JPWO2008114685A1 - 太陽電池の製造方法および該太陽電池 - Google Patents

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Abstract

太陽電池１は、基板２と太陽光を吸収するための光吸収層５および光吸収層５の上に積層された各層により構成されている。基板２にはソーダライムガラス３上に金属電極４が形成された基板が用いられており、金属電極４上には凹凸形状が形成されている。光吸収層５は、凹凸形状に沿った形の層が複数形成された構成である。その光吸収層５の上にはバッファ層９が形成され、バッファ層９の形状は金属電極４上の凹凸形状に沿った形状となっている。バッファ層９の上には半絶縁層１０、透明電極層１１、反射防止膜層１２が形成されている。

Description

本発明は、光吸収層に量子ドット構造を有する太陽電池の製造方法、およびその製造方法により製造された太陽電池に関する。
環境問題や化石燃料の枯渇といった問題が深刻となるなかで、環境負荷の少ないクリーンな発電方法として太陽電池を用いた太陽光発電が普及しつつある。
太陽電池は、光吸収層内での光起電力効果により太陽光を電力に変換する機器であり、光吸収層に用いる材料の違いにより、シリコン系、化合物系、有機系に大別される。シリコン系とは、光吸収層に結晶シリコンやアモルファスシリコンを用いたものである。化合物系とは光吸収層にＧａＡｓ等のIII−Ｖ族の化合物を用いたものや、ＣｕＩｎＳｅ２（ＣＩＳ）およびＣｕ(Ｉｎ, Ｇａ)Ｓｅ２（ＣＩＧＳ）に代表されるカルコパイライト系（Ｉ―III―ＶI族）の化合物を用いたものである。有機系とは、色素増感型太陽電池と呼ばれるもので、光吸収層に色素を吸着させた二酸化チタン等を用いたものである。現在では、シリコン系太陽電池が主流となっているが、宇宙環境での使用や変換効率の向上、製造コストの削減等を目的として化合物系や有機系太陽電池の開発も進んでいる。
現在、太陽電池の光吸収層にはシリコン系や化合物系のバルクが用いられているが、変換効率の理論的限界は３０％程度であり、実際に普及している太陽電池パネルでは１５％程度である。
現在普及している太陽電池では、主にｐ型半導体とｎ型半導体をｐ−ｎ接合して形成されている。太陽光が照射されると、光吸収により電子と正孔が発生し、接合電位により電子と正孔が分離され、光起電力が生じる。しかしｐ−ｎ接合面で電子と正孔が再結合しやすく、それにより光電変換効率が制限されてしまう。
そこで、従来から太陽電池の変換効率を向上させるために様々な開発がなされている。例えば、光吸収層に量子ドット構造を有した太陽電池が開発されている（例えば特許文献１参照）。
量子ドットとは、電子と正孔を３次元的に非常に狭いエネルギーポテンシャル中に閉じ込める構造を有したものである。この量子ドット構造を太陽電池の光吸収層に用いることで、幅広い波長範囲の光を吸収させてキャリア（電荷）の生成量を増加させることができる。量子ドットでは電子エネルギーが離散的になることが知られている。その電子エネルギーの離散化によって、通常のバルク結晶とは異なる禁制帯幅を持つようになり、光電変換が可能な波長の範囲を広げることができる。つまり、通常のバルクを用いた太陽電池では吸収されない波長の光を、量子ドット構造を用いた光吸収層では吸収できる。その結果、光の透過損失が減少し、変換効率が向上される。また、量子ドット間でのトンネル効果等の量子効果により、電子または正孔が高速で移動することができる。それにより電子と正孔の再結合が抑制され、結果的に変換効率が向上する。
上記のような量子ドットの構造を有する光吸収層等の半導体素子を製造する方法では、例えば特許文献２がある。また、その量子ドット構造を有する光吸収体を製造する新しい製造方法では、例えば特許文献３が提案されている。
図１２にそのような量子ドット構造を有する光吸収層の製造方法を示す。まず基板１２０１およびクラッド層１２０２の上に、分子線エピタキシャル成長装置を用いて、ＧａＡｓ障壁層１２０３を加熱下で成長させる（図１２（ａ））。そのＧａＡｓ障壁層１２０３の上に、ＩｎＡｓ１２０４を加熱下で成長させていく（図１２（ｂ））。すると、ＩｎＡｓ１２０４が一定膜厚を越えたところで歪み緩和を起こして、図１２（ｃ）に示すようにＩｎＡｓドット１２０５が形成される。そこに図１２（ｄ）に示すようにＧａＡｓ膜１２０６を成長させ、熱エッチング処理によりＩｎＡｓドット１２０５を除去すると、ＧａＡｓ膜１２０６中のＩｎＡｓドット１２０５があったところが孔１２０７となる（図１２（ｅ））。そして、孔１２０７があいたＧａＡｓ膜１２０６の上にＩｎＧａＡｓ量子ドット１２０８を成長させることで、量子ドット構造を有する一つの層が得られる（図１２（ｆ））。その後、図１２（ｂ）から（ｆ）の工程を繰り返すことで量子ドット構造を有する多層膜構造体が得られる。
特開２００２−１４１５３１号公報 特開平１０−２１５０３２号公報 特開２０００−１８８４４３号公報
しかし、上記のように従来の量子ドット構造を有する光吸収層の製造方法では工数が多くかかってしまい、短時間でかつ安価に光吸収層に量子ドット構造を有する太陽電池を製造することが困難であった。
そこで本発明は、光吸収層に量子ドット構造を有する光吸収構造体を用いた太陽電池を製造する製造方法において、工数を減らすことで短時間にかつ安価に太陽電池を製造する方法を提供し、優れた光電変換効率を有しかつ安価な太陽電池を提供することを目的とする。
上記の目的を達成するために、本発明の太陽電池の製造方法は、基板の表面に複数の微細な凹凸形状を形成する工程と、前記基板の凹凸形状を形成した面側に、前記凹凸形状に沿った形状を有した層を複数形成して、光吸収層を形成する工程とを含むことを特徴とする。
