JPS62184763A - 全固体リチウム電池 - Google Patents
全固体リチウム電池Info
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- JPS62184763A JPS62184763A JP61023760A JP2376086A JPS62184763A JP S62184763 A JPS62184763 A JP S62184763A JP 61023760 A JP61023760 A JP 61023760A JP 2376086 A JP2376086 A JP 2376086A JP S62184763 A JPS62184763 A JP S62184763A
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Classifications
-
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/06—Electrodes for primary cells
- H01M4/08—Processes of manufacture
- H01M4/12—Processes of manufacture of consumable metal or alloy electrodes
-
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は全固体リチウム電池に係り、特に全固体リチウ
ム電池を負極物質の融点以上の温度において加熱処理す
ることを可能にした全固体リチウム電池に関する。
ム電池を負極物質の融点以上の温度において加熱処理す
ることを可能にした全固体リチウム電池に関する。
全固体リチウム電池では、電池の構成要素である正極、
１ｉｆＭ質、負極の各々が固体同志で界面を形成して
いるため、有機電解液電池に見られるように、流動性の
ある電解液が自然に正極や負極の凹凸に浸透することに
よって常に良好な電解質／正極および電解’ｆｆ／負極
界面が維持される電池とは異なり、これらの界面接触を
良好に保つことが電池の放電および充電特性を向上させ
るうえで極めて重要である。
１ｉｆＭ質、負極の各々が固体同志で界面を形成して
いるため、有機電解液電池に見られるように、流動性の
ある電解液が自然に正極や負極の凹凸に浸透することに
よって常に良好な電解質／正極および電解’ｆｆ／負極
界面が維持される電池とは異なり、これらの界面接触を
良好に保つことが電池の放電および充電特性を向上させ
るうえで極めて重要である。
良好な界面接触を実現する目的は大別して二つに分類さ
れる。最初の目的は、電池作製時つまり放電前にできる
限り理想的な電極／電解質界面が形成されるようにする
ことである。そのための−例として全固体電池において
は、正極、電解質各ペレットおよびリチウム箔よりなる
負極を重ね合わせた後、その両端より圧力を加え各構成
要素を圧着させることにより良質な界面接触を実現する
方法がとられる。また、固体ｒｔｉ解質ペレットの一面
に正極活物質を他面に負極活物質を真空蒸着することに
よって、良好な界面接触を９１）る方法もとられる。良
好な界面接触を実現するもう一つの目的は、放電中にお
いても理想的な電極／電解質界面を維持することである
。’Ｉ’ ＲＪｏりら、ソリッド・ステート・アイオニ
クス（Ｓｏｌｉｄ ５ｔａｔｅ 丁ｏｎｉｃｅ）、９
、１０ 、６５９ 、 （１９８：３）の文献において
論じられているように、全固体電池では、放電の進行に
伴い固体電解質／金属リチウム負極界面におけるリチウ
ム負極中に空孔が形成され、理想的な界面１１２触が得
られなくなる。これは、放電電流密度が金属リチウム中
のリチウム原子の拡散速度を上回ることに起因するが、
この放↑（℃の進行に伴う界面接触の劣化を抑制するた
めには、負極を緻密化することにより、負極形成初期に
負極中に存在する空孔や歪を除去することも重要である
。特開昭５！］ −９４：３７０号公報に見られるよう
に、金Ｉｔベリチウム箔より打ち抜いた時に生じるリチ
ウム負極のひずみを、アルゴン界囲低下で６０〜１５０
℃、５時間以上アニールすることによって除去し得るこ
とが知られている。
れる。最初の目的は、電池作製時つまり放電前にできる
限り理想的な電極／電解質界面が形成されるようにする
ことである。そのための−例として全固体電池において
は、正極、電解質各ペレットおよびリチウム箔よりなる
負極を重ね合わせた後、その両端より圧力を加え各構成
要素を圧着させることにより良質な界面接触を実現する
方法がとられる。また、固体ｒｔｉ解質ペレットの一面
