JPS62260085A - メタノ−ルの分解方法 - Google Patents
メタノ−ルの分解方法Info
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- JPS62260085A JPS62260085A JP61099477A JP9947786A JPS62260085A JP S62260085 A JPS62260085 A JP S62260085A JP 61099477 A JP61099477 A JP 61099477A JP 9947786 A JP9947786 A JP 9947786A JP S62260085 A JPS62260085 A JP S62260085A
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Landscapes
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はメタノールを分解して、倉２あるいはＣＯまた
はそれらの混合ガスを製造する方法に関する。
はそれらの混合ガスを製造する方法に関する。
従来、化学工業原料としてのＣＯやＨ２は、原油及びそ
れから精製された石油類を原料とじて部分酸化法、水蒸
気改質法によって製造されている。
れから精製された石油類を原料とじて部分酸化法、水蒸
気改質法によって製造されている。
近年、石油価格の高騰のため燃料の多様化が指向され、
石油以外の化石原料から合成されるメタノールが注目さ
れ、その製造量は世界的に増加の傾向をたどっている。
石油以外の化石原料から合成されるメタノールが注目さ
れ、その製造量は世界的に増加の傾向をたどっている。
そのためメタン−μを原料としたＨ２やｃｏの製造が最
近注目されるようになり、多くの方法が提案されている
。
近注目されるようになり、多くの方法が提案されている
。
これらの方法はいずれも触媒を用いた方法が一般的であ
り、銅−クロム−マンガン酸化物からなる触媒（特公昭
５ａ−１１２７４）、銅−亜鉛酸化物、銅−亜鉛−クロ
ムの酸化物からなる触媒（特開昭５７−５６３０２）、
銅−亜鉛−クロムからなる群の一種以上の酸化物又はそ
の水酸化物にニッケルを担持させた触媒（特開昭５７−
１７４１ ｓｓ ）、銅−亜鉛−アルミニウムの酸化物
及びマンガン、ホウ素の酸化物を含有する触媒（特開昭
５９−１３１５０１）などが提案されている。
り、銅−クロム−マンガン酸化物からなる触媒（特公昭
５ａ−１１２７４）、銅−亜鉛酸化物、銅−亜鉛−クロ
ムの酸化物からなる触媒（特開昭５７−５６３０２）、
銅−亜鉛−クロムからなる群の一種以上の酸化物又はそ
の水酸化物にニッケルを担持させた触媒（特開昭５７−
１７４１ ｓｓ ）、銅−亜鉛−アルミニウムの酸化物
及びマンガン、ホウ素の酸化物を含有する触媒（特開昭
５９−１３１５０１）などが提案されている。
上記の触媒を用いるメタノ−〜の分解は一般的に第２図
のようなフローで実施される。Ａの分解工程に触媒を充
填した反応器を用い、Ｅからメタノールを供給し、生成
したＣｏとＮ７はＢの分離工程で吸着、膜分離などの方
法によって各々の成分に分離され、Ｆ及びＨから個々の
ガスとして取り出す。また任意の組成のＣｏ／Ｎ２混合
ガスとするためにはＤの混合工程を通ってＧから取り出
す。さらに次式に示すメタノールの分解反応は吸熱反応
でちるため、分解ガスの一部 ＣＨ３０Ｈ−＋ｃｏ＋２Ｈ２ をＣの熱媒加熱工程で燃焼させて、熱媒加熱を行いＡの
分解工程に反応熱を供給する方式をとっている。
のようなフローで実施される。Ａの分解工程に触媒を充
填した反応器を用い、Ｅからメタノールを供給し、生成
したＣｏとＮ７はＢの分離工程で吸着、膜分離などの方
法によって各々の成分に分離され、Ｆ及びＨから個々の
