JPS6265715A - 触媒分離装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （発明の技術分野〕 本発明は燃料電池発電５Ａ置に用いられる新規な触媒分
離装置に１５１１づるものである。

〔発明の技術的前日〕

周知のように、燃料電池は燃事４を酸化づるとき生ずる
化学エネルギーを電気エネルギーとして取出すものであ
り代表的には燃料として水素が用いられ、又酸化剤とし
て空気中の１ｍが利用されている。

この水素は通常イオウ化合物を除かれた天然ガス、ナフ
サ等あるいは石炭などの原燃料と水蒸気から次のように
して得られる。即ちまず触媒充填層をＴ１１る改質器に
前記の原燃料と水蒸気を入れ高温の下で反応させると、
一般に以下に示す改質反応（吸熱反応）を起して水素と
一酸化水素に改質さねる。

・・・・・・・・・（Ａ） このように改質器を出た改質ガス中には水素と共にかな
りの濃度の一酸化炭素を含んでいる。この−酸化炭素は
燃料電池の触媒毒となるので次いでシフトコンバータに
通して一酸化炭素と水蒸気を反応さけて二酸化炭素と水
素に分離して（ＣＯ＋ＨＯ→Ｃｏ　　＋Ｈ２）、−酸化
炭素の含有率をできるだけ低くした水素リッチガスとす
る。

このようにしてえられた水素リッチガスを燃料電池本体
の水素極に送り、一方燃料電池で必要な酸素を供給りる
ために外部空気を取入れこれを加圧して電池本体の酸素
極に送りこの電池本体で水素と酸素の反応により電池出
力電流が得られるのである。

ところで、原燃料供給ガスが、改質器内の改質管に封入
された触媒充填層を高温のもとで通過し、改質反応（吸
熱反応）を起こす際、時間の経過と共に触媒充填層に詰
められた粒状の触媒の角が欠ｔノたり、割れたりして、
粉粒状になり、この粉粒状触媒が充Ｉａ層内を飛び散り
、流れの慣性により充填層出口部に取り付けられた目皿
の穴を飛び出し、改質ガスに混ざって、シフトコンバー
タにキＶリオーバーするという問題である。

シフトコンバータでは、先に述べた理由により、改質ム
から出た改質ガス中の一酸化炭素含有率をできるだけ少
なくづるために、ＣＯ＋Ｈ２０→ＣＯ２＋　ｌ−１２の
転化反応をさせる。この反応は発熱反応で、平衡上低温
はど有利であるが、低湿では反応速度が遅いので、シフ
トコンバータ内ではこの転化反応用の触媒を使用して、
上記転化反応を促進さけている。一方、改質管内の、一
般にニッケル系の触媒を充填した触媒充填層での改質器
９００″Ｃで起こる。この主反応に加え、ニッケル系の
触媒のちとで生成した一酸化炭素は、次式に承り発熱反
応を起こし、これらは平衡を保って進行する。

ｃ　Ｏ−１−ＨＯ→Ｃ０２＋Ｈ２・・・・・・（Ｂ）Ｃ
Ｏ＋　３１−１　−　Ｃ；　Ｈ４＋　ｌ−１２０・・・
・・・（Ｃ）但し、この温度範囲では（Ｂ）、（Ｃ）の
反応はほとんど右へは進行しない。ところが、シフトコ
ンバーク内の温度は装置によりその温度範囲は上下する
ものの、はぼ２００〜５００℃と改質管内の温度範囲よ
りかなり低くなっており、改質管内の触媒が飛び散りシ
フトコンバータ内にギトリオーバーすると（Ｂ）、（Ｃ
）の反応が右に進行することになる。この場合、（Ｂ）
の反応は問題ないが、（Ｃ）の反応が右に進行すると、
シフトコンバータの機能ｌメ阻害され、燃料電池の水素
穫側に供給づべき所望の水素リッチガスが得られなくな
り、燃料電池発電装置全体の効率の低下をもたらす。