好ましくは、前記凹凸形状は、上面が平坦な基板材料上に樹脂を塗布する工程と、前記樹脂に前記凹凸形状と同形状の凹凸形状を形成する工程と、前記樹脂と前記樹脂を塗布された前記基板とを一度にエッチングする工程とで形成してもよい。基板上に塗布された樹脂に凹凸形状を形成するには、スタンパ（金型）を使って、熱転写により凹凸形状を形成し、樹脂および基板を同時にエッチングすることで、樹脂に形成されていた凹凸形状と同一の形状を基板上に形成することができる。
好ましくは、前記凹凸形状に沿った形状を有した層は、前記基板の表面に形成された凹部の深さよりも膜厚が薄い層をスパッタリング法または蒸着法により形成してもよい。
好ましくは、前記基板の表面に形成された凹部の凹部底面上に形成される凹部膜において、前記基板の表面よりも低い位置に厚さ方向の中心面が存在する前記凹部膜を複数形成してもよい。
好ましくは、前記凹部膜において、前記基板の表面よりも低い位置に厚さ方向の中心面が存在する前記凹部膜の合計の数が奇数となるように光吸収層を形成してもよい。
好ましくは、前記光吸収層は、前記凹凸形状に沿った形状を有する層として、井戸層に相当する膜と障壁層に相当する層を交互に形成することにより形成してもよい。
好ましくは、前記光吸収層を形成する工程の後に、前記凹凸形状に沿った形状を有したバッファ層を形成する工程を含んでもよい。
好ましくは、前記バッファ層を形成する工程の後に、前記凹凸形状に沿った形状を有した半絶縁層を形成する工程を含んでもよい。
好ましくは、前記半絶縁層を形成する工程の後に、上面が平坦な透明電極膜層を形成する工程を含んでもよい。
好ましくは、前記光吸収層が組成の異なる複数種類の膜で形成されてもよい。
好ましくは、前記凹凸形状において、前記基板表面の凸部上面の上に形成されるそれぞれの膜と前記基板表面に平行な方向に隣接する前記凹部底面の上に形成される膜が、組成の異なる複数種類の膜となるように凹部の深さを決定してもよい。
好ましくは、前記基板表面に平行な方向から見たときに、前記基板表面の凸部上面の上に形成される複数種類の材料から成る膜のうち、少なくともいずれかの組成の膜において、前記少なくともいずれかの組成の膜の厚さ方向の中心面と、前記少なくともいずれかの組成の膜と隣り合う前記凹部底面の上に形成される膜の厚さ方向の中心面とが一致するように光吸収層を形成してもよい。
好ましくは、前記基板表面に平行な方向から見たときに、前記凹凸形状において、前記基板表面上の凹部の開口部の最大幅よりも前記凹部の深さのほうが大きくなるように前記凹凸形状を形成してもよい。
好ましくは、前記凹凸形状を有する基板をレーザ加工または電鋳により形成してもよい。
また、本発明は太陽電池でもよく、前記太陽電池は基板と、前記基板上に形成された光吸収層と、前記光吸収層の上に形成されたバッファ層と、前記バッファ層の上に形成された半絶縁層と、前記半絶縁層の上に形成された透明電極層とを含み、前記基板の表面は、複数の微細な凹部が形成された凹凸形状となっており、前記光吸収層は、前記基板の凹凸形状を有する面側に形成されており、前記光吸収層は、複数の異なる種類の材料から成る層で形成された多層膜構造を有しており、前記光吸収層のそれぞれの層は、前記凹凸形状に沿った形状を有しており、前記基板表面に形成された凹部底面の上に形成される凹部膜において、前記基板表面よりも低い位置に厚さ方向の中心面が存在する前記凹部膜が複数形成されていることを特徴とする。
好ましくは、前記凹部は柱状に形成されていてもよく、またすべての前記凹部の前記基板表面からの深さがほぼ均一であってもよい。
好ましくは、前記基板表面に平行かつ前記凹凸形状の凹部の開口部の幅が最大となる方向から見たときに、前記凹凸形状において、前記凹部の開口部の幅よりも前記凹部の深さのほうが大きくてもよい。
好ましくは、前記光吸収層は、前記凹凸形状に沿った形状を有する膜として、井戸層に相当する膜と障壁層に相当する膜の２種類の膜が交互に積層されていてもよい。
好ましくは、前記光吸収層の最下部に形成される膜および最上部に積層される膜が障壁層に相当する膜であってもよい。
好ましくは、前記凹凸形状に沿った形状を有する膜として、前記井戸層に相当する膜および前記障壁層に相当する膜が周期表のＩ族元素およびIII族元素およびＶI族元素からなるカルコパイライト系材料によって構成されていてもよく、前記井戸層に相当する膜および前記障壁層に相当する膜が周期表のIII族元素およびＶ族元素からなる化合物系材料によって構成されていてもよい。
好ましくは、前記凹凸形状に沿った形状を有する膜として、前記井戸層に相当する膜の膜厚および前記障壁層に相当する膜の膜厚が１０ｎｍ以下であってもよい。
好ましくは、前記凹凸形状に沿った形状を有する膜として、前記井戸層に相当する膜の膜厚が前記障壁層に相当する膜の膜厚よりも薄く形成されていてもよい。
好ましくは、前記凹凸形状に沿った形状を有する膜として、前記井戸層に相当する膜の膜厚が３ｎｍで、前記障壁層に相当する膜の膜厚が４ｎｍであってもよい。
好ましくは、前記基板表面に形成された凹部上に形成される凹部膜において、前記凹部膜の高さ方向における中心面が前記基板表面よりも低い位置に形成された前記凹部膜の合計の数が奇数であってもよい。
好ましくは、前記バッファ層は前記凹凸形状に沿った形状を有していてもよく、また前記凹凸形状を有した前記バッファ層の上に形成された前記半絶縁層が前記凹凸形状に沿った形状を有していてもよく、また前記凹凸形状を有した前記バッファ層および前記半絶縁層の上に形成された前記透明電極層が、上面を平坦に形成されてもよい。
好ましくは、前記基板表面に平行な方向から見たときに、前記基板表面の凸部上面の上に形成される組成の異なる複数種類の膜のうち、少なくとも１種類の組成の膜において、前記少なくとも１種類の組成の膜の厚さ方向の中心面と、前記少なくとも１種類の組成の膜と前記基板表面に平行な方向に隣接する前記凹部底面の上に形成される膜の厚さ方向の中心面とが一致してもよい。
