (150 mJ / cm < 2 >) was irradiated. Next, the film plate was peeled off to obtain a structural layer 104 having a concave pattern on the surface of the resin layer. On the surface of the structural layer 104, a plurality of recesses having an apparent depth D 1a of 150 nm, a total recess width W 1w of 750 nm, and a recess width W 1h of 375 nm were formed. . The shape of the surface of the structural layer 104 was confirmed with a scanning probe microscope.

次に、スパッタ法を用いて、構造層104の表面に、膜厚100nmのITO膜を堆積させ、続いてパターニングを行い、光透過性を有する第1電極106(陽極)を形成した。   Next, an ITO film having a thickness of 100 nm was deposited on the surface of the structural layer 104 by sputtering, followed by patterning to form a first electrode 106 (anode) having optical transparency.

第1電極106の表面に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、および電子注入層をそれぞれ蒸着法で堆積させて、機能層108を形成した。   A functional layer 108 was formed by depositing a hole transport layer, a light emitting layer, an electron transport layer, and an electron injection layer on the surface of the first electrode 106 by an evaporation method.

最初に、4,4’,4’’−トリス(9−カルバゾール)トリフェニルアミンを堆積して、膜厚35nmの正孔輸送層を形成した。続いて、トリス(2−フェニルピリジナト)イリジウム(III)錯体をドープした4,4’,4’’−トリス(9−カルバゾール)トリフェニルアミンの膜厚15nmの層と、トリス[1−フェニルイソキノリン−C2,N]イリジウム(III)錯体をドープした1,3,5−トリス(N−フェニルベンズイミダゾール−2−イル)ベンゼンの膜厚15nmの層とを堆積し、2層構造の発光層を形成した。続いて、1,3,5−トリス(N−フェニルベンズイミダゾール−2−イル)ベンゼンを堆積して、膜厚65nmの電子輸送層を形成した。最後に、フッ化リチウムを堆積して、膜厚1.5nmの電子注入層を形成し、発光層を含む機能層108を得た。   First, 4,4 ′, 4 ″ -tris (9-carbazole) triphenylamine was deposited to form a 35 nm-thick hole transport layer. Subsequently, a 15 nm thick layer of 4,4 ′, 4 ″ -tris (9-carbazole) triphenylamine doped with a tris (2-phenylpyridinato) iridium (III) complex, and tris [1- A layer of 1,3,5-tris (N-phenylbenzimidazol-2-yl) benzene doped with a phenylisoquinoline-C2, N] iridium (III) complex and a 15 nm-thick layer is deposited to emit light of a two-layer structure A layer was formed. Subsequently, 1,3,5-tris (N-phenylbenzimidazol-2-yl) benzene was deposited to form an electron transport layer having a thickness of 65 nm. Finally, lithium fluoride was deposited to form an electron injection layer with a thickness of 1.5 nm to obtain a functional layer 108 including a light emitting layer.

続いて、蒸着法を用いて、機能層108の表面に、アルミニウムを堆積して、膜厚50nmの第2電極110を形成し、層構成i)を有する有機EL素子を得た。   Subsequently, aluminum was deposited on the surface of the functional layer 108 by vapor deposition to form a second electrode 110 having a thickness of 50 nm, and an organic EL element having a layer configuration i) was obtained.

続いて、PETフィルム(光透過性シートからなる光透過性層304)の一方の表面に、直径5μmの半球形状のマイクロレンズと5μmピッチの頂角89度のクロスプリズム構造とからなる集光レンズ層302を形成し、光取出しレンズ層310を得た。続いて、光透過性層304の他方の表面を、粘着剤を介して光透過性基板102に貼り合わせて、図3に示す光取出しレンズ層310を有する有機EL素子100を得た。このとき、集光レンズ層302が光取り出し側の最表面である。   Subsequently, a condensing lens comprising a hemispherical microlens having a diameter of 5 μm and a cross prism structure having an apex angle of 89 degrees having a pitch of 5 μm on one surface of a PET film (light transmitting layer 304 made of a light transmitting sheet). The layer 302 was formed, and the light extraction lens layer 310 was obtained. Subsequently, the other surface of the light transmissive layer 304 was bonded to the light transmissive substrate 102 via an adhesive, and the organic EL element 100 having the light extraction lens layer 310 shown in FIG. 3 was obtained. At this time, the condensing lens layer 302 is the outermost surface on the light extraction side.

