JPS6371321A - 固体の流動可能な粒子状ポリマー - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 本発明は、成形方法及び装置、特に圧力容器内で圧力下
に物品を成形するために存用な複合物にに係る。

背景技術 複合材料は高い強度及び低い密度の好ましい組み合わせ
を生ずるので、現在大きな関心を呼んでいる。典型的に
は、複合材料はエポキシ、フェノール又は他のポリマー
樹脂マトリックスのなかに埋め込まれている黒鉛、ホウ
素、ガラスなどの繊維から成っている。特に高い強度対
密度比特性を有する一層進歩した複合物は特に宇宙航空
用に魅力的である。しかし他の進歩した宇宙航空用の材
料の典型的なものは処理が比較的固ＩＩである。それら
は繊維及び樹脂の簡単な積み重ね及びそれに続く室温で
の硬化により製造され得ない、宇宙航空用の複合材料は
一層製造困難な樹脂を含んでいるだけでなく、しばしば
本質的に無欠陥に仕上げられた部品が製造されなければ
ならない、その結果として、宇宙航空用の複合物は典型
的に相当な圧力のもとで高められた温度で成形され且つ
硬化される。

所望の成形サイクルが圧縮成形により得られる、それに
より複合プレプレラグ材料が一方向作用プレスの加熱さ
れたプラテンの間に置かれる。しかし、全屈圧縮成形型
は複雑な形状に対しては高価である。低コストのゴム圧
縮型は厚（且つ絶縁性であり、硬化時間が遅い伸開があ
る。−Ｈｍ要なこととして、いずれの形式の型によって
も、複雑な表面は均等な圧力に曝されない。

これらの制限を克服するため、部品はアイソスタティッ
クな圧力に曝されながら成形される。広（用いられてい
る手順では、物品に対するプレプレソゲが排気された不
透過性の可撓性の袋のなかに置かれ、また気体又は液体
から同時の加熱及びアイソスタティックな圧力に曝され
る。複合物品に形状を与えるため、プレプレソゲはしば
しば金属片のような剛固な構造に接着される。問題はこ
のプロセスと結び付けられている。排気された袋のなか
の漏洩は物品への必要な圧力を下げ、もしくは加圧媒体
と部分的に硬化されたポリマーとの間の相互作用を許す
、実際、このような漏洩は稀れではなく、その結果とし
ての不良率が特により高い成形温度及び圧力では著しい
。

前記の制限のいくつかを克服するため、圧力成形バット
が使用されてきた。これについては論文“高品質複合積
み重ねのためのスクイーズへのシリコンゴムの着装（Ｓ
ｉｌｉｃｏｎｅ　Ｒｕｂｂｅｒ　Ｐｕｔｓ　ｏｎ　Ｌｈ
ｅ　５ｑｕｅｅｚｅ　ｆｏｒ　Ｉｌｉｇｂ　Ｑｕａｌｉ
ｔｙ　Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ　Ｌａｙｕｐｓ）”、プラス
チックス・ワールド（Ｐｌａｓｔｉｃｓ　Ｗｏｒｌｄ）
、１９７５年６月１６日（Ｃａｌ＋ｎｅｒｓ　Ｐｕｂｌ
ｉｓｈｉｎｇ　Ｃｏ、、Ｉｎｃ、　、ボストン、マサチ
ュセッツ州）を参照されたい、このプロセスでは、ダウ
・コーニング・コーポレイション、ミントランド、ミシ
ガン州、ＵＳＡのシラスティックＪ型ツーリング・ゴム
のような熱膨張の大きいシリコン・ゴムの整形されたパ
ッドが使用される。未硬化のプレプレソゲは当接する隣
接パッドの間の空間内に入れられており、また組立体は
密に一致する閉じられた全屈容器のなかに捕らえられて
いる。容器及び入れられた組立体は次いで物品を硬化さ
せ且つゴムを膨張させるべく高められた温度に加熱され
る。典型的なシリコン・ゴムは典型的な鋼容器及び典型
的な複合物品材料の熱膨張係数よりも約１８倍高い熱膨
張係数を有するので、加熱により、膨張する捕らえられ
たゴムは複合材料に実質的な圧力を与え、所望のように
部品を成形する。

圧力バンド成形技術は、アイソスタティックな加圧の漏
洩問題を克服し得る点で有利である０袋の漏洩は成形圧
力に不利に影響せず、また相互作用を惹起しない、しか
し、圧力パッド法の問題は温度及び圧力の相互依存性で
ある。多くの所望の温度−圧力サイクルが得られない（
例えば冷却時に圧力を保つ）、他の問題は温度−圧力サ
イクルが種々の構成要素の間のｔｉＸｔ械的一致の関数
であることである０選定されたサイクルが、いくつかの
構成要素のｊ法に小さい変化が存在する時に、変化する
。例えば、過度のピーク圧力を避けるべく、室温ではパ
ッドは通常は金属容器内部よりも体積が６％〜８％小さ
い。しかし、ピーク温度では、典型的な状況での約７％
から８．２％までのこの寸法の変化は最大圧力を約７．
２　Ｍ　Ｐ　ａから１．７ＭＰａまで変化させる。その
結果、圧力バンドが正確に同一の寸法を有していない新
しいパッドと置換される時、又は使用されているゴムの
い（らかの永久的なセットが存在する時、異なる温度−
圧力サイクルが望ましくなく生ずる。一層進歩した複合
システムの多くでは、前記のことは圧力パッド法の重要
な欠点である。