好ましくは、前記多層膜構造において、前記基板表面上の凹部の側壁の形状に沿った形で形成される側部膜の厚さを、前記基板表面上の凹部底面および凸部上面の上に形成されるそれぞれの膜の膜厚よりも小さくしてもよい。
好ましくは、前記基板が金属により形成されていてもよく、また金属基板とガラス基板の２層の基板で構成されていてもよい。
好ましくは、前記基板表面の法線方向から見たときに、前記凹部の形状が円形や正方形、三角形であってもよい。
このように、基板表面に微細な凹凸形状を形成し、その基板の凹凸面側の表面に光吸収層を構成する複数の薄膜を積層していくことで、凹部の底面上に形成された膜が量子ドットとしての機能を有するようになる。その結果、光吸収層での光の吸収率が向上する。また、凸部の上面の面積が小さくなると凸部上面に形成された膜も量子ドットとしての機能を有するようになり、光吸収層での光の吸収効率を向上させることができる。
よって、凹凸形状があらかじめ形成された基板上に、光吸収層を構成する複数の薄膜を積層していき、多層膜構造の光吸収層を形成することで、量子ドット構造を有する太陽電池の製造方法の工数を減らすことができる。その結果、安価でかつ短時間に太陽電池を製造することができる。また、基板上に微細な凹凸形状が形成された光吸収構造体を太陽電池に用いることで、量子ドット構造を有した高効率な太陽電池を提供することができる。
図１は、本発明の第１の実施の形態を説明する太陽電池の概略断面図である。 図２は、本発明の第１の実施の形態にかかる光吸収構造体の概略断面図である。 図３は、本発明の第１の実施の形態において、基板に垂直な方向から見たときの基板を説明する平面図および断面図である。 図４は、本発明の第１の実施の形態にかかる凹部のアスペクト比の違いによる側壁膜の厚さの違いを説明する拡大断面図である。 図５は、本発明の第１の実施の形態にかかる凹凸形状上に形成された成膜層の位置関係を説明する概略断面図である。 図６は、本発明の第１の実施の形態にかかる太陽電池の製造方法において、基板上に凹凸形状を形成する工程を説明する概略断面図である。 図７は、本発明の第１の実施の形態にかかる太陽電池の製造方法において、基板の凹凸形状上に光吸収層を形成する工程を説明する概略断面図である。 図８は、本発明の第１の実施の形態にかかる太陽電池の製造方法において、光吸収構造体の上に各層を形成する工程を説明する概略断面図である。 図９は、本発明の第２、第３の実施の形態にかかる基板上に凹凸形状を形成するための、別の製造方法を説明する概略断面図である。 図１０は、本発明の第２の実施の形態および第３の実施の形態において、基板に垂直な方向から見たときの基板上に形成された凹部形状を説明する平面図である。 図１１は、本発明の第４の実施の形態および第５の実施の形態を説明する太陽電池の概略断面図である。 図１２は、従来の量子ドット構造を有する光吸収層の製造方法を示す概略断面図である。
符号の説明
１、８０、９０、１１００、１１１０・・・太陽電池
２、６１・・・基板
３、６２・・・ソーダライムガラス
４、６３・・・金属電極
５、７０・・・光吸収層
６、７１・・・光吸収構造体
７・・・井戸層
８・・・障壁層
９、７２・・・バッファ層
１０、７３・・・半絶縁層
１１、７４・・・透明電極層
１２、７５・・・反射防止膜層
１３、６８・・・成膜層
１４・・・凹部底面
１５・・・凸部上面
１６・・・凹部膜
１７・・・凸部膜
１８・・・側壁
１９・・・側部膜
２０・・・凹部多層膜部
２１・・・凸部多層膜部
２２・・・側部多層膜部
３１・・・凹部
３２・・・凹部間ピッチ
３３・・・側壁間距離
３４・・・凸部上面
３５・・・凹部底面
３６・・・凹部の最大幅
３７・・・凹部深さ
３８・・・凹部膜厚さ
３９・・・凸部膜厚さ
４０・・・側部膜厚さ
４１・・・凹部重心
６４・・・樹脂
６５・・・金型
６６・・・樹脂凹凸形状
６７・・・凹凸形状
６８-１・・・第１成膜層
６８-２・・・第２成膜層
６９・・・最終成膜層
７６・・・レーザ
７７・・・Ｎｉ−Ｍｏ合金
１１０１・・・Ｎｉ基板
１１０２・・・Ｔｉ拡散防止膜層
１１０３・・・ＮａＦ層
１２０１・・・ｎ型ＧａＡｓ基板
１２０２・・・ｎ型ＡｌＧａＡｓ基板
１２０３・・・ＧａＡｓ障壁層
１２０４・・・ＩｎＡｓ
１２０５・・・ＩｎＡｓドット
１２０６・・・ＧａＡｓ膜
１２０７・・・孔
１２０８・・・ＩｎＧａＡｓ量子ドット
以下に図面を参照して、この発明を実施するための最良の形態に係る太陽電池の製造方法、および該太陽電池を説明する。なお、図面に示されているのは概略図であり、厚さや大きさの比率など実際とは異なっている部分も多くある。
（第一の実施例）
図１は本発明の製造方法により製造された一実施例における太陽電池１の断面図である。太陽電池１は、基板２と太陽光を吸収するための光吸収層５および光吸収層５の上に積層された各層により構成されている。以下では、基板２および光吸収層５を組み合わせて光吸収構造体と呼ぶ。基板２にはソーダライムガラス３上にＭｏを材料とする金属電極４が形成された基板が用いられており、金属電極４の上面には凹凸形状が形成されている。太陽光を吸収するための光吸収層５は、二つの異なる種類の層が交互に形成された構成である。一方の層がＣｕＧａＳｅ２から成る障壁層８で、もう一方の層がＣｕＩｎＳｅ２から成る井戸層７となっている。その光吸収層５の上にはＣｄＳから成るバッファ層９が形成され、バッファ層９の形状は金属電極４上の凹凸形状に沿った形状となっている。バッファ層９の材料としては、ＣｄＳの他にも、ＺｎＳやＩｎＳであってもよい。バッファ層９の上にはＺｎＯから成る半絶縁層１０、ＺｎＯＡｌから成る透明電極層１１、ＭｇＦ２から成る反射防止膜層１２が順次形成されている。
上記のようなカルコパイライト系の材料を光吸収層として用いた太陽電池では、基板２にソーダライムガラス３を含むことで、ソーダライムガラス中に含まれるＮａが成膜中にＣＩＧＳ光吸収層内へと拡散し、太陽電池の特性が向上することが知られている。