<実施例2>
凹部の見かけ上の深さD1aが190nmであり、凹部の全凹幅W1wが1000nmであり、かつ凹幅W1hが500nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Example 2>
Except for forming the structural layer 104 having a concave portion in which the apparent depth D 1a of the concave portion is 190 nm, the total concave width W 1w of the concave portion is 1000 nm, and the concave width W 1h is 500 nm. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<実施例3>
凹部の見かけ上の深さD1aが380nmであり、凹部の全凹幅W1wが2000nmであり、かつ凹幅W1hが1000nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Example 3>
Except for forming the structural layer 104 having a concave portion in which the apparent depth D 1a of the concave portion is 380 nm, the total concave width W 1w of the concave portion is 2000 nm, and the concave width W 1h is 1000 nm. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<実施例4>
凹部の見かけ上の深さD1aが50nmであり、凹部の全凹幅W1wが400nmであり、かつ凹幅W1hが150nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Example 4>
Except that the structural layer 104 having a concave portion in which the apparent depth D 1a of the concave portion is 50 nm, the total concave width W 1w of the concave portion is 400 nm, and the concave width W 1h is 150 nm is formed. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<実施例5>
凹部の見かけ上の深さD1aが300nmであり、凹部の全凹幅W1wが3000nmであり、かつ凹幅W1hが1000nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Example 5>
Except that the structure layer 104 having a recess having an apparent depth D 1a of the recess of 300 nm, a total recess width W 1w of the recess of 3000 nm, and a recess width W 1h of 1000 nm was formed. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<実施例6>
凹部の見かけ上の深さD1aが100nmであり、凹部の全凹幅W1wが400nmであり、かつ凹幅W1hが180nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Example 6>
Except that the structure layer 104 having a recess having an apparent depth D 1a of the recess of 100 nm, a total recess width W 1w of the recess of 400 nm, and a recess width W 1h of 180 nm was formed. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<実施例7>
凸部の見かけ上の深さD1aが400nmであり、凹部の全凹幅W1wが2500nmであり、かつ凹幅W1hが1200nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Example 7>
Except for forming the structural layer 104 having a concave portion in which the apparent depth D 1a of the convex portion is 400 nm, the total concave width W 1w of the concave portion is 2500 nm, and the concave width W 1h is 1200 nm, The procedure of Example 1 was repeated to obtain the organic EL element 100.

<比較例1>
光透過性基板102上に形成した樹脂層の表面に、微細な凸形状のパターンを有するフィルム板を押し付けずにUV光(150mJ/cm2)を照射して、平坦な上表面を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Comparative Example 1>
A structural layer having a flat upper surface by irradiating the surface of the resin layer formed on the light-transmitting substrate 102 with UV light (150 mJ / cm 2 ) without pressing a film plate having a fine convex pattern. Except that 104 was formed, the procedure of Example 1 was repeated to obtain the organic EL element 100.