成形のためのアイソスタティックな圧力容器も広く使用
されている。典型的には、容器は米国特許第３，４１９
．９３５号明１ｌＨＦなどに示されているように、強固
に製造されている。一般的な提案として、外部源からの
種々の気体が、排気された袋のなかに入れられている物
品に成形圧力を与えるのに使用される。気体状媒体は典
型的に比較的低い熱伝導率により特徴付けられるが、対
流熱伝達が通常上記米国特許明細書に示されているよう
に温度変化を生じさせる。液体によるアイソスタティッ
クな加圧法では、水のような液体媒体が気体の場合と同
一の仕方で物品に圧力を与えるのに使用される。熱伝達
現象は類似である。

アイソスタティックな加圧は粉末金属の分野でもセラミ
ックスの分野でも広く使用されている。

例えば米国特許第３，４６２，７９７号及び第３．２７
９．９１号明細書を参照されたい。加熱技術として、一
般的な提案として、より高い作動温度の壁の加熱が避け
られるかぎり、アイソスタティックな加圧装置の設計に
はさまざまな変形が存在する。

上記の圧力パッド技術は、流体アイソスタティック加圧
にくらべて改善が得られるので、特にポリマーを成形す
るのに使用されている。圧力パッド成形は圧力容器を使
用するが、圧力容器は気体又は液体に対して密である必
要はない、容器は、成形されるべき物品が置かれるキャ
ビティを内部に有するシリコン・ツーリング・ゴムでほ
ぼ満たされている。キャビティは部品を整形し、またツ
ーリング・ゴムが使用されるのはこの理由である。ツー
リング・ゴムは磨滅及び変形に対して比較的良好な強度
及び耐性を有する充填されたエラストマーである。容器
、ゴム及びそのなかに入れられている物品の加熱により
、高い膨張係数を有するゴムと低い膨張係数を有する鋼
との間の膨張の差がゴムを容器の境界を越えて膨張しよ
うとさせ、それによりそのなかに入れられている物品へ
の圧力を増す。しかし、ツーリング・ゴムの強度特性の
ゆえに、この方法は物品にアイソスタティックな力を与
える傾向を有していない、むしろ、不均等な力が容器、
ゴム片及び物品前駆物質の間の一致及び形状の局部的変
化により生ずる。

“熱的アイソスタティック稠密化方法及び装置”という
名称の米国特許第４，２６４．５５号明細書に記載され
ている特別なアイソスタティック加圧容器及びプロセス
では、水又は液体ビスマスのような媒体が物品前駆物質
を囲む容器のなかに画かれ、またその体積及び固体から
のその状態を変更するべく流体媒体に熱エネルギーを加
え、又はそれから熱エネルギーを奪うことにより圧力が
変更される。

上記のように、気体及び液体が物品に圧力を与えるのに
使用される時、物品前駆物質が入れられている袋又は入
れ物の漏洩が存在する時に明らかな問題が生ずる０袋に
漏洩が存在すれば、物品前駆物質に与えられる圧力が失
われる。また、もし非常に小さい漏洩が物品０；１駆物
質の連続的な排気により補償されるとしても、圧力勾配
又は被成形材料との化学的相互作用が存在し得る。圧力
バッド成形法では、容器及び内容物の全体的な加熱が行
われており、これはしばしば不都合である。圧カパソド
成形方法及び装置は、上記のように、均等又はアイソス
タティックな力を物品前駆物質に与える傾向を有してい
ない、容器内のゴムの一致はピーク圧力の制限に臨界的
である。また最も重要なこととして、ゴムの平均温度に
よるほか、圧力を独立的に制御する可能性が存在しない
。このことはす・イクル、特に冷却サイクルの選定の制
限に通ずる。

従って、この分野で必要とされることは、公知技術のこ
れらの問題を克服する方法及び装置並びにこのような方
法及び装置に有用な材料を提供することである。

発明の開示 本発明は、１０．３４ＭＰａ０印加圧力のちとに直径１
．１ｃｍ、長さ７．６　ｃ　ｍのパイプを通って少なく
とも０．６ｇ／ｓの公称ｆ、量を有する固体の流動可能
な粒子状ポリマーをｔ行間している。このポリマーは、
熱及び（又は）圧力に応答して実質的に閉じられた圧力
容器のなかで成形されるべき物品の表面に実質的に均等
な予め定められた圧力を生じ得る。

本発明の前記及び他の目的、特徴及び利点は以下の説明
及び添付図面から一層明らかになろう。

発明を実施するための最良の形態 本発明で有用な特定の媒体は装置の臨界的な構成要素で
ある。その流動性及び固体の性質と結び付けられる温度
及び圧力へのその非常に大きい応答性はこの媒体を本発
明に於いて有用なものとし得る。これらの特性により、
媒体が物品前駆物質の表面へ実質的に均等で制御可能な
圧力を与え得るという非常に大きい利点が得られる。ま
た、この材料がポリマー材料に関して説明されているが
、上記特性のすべてを有し類似の結果を生ずる他の材料
も使用され得る０本発明の典型的な実施例°では、媒体
は、６９ｋＰａ　　（１０ｐｓｉ）のオーダーの圧力に
於いて本質的に空隙のない媒体として合体するのに十分
にセルフ・コンブライアントである一４＋３０Ｕ、５．
メツシュふるいサイズ（４，７〜０．４２ｍｍ）の充填
されていないシリコン・ゴム粒子である。他の好ましい
材料は３５０ｋＰａよりも低い圧力に於いて合体する。