本発明者等はかかる事情に対処して任々実験、研究を重
ねた結果、改質器内の改質管に封入された触媒充填層か
ら粉粒状の触媒が飛び敗り改質ガスとともにシフトコン
バータへ流入するのを防止するには、改質器を経て生成
される前記改質ガス中に含まれる粉粒状触媒を除去する
分離装置を前記改質器と前記シフトコンバータの間に設
けることが必要であることが見出された（同一出願人に
より同日出願された特許１ｌｒＩ参照）。

ところで、分離装置を設置し、粉粒状触媒を除去する上
で考慮しなければならないことは、改質ガスが分離装置
を通過する際に生じる圧力損失を可及的に小さくして燃
料電池発電装置全体の効率の低下しないようにする必要
があることである。

しかしながら、微小な粉粒状触媒を装置内で分１１１１
ｉｊるために髪よ、装置内に触媒分離用のルーバまたは
フィルター等を多く内設する必要があり、そのために同
装置内を通過する改質ガスの圧力損失は大きくなり、側
底１ｊ■記要請を満たずことは困難となる。

一方、一般に用いられる不純物分離装置のように、分離
の際に不純物等を含んだ気体から不純物を分離する性能
を向上させるために、分１１ｆｉ装置の下方で吸引作用
を与えることによって分離装置への流入気体を不純物と
共に加速することにより不純物を主流から分＋ｉｉづる
方法では、吸引される気体（この場合、改質ガス）の一
部は大気中に廃棄されることになり、燃料電池発電装置
系統内での熱損失を生じると伴に、大気）り染上の問題
もあり、好ましくない。

〔発明の目的〕

本発明は、かかる事情に対処してなされるしので、改質
器内の改質管に封入された触媒充填層から改質ガスと共
に飛び散った粉粒状触媒を、改質ガスから分離する際に
生じる圧力損失を可及的に小さくした触媒分離装置を提
供しようとするものである。

〔発明のｍ要〕

かくて本発明は、燃料電池発電装置の改質器を経て生成
された改質ガス中に含まれる粉粒状触媒を除去するため
の触媒分離装置において、改質ガス取入口と、改質ガス
中に含まれる粉粒状触媒を慣性力又は遠心力を利用して
改質ガスから分離する領域と、清浄改質ガス取出口を有
する上部チ１！ンバと、廃棄改質ガス取出口と分離され
た粉粒状触媒を受けるストッカを有する下部チＶンバか
らなることを特徴とする触媒分離装置を提供するもので
ある。

（′Ｒ明の具体的説明〕 本発明の詳細を以下図面に示す実施例について順次説明
する。

本発明の分離装置は上述のように、上部チャンバと下部
チャンバとからなるものであり、その上部チャンバには
改質器で生成する改質ガスを取入れる改質ガス取入口と
、この改質ガス中に含まれる粉粒状触媒を慣性力又は遠
心力により改質ガスから分１！！ｔ　′？ｌる領域と、
この領域において清浄化されて前記粉粒状触媒が除去さ
れた清浄化改質ガスを取出す清浄化改質ガス取出口を有
しており、一方下部′ｆ′−トンバにはなお若干の粉粒
状触媒を含有している廃棄改質ガスの取出口と、分離除
去された粉粒状触媒を集Ｖ３するためのストッカを備え
ている。尚上部チャンバと下部ブヤンバとは仕切板等に
よって仕切られていてもよく、なくてもよい。

本発明では前記上部チャンバの改質ガス取入口と清浄改
質ガス取出口の位置、或いは粉粒状触媒を慣性力又は遠
心力を利用して改質ガスから分離づる領域の態様にＪ：
って第１〜３図に示す如き実施例をあげることができる
。

