JPWO2013077210A1 - プロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物の製造方法、その製造方法で得られうるプロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物、その樹脂組成物を用いた成形体及びその成形体を用いた部品 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明(2)は、本発明(1)記載のプロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物の製造方法によって得られうるプロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物である。
本発明(3)は、本発明(2)記載のプロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物を用いた成形体である。
本発明(4)は、本発明(3)記載の成形体を用いた、電気・電子機器部品、家電部品又は自動車内外装部品である。
本発明におけるプロピレン系ポリマーである成分Aは、プロピレンのホモポリマー及び/又はプロピレンと他のモノマーとのコポリマーである。プロピレンと他のモノマーとのコポリマーとしては、例えば、プロピレンとエチレンとのブロックコポリマー、プロピレンとエチレンとのランダムコポリマー、プロピレン、エチレン及び炭素数4〜10のα−オレフィンとのブロックコポリマー、並びにプロピレン、エチレン及び炭素数4〜10のα−オレフィンとのランダムコポリマーが挙げられる。
本発明における乳酸系ポリマーである成分Bは植物や植物資源から合成された材料であり、大気中の二酸化炭素量を増大させることなく燃焼処理可能である。そのため環境負荷の低減に有用である。
本発明における過酸化物である成分Cは、溶融混練温度である130〜290℃の範囲で活性を有するという観点から、メチルエチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド等のケトンパーオキサイド類;n−ブチル−4,4−ビス(t−ブチルパーオキシ)バレレート、2,2−ビス(t−ブチルパーオキシ)ブタン等のパーオキシケタール類;t−ブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ジ−i−プロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、p−メンタンハイドロパーオキサイド、1,1,3,3−テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド等のハイドロパーオキサイド類;ジ−t−ブチルパーオキサイド、t−ブチルクミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキセン−3等のジアルキルパーオキサイド類;t−ブチルパーオキシアセテート、t−ブチルパーオキシオクトエート、t−ブチルパーオキシ3,5,5−トリメチルヘキサノエート、t−ブチルパ−オキシラウレート、t−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−t−ブチルジパーオキシイソフタレート、2,5−ジメチル−2,5−ジ(ベンゾイルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチルパーオキシマレイックアシッド、t−ブチルパーオキシi−プロピルカーボネート等のパーオキシエステル類が好ましく、ジアルキルパーオキサイド類がより好ましく、ジ−t−ブチルパーオキサイド、t−ブチルクミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン及び2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキセン−3からなる群から選ばれる少なくとも1種の過酸化物が更に好ましく、ジ−t−ブチルパーオキサイド、t−ブチルクミルパーオキサイド及びジクミルパーオキサイドからなる群から選ばれる少なくとも1種の過酸化物が特に好ましい。
本発明におけるカルボン酸無水物である成分D1は、ラジカン発生存在下で開環反応を起こす観点から、無水マレイン酸、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水シトラコン酸、無水イタコン酸、2−ブテン−1−イルコハク酸無水物、1,2−シクロヘキサンジカルボン酸無水物、(2−メチル−2−プロペニル)コハク酸無水物、1−シクロヘキセン−1,2−ジカルボン酸無水物、cis−4−シクロヘキセン−1,2−ジカルボン酸無水物、無水フタル酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、ビフェニルテトラカルボン酸無水物、3又は4−メチル−1,2,3,6−テトラヒドロ無水フタル酸、3又は4−メチル−ヘキサヒドロ無水フタル酸及びメチル−3,6エンドメチレン−1,2,3,6−テトラヒドロ無水フタル酸からなる群から選ばれる少なくとも1種のカルボン酸無水物が好ましく、無水マレイン酸、無水コハク酸、3又は4−メチル−1,2,3,6−テトラヒドロ無水フタル酸、3又は4−メチル−ヘキサヒドロ無水フタル酸及びメチル−3,6エンドメチレン−1,2,3,6−テトラヒドロ無水フタル酸からなる群から選ばれる少なくとも1種のカルボン酸無水物がより好ましく、無水マレイン酸が更に好ましい。