本発明の一つの実施例では、ポリマーは約１５よりも小
さい、典型的には約８よりも小さい、また望ましくは１
よりも小さいショアＡｔ！Ｅ度を有する。圧縮強度は３
　Ｍ　Ｐ　ａよりも小さく、典型的にはＩＭＰａよりも
小さく、また望ましくは０．２ＭＰａよりも小さい。

媒体流動特性は本発明にとって非常に重要であり、また
特別な試験により特性を表されている。

Ｂ’Ｐ細には、媒体は１０．３４ＭＰａ　　（１５００
ｐｓｉ）の印加圧力のもとに直径１．１ｃｍ、長さ７．
５ｃｍのパイプを通じて少なくとも０．６ｇ／ｓの公称
流量率を有する傾向があり１、典型的には流量率は６ｇ
／ｓよりも大きい、前記の特性は、物品前駆物質が入れ
られている容器へ、又はその容器から、又はその容器の
なかを流れる媒体を特徴とする特性であると思われる。

好ましくは、シリコン・ゴムが成形装置の部分とし゛で
使用されており、加圧媒体又は媒体と呼ばれている。最
も好ましくはゴムは米国特許第３，８４３、（ｉ０１号
明細書に記載されている形式の改良である。米国特許第
４．０１１．９２９号明細書も参照されたい０両特許の
開示を参照によりここに組み入れたものとする０、一般
に、好ましい材料はビニル族を有するジメチルシリコン
である。それらは種々の加硫技術を使用するポリシリコ
ンからの製造を含む通常の商業的な手順により製造され
得る。使用されている好ましい材料はダウ・コーニング
・コーホレイシラン、ミツドランド、ミシガン州、ＵＳ
ＡによりＸ５−８０１７、以前にはＮ００６３６０　８
１　　（以ｆ＆ｔバーＮｗＪ単に８０１７）と呼ばれる
実験的な充填されていないシリコン・ゴム材料である。

８０１７シリコン・ゴムは低い強度及び高い脆さにより
特徴付けられている。８０１７材料はｌよりも小さいジ
ョブＡｐ度（５０〜５５のシリア００硬［）を有し、ま
た２、　５　ｃ　ｍ　’の面積、１．２７ｃｍのＪＶ−
みの試料で測定される時に７０ｋＰａのオーダーの圧縮
強度を有し、また２約４０％の圧縮変形により一層小さ
い粒子に剪断される。この挙動は、強度がより高く、耐
変形性がより大きく且つｉｆｆ　（７ｋまでの伸びがよ
り大きい一層通宙のゴムの挙動と対照される０例えば、
ダウ・コーニング・シラスティックＥゴムは充填されて
おり、また２００ＭＰａよりも大きい圧縮強度をイ「し
、また約８０％圧縮で損傷し始める。小さいオリフｌス
を通じて、又は下記のようにｉ、　ｔ　ｍｍ直径のパイ
プを通じて強制的に送られる本発明で有用な好ましいポ
リマー媒体はより小さい粒子に砕ける傾向を有すること
が観察されている０例として、２０メツシユよりも大き
い粉末を約１００％Ｉｌｌ百分率）有する公称３０メツ
シユ・サイズの粉末が２０メツシユよりも大きいわ）末
を約４０％（重量百分率）し有していない粉末に変化す
ることが見出されている。′高い脆さ”とは、中程度の
サイズの固体が指の間でこするような穏やかな機械的な
力を受ける時により小さい粒子に砕ける傾向がある低い
強度が存在することを意味する。媒体のこのような特別
な特性が望ましいと考えられる理由は、その使用につい
て説明するなかで明らかになろう。

粒子エラストマーが典型的に本発明の実施にあたり使用
される。８０１７媒体が粒子固体として使用される時、
圧力印加に先立って粒子は物品前駆物質表面に間隔をお
いて置かれる。しかし、圧力が与えられる時、粒子はセ
ルフ・コンプライし、また連続的な空隙のないボディに
合体する。このために、またそれらの固有の弾性のため
に、均等な流体圧伏の圧力が物品前駆物質表面に与えら
れる。試験の結果、８０１７材料は７０ｋＰａのオーダ
ーの中程度の圧力の印加により合体する傾向を有するこ
とが示されており、この点で粒子の間の面間境界は、圧
縮されたゴムが不通明ではなく透明になるように本質的
に合わされている。８０１７材料は０．９７ｇ／ｃｃの
真の密度、−３０メツシユ・サイズの粉末として０．５
ｇ／ＣＧの見掛けのかさ密度を有し、また約７０ｋＰａ
の圧力印加により０．９４〜０．９７ｇ／ｃｃの密度を
有する合体された透明な材料に圧縮され°Ｃいる。（捕
らえられた月料をさらに７０　ｋ　Ｐａないし１３．８
ＭＰａの範囲に圧縮すると、１０ＭＰａあたり約０．４
％の体債変化を生ずることが示されている。