<比較例2>
凹部の見かけ上の深さD1aが150nmであり、凹部の全凹幅W1wが500nmであり、かつ凹幅W1hが260nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Comparative example 2>
Except that the structural layer 104 having a concave portion in which the apparent depth D 1a of the concave portion is 150 nm, the total concave width W 1w of the concave portion is 500 nm, and the concave width W 1h is 260 nm is formed. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<比較例3>
凹部の見かけ上の深さD1aが90nmであり、凹部の全凹幅W1wが350nmであり、かつ凹幅W1hが100nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Comparative Example 3>
Except for forming the structural layer 104 having a recess having an apparent depth D 1a of the recess of 90 nm, a total recess width W 1w of the recess of 350 nm, and a recess width W 1h of 100 nm. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<比較例4>
凹部の見かけ上の深さD1aが30nmであり、凹部の全凹幅W1wが500nmであり、かつ凹幅W1hが260nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Comparative Example 4>
Except that the structural layer 104 having a concave portion in which the apparent depth D 1a of the concave portion is 30 nm, the total concave width W 1w of the concave portion is 500 nm, and the concave width W 1h is 260 nm is formed. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<比較例5>
凹部の見かけ上の深さD1aが500nmであり、凹部の全凹幅W1wが1000nmであり、かつ凹幅W1hが400nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Comparative Example 5>
Except for forming the structural layer 104 having a recess having an apparent depth D 1a of the recess of 500 nm, a total recess width W 1w of the recess of 1000 nm, and a recess width W 1h of 400 nm. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<比較例6>
凹部の見かけ上の深さD1aが300nmであり、凹部の全凹幅W1wが4000nmであり、かつ凹幅W1hが2200nmである凹部を有する構造層104を形成したことを除いて、実施例1の手順を繰り返して、有機EL素子100を得た。
<Comparative Example 6>
Except for forming the structural layer 104 having a concave portion in which the apparent depth D 1a of the concave portion is 300 nm, the total concave width W 1w of the concave portion is 4000 nm, and the concave width W 1h is 2200 nm. The procedure of Example 1 was repeated to obtain an organic EL device 100.

<評価>
実施例1〜7および比較例1〜6の有機EL素子について、光の取出し効率の測定を行った。第1表に、実施例1〜7および比較例1〜6の有機EL素子における構造層104の構成の詳細と、光の取出し効率比およびショートの有無の評価の結果を示す。
<Evaluation>
About the organic EL element of Examples 1-7 and Comparative Examples 1-6, the extraction efficiency of light was measured. Table 1 shows the details of the structure of the structural layer 104 in the organic EL elements of Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 6, and the results of evaluating the light extraction efficiency ratio and the presence or absence of short circuits.

有機EL素子に、直流(DC)電源から電流密度20mA/cm2の定電流を流し、出射される全放射光を積分球により計測し、その計測結果に基づいて光取出し効率比を求めた。光取出し効率比は、構造層に凹部を持たない比較例1の全放射光の量に対する、実施例1〜7および比較例2〜6の全放射光の量の比である。光取出し効率比が1.6以上の場合を、「◎」と判定し、光取出し効率比が1.5以上1.6未満の場合を、「○」と判定した。また、光取出し効率比が1.1以上1.5未満の場合を「×」と判定した。さらに、光取出し効率比が1.1未満の場合を「××」と判定した。 A constant current with a current density of 20 mA / cm 2 was passed through the organic EL element from a direct current (DC) power source, and the total emitted light was measured with an integrating sphere, and the light extraction efficiency ratio was determined based on the measurement result. The light extraction efficiency ratio is a ratio of the amount of total emitted light of Examples 1 to 7 and Comparative Examples 2 to 6 to the amount of total emitted light of Comparative Example 1 having no recess in the structural layer. The case where the light extraction efficiency ratio was 1.6 or more was determined as “◎”, and the case where the light extraction efficiency ratio was 1.5 or more and less than 1.6 was determined as “◯”. Further, the case where the light extraction efficiency ratio was 1.1 or more and less than 1.5 was determined as “x”. Furthermore, when the light extraction efficiency ratio was less than 1.1, it was determined as “XX”.

Figure 2018032590
Figure 2018032590

第1表に示すように、実施例1〜7の有機EL素子は、1.55から1.85の高い光の取出し効率比を有することが確認された。これにより、実施例1から実施例7の有機EL素子では、比較例1の有機EL素子に比べて、光の取出し効率が向上していることが分かった。これは、第2電極110の機能層108側の面に、構造層104の凹部から転写された凸形状の構造が、表面プラズモン吸収を抑制し、かつ、第2電極上の光の反射率を向上させたためと推定される。   As shown in Table 1, it was confirmed that the organic EL elements of Examples 1 to 7 had a high light extraction efficiency ratio of 1.55 to 1.85. Thereby, in the organic EL element of Example 1 to Example 7, it turned out that the light extraction efficiency is improving compared with the organic EL element of the comparative example 1. This is because the convex structure transferred from the concave portion of the structural layer 104 on the surface of the second electrode 110 on the functional layer 108 side suppresses surface plasmon absorption and increases the reflectance of light on the second electrode. It is presumed that it was improved.

