JPWO2014014044A1 - 導電層一体型フレキシブルプリント基板 - Google Patents
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Abstract
Description
図1に、本発明の導電層一体型フレキシブルプリント基板の構成図を示すが、本発明は、これに限定されるものではない。先ず、配線パターン(2)およびベースフィルム(3)からなる(C)配線パターン付きフィルム(1)の上に(B)絶縁膜(4)を形成し、フレキシブルプリント基板(5)を得る。続いて、(A)電磁波シールド機能を有する導電層(6)を(B)絶縁膜(4)の上に形成し、本発明の導電層一体型フレキシブルプリント基板を得ることができる。
本発明における(A)電磁波シールド機能を有する導電層は、10dB以上の電磁波遮断効果を示し、導電性を示す層である。一般的に、導電層の導電率が高いほど、電磁波シールド効果が高い。従って、本発明における(A)電磁波シールド機能を有する導電層は、導電率の高い金属、例えば、(f)銀、銅、アルミニウム及びニッケルからなる群から選ばれる少なくとも1種の元素を含有していることがより好ましい。
シールド材が無い場合の空間の電界強度:Eo
シールド材が有る場合の空間の電界強度:Ex。
本発明におけるフィルムタイプの電磁波シールド機能を有する導電層は、特に限定されないが、例えば、導電性粒子を樹脂に分散させたフィルム、導電性接着剤/金属薄膜/絶縁層のように多層化した多層フィルム等が挙げられる。具体的に、上記導電性粒子を樹脂に分散させたフィルムとしては、トウヨウケム株式会社社製の商品名TSS100−18、TSS100−22等が挙げられる。また、上記導電性接着剤/金属薄膜/絶縁層のように多層化した多層フィルムとしては、タツタ電線株式会社の商品名SF−PC5000、SF−PC5100、SF−PC5500、SF−PC5600、SF−PC5900、SF−PC6000等が挙げられる。
本発明におけるペーストタイプの電磁波シールド機能を有する導電層は、特に限定されないが、例えば、銀粒子を樹脂に分散させたペースト、ニッケル粒子を樹脂に分散させたペースト等が挙げられる。具体的に、上記銀粒子を樹脂に分散させたペーストとしては、トウヨウケム株式会社製の商品名RA FS039、藤倉化成株式会社製の商品名XA−9015が挙げられる。また、上記ニッケル粒子を樹脂に分散させたペーストとしては、藤倉化成株式会社製の商品名FN−101、ペルノックス株式会社製の商品名K−3435G等が挙げられる。
本発明における金属薄膜タイプの電磁波シールド機能を有する導電層とは、絶縁膜上に直接金属薄膜を形成する事により得られる導電層である。本発明における金属薄膜タイプの電磁波シールド機能を有する導電層を絶縁膜上に形成する方法は、特に限定されないが、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的気相成長法(PVD)、化学的気相成長法(CVD)又は、無電解めっき等の液相成長法が挙げられる。特に、量産性を考慮すれば真空蒸着が望ましく、安価で安定した金属薄膜を得ることができるため好ましい。本発明における真空蒸着法とは、真空条件下で金属を加熱し、気化あるいは昇華させ、目的となる基材表面に金属薄膜を形成する方法である。蒸着させる金属としては、特に限定されないが、例えば、銀、銅、アルミニウム、金等が挙げられる。
本発明における(B)絶縁膜とは、厚さが5〜100μmの膜であり、樹脂組成物を硬化させることにより得られるものである。
本発明における(a)バインダーポリマーは、有機溶媒に対して可溶性であり、重量平均分子量が、ポリエチレングリコール換算で1,000以上、1,000,000以下のポリマーである。
使用装置:東ソー HLC−8220GPC相当品
カラム :東ソー TSK gel Super AWM−H(6.0mmI.D.×15cm)×2本
ガードカラム:東ソー TSK guard column Super AW−H
溶離液:30mM LiBr+20mM H3PO4 in DMF
流速:0.6mL/min
カラム温度:40℃
検出条件:RI:ポラリティ(+)、レスポンス(0.5sec)
試料濃度:約5mg/mL
標準品:PEG(ポリエチレングリコール)。
で示されるイソシアネート基、及び少なくとも1つの(メタ)アクリロイル基を含有する化合物を反応させることにより得られる。