第１図に示す実施例について説明すれば、ここでは粉粒
状触媒を慣性力を利用して改質ガスがら分離除去づるル
ーバ型の分離装置が示されている。

この分！１１［装置２８の本体１胴部２９は直立円筒状
を４１し、下部は漸次径が減少しｌζ円錐形状をなして
いる。胴部２９の内部が上記チャンバ３１、下部円錐部
内部が下部チ１１ンバ３２を形成し、両チャンバは斜方
向に設けられた仕切板３ｏによって仕切られている。

上部チＶンバ３１には、胴中央部を縦貫して外周にルー
バ芙３３を配設し、がっ、筒の外径を漸次段階的に下方
に向けて狭めたルーバ筒３４が設けられ、前記ルーバ筒
３４の上方は改質ガス取入１コ３５を形成し、下方は下
部チャンバ３２に連通されている。１１４記上部チＶン
バ３１の側面には清浄４質ガス取出口３６が設けられ、
一方、下部チ１？ンバ３２の側面には廃棄改質ガス取出
口３７、底部にはストッカ３８がそれぞれ設【）られて
いる。

清浄化改質ガス取出口３６はシフトコンバータへ、廃棄
改質ガス取出口３７は燃料電池発電装置内の燃焼装置等
の燃料として再利用するためにそれぞれ管路を介して接
続される。

従って、改質器を経で生成された改質ガスは、改質ガス
取入口３５よりルーバ筒３４内に流入し、この改質ガス
中に含まれる粉粒状触媒は、粒子の慣性力によりルーバ
嬰３３の東面に衝突し、速度が落ちたり、はね返ったり
して、改質ガスと分離し、その重力によって下方に落下
し、本体１ｉＩ１２９の下方に向けて落下し、ストッカ
３８に集積され、この時、一部の改質ガスは廃棄改質ガ
スとして下部ブレシバ３２内に流入する。また、ルーバ
（９）３３の菌量より流出して清浄化されてえられたが
ｉ浄改質ガスはシフトコンバータへ導入され、一方、廃
棄改質ガスは、その取出口３７より流出し、燃料電池発
電装置内の燃焼装置等に設入する。

次に触媒分離装置の他の実施例を第２図（Ａ）、（Ｂ）
を参照して説明する。同図に示されたものは慣性力を利
用して触媒を分離するインバク１ル型分離装置であって
、上部チャンバにおいては全体を符号３つで示す装置の
上ぶた４０より改質ガス取入口４１と清浄改質ガス取出
口４２とを結ぶ改質ガス流路４３中に臨ませて、第２図
（Ｂ）で示すような横断面Ｖ字状の衝突板４４が相互の
間に適宜間隔をおいて垂下して設けておく。前記流路４
３の下方には同流路に連通ずる下部チャンバ４５が本体
調４６によって画成されており、この下部チャンバ４５
の底部には粉粒状触媒のストッカ４７が形成され、側壁
部には廃棄改質ガス取出Ｄ　／Ｉ　８が間口し、燃料電
池発電装置内の燃焼装置等へ管路を介して接続される。

従って、上部ヂ１νンバにて改質ガス取入口４１より流
入した改質ガスは衝突板４４に衝突し、慣性力の作用に
よってその内に含まれる粉粒状触媒は衝止し、下部チャ
ンバ４５内へ降下し、ストッカ４７に集積される。これ
に対して、清浄化された清釘改質ガスは衝突板４４の間
隙をぬって改質ガス取出口４２へと送られ、廃棄改質ガ
スは下部チ（！ンバの廃棄改質ガス取出口４Ｂから取出
される。

更に本発明の触媒分離装置の他の実施例を第３図につい
て説明する。同図に示されているのは粉粒状触媒を遠心
力を利用して分離除去するナイフロン型分離装置であり
、直立円筒状のル（部５０とそれにつづく截頭円錐部５
６とからなる上部チャンバ５７と断面略五角形状部の下
部チャンバ５２とを有している。上部チャンバ５７にお
いては本体胴部５０と同心円状の内筒５１が頂部より胴
部５０の途中まで貫通している。この内筒５１の項部が
清浄改質ガス取出口５８をなし、又上部側面には、改質
ガスの流入方向を本体胴の接線方向にするよう改質カス
取入筒５４が設けられている。

