JPS6276157A - 溶融炭酸塩型燃料電池用電極材 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池用電極材Info
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- JPS6276157A JPS6276157A JP60215878A JP21587885A JPS6276157A JP S6276157 A JPS6276157 A JP S6276157A JP 60215878 A JP60215878 A JP 60215878A JP 21587885 A JP21587885 A JP 21587885A JP S6276157 A JPS6276157 A JP S6276157A
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- Japan
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- electrode material
- nickel
- powder
- layer
- sintered
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- H01M4/90—Selection of catalytic material
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- H—ELECTRICITY
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- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/8605—Porous electrodes
- H01M4/8621—Porous electrodes containing only metallic or ceramic material, e.g. made by sintering or sputtering
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- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M2300/00—Electrolytes
- H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
- H01M2300/0048—Molten electrolytes used at high temperature
- H01M2300/0051—Carbonates
-
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Materials Engineering (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔技術分野〕
本発明は溶融した炭酸リチェームや炭酸カリウムなどの
アルカリ炭酸塩を電解質とし、その炭酸イオンの移動を
利用して電池反応を行わせる溶融炭酸塩型燃料電池（以
下、ｔＱに燃料電池という）のアノード極あるいはカソ
ード極の電極材の改良に係わり、特にその可撓性を著し
く向上せしめることにより、使用中や取扱時でのワレ発
生を防止させ得た溶融炭酸塩型燃料電池用電極材に関す
る。
アルカリ炭酸塩を電解質とし、その炭酸イオンの移動を
利用して電池反応を行わせる溶融炭酸塩型燃料電池（以
下、ｔＱに燃料電池という）のアノード極あるいはカソ
ード極の電極材の改良に係わり、特にその可撓性を著し
く向上せしめることにより、使用中や取扱時でのワレ発
生を防止させ得た溶融炭酸塩型燃料電池用電極材に関す
る。
溶融炭酸塩型燃料電池は、一般に５００〜８００°Ｃ程
度に加熱し溶融状とした電解質を、両側に配したアノー
ドとカソードである電極材間ではさむとともに、アノー
ド極には水率を含む燃料ガスを、他方、カソード極側に
は空気と炭酸ガスを各々供給して発電するよう構成され
ており、従来、この電極材としては、例えばニッケル、
あるいはニッケルコバルトなどのニッケル合金を用いた
粉末材料を厚さ０．５餞の３００〜５００龍角程度の薄
板状に焼結した焼結多孔板が用いられてきた。
度に加熱し溶融状とした電解質を、両側に配したアノー
ドとカソードである電極材間ではさむとともに、アノー
ド極には水率を含む燃料ガスを、他方、カソード極側に
は空気と炭酸ガスを各々供給して発電するよう構成され
ており、従来、この電極材としては、例えばニッケル、
あるいはニッケルコバルトなどのニッケル合金を用いた
粉末材料を厚さ０．５餞の３００〜５００龍角程度の薄