図２は、図１に示した太陽電池１の光吸収構造体６の概略構成を示す拡大図である。
図２に示した光吸収構造体６は、凹凸形状を有する基板２と、基板２の凹凸形状の上に形成された光吸収層５とを含む構成となっている。また、光吸収層５は多層膜構造となっており、光吸収層５のそれぞれの層は基板２の凹凸形状に沿った形状をそれぞれ有している。
基板２上に形成された凹凸形状は、平坦な凹部底面１４と、平坦な凸部上面１５、すなわち凹部底面１４を除いた基板上の表面で凹部底面１４と平行となっている平面と、凹部底面１４と凸部上面１５をつないでいる側壁１８とで構成されている。なお、以下からは、凹部底面１４とその凹部底面１４の周囲を囲むように形成されている側壁１８を合わせて凹部と呼ぶこととする。そして、断面方向、すなわち基板表面に平行な方向から見た場合の凹部の深さはすべての凹部で同一となっていることが望ましい。またそれぞれの凹部同士は側壁１８がつながらないように独立した構造となっていることが望ましい。
凹部同士の側壁１８がつながってしまうと、そのつながった凹部上に形成される膜の体積が大きくなってしまい、量子ドットとしての効果が小さくなってしまう、または量子ドットとして機能しないおそれがあるからである。
多層膜構造は、基板２の凹凸形状の凹部底面１４上に形成された凹部多層膜部２０と凸部上面１５上に形成された凸部多層膜部２１とで構成される。以下、凹部多層膜部２０を構成するそれぞれの膜を凹部膜１６と呼び、凸部多層膜部２１を構成するそれぞれの膜を凸部膜１７と呼ぶこととする。その凹部多層膜部２０において、凹部底面１４上に最初に形成された膜を第１凹部膜１６-１、その第１凹部膜１６-１の上に形成された膜を第２凹部膜１６-２とし、ｎ回目に形成された膜を第ｎ凹部膜１６-ｎと呼ぶ。同じように、凸部上面１５上に形成された膜を第１凸部膜１７-１、第２凸部膜１７-２、第ｎ凸部膜１７-ｎと呼ぶ。
凹部膜１６および凸部膜１７の膜厚はド・ブロイ波長よりも小さくなっている。
光吸収層の多層膜構造において、第ｎ凸部膜１７-ｎから第ｎ凹部膜１６-ｎに向かって膜が形成されず、第ｎ凸部膜１７-ｎと第ｎ凹部膜１６-ｎとが分断され、つながっていないことが理想的である。しかし、実際に側壁１８には、側壁１８の形状に対応した多層膜部が形成され、凸部膜１７と凹部膜１６とが側部膜１９を通じてつながってしまう。そのため、基板２上に同時に形成された層は一つにつながっている。なお、以下からは、側壁１８の形状に対応した多層膜部を側部多層膜部２２と呼び、基板２上に同時に形成された層を成膜層１３と呼ぶこととする。その凹凸形状の上に最初に形成された成膜層１３を第１成膜層１３-１、その第１成膜層１３-１の上に形成された層を第２成膜層１３-２とし、ｎ回目に形成された層を第ｎ成膜層１３-ｎと呼ぶ。つまり第ｎ成膜層１３-ｎは、第ｎ凹部膜１６-ｎと第ｎ凸部膜１７−ｎおよび第ｎ側部膜１９−ｎとで構成されている。
上記のような構成とすることで、凹部膜１６が量子ドットとして機能し、基板上に凹凸形状を設けなかった場合と比べ、太陽電池１の変換効率が向上する。
図３は図１の太陽電池１の基板２の構成のみを図示した断面図の概略図である。図３（ａ）は、基板２に対して垂直な方向から見た図である。基板２は、ソーダライムガラス３上に金属電極４が形成され、金属電極４上に凹凸形状が形成されている。図３（ｂ）は、図３（ａ）のＡ−Ａ´で切断したときの基板２に対して平行な方向から見たときの断面図である。
図３（ａ）に示したように、基板２に対して垂直な方向から見た場合、凹部３１の形状は円状となっており、全ての凹部３１はほぼ同じ寸法で形成されている。
ここで、凹部深さ３７はすべての凹部３１でほぼ同じ深さをしており、好ましくは１５〜１００ｎｍであり、凹部の最大幅３６（図３（ｂ）では円状の凹部の直径）は好ましくは１０〜２０ｎｍ、例えば１５ｎｍであり、凹部間ピッチ３２（図３（ａ）では最も近い円状の凹部の中心同士を結んだ長さ）は好ましくは２５〜３５ｎｍ、例えば３０ｎｍであり、凹部の側壁間距離３３（図３では最も近い円状の凹部の側壁１８同士を結んだ最短距離）は好ましくは５〜２５ｎｍ、例えば１５ｎｍであり、基板２上に形成される成膜層１３の厚さは好ましくは２〜１０ｎｍ、例えば障壁層８の厚さは３ｎｍ、井戸層７の厚さは４ｎｍである。
図４は、凹部の最大幅３６と凹部深さ３７との比である凹部形状のアスペクト比に関する図である。ここで、アスペクト比とは、凹部深さ３７を凹部の最大幅３６で割った値である。図４（ａ）は、凹部形状のアスペクト比＝１の場合を表しており、凸部膜１７の厚さと、凹部膜１６の厚さと、側部膜１９の厚さが互いに等しくなっている（凸部膜１７の厚さ＝凹部膜１６の厚さ＝側部膜１９の厚さ）。図４（ｂ）は、凹部形状のアスペクト比＝２の場合を表しており、凸部膜１７の厚さと凹部膜１６の厚さが互いに等しく、凸部膜１７及び凹部膜１６がいずれも側部膜１９の２倍の厚さを有している（凸部膜１７の厚さ＝凹部膜１６の厚さ＝側部膜１９の厚さ×２）。上述のように、理想的には、成膜層１３では凹部膜１６と凸部膜１７がつながっておらず、側部膜１９が存在しないことが望ましい。しかし、成膜層１３の製造工程で側部膜１９が必然的に形成されてしまう。そのため、凹部形状のアスペクト比を大きくすることで、側部膜１９の厚さを小さくし、側部膜１９の無い理想的な状態に近づけることができる。しかし、アスペクト比を大きく設計しすぎると、凹凸形状を精度良く加工することが困難となる。よって、アスペクト比を２〜３に設定するのが好ましい。