一方、比較例2の有機EL素子は、1.45の光の取出し効率比は1.45を有し、十分な効果が示さなかった。
これは:
(a)構造層104の全凹幅W1wに対して凹幅W1hが大きいために、凹部の斜面が光透過性基板102側に膨らんだ形状となったこと;および
(b)構造層104の全凹幅W1wに対して凹部の見かけ上の深さD1aが大きいこと
によると推定される。要因(a)は、第2電極110の凸部を、光透過性基板102側に膨らんだ形状とする。その結果、第2電極110の凸部に隣接する谷部の斜面が谷部の底点に向かって急峻になり、谷部の特に底点付近の空間が狭くなって、第2電極110表面における光の反射率が低下したと推定される。要因(b)は、第2電極110の全凸幅W2wに対する凸部の見かけ上の高さH2aを過剰に増大させる。その結果として、機能層108から第2電極110側に進んだ光のうち、第2電極110の谷部の底点付近に進んだ光の反射率が大きく低下したと推定される。
On the other hand, the organic EL device of Comparative Example 2 had a light extraction efficiency ratio of 1.45 of 1.45, and did not show a sufficient effect.
this is:
(A) Since the concave width W 1h is larger than the total concave width W 1w of the structural layer 104, the inclined surface of the concave portion has a shape swelled toward the light transmissive substrate 102; and (b) the structural layer 104 It is estimated that the apparent depth D 1a of the concave portion is larger than the total concave width W 1w of the concave portion. The factor (a) is such that the convex portion of the second electrode 110 swells toward the light-transmitting substrate 102 side. As a result, the slope of the valley adjacent to the convex portion of the second electrode 110 becomes steeper toward the bottom of the valley, and the space in the valley, particularly in the vicinity of the bottom, becomes narrow, and the surface of the second electrode 110 is reduced. It is estimated that the reflectance of light has decreased. The factor (b) excessively increases the apparent height H 2a of the convex portion with respect to the total convex width W 2w of the second electrode 110. As a result, it is presumed that the reflectance of the light traveling from the functional layer 108 toward the second electrode 110 side and traveling near the bottom of the valley of the second electrode 110 is greatly reduced.

比較例3の有機EL素子は、比較例1の有機EL素子よりやや高い、1.23の光の取出し効率比を有するものの、十分な効果を示さなかった。これは、構造層104の全凹幅W1wが小さく、第2電極110の全凸幅W2wが小さくなったために、(c)第2電極110表面における表面プラズモンの再変換による光の再放射が十分でないこと;および、(d)第2電極110表面における反射率の低下が起こったことによると推定される。 Although the organic EL element of Comparative Example 3 had a light extraction efficiency ratio of 1.23, which was slightly higher than the organic EL element of Comparative Example 1, it did not show sufficient effects. This is because the total concave width W 1w of the structural layer 104 is small and the total convex width W 2w of the second electrode 110 is small. (C) Re-emission of light due to re-conversion of surface plasmons on the surface of the second electrode 110. Is not sufficient; and (d) it is presumed that (d) a decrease in reflectance on the surface of the second electrode 110 occurred.