ガスとして取り出す。また任意の組成のＣｏ／Ｎ２混合
ガスとするためにはＤの混合工程を通ってＧから取り出
す。さらに次式に示すメタノールの分解反応は吸熱反応
でちるため、分解ガスの一部 ＣＨ３０Ｈ−＋ｃｏ＋２Ｈ２ をＣの熱媒加熱工程で燃焼させて、熱媒加熱を行いＡの
分解工程に反応熱を供給する方式をとっている。
触媒を用いた従来方法は、生成物のＣＯとＮ２が混合物
として得られ、またＮ２／Ｃ○の七〜比も、分解反応の
化学量論に従ってＨ，／Ｃ０＝２という組成のみしか得
ることができない。そのため、Ｎ２あるいはＣｏのみの
ガスや、任意の組成比のＮ２−Ｃｏ 混合ガスを得るた
めには触媒反応器の後方で、ＰＳＡ、膜分離などの何ら
かの分離工程を必要とする。また、メタノールの分解反
応は吸熱反応であるため、触媒反応器には熱媒等によっ
て、反応熱を供給する必要がある。
として得られ、またＮ２／Ｃ○の七〜比も、分解反応の
化学量論に従ってＨ，／Ｃ０＝２という組成のみしか得
ることができない。そのため、Ｎ２あるいはＣｏのみの
ガスや、任意の組成比のＮ２−Ｃｏ 混合ガスを得るた
めには触媒反応器の後方で、ＰＳＡ、膜分離などの何ら
かの分離工程を必要とする。また、メタノールの分解反
応は吸熱反応であるため、触媒反応器には熱媒等によっ
て、反応熱を供給する必要がある。
これらのことから、従来の方法はプロセスが複雑になり
、エネルギー的にも不利な点が多いという問題点がある
。
、エネルギー的にも不利な点が多いという問題点がある
。
本発明者らは、上記の問題点を解決するため、鋭意実験
検討を重ねた結果、水素イオン導電性の固体電解質を用
いることによって、メタノールの分解と、生成物のＣｏ
とＮ２の分離を同時に行いかつ、外部からの熱の供給を
行うことなくメタノールの分解を行うことができること
を見出し、本発明に至った。
検討を重ねた結果、水素イオン導電性の固体電解質を用
いることによって、メタノールの分解と、生成物のＣｏ
とＮ２の分離を同時に行いかつ、外部からの熱の供給を
行うことなくメタノールの分解を行うことができること
を見出し、本発明に至った。
すなわち、本発明は両面に電極を取付けた水素イオン導
電性固体電解質隔壁からなる反応器を用い、電極の両端
を結線した状態、もしくは直流電圧を印加した状態下に
、陽極を取付けた隔壁の側からメタノール蒸気を供給し
、メタノールを供給した側からＣＯガスを、隔壁の他方
の側からＨ，ガスを得るようにしたことを特徴とするメ
タノールの分解方法である。
電性固体電解質隔壁からなる反応器を用い、電極の両端
を結線した状態、もしくは直流電圧を印加した状態下に
、陽極を取付けた隔壁の側からメタノール蒸気を供給し
、メタノールを供給した側からＣＯガスを、隔壁の他方
の側からＨ，ガスを得るようにしたことを特徴とするメ
タノールの分解方法である。
以下、本発明の一実施態様を第１図に示す。
第１図は反応器の断面形状を示したものであシ、中央部
に水素イオン４電性の固体電解質隔壁１を設置し、その
両面に電極２及び集電板３を取付け、反応器を陽極室４
と陰極室５に分けている。ここでガス導入口６からメタ
ノ−ｔＶ ｉ気を導入すると、陽極側と陰凧叫で以下の
反応が生成して、ガス排出口８からＣＯが又ガス排出口
９からＮ２が排出される。なお図中、１０は反応器ブロ
ック、１１は負荷を示す。
に水素イオン４電性の固体電解質隔壁１を設置し、その
両面に電極２及び集電板３を取付け、反応器を陽極室４
と陰極室５に分けている。ここでガス導入口６からメタ
ノ−ｔＶ ｉ気を導入すると、陽極側と陰凧叫で以下の
反応が生成して、ガス排出口８からＣＯが又ガス排出口
９からＮ２が排出される。なお図中、１０は反応器ブロ
ック、１１は負荷を示す。
ＣＨ３０，Ｈ→Ｃ○＋ａＨ”＋４ｅ（陽極）４Ｈ” ＋