）　上記の合体された条件のもとに、粒子間の隙間に小
さい空隙又は気体（吸着された気体を除く）が存在する
と信ぜられる。

従って、ここでセルフ・コンブライアント又は合体特性
とは、粒子の形態にある時に、成形中に使用される圧力
のもとに上記の挙動を呈する材料の特性を意味する。こ
の特性は本発明で使用される材料を、しばしば準アイソ
スタティック・プレッシングと呼ばれる粒子として使用
される剛固な全屈及びセラミックス材料から区別する（
例えば米国特許第４，０４１，１２３号明細書参照）０
作動条件下でも、このような粒子は力の点を生じ、また
均等な圧力を生じない。

種々の成形試験及び材料特性測定に基づいて、所望の結
果が、低い強度、成形レベル圧力下でセルフ・コンブラ
イする能力及び流動し且つ流体圧伏の挙動をする能力を
有する媒体と結び付けられている。シラスティック・ツ
ーリング・ゴムと比較して、脆い傾向が観察されており
、これは流動可能な挙動と結び付けられていると信ぜら
れている。８０１７以外のシリコン・ゴムが本願の出願
日付までに使用されてきた。また、本発明の本質的な特
徴を成就する既知の又は開発され得るさらに他の有機ポ
リマー及び他の材料が存在することは企図内にある。良
好な成形結果と結び付けられる望ましい特性を特徴付け
るため、比較試験が種々のゴムで、実際の複合物品の成
形試行で、賜明される流動試験装置で、また標準装置で
行われてきた。

シラスティック・ツーリング・ゴムの固体圧力バンドが
使用される時、たとい所望の平均温度及び圧力が得られ
るとしても、物品上及びゴム内の種々の点に於ける圧力
に実質的な差が存在した。

このことは不規則な物品前駆物質で際立っている、粒状
の８０１７材料での比較試験の結果、約６゜９ＭＰａの
公称圧力に於いて圧力の最大変動は２％という低い値で
あることが示された。伯の有用な材料は１０％以内の圧
力均等性を生じた。

本発明の媒体が成形圧力のもとに流動する能力は良好な
媒体の特性の本質的な反映であると信ぜられている。こ
の特性は容器内部及び容器へ及び容器からの媒体の再分
布を許す、それは圧力の絶対レベル及び可変性の制御を
可能にする。また試験の結果、本発明の媒体の材料を圧
力パッド成形技術でこれまでに使用されてきた媒体の材
料から区別する結果が示されている。流動可能性は粘性
に類似していると！ｌ定され得る。しかし、本発明にと
ってｍ′１Ｘ！なこの流動可能性を測定するための既知
の明らかな標準試験は存在しない、従って、上記のよう
に、下方に運動可能なピストンを有するシリンダから成
る試験装置が作られた。シリンダは試験されるゴム又は
他の媒体により満たされる。交換可能なパイプがシリン
ダの側面から延びており、またゴムを秤量スケール上に
吐出し、重量が時間とトランスデユーサにより測定され
たゴムへの印加圧力との関数として記録される。パイプ
は１．１ｃｍの内径及び公称３２〜６４ＲＭＳ（二乗平
均平方根）の表面仕上げの滑らかなステンレス鋼管であ
る。パイプの長さは所望に従って選定されており、また
７、６ｃｍ及び１５．２　ｃ　ｍが好ましい。

他のダウ・コーニングのシリコン・ゴム、ＮＯ，９３−
１０４が、その通常の充填材なしに（それにもかかわら
ず、ここで９３−１０４”と呼ばれる）、有用である０
本質的に米国特許第３，８４３．６０１号明細１に記載
されている材料であると信ぜられるポリゲルＣ−１２０
０シリコン・ゴム（スタウファー・ケミカル・カンパニ
ー、ウェストボート、コネクティカット州、ＵＳＡ）も
本発明に於いて有用である。

材料の有用性は成形された仕上がり製品の完全さに従っ
て評価され、加熱もしくは冷却サイクルの間に圧力及び
温度の適正な印加が達成されていない低密度又はひび割
れの領域を示す検査方法が良好に確立されている。

こうして、一般的に、媒体が流動可能性を有する、すな
わち成形圧力が印加される時に質量輸送が生じ得ると言
うことができる。好ましい媒体は、１０．３ＭＰａの圧
力及び１５．２ｃｍのパイプを使用して上記の装置内で
試験される時、少なくとも０．６　ｇ　／　ｓ、典型的
には６　ｇ　／　ｓ　、また望ましくは２５　ｇ　／　
ｓの流量率を有する。材料は一般に約１５又はそれより
も小さい、典型的には８よりも小さい、また望ましくは
１よりも小さいショアＡｆ！ｌ！度を有する。好ましく
は、材料は３ＭＰａよりも小さい、一層好ましくは約Ｉ
ＭＰａ　（１４５ｐｓｉ）よりも小さい、また最も好ま
しくは約０゜２ＭＰａよりも小さい圧縮強度を有する。