図５は、井戸層７と障壁層８とから成る光吸収層５の状態を示す図である。図５（ａ）に示すように、ある第ｎ凸部膜１７-ｎとその第ｎ凸部膜１７-ｎと基板表面に平行な方向に隣り合う第ｍ凹部膜１６-ｍ（ｎとｍは異なる自然数）が同じ種類の膜である場合、量子ドットとしての効果が低下し、結果的に太陽電池の効率が低下してしまう。例えば、ある第ｎ凸部膜１７-ｎが井戸層７で、その第ｎ凸部膜１７-ｎと隣り合う第ｍ凹部膜１６-ｍもまた井戸層７である場合、凸部上面よりも高い位置にある膜では、井戸層７同士および障壁層８同士が平面方向でつながった形となる。その結果、凹部膜１６が、量子ドットとして十分に機能しないおそれが生じる。そのため、図５（ｂ）に示すように、ある第ｎ凸部膜１７-ｎとその第ｎ凸部膜１７-ｎと基板表面に平行な方向で隣接する第ｍ凹部膜１６-ｍ（ｎとｍは異なる自然数）とが異なる種類の膜であることが好ましい。例えば、ある第ｎ凸部膜１７-ｎが井戸層７で、その第ｎ凸部膜１７-ｎと基板表面に平行な方向で隣接する第ｍ凹部膜１６-ｍが障壁層８であることが望ましい。
より好ましくは、第１凸部膜が障壁層８であり、その第１凸部膜１７-１と基板表面に平行な方向で隣接する凹部膜１６が井戸層７であり、第１凸部膜１７-１の厚さ方向での中心面と、その第１凸部膜１７-１と基板表面に平行な方向で隣接する凹部膜１６の厚さ方向の中心面が同一平面であることが好ましい。
より好ましくは、すべての凸部膜１７において、それぞれの凸部膜１７と基板表面に平行な方向で隣接する凹部膜１６とが異なる種類の膜であり、すべての凸部膜１７の厚さ方向の中心面と、それぞれの凸部膜１７と基板表面に平行な方向で隣接する凹部膜１６の厚さ方向の中心面が同一平面であることが好ましい。そのためには、凹部膜１６において、凸部上面３４よりも厚さ方向の中心面が凹部３１の内部に存在する凹部膜１６の数が奇数となっている必要がある。
なお、本発明の実施の形態において「基板表面に平行な方向で隣接する」とは、理想的には図５（ｂ）に示すように基板表面に平行な方向から見たときに凸部膜１７および凹部膜１６の厚さ方向の中心面が同一平面となる状態のことを示す。しかし、必ずしも厚さ方向の中心面が同一平面とならなくてもよく、図５（ｃ）に示すように隣り合う膜同士の厚さ方向の中心面の高さがずれていてもよい。ある膜と、その膜と隣り合う膜の２つの膜において、厚さが大きい方の膜の厚さ方向の中心面が、厚さが小さい方の膜の上面と下面の間に位置していれば、その２つの膜は「基板表面に平行な方向で隣接する」とする。
成膜層１３としての井戸層７および障壁層８に用いる材料としては、Ｉ−III−ＶI族のカルコパイライト系の化合物系材料を用いることができ、例えばＣｕＩｎＳｅ２、ＣｕＩｎＳ２、ＣｕＧａＳｅ２、ＣｕＧａＳ２、ＣｕＡｌＳｅ２、ＣｕＡｌＳ２、ＡｇＩｎＳｅ２、ＡｇＩｎＳ２、ＡｇＧａＳｅ２、ＡｇＧａＳ２のうち井戸層７と障壁層８とで異なる材料を組み合わせて用いてもよい。
また、成膜層１３としての井戸層７および障壁層８に用いる材料としては、III−Ｖ族の化合物系材料を用いることができ、例えばＩｎＳｂ、ＩｎＡｓ、ＩｎＰ、ＧａＳｂ、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＡｌＳｂ、ＡｌＡｓ、ＡｌＰのうち井戸層７と障壁層８とで異なる材料を組み合わせて用いてもよい。
また、成膜層１３として井戸層７および障壁層８に用いる材料としては、II−ＶI族の化合物系材料を用いることができ、例えばＣｄＳ、ＣｄＴｅ、Ｃｕ２Ｓのうち井戸層７と障壁層８とで異なる材料を組み合わせて用いてもよい。
（製造方法）
以下に、本発明における太陽電池の製造方法を示す。
図６から図８は、本発明の一実施例における太陽電池の製造方法を示す図である。ここでは光吸収層５に井戸層７と障壁層８からなる２種類の層が形成された太陽電池の製造方法を示す。
図６は凹凸形状６７を有した基板６１の製造方法を示している。
まず、図６（ａ）に示すように、ソーダライムガラス６２上に、上面が平坦な金属電極６３をスパッタリング法にて形成する。
この金属電極６３上に図６（ｂ）に示すように樹脂６４を塗布する。樹脂６４には熱硬化性樹脂を用いている。
その後引き続いて図６（ｃ）に示すように、金属電極６３上に塗布された樹脂６４に金型６５を押し付ける。金型６５には、金属電極６３上に形成しようとしている凹凸形状６７の凹凸が逆転した反転形状が形成されている。その金型６５を押し付けた樹脂６４に熱処理を行うことで、熱転写により金属電極６３上に形成しようとしている樹脂凹凸形状６６が転写される。その樹脂６４が硬化した後に金型６５を取り除くと、図６（ｄ）に示すように樹脂凹凸形状６６が形成された樹脂６４が得られる。
そして、樹脂凹凸形状６６が形成された樹脂６４と樹脂６４が塗布された基板６１とをエッチングする。樹脂６４には樹脂凹凸形状６６が形成されているため、樹脂６４の凹部底面が樹脂６４の上面の凹部以外の表面よりも早く金属電極６３の上面までエッチングされる。引き続きエッチングを行うと、樹脂６４の凹部底面が形成されていた金属電極６３の表面と、樹脂６４の表面の残りの樹脂が同時にエッチングされていく。そして、樹脂６４がすべてエッチングにより取り除かれたところでエッチングを終了させることで、樹脂凹凸形状６６のそのままの形状が、基板６１上の凹凸形状６７として形成される（図６（ｅ））。
図７は図６の工程で製造された基板６１上に光吸収層７０を形成する製造方法を示している。
まず図７（ａ）に示すように、凹凸形状６７の上に第１成膜層６８-１としての障壁層を形成する。成膜層の形成方法は、スパッタリング法や蒸着法がある。そしてその上に第２成膜層６８-２としての井戸層を形成する。この作業を繰り返して、障壁層と井戸層を交互に形成していく。成膜層６８が設定した膜数まで形成されたら、最終成膜層６９としての障壁層を形成し、光吸収層７０が得られる。
つまり、光吸収層７０に井戸層と障壁層からなる２種類の層を形成する場合では、第ｎ成膜層７８-ｎのｎが奇数の成膜層７８は障壁層であり、ｎが偶数の成膜層７８は井戸層である。また光吸収層７０が量子ドットとして機能するためには、第１成膜層７８-１と最終成膜層６９は障壁層となっている必要がある。
以上の工程により、基板６１上に障壁層と井戸層からなる光吸収層７０が形成された太陽電池用の光吸収構造体７１が得られる。