４ｅ −＋ ２Ｈ２（陰極）陽極で生成した水素イオ
ン（Ｈ＋）は、水素イオン導電性固体軍解文隔壁の中を
陰極に移動し、陰極で五子と結合してＮ２を生成する。
４ｅ −＋ ２Ｈ２（陰極）陽極で生成した水素イオ
ン（Ｈ＋）は、水素イオン導電性固体軍解文隔壁の中を
陰極に移動し、陰極で五子と結合してＮ２を生成する。
本発明で用いることのできる水素イオン導電性固体電解
質としては例えば三酸化セリウムストロンチウムを母体
とし、それらに少量のヌカンジウム（Ｓｃ）または希土
類を含んだものがある。その他のものであっても、水素
イオンが移動することのできる固体物質であればどのよ
うなものでも用いることができる。
質としては例えば三酸化セリウムストロンチウムを母体
とし、それらに少量のヌカンジウム（Ｓｃ）または希土
類を含んだものがある。その他のものであっても、水素
イオンが移動することのできる固体物質であればどのよ
うなものでも用いることができる。
反応温度としては水素イオン導電性固体電解質内での水
素イオンの移動速度の制約から６００℃以上とすること
が望ましい。反応は最初に反応温度に加熱するだけで、
その後は、第１図の集電板３の端子を導線によって接続
すれば電流が流れ、その時のジュー／Ｉ／熱によって温
度を保持することができる。温度の調節は負荷１１を変
えることによっても可能である。さらに、反応器の加熱
に要する以外のエネルギーを電力として回収することも
可能でちる。
素イオンの移動速度の制約から６００℃以上とすること
が望ましい。反応は最初に反応温度に加熱するだけで、
その後は、第１図の集電板３の端子を導線によって接続
すれば電流が流れ、その時のジュー／Ｉ／熱によって温
度を保持することができる。温度の調節は負荷１１を変
えることによっても可能である。さらに、反応器の加熱
に要する以外のエネルギーを電力として回収することも
可能でちる。
エネルギーの回収を考えずに、メタノールの分解のみを
効率よく行うためには電憧の両端に外部から直流電圧を
印加すれ（ずよい。
効率よく行うためには電憧の両端に外部から直流電圧を
印加すれ（ずよい。
なお図中、７はガス導入口で、Ｎ２ 、Ａ ｒ、 Ｈｅ
などの不活性ガスを流してもよいし、生成するＨ２の一
部をリサイクルして流してもよい。又は何も流さなくて
もよい。
などの不活性ガスを流してもよいし、生成するＨ２の一
部をリサイクルして流してもよい。又は何も流さなくて
もよい。
実施例１
電極面積が３０口２、厚さ０．５ ｍの三酸化セリウム
ストロンチウム（５ｒＣｅ０３ ）を母体とした５ｒＣ
ｅＱ、９５ Ｙｌ）［１Ｌ０５０３−α（αは酸素欠損
があることを示す。ａくα≦０．５）の組成の水素イオ
ン導電性固体電解質を用い、第１図の反応器において、
ガス導入口６からメタノールを０．０２ｍｏｌ／ｈｒ
で供給し、温度を８００℃に保ったところ、集電板３
の端子間電圧Ｑ、４Ｖで１．８Ａの電流が流れ、陰極室
５のガス排出口９からα０３ｍｏｌ／ｈｒ の水素が
得られた。水素ガスの純度は、ガフクロマトグラフによ
る分析で、９９９５％以上であった。
ストロンチウム（５ｒＣｅ０３ ）を母体とした５ｒＣ
ｅＱ、９５ Ｙｌ）［１Ｌ０５０３−α（αは酸素欠損
があることを示す。ａくα≦０．５）の組成の水素イオ
ン導電性固体電解質を用い、第１図の反応器において、
ガス導入口６からメタノールを０．０２ｍｏｌ／ｈｒ
で供給し、温度を８００℃に保ったところ、集電板３
の端子間電圧Ｑ、４Ｖで１．８Ａの電流が流れ、陰極室
５のガス排出口９からα０３ｍｏｌ／ｈｒ の水素が
得られた。水素ガスの純度は、ガフクロマトグラフによ
る分析で、９９９５％以上であった。
また陽極室４のガス排出口８からは０．０１５ｍｏｌ／
ｈｒ のＣｏとＯ，ＯＯ５ｍｏｌ／ｈｒ の未反応メ
タノールが得られた。反応器へ熱の供給を続けることな