板状に焼結した焼結多孔板が用いられてきた。
その代表的な粉末材料は、例えばインターナシ５ナルニ
ッケル株式会社が製造するｌＮＣ０ＴＹＰＥ ２５５の
ような平均粒径３μｍ、見掛密度約０．６ｇ／ｃｃ程度
の微細かつ凹凸に豊んだ不定形状な粉末が使用されてい
る。
ッケル株式会社が製造するｌＮＣ０ＴＹＰＥ ２５５の
ような平均粒径３μｍ、見掛密度約０．６ｇ／ｃｃ程度
の微細かつ凹凸に豊んだ不定形状な粉末が使用されてい
る。
また他の電極材としては、ニッケル細線を編成したメノ
シェやパンチングプレー１−等の多孔板の表面に、前記
粉末材料を焼結したものも、一部で試みられている。
シェやパンチングプレー１−等の多孔板の表面に、前記
粉末材料を焼結したものも、一部で試みられている。
しかしながら、前者は、前記粉末材料のみを用いて焼結
させたものであり、又その拡Ｗ伏況も、粉末の形状変化
を抑えかつ高空孔率を維持させるという目的から各粉末
同志の接合はあまり大きな面積での焼結ではなく、はと
んどは点接触に近い程の微小面での接合であり、またそ
の厚さも小であるため強度的に不充分なものが多く、そ
の取扱いに生息を要するという欠点があった。
させたものであり、又その拡Ｗ伏況も、粉末の形状変化
を抑えかつ高空孔率を維持させるという目的から各粉末
同志の接合はあまり大きな面積での焼結ではなく、はと
んどは点接触に近い程の微小面での接合であり、またそ
の厚さも小であるため強度的に不充分なものが多く、そ
の取扱いに生息を要するという欠点があった。
また後者のメンシュやパンチングプレート補強は等を使
用した複合構造の電極材は、一般的に空孔率は３０％以
下と低いことが影響し、又電極材の厚さもより薄くする
傾向にあるため、その空孔率も空孔径とを最適に設定す
ることが困難となっている。
用した複合構造の電極材は、一般的に空孔率は３０％以
下と低いことが影響し、又電極材の厚さもより薄くする
傾向にあるため、その空孔率も空孔径とを最適に設定す
ることが困難となっている。
又その焼結状態についても、その画素材の大きさの違い
から焼結不良となりやすく、さらに剛性の差、あるいは
曲げ変形に対する曲率径等の違いより、その接合境界面
での剥離、さらには割れ発生が起こりやすい。
から焼結不良となりやすく、さらに剛性の差、あるいは
曲げ変形に対する曲率径等の違いより、その接合境界面
での剥離、さらには割れ発生が起こりやすい。
さらに使用に際しても、使用中では５００〜８００℃に
加熱された溶融状の電解質が、停止に伴う冷却によって
急速に結晶化し又極度の収縮が生じるため、湾曲、変形
が発生し又剥離やキレッを生じがちとなる。なおこのよ
うなキレッは、前記熱影響によってさらに拡張しやがて
はその部分から溶融した電解液の流出が起こり、以後の
使用が困難となる。
加熱された溶融状の電解質が、停止に伴う冷却によって
急速に結晶化し又極度の収縮が生じるため、湾曲、変形
が発生し又剥離やキレッを生じがちとなる。なおこのよ
うなキレッは、前記熱影響によってさらに拡張しやがて
はその部分から溶融した電解液の流出が起こり、以後の
使用が困難となる。
このように、従来の電極材においては、可撓性に欠き、
また強度も劣るため、その使用中あるいは取扱時にワレ
が発生しやす（長期間の使用に耐えないという重大な問
題がある。
また強度も劣るため、その使用中あるいは取扱時にワレ
が発生しやす（長期間の使用に耐えないという重大な問
題がある。
本発明はこのような従来の問題点を解決するためになさ
れたものであって、特にニッケル粉末層と微細な繊維層
との複合構造を採用することにより、その空孔率と、可
撓性を、飛躍的に向上せしめ、かつ寿命の永い燃料電池
電極材の提供を目的になされたものである。
れたものであって、特にニッケル粉末層と微細な繊維層
との複合構造を採用することにより、その空孔率と、可
撓性を、飛躍的に向上せしめ、かつ寿命の永い燃料電池
電極材の提供を目的になされたものである。
本発明は、繊維径２〜５０μｍのニッケル繊維材料４を
用いた空孔率７０〜９０％の繊維層５と、その片面側に
設けたニッケル粉末層３とを含んでなり、これら両者を
焼結一体化したものである。
用いた空孔率７０〜９０％の繊維層５と、その片面側に
設けたニッケル粉末層３とを含んでなり、これら両者を
焼結一体化したものである。
以下本発明の一実施例を図面に基づいて説明する。
第１図は本発明電極材の斜視図であり、第２Ａ、２Ｂ図
は粉末層２と繊維層４との境界面を拡大した断面スケン
チの一例である。
は粉末層２と繊維層４との境界面を拡大した断面スケン
チの一例である。
同図において、電極材１は、その厚さ方向に繊維径２〜
５０μｍのニッケル繊維材料４を用いた空孔率７０〜９
０％の繊維Ｊ＃５と、ニッケル粉末２からなるニッケル
粉末層３とを有しているとともに、これを焼結により一