一方下部ブートンバ５２には、側面に廃棄改質ガス取出
口５３、底部に触媒を集積するためのストッカ５５が設
けられている。

従って改質ガス取入筒５４より本体胴部５０の外周の接
線方向に流入した改質ガスは上部チｔ・ンバにおいて本
体胴部５０の内側を旋回し、混入している粉粒状触媒は
遠心力の作用により外壁に集められ、重力の作用によっ
て外壁に沿って下部チＶンバ５２内に向けて落下し分離
され底部中央のストッカ５５に集積される。これに対し
て遠心力の作用により粉粒状触媒を分離して清浄化され
た清浄改質ガスは図面矢印に沿って辻んで内筒５１内に
入り頂部取出口から取出されて、つづくシフトコンバー
タに導入される。一方下部ヂャンバ５２に隣下してきた
改質ガスは廃棄改質ガスどしてその取出口５３より流出
し、更に燃料電池発電ｖｔｆｆｉの改質器の燃焼装置等
へ管路を介して送られて利用される。

次に本発明にかかる上記各個の触媒分離装置を組入れて
なる燃料電池発電装置の一例を第４図について説明する
。これは基本的には水素リッヂガス供給系、空気供給系
と電池本体とからなっている。

第４図において、１．２は夫々原燃料供給用管路と水蒸
気供給用管路を示し、夫々の管路には原燃料流量調節弁
３と水蒸気流量調節弁４が設（］られている。５は改質
器であり、図にＪ３いては内部に３つの改質管６が設け
られており、この改質管６には上下両端を目皿７で仕切
られた触媒充唄層８が設けられている。この改質器５の
下方には前記改質管６を加熱するための燃焼装置２６が
設）−Ｊられ、壁面上部には改質ガスと燃焼排ガスが別
々に取出されるよう出口が設けられている。

９は上記のように改質ガス中の水素含有量を高めるため
のシフトコンバータであり、改質器５どシフトコンバー
タ９との間に、本発明に係る触媒分離装置１０が設けら
れ、この触媒分！！１１装置１０Ｃま管路１１によって
改質器５と接続され、更に管路１２によってシフトコン
バータ９と接続されている。シフトコンバータ９は管路
１３と流ｍ調節弁１６を介して電池本体１４０水素極１
５に接続されて、シフトコンバータ９で生成した水素リ
ッチガスを水素極１５に供給するようになっており、こ
のようにして水素リッチガス供給系が形成される。

次に空気供給系について云えば、１７．１８は夫々空気
供給用管路と同管路内を流れる空気の流量を調節する弁
であり、この管路］７は、改質器５から管路２０を経て
燃焼げガスが供給され、このガスを動力源として空気を
加圧するための空気供給￥を置１つに接続される。この
空気供給装置１９は更に空気供給管路２１、空気流量調
節弁２３を経て電池本体１４の酸素極２２に接続してい
る。２７は空気供給装置１つの動力源として使用された
空気を大気中に排出するための管路である。

水素極１５と酸素ｌ４ｉ２２を有する電池本体１４には
前記水素極１５側からの排ガス、前記酸素極２２からの
排空気を人々前記改質器５内の燃焼装置２６の熱源とし
て供給するための燃焼ガス供給用管路２４と燃焼空気供
給用管路２５が設けられている。

このような構成になる燃料電池発電装置によれば、脱硫
された天然ガス、ナフサ、あるいは石炭などの原燃料及
び水蒸気は夫々管路１，２を介して供給され夫々流量調
節弁３，４により流量を調節されて改質器５に供給され
る。