本発明における(b)赤外線領域において反射領域を有する黒色着色剤は、黒色染料、黒色顔料などの他の物質を黒色に着色する効果を有する物質であり、かつ赤外線領域である波長領域800nm〜2000nmにおける反射率が5%以上である物質であればよい。本発明における(b)赤外線領域において反射領域を有する黒色着色剤の反射率の測定方法としては、特に限定はされないが、例えば下記方法によって測定する事が出来る。(b)赤外線領域において反射領域を有する黒色着色剤の反射率は、セルに測定検体を導入し、日本分光光度計U−4100によって測定することができる。
本発明における(c)有機溶媒に実質的に溶解しない難燃剤は、有機溶媒中に溶解せずに固体として存在し、有機物の燃焼を抑制する効果を有する、室温(25℃)で固体の化合物である。ここで、上記有機溶媒は、本発明における樹脂組成物を構成する、他成分の1つである有機溶媒を意味する。
本発明における(d)熱硬化性樹脂は、分子内に少なくとも1つの熱硬化性の有機基を含有している構造の化合物である。
本発明における(e)光重合開始剤は、UVなどのエネルギーによって活性化し、ラジカル重合性基含有樹脂の反応を開始・促進させる化合物である。したがって、本発明における樹脂組成物が、ラジカル重合性基を有したラジカル重合性樹脂と(e)光重合開始剤とを含有する場合、上記樹脂組成物は感光性樹脂組成物となる。ここで、ラジカル重合性基としては、アクリロイル基、メタクリロイル基またはビニル基が挙げられる。本発明におけるラジカル重合性樹脂としては、ラジカル重合性基を(a)バインダーポリマーが兼ね備えている場合もあるし、その他成分であるラジカル重合性化合物が含まれている場合もある。本発明における補強板一体型フレキシブルプリント基板は、(B)絶縁膜が(e)光重合開始剤を含有している感光性樹脂組成物から得られることが好ましい。本発明における(e)成分としては、特に限定されないが、例えば、ミヒラーズケトン、4,4’−ビス(ジエチルアミノ)ベンゾフェノン、4,4’,4’’−トリス(ジメチルアミノ)トリフェニルメタン、2,2’−ビス(2−クロロフェニル)−4,4’,5,5’−テトラフェニル−1,2’−ジイミダゾール、アセトフェノン、ベンゾイン、2−メチルベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエ−テル、2−t−ブチルアントラキノン、1,2−ベンゾ−9,10−アントラキノン、メチルアントラキノン、チオキサントン、2,4−ジエチルチオキサントン、2−イソプロピルチオキサントン、1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ジアセチルベンジル、ベンジルジメチルケタール、ベンジルジエチルケタール、2−(2’−フリルエチリデン)−4,6−ビス(トリクロロメチル)−S−トリアジン、2−[2’−(5’’−メチルフリル)エチリデン]−4,6−ビス(トリクロロメチル)−S−トリアジン、2−(p−メトキシフェニル)−4,6−ビス(トリクロロメチル)−S−トリアジン、2,6−ジ(p−アジドベンザル)−4−メチルシクロヘキサノン、4,4’−ジアジドカルコン、ジ(テトラアルキルアンモニウム)−4,4’−ジアジドスチルベン−2,2’−ジスルフォネート、2,2−ジメトキシ−1,2−ジフェニルエタン−1−オン、1−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン、2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−プロパン−1−オン、1−[4−(2−ヒドロキシエトキシ)−フェニル]−2−ヒドロキシ−2−メチル−1−プロパン−1−オン、2−メチル−1−[4−(メチルチオ)フェニル]−2−モルフォリノプロパン−1−オン、2−ベンジル−2−ジメチルアミノ−1−(4−モルフォリノフェニル)−ブタン−1、ビス(2,4,6−トリメチルベンゾイル)−フェニルフォスフィンオキサイド、ビス(2,6−ジメトキシベンゾイル)−2,4,4−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、2,4,6−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−プロパン−1−ケトン、ビス(n−5,2,4−シクロペンタジエン−1−イル)−ビス(2,6−ジフルオロ−3−(1H−ピロール−1−イル)−フェニル)チタニウム、1,2−オクタンジオン,1−[4−(フェニルチオ)−2−(O−ベンゾイルオキシム)]、ヨード二ウム,(4−メチルフェニル)[4−(2−メチルプロピル)フェニル]−ヘキサフルオロフォスフェート(1−)、エチル−4−ジメチルアミノベンゾエート、2−エチルヘキシル−4−ジメチルアミノベンゾエート、エタノン,1−[9−エチル−6−(2−メチルベンゾイル)−9H−カルバゾール−3−イル]−1−(O−アセチルオキシオム)などが挙げられる。上記(e)光重合開始剤は適宜選択することが望ましく、1種以上を混合させて用いることが望ましい。