体化している。なおここにいう電極材１とはアノード極
、及びカソード極のいづれか一方もしくはその両者を意
味する。
５０μｍのニッケル繊維材料４を用いた空孔率７０〜９
０％の繊維Ｊ＃５と、ニッケル粉末２からなるニッケル
粉末層３とを有しているとともに、これを焼結により一
体化している。なおここにいう電極材１とはアノード極
、及びカソード極のいづれか一方もしくはその両者を意
味する。
前記ニッケル粉末２としては、例えばニッケルテトラカ
ーボニルＮ ｉ （ＧＯ）ｑＬの熱分解により製造され
る微細なカーボニル粉末の他、特公昭５６−１１５２３
号公報が開示する複数本の繊維材料を同時に製造し得る
集束伸線法等で得たフィラメント材料を、所定のアスペ
クト比（Ｌ／Ｄ）に切断した短繊維状粉末材料も使用し
得る。
ーボニルＮ ｉ （ＧＯ）ｑＬの熱分解により製造され
る微細なカーボニル粉末の他、特公昭５６−１１５２３
号公報が開示する複数本の繊維材料を同時に製造し得る
集束伸線法等で得たフィラメント材料を、所定のアスペ
クト比（Ｌ／Ｄ）に切断した短繊維状粉末材料も使用し
得る。
そしてその粉末径は、好ましくは０．５〜５０μｍ、短
繊維状粉末にあっては繊維径３０μｍ以下、アスペクト
比２〜５０範囲のものであって、これらは純ニッケル、
ニッケルーコバルトなどのニッケル合金あるいはそれら
を他の材料上にメッキしたニッケル粉末である。
繊維状粉末にあっては繊維径３０μｍ以下、アスペクト
比２〜５０範囲のものであって、これらは純ニッケル、
ニッケルーコバルトなどのニッケル合金あるいはそれら
を他の材料上にメッキしたニッケル粉末である。
さらに他の粉末材料としては高速で回転し、その周囲に
複数の突起を形成したディスク上に、溶融したニッケル
の液適を落下せしめる特開昭５４−１５７７６３号が開
示する溶融法あるいは特開昭５６−４５３３５号明細書
が提案する、工具にびびり振動現象を誘起させながら直
接所望寸法の粉末を得るびびり振動切削法等の方法で得
たものなども使用可能である。又これらの各種の粉末材
料は１種類あるいは数種類の粉末を混合したものでもよ
い。
複数の突起を形成したディスク上に、溶融したニッケル
の液適を落下せしめる特開昭５４−１５７７６３号が開
示する溶融法あるいは特開昭５６−４５３３５号明細書
が提案する、工具にびびり振動現象を誘起させながら直
接所望寸法の粉末を得るびびり振動切削法等の方法で得
たものなども使用可能である。又これらの各種の粉末材
料は１種類あるいは数種類の粉末を混合したものでもよ
い。
なお前記ニッケル粉末２の粉末径については、これを焼
結した際の空孔径とのかねあいにおいて自由に決定され
るが、例えばアノード極については空孔径０．５〜３μ
ｍ、空孔率５０〜９９％程度になるように、又カソード
極用では、空孔径５〜１５μｍ程度のものが好ましい。
結した際の空孔径とのかねあいにおいて自由に決定され
るが、例えばアノード極については空孔径０．５〜３μ
ｍ、空孔率５０〜９９％程度になるように、又カソード
極用では、空孔径５〜１５μｍ程度のものが好ましい。
しかしあまり細かい空孔径では電解液が、粉末層内部に
入りにくく、又空孔率についても５０％以下では良好な
電池反応が得られず、逆に粗大な粉末では空孔径が大き
くなり過ぎるため溶融した電解液かにじみ出る問題があ
り、好ましい範囲は上記程度である。
入りにくく、又空孔率についても５０％以下では良好な
電池反応が得られず、逆に粗大な粉末では空孔径が大き
くなり過ぎるため溶融した電解液かにじみ出る問題があ
り、好ましい範囲は上記程度である。
又前記短繊維状粉末を焼結したものにおいては、第３図
に示すように、その表面側３ａでは各短繊維２Ａは加圧
時の圧力によって二次元的に配向し各空孔Ｐをより微細
になすとともに、その内部側では三次元な方向性で充虜
されるため、空孔率が高く、均一となるように焼結され
る。
に示すように、その表面側３ａでは各短繊維２Ａは加圧
時の圧力によって二次元的に配向し各空孔Ｐをより微細
になすとともに、その内部側では三次元な方向性で充虜
されるため、空孔率が高く、均一となるように焼結され
る。
次に繊維Ｒ５について説明する。純ニッケルもしくはニ
ッケルーコバルトなどのニッケル合金、さらには他の材
料表面上にニッケルメッキを施した繊維径２〜５０μｍ
、長さ２０〜５０鶴程度の比較的長いニッケル繊維材料
４をカード機やエアーレード機、湿式法等種々の方法で
ウェブ伏に成形する。又ウェブを例えば真空中で温度１
０００℃、圧力１００ｋｇ／ｃｔＡ程度の条件で予め焼
結し、板状体に予備成形されたのら、二・ノケル扮未２
を重置したのち、同様に焼結し、両者を一体化する。
ッケルーコバルトなどのニッケル合金、さらには他の材
料表面上にニッケルメッキを施した繊維径２〜５０μｍ
、長さ２０〜５０鶴程度の比較的長いニッケル繊維材料