本発明における乳酸系ポリマーと反応可能な官能基を有する熱可塑性樹脂である成分D2は、乳酸系ポリマーの末端に存在するカルボン酸基や水酸基と反応可能な観点から、グリシジル基、オキサゾリン基、酸無水物基、イソシアネート基、アミノ基及びスルホン酸基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基(以下、官能基ともいう)を有する熱可塑性化合物が好ましく、グリシジル基を有する熱可塑性化合物がより好ましい。
本発明の製造方法について説明する。本発明の樹脂組成物は各成分を配合することにより得られる。配合方法としては溶融混練、溶媒中での混錬など様々な方法があり、発明の効果を損なわない範囲で任意の製造法を適用することができる。この中で特に二軸押出し機を用いた溶融混錬による製造方法が好ましい。以下その製法について一例を説明するが、これに限定されるものではない。
本発明の樹脂組成物は射出成形、押出し成形、ブロー成形、中空成形、回転成形、トランスファー成形、熱プレス成形、チューブ成形等の周知の加工方法により、射出成形体、押出し成形体、ブロー成形体、中空成形体、回転成形体、トランスファー成形体、プレス成形体、チューブ成形体等に成形することができる。また、本発明の樹脂組成物を例えば、Tダイから溶融樹脂を押出し巻き取るTダイ法、環状ダイスを設置した押出し機から溶融樹脂を円筒状に押出し、冷却し巻き取るインフレーション成膜法、あるいは、熱プレス法や溶媒キャスト法により、フィルムまたはシートとして成形品を得ることもできる。
(1)成分A(プロピレン系ポリマー)
(1−1)成分A1:
プロピレンのホモポリマー(ノーブレンH501、住友化学株式会社製)
MFR(230℃、2.16kg荷重)=3.3g/10min
(1−2)成分A2:
ブロックコポリマー(AH561、住友化学株式会社製)
MFR(230℃、2.16kg荷重)=3.0g/10min
(2−1)成分B1:
PLA4032D(NatureWorks製)
MFR(190℃、2.16kg荷重)=2.8g/10min
(2−2)成分B2:
PLA3251D(NatureWorks製)
MFR(190℃、2.16kg荷重)=35g/10min
(2−3)成分B3:
REVODE101(Zhejiang Hisum Biomaterials製)
MFR(190℃、2.16kg荷重)=22g/10min
成分C1:パークミルD(日油株式会社製)
成分D1−1:無水マレイン酸(日油株式会社)
成分D2−1:ボンドファスト 7L(住友化学株式会社製)
組成は、エチレン由来の単位1/グリシジルメタクリレート由来の単位2/アクリル酸メチル由来の単位3=70/27/3(質量比)。
成分A1(4kg)、成分B1(1kg)、成分C1(10g)及び成分D1−1(12.5g)をあらかじめ均一混合したものを定量フィーダーにより二軸押出し機(パーカー製HK25D、25mm径、L/D=40、同方向回転)で溶融混練した。シリンダー温度は200℃、スクリュー回転数200rpm、押出し量5kg/時間とした。得られたストランド状押出し物を定法により切断しペレット形状を得た。
実施例1の成分C1と成分D1−1をアセトン50gに溶解し、スプレーを用いて溶液を成分A1に拭きつけ、均一に分散後、アセトンを乾燥除去した。その後成分B1を加え、ドライブレンドで均一に混合したものを実施例1と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
実施例2と同様な方法で成分B1を成分B2に置き換えて混合したものを実施例2と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
実施例2と同様な方法で成分B1を成分B3に置き換えて混合したものを実施例2と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
実施例2と同様な方法で成分A2を用いて混合したものを、実施例2と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
実施例2と同様な方法で成分C1を20g、成分D1−1を25g用いて混合したものを実施例2と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
実施例1と同様な方法で成分A1を3.5kg、成分B1を1.5kg混合したものを実施例1と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
実施例1と同様な方法で成分A1を3kg、成分B1を2kg混合したものを実施例1と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
成分A1(2.5kg)、成分B1(2kg)、成分C1(5g)及び成分D2−1(0.5kg)をあらかじめ均一混合したものを定量フィーダーにより二軸押出し機(日本製鋼所株式会社製 TEX30α、30mm径、L/D=40、同方向回転)で溶融混練した。シリンダー温度は200℃、スクリュー回転数200rpm、押出し量5kg/時間とした。得られたストランド状押出し物を定法により切断しペレット形状を得た。
成分A1(2kg)、成分B1(2.5kg)、成分C1(5g)及び成分D2−1(0.5kg)をあらかじめ均一混合したものを実施例1と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