本発明における樹脂組成物には、さらに必要に応じて、有機溶媒、ラジカル重合性化合物、充填剤、接着助剤、消泡剤、レベリング剤、重合禁止剤、(c)有機溶媒に実質的に溶解しない難燃剤以外の難燃剤等の各種添加剤を加えることができる。
本発明における(B)絶縁膜は、上記各成分(a)成分、(b)成分、必要に応じて以下(c)成分、(d)成分、(e)成分、及びその他の成分を均一に混合し、樹脂組成物を得る。その後、上記樹脂組成物を(C)配線パターン付きフィルムの上表面の上に形成し、その後、必要に応じて露光・現像により微細開口部を形成し、加熱処理を行うことにより、本発明におけるフレキシブルプリント基板を得られることができる。上記(B)絶縁膜に用いる各成分を均一に混合する方法としては、特に限定されるものではないが、例えば3本ロール、ビーズミル装置等の一般的な混練装置を用いて混合すればよい。また、上記各成分の溶液の粘度が低い場合には、一般的な攪拌装置を用いて混合してもよい。上記の混合する装置の中でも、特に3本ロールを用いて粉砕・分散させて混同した場合、(c)成分が均一な大きさになるため好ましい。混合後の樹脂組成物中の各成分の粒子径は、JIS K 5600−2−5で規定されたゲージを用いる方法で測定することができる。また粒度分布測定装置を使用すれば、混合後の樹脂組成物中の各成分の平均粒子径、粒子径、粒度分布を測定することができる。
本発明における配線パターン付きフィルムは、厚さ5〜100μmのベースフィルムの片面又は両面に配線パターンを有するフィルムである。本発明における配線パターン付きフィルムの作製方法は、特に限定されないが、例えば、ベースフィルムに導体層を形成することにより、フレキシブル金属張積層板を作製し、導体層をパターンエッチングする事によって作製することができる。
<(a)バインダーポリマー1>
攪拌機、温度計、滴下漏斗、冷却管及び窒素導入管を備えた反応容器に、重合用溶媒としてメチルトリグライム(=1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン)100.0gを仕込み、窒素気流下で攪拌しながら80℃まで昇温した。これに、室温(25℃)で予め混合しておいた、メタクリル酸12.0g(0.14モル)、メタクリル酸ベンジル28.0g(0.16モル)、メタクリル酸ブチル60.0g(0.42モル)、ラジカル重合開始剤としてのアゾビスイソブチロニトリル0.5gを、80℃に保温した状態で3時間かけて滴下漏斗から滴下した。滴下終了後、反応溶液を攪拌しながら90℃まで昇温し、反応溶液の温度を90℃に保ちながら更に2時間にわたって攪拌を行い反応させた。上記反応を行うことでポリ(メタ)アクリル系樹脂溶液(a−1)を得た。得られた樹脂溶液の固形分濃度は50%、重量平均分子量は48,000、固形分の酸価は78mgKOH/gであった。尚、固形分濃度、重量平均分子量、酸価は下記の方法で測定した。
JIS K 5601−1−2に従って測定を行った。尚、乾燥条件は170℃×1時間の条件を選択した。
下記条件で測定を行った。
使用装置:東ソー HLC−8220GPC相当品
カラム :東ソー TSK gel Super AWM−H(6.0mmI.D.×15cm)×2本
ガードカラム:東ソー TSK guard column Super AW−H
溶離液:30mM LiBr+20mM H3PO4 in DMF
流速:0.6mL/min
カラム温度:40℃
検出条件:RI:ポラリティ(+)、レスポンス(0.5sec)
試料濃度:約5mg/mL
標準品:PEG(ポリエチレングリコール)。
JIS K 5601−2−1に従って測定を行った。
<(a)バインダーポリマー2>
攪拌機、温度計、滴下漏斗、冷却管及び窒素導入管を備えた反応容器に、重合用溶媒としてメチルトリグライム(=1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン)30.00gを仕込み、これに、ノルボルネンジイソシアネート10.31g(0.050モル)を添加して、窒素気流下で攪拌しながら80℃に加温して溶解させた。この溶液に、ポリカーボネートジオール50.00g(0.025モル)(旭化成株式会社製、製品名PCDL T5652、重量平均分子量2000)及び2−ヒドロキシエチルメタクリレート6.51g(0.050モル)をメチルトリグライム30.00gに溶解した溶液を1時間かけて滴下漏斗から滴下した。滴下終了後、この溶液を5時間80℃で加熱攪拌を行い反応させた。上記反応を行うことで分子内にウレタン結合を有するウレタン系樹脂溶液(a−2)を得た。得られた樹脂溶液の固形分濃度は53%、重量平均分子量は5,200であった。尚、固形分濃度、重量平均分子量は合成例1と同様の方法で測定した。