４をカード機やエアーレード機、湿式法等種々の方法で
ウェブ伏に成形する。又ウェブを例えば真空中で温度１
０００℃、圧力１００ｋｇ／ｃｔＡ程度の条件で予め焼
結し、板状体に予備成形されたのら、二・ノケル扮未２
を重置したのち、同様に焼結し、両者を一体化する。
ニッケル繊維材料４は、例えば前記したような集束伸１
ｊ［法などの方法によって得た繊維を用いることができ
、これらは複合焼結後における、空孔率が７０〜９９％
になるように、諸条件が設定される。なおウェブ状態で
ニッケル粉末２を載設した上、一体焼結化するのもよい
。
ｊ［法などの方法によって得た繊維を用いることができ
、これらは複合焼結後における、空孔率が７０〜９９％
になるように、諸条件が設定される。なおウェブ状態で
ニッケル粉末２を載設した上、一体焼結化するのもよい
。
又、その空孔径はカソード極では１０〜２５μｍ１７ノ
ード極では１〜２０μｍになるよ・う焼結されるのが好
ましい。
ード極では１〜２０μｍになるよ・う焼結されるのが好
ましい。
特に繊維径については、前記範囲のものを用い得るが、
これは、使用される前記ニッケル粉末径と極端な差がな
く、又焼結時において、十分な可撓性を具えるものであ
れば、自在に設定できる。
これは、使用される前記ニッケル粉末径と極端な差がな
く、又焼結時において、十分な可撓性を具えるものであ
れば、自在に設定できる。
又空孔率も、使用時に各々供給さ比る各種ガスに応じて
、その流れを良好とする比率に定められる。
、その流れを良好とする比率に定められる。
このような画素材を用いた電極材１は、第２Ａ、２Ｂ図
に断面拡大図で示されているように、十分な接合部を有
し、又繊維層５は微細かつ高空孔率であるため、可撓性
が大であり、使用時においても、ヱ１ｊ離やキレッなど
の欠陥は防止でき、長寿命の電極材となる。
に断面拡大図で示されているように、十分な接合部を有
し、又繊維層５は微細かつ高空孔率であるため、可撓性
が大であり、使用時においても、ヱ１ｊ離やキレッなど
の欠陥は防止でき、長寿命の電極材となる。
又第２Ｂ図に示すように、その境界部６において、繊維
４内にニッケル粉末が点在するような混合層となすこと
もでき、この場合にはさらにその強度を向上させること
ができる。
４内にニッケル粉末が点在するような混合層となすこと
もでき、この場合にはさらにその強度を向上させること
ができる。
又各種の各々の厚さ調整も自由に設定されてかまわない
。
。
以上のような電極材１は粉末層３側を電解質側に配して
使用することによって、前記電解質を粉末層３の表面側
の内部にわずかに浸入させるとともに、繊維層５側に各
々のガスを供給することで能率よく、装置を作動させる
ことができる。
使用することによって、前記電解質を粉末層３の表面側
の内部にわずかに浸入させるとともに、繊維層５側に各
々のガスを供給することで能率よく、装置を作動させる
ことができる。
次に実施例により本発明の詳細な説明する。
〔実施例−１〕
集束伸線法で得た繊維径４μｍのニッケル繊維を、エア
ーレード機にかけ、ウェブとなした後、温度１０００℃
、加圧力１００ｋｇ／−で加圧焼結し、厚さＱ、 ５
ａｍ、空孔率８０％の焼結ウェブを得た。
ーレード機にかけ、ウェブとなした後、温度１０００℃
、加圧力１００ｋｇ／−で加圧焼結し、厚さＱ、 ５
ａｍ、空孔率８０％の焼結ウェブを得た。
次にその焼結ウェブ上に粉末径３μｍのカーボニルニッ
ケル粉末を先議しさらに前記と同様の条件で焼結し、全
厚さ０．８Ｎの複合構造品を得た。
ケル粉末を先議しさらに前記と同様の条件で焼結し、全
厚さ０．８Ｎの複合構造品を得た。
この試料について、第４図の方法によりくり返し曲げテ
ストを行った。その結果２０回以上行ってもキレツや剥
離は見られなかった。
ストを行った。その結果２０回以上行ってもキレツや剥
離は見られなかった。
〔比較例−１〕
補強材として、寸法０．１５φ、５０＃のニッケルメソ
シュを使用した以外は、実施例−１と同様の方法により
、厚さ０．８ ａｍのメソシュ積層焼結品を得た。
シュを使用した以外は、実施例−１と同様の方法により
、厚さ０．８ ａｍのメソシュ積層焼結品を得た。
なおこの場合の断面構造は実質的にニッケル粉末の内部
に埋設された状況を示していた。
に埋設された状況を示していた。
この試料について前記と同様にくり返し曲げテストを行
いその強度を測定した結果、５回目にしわ状の：″−１
．／ ”７が発生したことが認め・′−Ｉ扛た。
いその強度を測定した結果、５回目にしわ状の：″−１
．／ ”７が発生したことが認め・′−Ｉ扛た。
な）旨’７記比較例では、２〜３回口において、メツシ
ュ線材と、粉末との界面に焼結皿の′！↓ＩＩ離が発生
ｊ−た。
ュ線材と、粉末との界面に焼結皿の′！↓ＩＩ離が発生
ｊ−た。
第１表
〔効果〕