比較例4の有機EL素子は、比較例1の有機EL素子と同等の光の取出し効率比を有し、十分な効果を示さなかった。これは:(a)構造層104の全凹幅W1wに対して凹幅W1hが大きいために、凹部の斜面が光透過性基板102側に膨らんだ形状となったこと;および(e)構造層104の凹部の見かけ上の深さD1aが小さいことによると推定される。要因(e)は、第2電極110の見かけ上の高さH2aを低下させ、第2電極110表面における表面プラズモンの再変換による光の再放射を不十分にしたと推定される。 The organic EL element of Comparative Example 4 had a light extraction efficiency ratio equivalent to that of the organic EL element of Comparative Example 1, and did not exhibit sufficient effects. This is because: (a) because the concave width W 1h is larger than the total concave width W 1w of the structural layer 104, the inclined surface of the concave portion has a shape swelled toward the light-transmitting substrate 102; and (e) It is presumed that the apparent depth D 1a of the concave portion of the structural layer 104 is small. The factor (e) is presumed that the apparent height H 2a of the second electrode 110 is lowered, and the light re-emission due to the re-conversion of the surface plasmon on the surface of the second electrode 110 is insufficient.

比較例5の有機EL素子は、比較例1の有機EL素子より低い光の取出し効率比を有し、十分な効果を示さなかった。これは:(f)構造層104の表面の全凹幅W1wに対して凹部の見かけ上の深さD1aが大きく、かつ、構造層104の凹部の見かけ上の深さD1aが機能層108の膜厚よりも著しく大きくなったことに起因すると推定される。要因(f)は、第2電極110の全凸幅W2wに対する凸部の見かけ上の高さH2aが過剰に増大した結果として、機能層108から第2電極110側に進んだ光のうち、第2電極110の谷部の底点付近に進んだ光の反射率を大きく低下させたと推定される。さらに、第1電極106上に形成される機能層108の膜厚の均一性に悪影響を及ぼしたと推定される。より具体的には、第2電極110の全凸幅W2wに対する凸部の見かけ上の高さH2aが過剰であるために、構造層104の山部が急峻な形状となり、機能層108の膜厚が相対的に減少したと推定される。そして、山部の一部の上方において、第1電極106上の機能層108の膜厚が減少し、第1電極106と第2電極110との間のキャリア(正孔および電子)の移動が、その周辺部よりも局所的に優勢となり、発光に寄与せずに機能層108(具体的には発光層)を通過するキャリアが増大したと推定される。要因(b)および(f)の影響により、比較例5の有機EL素子の光取り出し効率比は、凹凸構造のない第2電極110を有する比較例1の有機EL素子よりも低くなったと推定される。 The organic EL device of Comparative Example 5 had a lower light extraction efficiency ratio than the organic EL device of Comparative Example 1, and did not show sufficient effects. This is: (f) The apparent depth D 1a of the concave portion is larger than the total concave width W 1w of the surface of the structural layer 104, and the apparent depth D 1a of the concave portion of the structural layer 104 is the functional layer. It is estimated that the film thickness is significantly larger than 108. The factor (f) is the light that travels from the functional layer 108 toward the second electrode 110 as a result of excessive increase in the apparent height H 2a of the convex portion with respect to the total convex width W 2w of the second electrode 110. It is presumed that the reflectance of light traveling near the bottom of the valley of the second electrode 110 is greatly reduced. Further, it is estimated that the uniformity of the film thickness of the functional layer 108 formed on the first electrode 106 was adversely affected. More specifically, since the apparent height H 2a of the convex portion with respect to the total convex width W 2w of the second electrode 110 is excessive, the peak portion of the structural layer 104 has a steep shape, and the functional layer 108 It is estimated that the film thickness has decreased relatively. The film thickness of the functional layer 108 on the first electrode 106 is reduced above a part of the peak, and carriers (holes and electrons) move between the first electrode 106 and the second electrode 110. It is presumed that the carriers that locally dominate the peripheral portion and increase the number of carriers that pass through the functional layer 108 (specifically, the light emitting layer) without contributing to light emission. Due to the influence of the factors (b) and (f), the light extraction efficiency ratio of the organic EL element of Comparative Example 5 is estimated to be lower than that of the organic EL element of Comparative Example 1 having the second electrode 110 having no uneven structure. The