<(a)バインダーポリマー3>
攪拌機、温度計、滴下漏斗、冷却管及び窒素導入管を備えた反応容器に、重合用溶媒としてメチルトリグライム(=1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン)130.60gを添加して、これに、3,3’,4,4’−オキシジフタル酸二無水物31.02g(0.100モル)、ビス[4−(3−アミノフェノキシ)フェニル]スルホン34.45g(0.080モル)、ポリ(テトラメチレン/3−メチルテトラメチレンエーテル)グリコールビス(4−アミノベンゾエート)24.76g(0.020モル)を添加して、窒素気流下で30分間攪拌してポリアミド酸溶液を得た。次いで、この溶液を190℃に加温して2時間にわたって反応させた。上記反応を行うことでポリイミド系樹脂溶液(a−3)を得た。得られた樹脂溶液の固形分濃度は49%、重量平均分子量は36,000であった。尚、固形分濃度、重量平均分子量は合成例1と同様の方法で測定した。
<樹脂組成物の調製>
合成例で得られた(a)バインダーポリマー、(b)赤外線領域において反射領域を有する黒色着色剤、(c)有機溶媒に実質的に溶解しない難燃剤、(d)熱硬化性樹脂、(e)光重合開始剤、及びその他成分を添加して樹脂組成物を作製した。それぞれの構成原料の樹脂固形分での配合量及び原料の種類を表1及び表2に記載する。なお、表中の有機溶媒である1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタンは上記合成した樹脂溶液に含まれる溶剤も含めた全溶剤量である。樹脂組成物ははじめに一般的な攪拌翼を備えた攪拌装置にて混合し、その後、3本ロールミルに2回通して均一な溶液とした。グラインドメーターにて粒子径を測定したところ、いずれも10μm以下であった。混合溶液を脱泡装置で溶液中の泡を完全に脱泡して下記評価を実施した。
<1>アサヒ化成工業株式会社製 黒色着色剤(金属複合酸化物)の製品名、波長領域800nm〜2000nmにおける反射率が5%以上
<2>アサヒ化成工業株式会社製 黒色着色剤(金属複合酸化物)の製品名、波長領域800nm〜2000nmにおける反射率が5%以上
<3>BASFジャパン株式会社製 黒色着色剤(有機顔料)の製品名、波長領域800nm〜2000nmにおける反射率が5%以上
<4>三菱化学株式会社製 製品名、波長領域800nm〜2000nmにおいて吸収領域がある
<5>クラリアントジャパン株式会社製 ホスフィン酸塩の製品名、1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン100重量部に対する溶解性0.01重量部未満
<6>BASFジャパン株式会社製 メラミンシアヌレートの製品名、1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン100重量部に対する溶解性0.01重量部未満
<7>ナバルテック社製 ベーマイト型水酸化アルミニウムの製品名、1,2−ビス(2−メトキシエトキシ)エタン100重量部に対する溶解性0.01重量部未満
<8>日産化学株式会社製 多官能エポキシ樹脂(トリグリシジルイソシアヌレート)の製品名
<9>共栄社化学株式会社製 ブタジエン系消泡剤の製品名
<10>BASFジャパン株式会社製 オキシムエステル系光重合開始剤の製品名
<11>日立化成工業株式会社製 EO変性ビスフェノールAジメタクリレートの製品名。
(i)電気絶縁信頼性
フレキシブル銅貼り積層版(電解銅箔の厚さ12μm、ポリイミドフィルムは株式会社カネカ製アピカル25NPI、ポリイミド系接着剤で銅箔を接着している)上にライン幅/スペース幅=100μm/100μmの櫛形パターンを作製し、10容量%の硫酸水溶液中に1分間浸漬した後、純水で洗浄し銅箔の表面処理を行った。その後、上記櫛形パターン上に最終乾燥厚さが20μmになるように樹脂組成物を流延・塗布し、80℃で20分間乾燥した。その後、150℃のオーブン中で30分間加熱硬化させて絶縁膜とし試験片を得た。尚、樹脂組成物が感光性樹脂組成物の場合は、上記櫛形パターン上に最終乾燥厚さが20μmになるように樹脂組成物を流延・塗布し、80℃で20分乾燥した後、300mJ/cm2の積算露光量の紫外線を照射して露光、次いで、1.0重量%の炭酸ナトリウム水溶液を30℃に加熱した溶液を用いて、1.0kgf/mm2の吐出圧で90秒間スプレー現像を行った。現像後、純水で十分洗浄した後、150℃のオーブン中で30分間加熱硬化させて絶縁膜とし試験片を得た。85℃、85%RHの環境試験機中で試験片の両端子部分に100Vの直流電流を印加し、絶縁抵抗値の変化やマイグレーションの発生などを観察した。観察した結果を下記「○」又は「×」で示す。