く反応は５０時間にわたって安定していた。
ｈｒ のＣｏとＯ，ＯＯ５ｍｏｌ／ｈｒ の未反応メ
タノールが得られた。反応器へ熱の供給を続けることな
く反応は５０時間にわたって安定していた。
また反応と同時に０．７Ｗの電力を得ることができた。
実施例２
実施例１と同じ反応器を用い、温度を７００℃に保ち、
その他の条件は実施例１と同じとした。集電板３の端子
間電圧ＣＬ５Ｖで、Ｑ、６Ａの電流が流れ、０．０１ｍ
ｏｌ／ｈｒ の水素をガス排出口９かも得た。水素ガ
ス練度は９９９５％以上であった。
その他の条件は実施例１と同じとした。集電板３の端子
間電圧ＣＬ５Ｖで、Ｑ、６Ａの電流が流れ、０．０１ｍ
ｏｌ／ｈｒ の水素をガス排出口９かも得た。水素ガ
ス練度は９９９５％以上であった。
一方、ガス排出口８からは０．００５ ｍ。ｌ／ｈｒの
Ｃｏと０．０１５ ｍｏｌ／ｈｒ の未反応メタノー
ルを得た。反応器への熱の供給を継続することなく、反
応は５０時間にわたって安定していた。
Ｃｏと０．０１５ ｍｏｌ／ｈｒ の未反応メタノー
ルを得た。反応器への熱の供給を継続することなく、反
応は５０時間にわたって安定していた。
実施例３
電極面積が３０ｍ”、厚さ０．５簡の三酸化セリウムヌ
トロンチウムをｆｌ 体（！： Ｌ ｆｃ ５ｒＣｅα
９゜ＳＣ０，１００３−α （αは酸素欠損があること
を示す。０〈α≦０．５）の組成の固体電解質を用い、
第１図の反応器においてガス導入口６からメタノールを
０．０２ ｍｏｌ／ｈｒ で供給し、温度を８００℃
に保ったところ、集電板３の端子間電圧Ｑ、５Ｖが発生
し、２．１人の電流が流れ、ガス排出口９から０．０４
ｍｏｌ／ｈｒ の水素が、またガス排出口８からは
０．０２ ｍｏｌ／ｈｒ のＣｏが発生し、両方の出
口ガスとも９９．９５４以上の純度を有していた。
トロンチウムをｆｌ 体（！： Ｌ ｆｃ ５ｒＣｅα
９゜ＳＣ０，１００３−α （αは酸素欠損があること
を示す。０〈α≦０．５）の組成の固体電解質を用い、
第１図の反応器においてガス導入口６からメタノールを
０．０２ ｍｏｌ／ｈｒ で供給し、温度を８００℃
に保ったところ、集電板３の端子間電圧Ｑ、５Ｖが発生
し、２．１人の電流が流れ、ガス排出口９から０．０４
ｍｏｌ／ｈｒ の水素が、またガス排出口８からは
０．０２ ｍｏｌ／ｈｒ のＣｏが発生し、両方の出
口ガスとも９９．９５４以上の純度を有していた。
反応は外部から熱を供給することなく安定して督りｖＪ
ｌＷの電力もとり出すことができた。
ｌＷの電力もとり出すことができた。
実施例４
電極面積が３０ｃｒｎ２、厚さ０．５簡の二酸化セリウ
ムストロンチウムをｆｆ１体とＬり５ｒＣｅｏ、９゜Ｓ
Ｃ０，１００３−α （αは酸素欠損があることを示す
。０〈α≦０．５）の組成の固体電解質を用い、第１図
に分いて６からメタノ−Ｉしを００５ｍ○１／ｈｒで供
給し、温度を８００℃に保ち、両省模端子間に１．Ｏｖ
の直流電圧を印加したところ、ａＡ（Ｄｉ流が流れ、出
口９からｆｌ、 ０８ ｍｏｔ／ｈｒの水素が、また出
口８からばＯ，Ｑ ４ ｓ０１／ｈｒ のＣＯが発生
した。
ムストロンチウムをｆｆ１体とＬり５ｒＣｅｏ、９゜Ｓ
Ｃ０，１００３−α （αは酸素欠損があることを示す
。０〈α≦０．５）の組成の固体電解質を用い、第１図
に分いて６からメタノ−Ｉしを００５ｍ○１／ｈｒで供
給し、温度を８００℃に保ち、両省模端子間に１．Ｏｖ
の直流電圧を印加したところ、ａＡ（Ｄｉ流が流れ、出
口９からｆｌ、 ０８ ｍｏｔ／ｈｒの水素が、また出
口８からばＯ，Ｑ ４ ｓ０１／ｈｒ のＣＯが発生
した。
実施例で示したように、本発明の方法によれば、生成物
の分賄操作を行うことなく、高純度な水素及びＣＯを別
々に得ることが可能であり、メタノールから任意の組成
のＣｏ／Ｈ７混合ガスや、高純度なＣｏや水素を製造す