上記のように、好ましいゴムが脆いという１ｔＪｌ向は
望ましいと思われる。′脆い”とは、材料がシラスティ
ックＥ又はＪゴムよりも破砕し易い傾向を有することを
意味する。

さらに、上記のように、好ましい材料は、粒子形態で使
用される時、セルフ・コンブライアントであり、また３
５０ｋＰａ、好ましくは２４０ｋＰａ、一層好ましくは
約６９ｋＰａの圧力の下で見掛けの空隙なしのボディと
して合体する傾向を有する。

本発明は単に、いくつかの現在利用可能な材料の特性に
従って特徴付けられている。データは組合わせの測定さ
れた特性のすべてが必要であることを確証するには不十
分である。それどころか、かなりの範囲で、冗長さが存
在し、またそれらが独立に本発明を特徴付けると信ぜら
れている。

粒子が有限なサイズの固体であるので、また気体又は液
体が存在する必要がないので、実質的にアイソスタティ
クな条件が達成されている間にちり空袋に気密シールが
存在することはもはや本質的でない、その代わりに、小
さい粒子がすべての小さい開口を閉塞し、また複合物に
侵入しない。

一般に、粒子の存在及び圧力は袋のシーリングを助ける
。また、高い圧力を含むザイクルの後にシリコン・ゴム
の粒子がその周囲の大気圧にもどされる時、粒子は実質
的に互いに接着していることが見出されている。それら
は例えば通常の真空手段により容器から容易に取り除か
れる。

（１６／１）粒子のような一層好ましいポリマーを成形
装置に導入し且つ可使用することが望ましいが、部分的
に又は全体的に大きい単一の固体として材料を導入する
こともできる。成形の間、容器及び（場合によっては使
用される）　？ｉｌｉ助装置のなかで媒体の運動が生じ
得る。このような流動は、媒体の他のすべての繰り返さ
れる実質的な変形とならんで、媒体を粒子として破壊す
る傾向を存する。こうして、好ましい形態での粒子の使
用と結び付けられる現象は単一の固体の塊を使用する場
合にも観察され得る。

容器が主に望まれるポリマー媒体及び成形される部を含
んでいることは望ましい。しかし、他の対象物、粒子及
び材料が媒体のなかに含まれていることが許されること
は理解されよう、材料は成形の間に本質的に空隙なしで
あるものとして説明されているが、“空隙なし”とは、
個々の媒体片の間に空間が存在しないことを意味し、鋳
造又は成形されたポリマー片のなかにその製造の性質に
起因して場合によっては空隙が存在し得ることを除外す
るものではない。

好ましい材料は先議されていないシリコン・ゴムである
が、所望の特性を有する他のポリマー材料も使用され得
る。たいていのシリコン・ゴム長時間使用中の温度を例
えば約２８８’Ｃ（５５０”Ｆ）までに制限されている
。しかし、ビニルメチルシロキサン及びシルフェニレン
形式のシリコン樹脂は約４９２°Ｃ（５５０”Ｆ）まで
の温度で成功裡に試験されている。

図面を参照すると、第１図は本発明による方法及び装置
の概要を示し、物品１は例えばステンレス鋼から成る圧
力容器２のなかに置かれ、また圧力を与えられるべき物
品前駆物質の側面をポリマー媒体３で囲まれている。こ
の特定の実施例では、圧力チャンバの内部にも外部にも
加熱源を含む必要はない、この実施例は接着剤（例えば
積層又はボンディングの場合）、ポリマー又は金属結合
剤が室温で節単に圧力下に能動化される成形又は積層な
どに有用である。プランジャー４が成形されるべき物品
に必要な均等に分布した媒体圧力を与える０通常の圧カ
ドランスデューサが必要な圧力を検出するべくヂャンバ
内の種々の場所に挿入され得る。任意の圧力が本発明で
使用され得るが、典型的には１３．７ＭＰａ　（２００
０ｐｓ　ｉ）までの圧力が複合材料のような物品を成形
するために必要とされる。２７．６ＭＰａ　　（４００
０ｐｓ　ｉ）までの圧力が炭素−炭素複合物を成形する
ために使用とされる。

第２図では、成形されるべき物品１は同じ（圧力容器２
のなかに置かれ、また固体の流動可能なポリマー媒体３
で囲まれている。しかし、この実施例では、加熱手段４
が成形されるべき物品へのポリマー媒体の圧力を増すた
めに使用される。媒体の温度を高めることにより、物品
への圧力が増される。オプションとして、もし必要な予
め定められた圧力が望まれるならば、−路オーバーフロ
ー弁もしくはポリマー材料を主成形チャンバに与え又は
オーバーフローさせる二路弁であってよい弁６を有する
追加的な供給容器５が示されている、加熱手段は抵抗加
熱、蒸気加熱又はガス又は油のような他の通常の流体伝
達媒体による加熱をされる任意の通常のプラテン又はコ
イルであってよい。

第３図は、媒体の温度、従ってまた成形されるべき物品
ｌの圧力を一層良好に制御するべく追加的に使用され得
る冷却管が追加されていることを除けば、第２図と類似
している。もし温度があまりに高くもしくは物品への均
等な圧力を保つのにあまりに速（上昇していれば、冷却
管の温度が温度、従ってまた媒体により発生される圧力
を修正するべく調節され得る。これらの冷却管は通常の
全屈又はプラスチック構造から成っていてよく、また水
、フレオン溶媒（デュポン）、窒素のような種々のガス
などのような通常の冷却材が冷却管を通して流され得る
。