以上詳述したごとく本発明の電円材は、高空孔率で可撓
性にすぐれた焼結繊維層をその補強層として用いている
ため、変形追従性、可撓性を向上しかつ剥離等の発生も
防止しうる。
性にすぐれた焼結繊維層をその補強層として用いている
ため、変形追従性、可撓性を向上しかつ剥離等の発生も
防止しうる。
さらに、前記ニッケル繊維は繊維層内で２次元的に分散
しながら焼結されているため、強度も安定し品質のバラ
ツキを抑制しうる。
しながら焼結されているため、強度も安定し品質のバラ
ツキを抑制しうる。
従って長期間の使用にも耐え、又軽量化できるなど、多
大の効果を奏しつる。
大の効果を奏しつる。
第１図は本発明電極材の斜視図、第２Ａ図、第２Ｂ図は
その断面の拡大図、第４３図はニッケル粉末の一例を示
す斜視図、第４図は電楕材のくり返し曲げ試験方法を示
す概略図である。 １−・電極材、 ２・−ニッケル粉末、 ３−・粉末
層、４−・・ニッケル繊維材料、 ５−繊維層。
その断面の拡大図、第４３図はニッケル粉末の一例を示
す斜視図、第４図は電楕材のくり返し曲げ試験方法を示
す概略図である。 １−・電極材、 ２・−ニッケル粉末、 ３−・粉末
層、４−・・ニッケル繊維材料、 ５−繊維層。
Claims (1)
- （１）繊維径２〜５０μｍのニッケル繊維材料を用いた
空孔率７０〜９９％の繊維層と、その片面側に設けたニ
ッケル粉末層とを含んでなり、これら両者を焼結一体化
していることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池用電極
材。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60215878A JPS6276157A (ja) | 1985-09-28 | 1985-09-28 | 溶融炭酸塩型燃料電池用電極材 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60215878A JPS6276157A (ja) | 1985-09-28 | 1985-09-28 | 溶融炭酸塩型燃料電池用電極材 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6276157A true JPS6276157A (ja) | 1987-04-08 |
Family
ID=16679752
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60215878A Pending JPS6276157A (ja) | 1985-09-28 | 1985-09-28 | 溶融炭酸塩型燃料電池用電極材 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6276157A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011018202A3 (de) * | 2009-08-13 | 2011-04-07 | Mtu Onsite Energy Gmbh | Elektrode für eine schmelzkarbonat-brennstoffzelle und verfahren zu ihrer herstellung |
| WO2023006202A1 (en) * | 2021-07-29 | 2023-02-02 | Paul Scherrer Institut | Hybrid structured porous transport electrodes with electrochemically active top-layer |
-
1985
- 1985-09-28 JP JP60215878A patent/JPS6276157A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011018202A3 (de) * | 2009-08-13 | 2011-04-07 | Mtu Onsite Energy Gmbh | Elektrode für eine schmelzkarbonat-brennstoffzelle und verfahren zu ihrer herstellung |
| WO2023006202A1 (en) * | 2021-07-29 | 2023-02-02 | Paul Scherrer Institut | Hybrid structured porous transport electrodes with electrochemically active top-layer |
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