る方法としてすぐれていることは明白である。
の分賄操作を行うことなく、高純度な水素及びＣＯを別
々に得ることが可能であり、メタノールから任意の組成
のＣｏ／Ｈ７混合ガスや、高純度なＣｏや水素を製造す
る方法としてすぐれていることは明白である。
第１図は本発明の実施例で使用する反応器の概略断面形
状を示す図、第２図は従来のメタノ−／Ｌ’ Ｏ解のフ
ローを説明する図でちる。 復代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 − 煩代理人 安 西 篤 夫 第２図
状を示す図、第２図は従来のメタノ−／Ｌ’ Ｏ解のフ
ローを説明する図でちる。 復代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 − 煩代理人 安 西 篤 夫 第２図
Claims (1)
- 両面に電極を取付けた水素イオン導電性固体電解質隔壁
からなる反応器を用い、電極の両端を結線した状態、も
しくは直流電圧を印加した状態下に、陽極を取付けた隔
壁の側からメタノール蒸気を供給し、メタノールを供給
した側からＣＯガスを、隔壁の他方の側からＨ＿２ガス
を得るようにしたことを特徴とするメタノールの分解方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61099477A JPS62260085A (ja) | 1986-05-01 | 1986-05-01 | メタノ−ルの分解方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61099477A JPS62260085A (ja) | 1986-05-01 | 1986-05-01 | メタノ−ルの分解方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62260085A true JPS62260085A (ja) | 1987-11-12 |
Family
ID=14248390
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61099477A Pending JPS62260085A (ja) | 1986-05-01 | 1986-05-01 | メタノ−ルの分解方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62260085A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63219593A (ja) * | 1987-03-09 | 1988-09-13 | Hitachi Ltd | 水素製造方法 |
| US6890419B2 (en) * | 2001-08-15 | 2005-05-10 | Ovonic Battery Company, Inc. | Electrolytic production of hydrogen |
-
1986
- 1986-05-01 JP JP61099477A patent/JPS62260085A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63219593A (ja) * | 1987-03-09 | 1988-09-13 | Hitachi Ltd | 水素製造方法 |
| US6890419B2 (en) * | 2001-08-15 | 2005-05-10 | Ovonic Battery Company, Inc. | Electrolytic production of hydrogen |
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