第４図は、概要を示されている加熱コイル又はプラテン
４が成形されるべき物品に密接して置かれていることを
除けば、第２図と類似している。

この装置では、例えば、エポキシ樹脂のような熱硬化性
樹脂が成形されるべき物品の構造に使用され、また硬化
が必要とされる場合に、物品が直接に加熱される。追加
的に、これらのプラテン又はコイルからの熱は成形され
るべき物品への圧力を調節するのに使用され得る。補助
的なチャンバ５及び弁６の使用は第２図の場合と同様で
ある。

第５図には、第４図の装置と類似しているが、成形サイ
クルを通じて媒体への圧力を一層良好に制御するべく、
成形されるべき物品の内部及び周囲の温度及び媒体の温
度を制御するための冷却手段７が追加されている装置が
示されている。

第６図は内部加熱手段を含んでいない本発明の実施例を
示す、この実施例では、成形されるべき物品ｌは圧力容
器２のなかに置かれ、またポリマー媒体３で満たされる
。媒体３を通じて物品ｌへの正しい圧力を保証するべく
、媒体３の追加的な供給又は補助チャンバ５内の利用可
能な空間が弁６を通じてアクセス可能に設けられている
。補助チャンバ及び弁配置が図面を通じて示されている
が、当業者は媒体により与えられる正しい圧力を保証す
るための他の通常の手段、例えばばね付き弁又は第１図
に示されているもののようなプランジャー配置を使用す
ることができよう。これは、第６図に示されているよう
な外部加熱手段８を通じての硬化のために、組立体全体
が１反又はトレイに載せられてオープンのなかに置かれ
ることを可能にする。

第７図には、第５図の配置と類似の配置が示されている
が、相違点は加熱手段が物品１がら離れており、従って
主に加熱する物品１と向かい合っている物品ｌへの圧力
を増すべくポリマー媒体を加熱し且つ膨張させるのに主
に有用である点である。冷却手段７は、媒体により与え
られる圧力を低減させるべくポリマー媒体を冷却する点
で第５図の装置中に示されているものと類似の機能を有
する。

上記のシステムにより行われ得る制御の度合、特に加熱
、冷却及び体積膨張又は追加的媒体供給能力（例えば第
７図中に示されている）による制御の度合はさらに第８
図を参照することにより明らかにされる。この図は実際
運転からのデータにより、本発明の方法及び装置により
時間にわたり制御され得る鋭い圧力ステップ及び温度変
化を示す。

第９図は、物品１への圧力を増大させるべくポリマー媒
体を加熱し且つ膨張させるために主に有用な物品から隔
置された追加的な加熱手段４を例外として第５図と類似
している０本発明は典型的に、機械的手段により、又は
容器に対して相対的に媒体を熱膨張させることにより、
物品前駆物質から離れた点に於いて媒体内に圧力を発生
することにより実行される。

媒体の前記の挙動は、均等な圧力及び温度を制御された
仕方で且つ互いに独立した仕方で与えるので、複雑に整
形された均等な特性を有する複合ポリマ一部品の製造を
可能にする。

本発明の組成物は、媒体が熱絶縁性であり、実質的に均
等な圧力を与え且つ冷却中に圧力の保持°を可能にする
ので、物品前駆物質の温度及び物品への印加圧力の特に
良好且つ独立的な制御を可能にする。媒体が固体である
ので、成形される物品は気体又は液体に対して不透過性
にシールされる必要がな（、バッキングのような公知の
方法に伴う問題を大幅に緩和する。製造される物品は、
例えば公知の圧力バンド法に比較して、特に形状が複雑
な場合に、特性がはるかに均等である。媒体が流動可能
であり且つ成形中に圧力容器内に含まれる質量の変化を
許すので、本方法は圧力バッド法の場合のように使用さ
れるゴムの永久的なセットに結び付けられる問題を克服
する。

本発明の一般的な実施にあたっては、成形されるべき物
品は、特別な特性を存する固体媒体から圧力を受ける圧
力容器のなかに置かれる。典型的には、物品が加熱され
、また工具などが物品の表面に形状を与える。工具が圧
力容器の中央部分の物品前駆物質を載せる表面であり、
能動的圧力媒体が工具に向けられていてもよいし、工具
表面が容器自体の璧であり、能動的圧力媒体が容器の壁
に向けられていてもよいし、又は任意の組合わせであっ
てもよい、実際、ポリマー圧力媒体の長所の一つは、そ
の固体の性質及び流動可能性のゆえに、圧力が任意の方
向に均等に与えられ得ることである。上記のように、こ
のことは、本発明のシステムよりもはるかに複雑なシス
テムによってのみ困難を伴って成形され得る複雑な形状
の物品に対して特に重要である。最初に、複合物が成形
される時、物品はプレプレフグ、充堪材又は繊維及び樹
脂の硬化されていない組合わせである。容器が媒体によ
り物品を囲むように媒体で満たされ、また容器がシール
される０次いで、所望の温度−圧力サイクルに従って、
物品前駆物質が加熱され、また媒体が加圧される。使用
される媒体及び装置の特性により、もちろん利用され得
る容器、媒体、物品及び他の装置の材料の熱的安定性及
び能力により制限はされるが、温度及び圧力の任意の所
望の組合わせが可能にされる。