比較例6の有機EL素子は、比較例1の有機EL素子と同等の光の取出し効率比を有し、十分な効果を示さなかった。これは、(g)構造層104の凹部の見かけ上の深さに対して、構造層104の全凹幅W1wが非常に大きいことによると推定される。要因(g)は、構造層104の凹部形状が転写された第2電極110の凸部を緩やかにし、第2電極110の光透過性基板102側表面を平面に近くする。その結果として、表面プラズモン変換による光の再放射の効果が得られなかったと推定される。 The organic EL device of Comparative Example 6 had a light extraction efficiency ratio equivalent to that of the organic EL device of Comparative Example 1, and did not exhibit sufficient effects. This is presumably because (g) the total concave width W 1w of the structural layer 104 is very large with respect to the apparent depth of the concave portion of the structural layer 104. Factor (g) causes the convex portion of the second electrode 110 to which the shape of the concave portion of the structural layer 104 is transferred to be gentle, and makes the surface of the second electrode 110 closer to the light transmissive substrate 102 close to a plane. As a result, it is estimated that the effect of light re-emission by surface plasmon conversion was not obtained.

以上のように、本発明に係る有機EL素子は、光透過性基板102上に、光透過性を有する構造層104、光透過性を有する第1電極106、発光層を含む機能層108、および、第2電極110をこの順で積層したものである。また、構造層104には、(式1)の関係を有する凹部が設けられる。これにより、向上した光の取出し効率を有する有機EL素子が得られることが分かった。   As described above, the organic EL element according to the present invention includes a light-transmitting structural layer 104, a light-transmitting first electrode 106, a functional layer 108 including a light-emitting layer, and a light-transmitting substrate 102. The second electrode 110 is laminated in this order. Further, the structural layer 104 is provided with a recess having a relationship of (Equation 1). Thereby, it was found that an organic EL element having improved light extraction efficiency can be obtained.

また、本発明を実施例により説明してきたが、本発明は上記実施例に限定されず、特許請求の範囲に記載した範囲内で適宜変更または修正することができる。   Further, although the present invention has been described with reference to the embodiments, the present invention is not limited to the above embodiments, and can be appropriately changed or modified within the scope described in the claims.

100 有機EL素子
102 光透過性基板
104 構造層
104a 構造層の底辺
106 第1電極
108 機能層
110 第2電極
202 構造層の凹部
204 構造層の山部
206 第2電極の凸部
208 第2電極の谷部
302 集光レンズ層
304 光透過性層
310 光取出しレンズ層
402 バリア層
502、502a、502b、502c 構造層の凹部
710、712 山部の頂点
770、772 山部
810、812 規則的な配列を有する領域
902、902a、902b、902c 第2電極の凸部
904、904a、904b 第2電極の谷部
918、920 規則的な配列を有する領域
1010、1012 底点
1068 凸部902aの半値高さ
1080 第2電極の凸部の頂点
1202 吸湿部材
1204 封止部材
1302 カラーフィルター層
DESCRIPTION OF SYMBOLS 100 Organic EL element 102 Light transmissive substrate 104 Structural layer 104a Bottom of structural layer 106 First electrode 108 Functional layer 110 Second electrode 202 Concave portion of structural layer 204 Convex portion of structural layer 206 Convex portion of second electrode 208 Second electrode Trough portion 302 condensing lens layer 304 light transmitting layer 310 light extraction lens layer 402 barrier layer 502, 502a, 502b, 502c concave portion of structural layer 710, 712 vertex of peak portion 770, 772 peak portion 810, 812 regular 902, 902a, 902b, 902c Second electrode convex portion 904, 904a, 904b Second electrode valley portion 918, 920 Region having regular arrangement 1010, 1012 Bottom point 1068 Half value height of convex portion 902a 1080 Top of convex part of second electrode 1202 Hygroscopic member 1204 Sealing member 1302 Color filter layer

Claims (10)