○:試験開始から1000時間経過後に、10の8乗以上の抵抗値を示し、マイグレーション、デンドライトなどの発生が無いもの
×:試験開始から1000時間経過後に、マイグレーション、デンドライトなどの発生があるもの。
上記樹脂組成物を、ベーカー式アプリケーターを用いて、25μmのポリイミドフィルム(株式会社カネカ製:商品名25NPI)に最終乾燥厚さが20μmになるように100mm×100mmの面積に流延・塗布し、80℃で20分間乾燥した。その後、150℃のオーブン中で30分間加熱硬化させて絶縁膜とし試験片を得た。尚、樹脂組成物が感光性樹脂組成物の場合は、上記櫛形パターン上に最終乾燥厚さが20μmになるように樹脂組成物を流延・塗布し、80℃で20分間乾燥した後、300mJ/cm2の積算露光量の紫外線を照射して露光、次いで、1.0重量%の炭酸ナトリウム水溶液を30℃に加熱した溶液を用いて、1.0kgf/mm2の吐出圧で90秒間スプレー現像を行った。現像後、純水で十分洗浄した後、150℃のオーブン中で30分間加熱硬化させて絶縁膜とし試験片を得た。1mm角のマス目を有する方眼紙の上に上記試験片を置き、目視にて試験片の上からマス目を確認する方法で隠蔽性の評価を行った。評価結果を下記「○」又は「×」で示す。
○:マス目が見えないもの
×:マス目が見えるもの。
上記で調整した樹脂組成物を、ベーカー式アプリケーターを用いて、厚さ75μmのポリイミドフィルム(株式会社カネカ製:商品名75NPI)に最終乾燥厚さが25μmになるように100mm×100mmの面積に流延・塗布し、80℃で20分間乾燥した。次いで、150℃のオーブン中で30分間加熱硬化させて絶縁膜を作製した。
得られた導電層一体型フレキシブルプリントについて、以下の項目につき評価を行った。評価結果を表3及び表4に記載する。
上記<導電層一体型フレキシブルプリント評価試験片の作製>で得られた試験片を用いて、JIS K5400に従って碁盤目テープ法で評価した。評価結果を下記「○」、「△」又は「×」で示す。
○:碁盤目テープ法で剥がれの無いもの
△:升目の95%以上が残存しているもの
×:升目の残存量が80%未満のもの。
上記<導電層一体型フレキシブルプリント評価試験片の作製>で得られた試験片を用いて、260℃:ピークトップ260℃×20secのリフロー条件でリフロー処理した後の試験片の外観を観察する。評価結果を下記「○」又は「×」で示す。
○:試験前後で外観に変化の無いもの
×:試験後、試験片の何れかの積層界面で膨れが発生するもの。
2 配線パターン
3 ベースフィルム
4 絶縁膜
5 フレキシブルプリント基板
6 電磁波シールド機能を有する導電層
7 測定試料
8 受信用アンテナ
9 送信用アンテナ
Claims (5)
- (A)電磁波シールド機能を有する導電層、(B)絶縁膜、(C)配線パターン付きフィルムの順で構成された導電層一体型フレキシブルプリント基板であって、該(B)絶縁膜が少なくとも(a)バインダーポリマー、及び(b)赤外線領域において反射領域を有する黒色着色剤を含有していることを特徴とする導電層一体型フレキシブルプリント基板。
- 上記(B)絶縁膜が、(c)有機溶媒に実質的に溶解しない難燃剤を含有していることを特徴とする請求項1に記載の導電層一体型フレキシブルプリント基板。
- 上記(B)絶縁膜が、(d)熱硬化性樹脂を含有している樹脂組成物から得られることを特徴とする請求項1または2に記載の導電層一体型フレキシブルプリント基板。
- 上記(B)絶縁膜が、(e)光重合開始剤を含有している感光性樹脂組成物から得られることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の導電層一体型フレキシブルプリント基板。
- 上記(A)電磁波シールド機能を有する導電層が、(f)銀、銅、アルミニウム及びニッケルからなる群から選ばれる少なくとも1種の元素を含有していることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の導電層一体型フレキシブルプリント基板。
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