以下には、いかにして物品が成形され得るかを説明する
０例えばフェノール樹脂５Ｅ１００８　（ボーデン・ケ
ミカル・カンパニー、コロンブス、オハイオ州、ＵＳＡ
）及びＯＣＡカーボン（ＨＩＴＣＯ、ガーデナ、カリフ
ォルニア州、ＵＳＡ）から製造される複合物品がプレプ
レフグとして鋼製圧力容器のなかに匿かれる。物品は０
．１５　ｍｒｎの厚みの不透過性のナイロン袋により囲
まれており、また内部ヒーターを有する型に載せられる
。

袋は、必須ではないが好ましくは漏洩に対して密であり
、また容器の壁を貫通しているコンジットに接続されて
いる。コンジットの端は大気圧にベントされていてもよ
いし、真空ポンプに接続されていてもよい、容器は、好
ましくは粒子の形態で、　４＋３５Ｕ、Ｓ、ふるいザイ
ズ（４，７〜０．４２ｍｍ平均粒子サイズ）の範囲内の
粒子サイズ及び鋼製容器の熱膨張係数よりも約１８倍大
きい熱膨張係数を有する８０１７エラストマーの塊で満
たされている。

物品を成形するためには、物品は例えば第８図に示され
ているような所望の典型的な温度サイクル及び圧力サイ
クルに曝される。これらのサイクルは周囲温度及び大気
圧で開始し、また終了する、第一のステップは、プレプ
レフグを強化するべく７０〜３５０ｋＰａの範囲内の比
較的低い圧力を与えながら、熱を徐々に与えることによ
りプレプレフグの成形配合物をあまねく加熱し軟化させ
るステップである。Ｅｋ小の圧力はより高くてよいが、
典型的な複合材料の強化繊維を押しつぶさないように注
意しなければならない。部品が８２℃に到達し且つ保持
される時、圧力は、典型的に７〜１４ｋＰａ／ｍｉｎの
制御された速さで、約１０、３　Ｍ　Ｐ　ａのピーク圧
力が到達されるまで増される。このステップは時によっ
ては“デバルキング°と呼ばれる０次いで、樹脂のゲル
化を成就するべく温度が１１６℃に高められ且つ保持さ
れる。

このステップでは、樹脂の粘性は比較的低く、また樹脂
は密な物品を作るべく流動する。同時に、ｌｉｔ！発性
材料が例えばコンシフ）によりプレブレツブから除去さ
れる。ゲル化ステップの完了後に、圧力は一定に保たれ
つつ、温度が約１〜１．５℃／ｍ　ｉ　ｎの速さで高め
られる０部品は次いで、樹脂をポリマー化するべく、１
〜６時間にわたり１６０℃の最終硬化温度に保たれる。

所望のポリマー化及び橋かけ結合が達成される時、サイ
クルの冷却部分が開始される。先ず、全圧力が保たれっ
つ、温度が制御された速さで８２℃に下げられる。

次いで、圧力が２１〜３５ｋＰａのオーダーの比較的徐
々に制御された速さで大気圧に下げられ、この時点で物
品が容器から取り出され得る。容器内及び物品表面での
測定により、容器内の温度勾配にもかかわらず３５０ｋ
Ｐａよりも小さい、典型的には２１０ｋＰａよりも小さ
い圧力勾配が存在することが示されている。

第４図及び第５図を参照すると、前記のサイクルを達成
するため、物品前駆物質を保持する工具が物品を加熱す
るべく加熱され得ることが理解されよう、充填されてい
ないゴムの熱伝達は比較的低いが、代替的に容器全体が
加熱され得る。他の代替的な方法は、第４図及び第５図
のように物品を熱伝導により加熱するべく物品の付近に
媒体内にヒーターを置く方法である。上記及び他の変形
の組合わせが利用され得る１代表的なゴムは比較的高い
膨張係数を有するので、ゴムの加熱は容器内の材料を相
対的に膨張させる閉曲を有し、またそれにより圧力を増
す、圧力が過大に高くなるのを避けるため、媒体は物品
前駆物質から離れて冷却され得るし、もしくは補助チャ
ンバ内へ逃げることを許され得る。もし圧力が不十分で
あることが見出されれば、媒体はより高い温度に物品前
駆物質の近くで且つ（又は）それから離れて加熱され得
るし、又は追加的な媒体が容器内へ押し込まれ１ｑる。

この最後のステップは冷却時に所望の圧力を得るのに特
に有用である。第２図、第７図ないし第９図図面を参照
０図面には、成形チャンバへの又はそれからのポリマー
媒体の流れを制御するために弁が示されているが、当業
者は通常のプランジャー又はポンプのような他の通常の
転送機構を使用し得るであろう。