光透過性基板、光透過性の構造層、光透過性の第1電極、発光層を含む機能層、および第2電極をこの順に含む有機EL素子であって、前記第2電極は、少なくとも前記光透過性基板の側に複数の凸部を有し、隣接する2つの凸部の頂点間の距離が5μm以下である有機EL素子。   An organic EL element including a light transmissive substrate, a light transmissive structure layer, a light transmissive first electrode, a functional layer including a light emitting layer, and a second electrode in this order, wherein the second electrode includes at least the An organic EL element having a plurality of convex portions on the light transmissive substrate side and having a distance between vertices of two adjacent convex portions of 5 μm or less. 前記複数の凸部のそれぞれは、見かけ上の高さH2a、前記見かけ上の高さH2aの半値高さにおける凸幅W2h、前記見かけ上の高さH2aにおける全凸幅W2wを有し、、W2wおよびW2h
2h ≦ W2w/2 (式2)
の関係を満たす、請求項1に記載の有機EL素子。
Wherein the plurality of respective convex portions, the height H 2a apparent, projection width W 2h at half height of the height H 2a on the apparent total Totsuhaba W 2w at the height H 2a on the apparent W 2w and W 2h are W 2h ≦ W 2w / 2 (Formula 2)
The organic EL element according to claim 1, satisfying the relationship:
2aが50nmから400nmまでの範囲内である、請求項2に記載の有機EL素子。 The organic EL element according to claim 2, wherein H 2a is in a range from 50 nm to 400 nm. 2wが400nmから3000nmまでの範囲内である、請求項2または3に記載の有機EL素子。 The organic EL element according to claim 2 or 3, wherein W 2w is in a range of 400 nm to 3000 nm. 2a/W2wが1/4から1/10までの範囲内である、請求項2から4のいずれか1項に記載の有機EL素子。 5. The organic EL device according to claim 2, wherein H 2a / W 2w is in a range from ¼ to 1/10. 前記光透過性基板と前記構造層との間に、バリア層をさらに備える、請求項1から5のいずれか1項に記載の有機EL素子。   The organic EL device according to claim 1, further comprising a barrier layer between the light transmissive substrate and the structural layer. 前記光透過性基板の前記構造層が設けられた面とは反対側の面に、光取出しレンズ層をさらに備える、請求項1から6のいずれか1項に記載の有機EL素子。   The organic EL element according to claim 1, further comprising a light extraction lens layer on a surface opposite to the surface on which the structural layer of the light transmissive substrate is provided. 請求項1から7のいずれか1項に記載の有機EL素子を含む照明装置。   The illuminating device containing the organic EL element of any one of Claim 1 to 7. 請求項1から7のいずれか1項に記載の有機EL素子を含む面状光源。   The planar light source containing the organic EL element of any one of Claim 1 to 7. 請求項1から7のいずれか1項に記載の有機EL素子を含む表示装置。   The display apparatus containing the organic EL element of any one of Claim 1 to 7.
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Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2012028067A (en) * 2010-07-21 2012-02-09 Oji Paper Co Ltd Organic light emitting diode element, image display device, and illumination device
JP2014049393A (en) * 2012-09-03 2014-03-17 Idemitsu Kosan Co Ltd Organic electroluminescent element and electronic apparatus
JP2014175262A (en) * 2013-03-12 2014-09-22 Kaneka Corp Organic el device
JP2015219972A (en) * 2014-05-14 2015-12-07 Jx日鉱日石エネルギー株式会社 Film member having uneven structure
JP2016009554A (en) * 2014-06-23 2016-01-18 王子ホールディングス株式会社 Substrate for semiconductor element, organic light-emitting diode element, or organic thin-film solar battery element

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2012028067A (en) * 2010-07-21 2012-02-09 Oji Paper Co Ltd Organic light emitting diode element, image display device, and illumination device
JP2014049393A (en) * 2012-09-03 2014-03-17 Idemitsu Kosan Co Ltd Organic electroluminescent element and electronic apparatus
JP2014175262A (en) * 2013-03-12 2014-09-22 Kaneka Corp Organic el device
JP2015219972A (en) * 2014-05-14 2015-12-07 Jx日鉱日石エネルギー株式会社 Film member having uneven structure
JP2016009554A (en) * 2014-06-23 2016-01-18 王子ホールディングス株式会社 Substrate for semiconductor element, organic light-emitting diode element, or organic thin-film solar battery element

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