図８は図７で製造した光吸収構造体７１の上に、太陽電池として必要な各層を形成する製造方法である。
図８（ａ）に示すように光吸収層７０の上にバッファ層７２を形成する。バッファ層７２の形成方法としては、ＣＢＤ（Chemical Bath Deposition）法がある。ＣＢＤ法とは、バッファ層７２を構成する元素イオンを含む反応溶液内に光吸収構造体７１を浸し、反応溶液と光吸収層７０との間で反応を進行させることによって薄膜を光吸収構造体７１上に析出させるという方法である。バッファ層７２の形状は基板６１に形成された凹凸形状６７に沿った凹凸形状をしている。バッファ層７２の透過率は１００％ではなく、入射してきた光が吸収されてしまう。そのため、バッファ層７２を基板６１の凹凸形状６７に沿った形状とすることで、バッファ層７２の厚さを太陽電池パネル全体で均一にでき、バッファ層７２での光の吸収を極力抑えることができる。
次に図８（ｂ）に示すように、バッファ層７２の上に半絶縁層７３を形成する。半絶縁層７３の形状は、バッファ層７２と同じく基板６１に形成された凹凸形状６７に沿った凹凸形状をしている。
その上に図８（ｃ）に示すように、透明電極層７４を形成する。透明電極層７４は光の透過率がほぼ１００％であるため、層の厚さに関係なくほぼすべての入射光が下方の層へと透過していく。そのため、透明電極層７４の上面を平面とすることで、入射光をムダにすることなく太陽電池パネルの表面を平坦にすることができる。
そして、図８（ｄ）に示すように、透明電極層７４の上に反射防止膜層７５が平坦に形成される。
以上の工程によって量子ドット効果を有する光吸収構造体７１を備えた太陽電池が製造される。このようにして太陽電池パネルを製造することで、従来に比べて製造にかかる工数が減り、早くかつ安価に太陽電池を製造することができる。
（製造方法における別の実施例）
また、前記方法では基板６１上に塗布する樹脂６４に熱硬化性樹脂を用いていたが、樹脂６４に感光性樹脂を用いて、露光により樹脂６４に樹脂凹凸形状６６を形成してもよい。さらに、前記方法では基板６１の金属電極６３上に凹凸形状６７を形成するために、金型６５による熱硬化性の樹脂６４への熱転写と樹脂６４のエッチングを行ったが、この代わりに図９（ａ）に示すように、レーザ７６を用いて金属電極６３上を加工する方法でもよい。また図９（ｂ）に示すように、基板材料にＮｉ−Ｍｏ合金７７を用いて、電鋳により製造する方法でもよい。
（第二、第三の実施例）
図１０（ａ）および（ｂ）は本発明の第二、第三の実施例における太陽電池８０、９０の凹部３１の形状を、基板２に対して垂直な方向から見た場合の概略図を示している。
図１０（ａ）に示した太陽電池８０では、基板２に対して垂直な方向から見たときの凹部底面３５の形状は正方形をしており、すべての凹部底面３５および凸部上面３４はほぼ同様の形をしている。また、図１０（ｂ）に示した太陽電池５０では、凹部底面３５の形状は直角三角形をしており、すべての凹部底面３５および凸部上面３４はほぼ同様の形をしている。そして、図１０（ａ）および（ｂ）において、隣接する凹部底面３５同士および凸部上面３４同士の頂点がほぼ接するように配置されている。しかし、量子ドットとしての効果を得るために、すべての凹部３１において隣接する凹部との頂点同士はつながっていない。また、凹部深さ３７は好ましくは１５〜１００ｎｍである。凹部の最大幅３６は好ましくは１０〜２０ｎｍ、例えば１５ｎｍである。凹部間ピッチ３２は好ましくは２５〜３５ｎｍ、例えば３０ｎｍである。凹部の最大幅３６とは、図１０（ａ）においては正方形の対角線の長さ、図１０（ｂ）においては三角形の最も長い辺の長さである。凹部間ピッチ３２とは、図１０（ａ）においては凸部上面３４を挟んで位置する正方形の凹部重心８１同士を結んだ長さ、図１０（ｂ）においては凹部重心８１同士を結んだ長さである。
基板２に対して垂直な方向から見た場合、図１０（ａ）と（ｂ）では、隣接する凹部３１同士および凸部上面３４同士の頂点がほぼ接するように配置され、かつ凹部３１同士がつながらないように凹部３１の形状と配置が設定されている。こうすることで、凹部多層膜部２０および凸部多層膜部２１の両方で量子ドットの効果が得られる。つまり、凹部が円状の場合と比べて、光吸収層５の全体が量子ドットとして機能し、太陽電池の変換効率がさらに向上する。
なお、凹部３１の形状は円状、正方形、三角形に限らず、基板表面上で凹部３１同士の側壁１８がつながっていない微小な形状であればよい。また、すべての凹部３１の形状が同一である必要はなく、複数の異なる形状をした凹部３１が基板２上に混在して形成されていてもよい。
（第四、第五の実施例）
図１１は本発明の別の実施例における太陽電池１１００、１１１０の概略図である。
図１１（ａ）に示すように、本実施例における太陽電池１１００では、基板２がＮｉ基板１１０１とソーダライムガラス３とＭｏからなる金属電極４とで構成されている。Ｎｉ基板１１０１は、表面に凹凸形状を有している。Ｎｉ基板１１０１上に形成されるソーダライムガラス３および金属電極４は、Ｎｉ基板１１０１が有する凹凸形状に沿って形成されている。そして、基板２上にはカルコパイライト系の材料からなる光吸収層５が形成されている。光吸収層５は、基板２が有する凹凸形状に沿った形状で形成されている。第一の実施例のようにソーダライムガラス３上にＭｏから成る金属電極４を形成した後に、金属電極４上に凹凸形状を形成した場合、ソーダライムガラス３が破損するおそれが生じる。しかし、本実施例のように凹凸形状を有するＮｉ基板１１０１をあらかじめ作製しておき、そのＮｉ基板１１０１上にスパッタ等でソーダライムガラス３およびＭｏから成る金属電極４を形成することで、ソーダライムガラス３の破損を生じさせることなく、凹凸形状の形成された基板２を形成することができる。なお、凹凸形状を有するＮｉ基板１１０１は、電鋳等で容易に作製することができる。