改質器５に供給された原燃料と水蒸気の混合ガスは燃焼
装置２６によって高温にされた改質管６内の触媒充填層
８内を順次通過して前記（△）式の如く反応して水素と
共にかなりの一酸化炭素を含む改質ガスとなる。この改
質ガスには触媒充填層に詰められ、時間の経過とともに
欠け、たり割れたりした粉粒状の触媒が混入してくる。

粉粒状触媒の混入した改質ガスは管路１１を経て分離装
置１０に至り、ここで改質ガスと粉粒状触媒は分離され
る。触媒はス１〜ツカに集められ次いで改質器に送られ
再び活用される。一方かかる触媒を分離された清浄改質
ガスは次いでシフトコンバータ９に送られ、ここで上記
（Ｂ）式の如き反応を受けて水素リッチガスを生成する
。この水素リッチガスは史に管路１３を介し、流量調節
弁１６によりｉ全量を調１訂されて電池本体１４の水素
極１５に至る。

一方外部空気は管路１７を経て空気供給装置１つに至り
、加圧されて管路２１を介し、流量調節弁２３により流
量を調節されて電池本体１４の酸素極２２に供給される
。

水素リッチガス供給系から供給される水素と空気供給系
から供給される酸素は電池本体で反応して電池出力電流
を得るのである。

尚、上述の義器及び系統等の伯に、実際のプラントでは
、排熱回収用の熱交換器、気水分１ＩＩＩ器、リン酸吸
着器等の機器、水素ガスの百Ｖ］環系や、燃Ｐ４電池本
体で生成する水蒸気のリフオーマへの供給系等が設けら
れでいるが、本発明と直接関係ないので第４図では省略
しである。また、第４図では便宜上、改質器の燃焼装置
を改質器の下部に設置したタイプの説Ｉ１１］図になっ
ているが、これに限らないことはもちるｌυである。

〔発明の効渠） 本発明の触媒分離装置は、上）ホのように改質ガス取入
口と、改質ガス中に含まれる粉粒状触媒を慣性力又は遠
心力を利用して改質ガスから分離する領域と清浄改質ガ
ス取出口を有する上部チャンバと、廃棄改質ガス取出口
と分離された粉粒状触媒を集積するストッカを有り′る
下部チャンバとからなるように構成したので、前記取入
口から取入れられた改質ガスは上部チャンバの前記領域
においてね粒状触媒を分離され、清浄化されて清浄改質
ガスとして取出されてシフトコンバータへ送られ、一方
ＷＩ造上排出される廃棄改質ガスは下部チャンバの廃棄
改質ガス取出口から取出されて、他の装置へ送られて再
利用され、分離された粉粒状触媒はストッカに集積回収
されて再度の利用をｔよかることができる。

従って本発明の触媒分Ｉｌ！を装置によれば、改質器内
の改質管に封入された触媒充填層から改質ガスと共に飛
び散った粉粒状触媒を分離する際に生じる圧力損失を可
及的に少なからしめ、もっ工燃利電池発電プラント内に
改質器とシフトコンバータとの間に触媒分離装置を設置
する際のプラント仝体の性能の低下を防止することが可
能となる。