成分A1(2.25kg)、成分B1(2kg)、成分C1(5g)及び成分D2−1(0.75kg)をあらかじめ均一混合したものを実施例1と同様に定量フィーダーを用いて押出し混練して樹脂組成物(ペレット)を得た。
ノーブレンH501(2kg)、パークミルD(5g)及び無水マレイン酸(6.2g)をあらかじめ均一混合したものを定量フィーダーにより二軸押出し機(パーカー製HK25D、25mm径、L/D=40、同方向回転)で溶融混練した。シリンダー温度は200℃、スクリュー回転数200rpm、押出し量5kg/時間とした。得られたストランド状押出し物を定法により切断しペレット形状のマレイン酸変性ポリプロピレンを得た。次に、成分A1(3.5kg)、マレイン酸変性ポリプロピレン(0.5kg)、成分B1(1kg)をあらかじめ均一混合したものを定量フィーダーにより二軸押出し機(パーカー製HK25D、25mm径、L/D=40、同方向回転)で溶融混練した。シリンダー温度は200℃、スクリュー回転数200rpm、押出し量5kg/時間とした。得られたストランド状押出し物を定法により切断しペレット形状のポリプロピレン/マレイン酸変性ポリプロピレン/乳酸系ポリマー樹脂組成物を得た。
東洋精機製作所株式会社製HDTテスターS−3Mを用いて、射出成形した短冊状樹脂試験片(厚さ4mm、幅10mm、長さ80mm)を、荷重0.45MPa、昇温速度120℃/時間でISO75に準拠して測定した。
射出成形したダンベル形状試験片(長さ170mm、厚さ4mm、くびれ部の幅10mm)を、インストロン製5566試験機を用いて、ISO527に準拠して、引張速度50mm/min、試験温度23℃、チャック間距離115mmの条件で試験した。
東洋精機製作所株式会社製メルトインデックサF−F01を用いて、予熱時間4分、試験温度230℃、荷重2.16kgの条件でペレット形状のままのサンプルを測定した。
東京衡機製作所株式会社製の竪型を用いて、JIS K7111 フラットワイズB法の条件で測定した。試験片は、厚み10mm×幅3.9mm×長さ80mm、成形ノッチ2.0mm、先端0.25R、試験片支持台間距離60mm、持上げ角度150°、秤量3.0Jとした。
50℃/相対湿度95%の恒温槽に48時間吸湿処理後、引張強度及び伸びを上記と同じ条件で測定した。
Claims (16)
- プロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物の製造方法であって、プロピレン系ポリマー(成分A)及び乳酸系ポリマー(成分B)を、過酸化物(成分C)並びにカルボン酸無水物(成分D1)及び/又はグリシジル基、オキサゾリン基、酸無水物基、イソシアネート基、アミノ基及びスルホン酸基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有する熱可塑性化合物(成分D2)の存在下で、溶融混錬する工程を含むプロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物の製造方法。
- 前記成分Aのメルトフローレシオ(230℃)が0.5〜70gである、請求項1記載の製造方法。
- 前記成分Bのメルトフローレシオ(190℃)が0.5〜50gである、請求項1又は2記載の製造方法。
- 前記成分Aと前記成分Bの配合重量比(A/B)が90/10〜10/90である、請求項1〜3のいずれか1項記載の製造方法。
- 前記溶融混錬する工程が、
前記成分A〜C並びにD1及び/又はD2を、シリンダー及びダイを有する二軸押出し機に供給する工程1と、
前記二軸押出し機に供給された前記成分A〜C並びにD1及び/又はD2を、前記シリンダー及び前記ダイの温度130〜290℃の下で、前記二軸押出し機内で溶融混練する工程2を含む、請求項1〜4のいずれか1項記載の製造方法。 - 前記工程2において、前記二軸押出し機内を真空脱気装置により真空脱気しながら溶融混練する、請求項5記載の製造方法。
- 前記プロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物のメルトフローレシオ(230℃)が10〜300gである、請求項1〜6のいずれか1項記載の製造方法。
- 前記プロピレン系ポリマーが、プロピレンのホモポリマーあるいはプロピレンとエチレンとのコポリマーである、請求項1〜7のいずれか1項記載の製造方法。
- 前記乳酸系ポリマーが、L−乳酸由来の単位からなるポリL−乳酸である、請求項1〜8のいずれか1項記載の製造方法。
- 前記乳酸系ポリマーと反応可能な官能基を有する熱可塑性樹脂が、グリシジル基を有する熱可塑性樹脂である、請求項1〜8のいずれか1項記載の製造方法。
- 請求項1〜10のいずれか記載の製造方法によって得られうる、プロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物。
- 請求項11記載のプロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物を用いた成形体。
- 前記成形体が、射出成形体、押出し成形体又は圧縮成形体である、請求項12記載の成形体。
- 前記成形体が、シート、ボトル又はフィルムである、請求項12又は13記載の成形体。
- 請求項11記載のプロピレン系ポリマー/乳酸系ポリマー樹脂組成物又は請求項12〜14のいずれか記載の成形体を用いた、電気・電子機器部品、家電部品又は自動車内外装部品。
- 前記自動車内外装部品が自動車外板、バンパー、インスツルメンツパネル、ドア、ピラー、又はエアバッグ周辺部品である、請求項15記載の自動車内外装部品。
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