容器内の媒体の量は図示されている特定の装置以外の手
段によっても制御され得る０例えば、チャンバ内の圧力
は、チャンバの加熱及び冷却を含めて、ピストン以外の
手段によっても制御され得る０本発明の典型的な実施に
あたっては、シリコンゴノ、の熱により生ずる膨張が圧
力を制御するのに有利に利用されている。これはフレキ
シブルな仕方でプロセスの実行を可能にする媒体の特質
である。媒体は固体であり、しかも実質的に均等又はア
イソスタティックに圧力を伝達し得る。実質的な均等性
は、本発明のポリマー媒体による方法と、従来のゴム材
料、例えばこれまで典型的に使用されてきたシラスティ
ックＥ又はＪツーリング・ゴムによる方法とを比較した
ものである０本発明のポリマー媒体によれば、６．９　
Ｍ　Ｐ　ａの容器内の物品前駆物質への圧力変化は約０
．７　Ｍ　Ｐ　ａよりも小、典型的には約０．２５ＭＰ
ａよりも小であり得る。

本発明は、複合ポリマー材料（通常のガラス繊維、黒鉛
繊維などにより充填されている例えば通常のポリアミド
、ポリイミド、エポキシ樹脂、さらにはポリエーテルケ
トン及びポリスルホン樹脂など）の成形に関して説明さ
れてきたが、本発明が他のポリマー材料、積層物、を成
形するために、また全屈（例えば通常の粉末全屈予生成
物、例えばアルミニウム）及びセラミックスを含む他の
材料から製造される物品を処理するために同様に応用可
能であることは明らかである。ここに使用されている成
形という用語は、圧力が材料の表面に与えられるすべて
の材料処理を包含するものとする。

本発明は、閉じられた容器に関して説明されてきたが、
本発明の方法の原理が他の場合にも応用され得ることは
明らかである。例えば、物品は、ライニングがロケット
モータケース内に成形される場合のように、本来の場所
で成形され得る。また本発明は、閉じられた容器が存在
しない他の場合、例えば媒体が圧縮成形の間に型又は工
具キャビティのなかに捕らえられている場合にも応用さ
れ得る０例えば、上側の雌型が、物品前駆物質を受は入
れ且つそれに形状を付与するキャビティを有する下側の
雄型を包む、シリコン・ゴム媒体が雌型のなかの物品前
駆物質の上の空間を満たす。

対向するピストンが型を一緒に動かす時、媒体の体積が
変えられて加圧され、また物品が成形される。こうして
一般に本発明は種々の成形の場合に応用可能である。

以上に於ては本発明を特定の好ましい実施例について説
明してきたが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではなく、本発明の範囲内にて種々の実施例が可能で
あることは当業者にとって明らかであろう。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の組成物を利用するための装置であっ
て、ビス（・ンのような機械的手段により成形されるべ
き物品への圧力を制御するための装置の概要図である。 第２図は、加熱手段により物品への圧力を制御すること
により本発明の組成物を利用するだめの装置であって、
主成形チャンバに追加的なポリマーを与えるため、もし
くは主成形チャンバからポリマーを受は入れるオーバー
フローとしての役割をするためにオプションとして追加
的なチャンバを含んでいる装置の概要図である。 第３図は、本発明の組成物を利用するための装置であっ
て、成形されるべき物品への圧力を制御するため、ポリ
マーを加熱する手段とポリマーを冷却する手段とを利用
する装置の概要図である。 第４図は、本発明の組成物を利用するための装置であっ
て、成形されるべき物品に熱を与え、また成形されるべ
き物品の付近のポリマーに熱を与えるため、成形される
べき物品の付近に加熱手段を含んでいる装置の概要図で
ある。主チャンバに供給されるべきポリマーを入れるた
め又は主チャンバからのオーバーフローを受は入れるた
めのチャンバも示されている。 第５図は、第４図の装置と類似の装置であって、成形さ
れるべき物品へのポリマーの圧力を制御するため冷却手
段を含んでいる装置の概要図である。 第６図は、本発明の組成物を利用するための装置であっ
て、成形されるべき物品への成形チャンバ内のポリマー
の圧力を制御するため成形チャンバの外部に加熱手段を
含んでいる装置の概要図である。 第７図は、本発明による組成物を利用するための装置で
あって、成形されるべき物品への圧力を制御するため、
成形されるべき物品から離れた位置に加熱手段及び冷却
手段を含んでいる装置の概要図である。 第８図は、本発明に従って成形される物品に対する典型
的な圧力及び温度の時間的サイクルを示すグラフである
。 第９図は本発明の組成物を利用するための装置であって
、物品に対する圧力を制御するべく成形されるべき物品
に近接して配置された加熱手段と物品より隔置された加
熱手段及び冷却手段とを含んでいる装置の概要図である
。 １・・・成形されるべき物品、２・・・圧力容器、３・
・・媒体、４・・・加熱手段、５・・・追加的供給容器
、６・・・弁、７・・・冷却管 特許出願人　　ユナイテッド・チクノロシーズ・コーポ
レイション

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 固体の流動可能な粒子状ポリマーであって、１０．３４
   ＭＰａの印加圧力のもとに直径１．１ｃｍ、長さ７．６
   ｃｍのパイプを通って少なくとも０．６ｇ／ｓの公称流
   量を有し、熱及び（又は）圧力に応答して実質的に閉じ
   られた圧力容器のなかで成形されるべき物品の表面に実
   質的に均等な予め定められた圧力を生じ得ることを特徴
   とする固体の流動可能な粒子状ポリマー。