さらに、本発明により回収される粉粒状触媒を再処理し
、改質器内の触媒として再度利用することにより、触媒
を有効に利用でき、１ｌｉｉ＋発電装置の運転コストの
低減を図ることにも寄与することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の触媒分離装置の一実施例を示す構造
断面図、第２図（Ａ）は、触媒分離装置の他の実施例を
示す構造断面図、第２図（Ｂ）は、第２図（△）のＩ−
Ｉ矢視方向より見た断面図、第３図は、触媒分離装置の
ざらに他の実ＩＭｌｌ１１１を示す構造断面図、第４図
は、本発明分離装置を適用する燃料電池発電装置の系統
図である。 １・・・原燃料供給田恰路、２・・・水蒸気供給用管路
、３・・・原燃料流量調節弁、４・・・水蒸気流量調節
弁、５・・・改質器、６・・・改質管、７・・・目皿、
８・・・触媒充填層、９・・・シフトコンバータ、１０
・・・分ｍ装置、１１・・・分ｌ１ｌｌｉ装置改質ガス
供給用管路、１２・・・シフトコンバータ改質ガス供給
用管路、１３・・・燃料電池水素リッチガス供給用管路
、１４・・・燃料電池本体、１５・・・燃ｎ電池水素極
、１６・・・燃ロ電池水素すッヂガス流ω調節弁、１７
・・・空気供給用管路、１８・・・空気流ｍ調節弁、１
９・・・空気供給装置、２０・・・燃焼排ガス供給用管
路、２１・・・燃料電池空気供給用管路、２２・・・燃
Ｆｌ雷池酸素極、２３・・−燃料電池空気流産調節弁、
２４・・・燃焼ガス供給用管路、２５・・・燃焼空気供
給用管路、２６・・・燃焼装置、２７・・・空気供給系
排ガス用管路、２８・・・ルーバ型触媒分１１装置、２
つ・・・本体胴、３０・・・仕切板、３１・・・上部チ
ャンバ、３２・・・下部チＶンバ、３３・・・ルーバ閃
、３４・・・ルーバ筒、３５・・・改質ガス取入口、３
６・・・清浄改質ガス取出口、３７・・・廃棄改質ガス
取出口、３８・・・ストップノ、３９・・・１′ンバク
ト型分離装置、／１０・・・上ぶた、４１・・・改質ガ
ス取入口、４２・・・清浄改質ガス取出口、４３・・・
改質ガス流路、４４・・・衝突板、４５・・・下部チＶ
ンバ、４６・・・本体胴、４７・・・ストッカ、４８・
・・廃棄改質ガス取出口、４つ・・・サイクロン型分！
！装置、５０・・・本体胴、５１・・・清浄改質ガス取
出用内筒、５２・・・下部チャンバ、５３・・・廃棄改
質ガス取出口、５８・・・清浄改質ガス取出口。 出願人代理人　　佐　　藤　　−雄 手続補正書 １　事件の表示 昭和６０年　特許願　第２０４６８９号２　発明の名称 触媒分離装置 ３　補正をする者 事件との関係　　特許出願人 （３０７）　　株式会社　東　芝 ４　　代　　理　　人 ７　補正の対象 明細書中「発明の詳細な説明」の欄。 ８　補正の内容

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、燃料電池発電装置の改質器を経て生成された改質ガ
   ス中に含まれる粉粒状触媒を除去するための触媒分離装
   置において、改質ガス取入口と、改質ガス中に含まれる
   粉粒状触媒を慣性力又は遠心力を利用して改質ガスから
   分離する領域と、清浄改質ガス取出口を有する上部チャ
   ンバと、廃棄改質ガス取出口と分離された粉粒状触媒を
   集積するストッカを有する下部チャンバからなることを
   特徴とする触媒分離装置。 ２、粉粒状触媒を分離する前記領域は、直立円筒状の本
   体胴部中央部を縦貫して、外周にルーバ翼を配設しかつ
   外径を漸次段階的に下方に向けて狭めてなるルーバ筒を
   下部チャンバに達するよう設け、該ルーバ筒の上部を改
   質ガス取入口としたことを特徴とする特許請求の範囲第
   １項記載の触媒分離装置。 ３、粉粒状触媒を分離する前記領域は、改質ガス取入口
   から清浄改質ガス取出口に至る改質ガス流路内に衝突板
   を設けてなることを特徴とする特許請求の範囲第１項記
   載の触媒分離装置。 ４、粉粒状触媒を分離する前記領域は、直立円筒状をな
   す本体胴部と同心円状の円筒を頂部より胴部の一部まで
   設け、前記円筒頂部を清浄改質ガス取出口としたことを
   特徴とする特許請求の範囲第１項記載の触媒分離装置。