また、別の実施例として図１１（ｂ）に示す太陽電池１１１０では、基板２がＮｉ基板１１０１とＴｉ拡散防止層１１０２とＭｏからなる金属電極４とＮａＦ層１１０３とで構成されている。Ｎｉ基板１１０１は、表面に凹凸形状を有している。Ｎｉ基板１１０１上に形成されているＴｉ拡散防止層１１０２、金属電極４およびＮａＦ層１１０３は、Ｎｉ基板１１０１が有する凹凸形状に沿って形成されている。そして、基板２上にはカルコパイライト系の材料からなる光吸収層５が形成されている。本実施例では、Ｎｉ基板１１０１と金属電極４との間にＴｉ拡散防止膜層１１０２が設けられており、金属電極４と光吸収層５との間にＮａＦ層１１０３が設けられている。ソーダライムガラス３を用いる代わりにＮａＦ層１１０３を金属電極４と光吸収層５との間に設けることにより、ＮａＦ層１１０３が光吸収層５へのＮａの供給源となり、太陽電池の特性が向上する。また、ソーダライムガラス３を用いず、Ｎｉ基板１１０１上に直接Ｍｏから成る金属電極４を形成した場合、Ｎｉ基板１１０１中に存在する微量のＦｅが金属電極４中に拡散し、太陽電池としての特性を低下させてしまう。そのため、Ｎｉ基板１１０１と金属電極４との間にＴｉ拡散防止膜層１１０２を設けることで、金属電極４中へのＦｅの拡散が防止できる。本実施例に示す構成とすることで、第四の実施例のようなモノリシック型の太陽電池ではなく、ルーフタイルライク型の太陽電池として使用することができる。
この発明により、製造工程が簡略化されることで安価な太陽電池の製造方法が提供され、かつ量子ドット効果により高い光電変換効率を有する太陽電池が提供される。

Claims (38)

  1. 太陽電池の製造方法であって、
    基板の表面に複数の微細な凹凸形状を形成する工程と、
    前記基板の凹凸形状を形成した面側に、前記凹凸形状に沿った形状を有した層を複数形成して、光吸収層を形成する工程とを含むことを特徴とする太陽電池の製造方法。
  2. 前記凹凸形状を形成する工程は、上面が平坦な基板材料上に樹脂を塗布する工程と、前記樹脂に前記凹凸形状と同形状の凹凸形状を形成する工程と、前記樹脂と前記樹脂を塗布された前記基板とをエッチングする工程とを含むことを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  3. 前記樹脂上に凹凸形状を形成する工程は、熱転写により前記樹脂上に凹凸形状が形成される工程を含むことを特徴とする、請求項２に記載の太陽電池の製造方法。
  4. 前記凹凸形状に沿った形状を有した層は、前記基板の表面に形成された凹部の深さよりも膜厚が薄い層をスパッタリング法または蒸着法により形成されることを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  5. 前記基板の表面に形成された凹部の凹部底面上に形成される凹部膜において、前記基板の表面よりも低い位置に厚さ方向の中心面が存在する前記凹部膜を複数形成することを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  6. 前記凹部膜において、前記基板の表面よりも低い位置に厚さ方向の中心面が存在する前記凹部膜の合計の数が奇数となるように光吸収層を形成することを特徴とする、請求項５に記載の太陽電池の製造方法。
  7. 前記光吸収層を形成する工程は、前記凹凸形状に沿った形状を有する層として、井戸層に相当する層と障壁層に相当する層を交互に形成する工程を含むことを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  8. 前記光吸収層を形成する工程の後に、前記凹凸形状に沿った形状を有したバッファ層を形成する工程を含むことを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  9. 前記バッファ層を形成する工程の後に、前記凹凸形状に沿った形状を有した半絶縁層を形成する工程を含むことを特徴とする、請求項８に記載の太陽電池の製造方法。
  10. 前記半絶縁層を形成する工程の後に、上面が平坦な透明電極膜層を形成する工程を含むことを特徴とする、請求項９に記載の太陽電池の製造方法。
  11. 前記光吸収層が、組成の異なる複数種類の膜で形成されていることを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  12. 前記凹凸形状の凸部上面の上に形成される凸部膜と前記凸部上面と隣り合う凹部底面の上に形成される凹部膜において、前記凸部膜と前記基板表面に平行な方向に隣接する前記凹部膜同士が、組成の異なる膜となるように前記光吸収層を形成することを特徴とする、請求項７または１１に記載の太陽電池の製造方法。
  13. 前記基板表面に平行な方向から見たときに、前記凹凸形状の凸部上面の上に形成される凸部膜と前記凸部上面と隣り合う凹部底面の上に形成される凹部膜において、前記凸部膜を構成する組成の異なる複数種類の膜のうち、少なくともいずれかの組成の膜と、その膜と前記基板表面に平行な方向に隣接する前記凹部膜との厚さ方向の中心面が一致するように前記光吸収層を形成することを特徴とする、請求項１２に記載の太陽電池の製造方法。
  14. 前記基板表面に平行かつ前記凹凸形状の凹部の開口部の幅が最大となる方向から見たときに、前記凹凸形状において、前記凹部の開口部の幅よりも前記凹部の深さのほうが大きくなるように前記凹凸形状を形成することを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  15. 前記凹凸形状がレーザ加工により形成されることを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  16. 前記凹凸形状が形成された基板が、電鋳により製造されることを特徴とする、請求項１に記載の太陽電池の製造方法。
  17. 太陽電池であって、
    基板と、
    前記基板上に形成された光吸収層と、
    前記光吸収層の上に形成されたバッファ層と、
    前記バッファ層の上に形成された半絶縁層と、
    前記半絶縁層の上に形成された透明電極層とからなり、
    前記基板の表面は、複数の微細な凹部が形成された凹凸形状となっており、
    前記光吸収層は、前記基板の凹凸形状を有する面側に形成されており、
    前記光吸収層は、複数の異なる種類の材料から成る層で形成された多層膜構造を有しており、
    前記光吸収層のそれぞれの層は、前記凹凸形状に沿った形状を有しており、
    前記基板表面に形成された凹部底面の上に形成される凹部膜において、前記基板表面よりも低い位置に厚さ方向の中心面が存在する前記凹部膜が複数形成されていることを特徴とする太陽電池。
  18. 前記凹部は柱状に形成されていることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  19. すべての前記凹部の前記基板表面からの深さがほぼ均一であることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  20. 前記基板表面に平行かつ前記凹凸形状の凹部の開口部の幅が最大となる方向から見たときに、前記凹凸形状において、前記凹部の開口部の幅よりも前記凹部の深さのほうが大きいことを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  21. 前記光吸収層は、前記凹凸形状に沿った形状を有する膜として、井戸層に相当する層と障壁層に相当する層の２種類の層が交互に積層されていることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  22. 前記光吸収層の最下部に形成される層および最上部に積層される層が障壁層に相当する層であることを特徴とする、請求項２１に記載の太陽電池。
  23. 前記井戸層に相当する層および前記障壁層に相当する層の材料が周期表のＩ族元素およびIII族元素およびＶI族元素からなる化合物系のカルコパイライト系材料によって構成されていることを特徴とする、請求項２１に記載の太陽電池。
  24. 前記井戸層に相当する層および前記障壁層に相当する層の材料が周期表のIII族元素およびＶ族元素からなる化合物系の材料によって構成されていることを特徴とする、請求項２１に記載の太陽電池。
  25. 前記井戸層に相当する層の膜厚および前記障壁層に相当する層の膜厚が１０ｎｍ以下であることを特徴とする、請求項２０に記載の太陽電池。
  26. 前記井戸層に相当する層の膜厚が前記障壁層に相当する層の膜厚よりも薄く形成されていることを特徴とする、請求項２５に記載の太陽電池。
  27. 前記井戸層に相当する層の膜厚が３ｎｍで、前記障壁層に相当する層の膜厚が４ｎｍであることを特徴とする、請求項２６に記載の太陽電池。
  28. 前記基板表面に形成された凹部底面の上に形成される凹部膜において、前記基板表面よりも低い位置に厚さ方向の中心面が存在する前記凹部膜の合計の数が奇数であることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  29. 前記バッファ層は前記凹凸形状に沿った形状を有していることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  30. 前記半絶縁層は前記凹凸形状に沿った形状を有していることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  31. 前記透明電極層は上面が平坦に形成されていることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  32. 前記基板表面に平行な方向から見たときに、前記凹凸形状の凸部上面の上に形成される凸部膜と前記凸部上面と隣り合う凹部底面の上に形成される凹部膜において、前記凸部膜を構成する組成の異なる複数種類の膜のうち、少なくともいずれかの組成の膜と、その膜と前記基板表面に平行な方向に隣接する前記凹部膜との厚さ方向の中心面が一致することを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  33. 前記多層膜構造において、前記基板表面上の凹部の側壁の形状に沿った形で形成される側部膜の厚さが、前記凹凸形状の凹部底面の上に形成される凹部膜の厚さおよび凸部上面の上に形成される凸部膜の厚さよりも小さいことを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  34. 前記基板が金属により形成されていることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  35. 前記基板が金属基板とガラス基板の２層の基板で構成されていることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  36. 前記基板表面の法線方向から見たときに、前記凹部の形状が円形であることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  37. 前記基板表面の法線方向から見たときに、前記凹部の形状が正方形であることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
  38. 前記基板表面の法線方向から見たときに、前記凹部の形状が三角形であることを特徴とする、請求項１７に記載の太陽電池。
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