に正極活物質を他面に負極活物質を真空蒸着することに
よって、良好な界面接触を９１）る方法もとられる。良
好な界面接触を実現するもう一つの目的は、放電中にお
いても理想的な電極／電解質界面を維持することである
。’Ｉ’ ＲＪｏりら、ソリッド・ステート・アイオニ
クス（Ｓｏｌｉｄ ５ｔａｔｅ 丁ｏｎｉｃｅ）、９
、１０ 、６５９ 、 （１９８：３）の文献において
論じられているように、全固体電池では、放電の進行に
伴い固体電解質／金属リチウム負極界面におけるリチウ
ム負極中に空孔が形成され、理想的な界面１１２触が得
られなくなる。これは、放電電流密度が金属リチウム中
のリチウム原子の拡散速度を上回ることに起因するが、
この放↑（℃の進行に伴う界面接触の劣化を抑制するた
めには、負極を緻密化することにより、負極形成初期に
負極中に存在する空孔や歪を除去することも重要である
。特開昭５！］ −９４：３７０号公報に見られるよう
に、金Ｉｔベリチウム箔より打ち抜いた時に生じるリチ
ウム負極のひずみを、アルゴン界囲低下で６０〜１５０
℃、５時間以上アニールすることによって除去し得るこ
とが知られている。
全固体リチウ１１電池において、固体電解質／リチウ１
１負極負極界面の接触改善およびリチウム負極の緻密化
と歪除去を目的として、全固定リチウ１１電池を負極の
融点以上の温度に加熱するためには、溶融状態の負極を
漏出させることなく、また、雰囲気ガスと反応させるこ
となく、その形状を維持しかつ完全に封じ込める必要が
ある。しかし、従来はこの点に留７はした例はなく、そ
のために全固体リチウム電池を負極の融点以上の温度ま
で加熱した場合、電池が破壊するという問題点があった
。
１負極負極界面の接触改善およびリチウム負極の緻密化
と歪除去を目的として、全固定リチウ１１電池を負極の
融点以上の温度に加熱するためには、溶融状態の負極を
漏出させることなく、また、雰囲気ガスと反応させるこ
となく、その形状を維持しかつ完全に封じ込める必要が
ある。しかし、従来はこの点に留７はした例はなく、そ
のために全固体リチウム電池を負極の融点以上の温度ま
で加熱した場合、電池が破壊するという問題点があった
。
本発明の目的は、全固体リチウム電池において負極表面
上に負極に対して化学的に安定でかつ負極物質以上の融
点をする金属を用いて被覆層を設けることにより、負物
質の融点以上の温度において、溶融状態の負極を漏出さ
せることなく、また、雰囲気ガスと反応させることなく
全固体リチウ１１電池に加熱処理を施し、負極中の歪や
空孔を除去すると同時に良好な固体電解質／負極界面接
触を有する全固体リチウム電池を提供することにある。
上に負極に対して化学的に安定でかつ負極物質以上の融
点をする金属を用いて被覆層を設けることにより、負物
質の融点以上の温度において、溶融状態の負極を漏出さ
せることなく、また、雰囲気ガスと反応させることなく
全固体リチウ１１電池に加熱処理を施し、負極中の歪や
空孔を除去すると同時に良好な固体電解質／負極界面接
触を有する全固体リチウム電池を提供することにある。
金属リチウムは、融点が１７９℃と低く、また高い化学
反応のために空気中で容易に窒化物や酸化物を形成する
他、多くの金属元素とも合金化し得る。しかし、モリブ
デン、タンタル、タングステン、ニオブ、チタニウＩｓ
、ジルコニウ１１、ハフニウム、ニッケルなどは融点が
１４００℃以上と高いうえにリチウムと合金化せず、溶
融状態のリチウムに対しても化学的に安定であることが
知られている。全固体リチウム電池の負極表面１−に、
これら金属を用いて被１′！ｉ層を形成すれば、負極の
融点以上の温度まで電池を加熱しても、溶融状態の負極
を被覆層内に安定に維持することが維持することが可能
であり、また、雰囲気ガスとの反応を抑制することも可
能である。この様に全固体リチウ１１電池を負極の融点
共１−の温バｒまで加熱することが可能となれば、溶融
状態の金属リチウノ、が電解質の細かな凹凸にも浸透す
るごとにより、良好な負極／？ｌｔ解質界面が形成され
ろと同時に、負極中に存在する空孔や歪も除去それる。
反応のために空気中で容易に窒化物や酸化物を形成する
他、多くの金属元素とも合金化し得る。しかし、モリブ
デン、タンタル、タングステン、ニオブ、チタニウＩｓ
、ジルコニウ１１、ハフニウム、ニッケルなどは融点が
１４００℃以上と高いうえにリチウムと合金化せず、溶
融状態のリチウムに対しても化学的に安定であることが
知られている。全固体リチウム電池の負極表面１−に、
これら金属を用いて被１′！ｉ層を形成すれば、負極の
融点以上の温度まで電池を加熱しても、溶融状態の負極
を被覆層内に安定に維持することが維持することが可能
であり、また、雰囲気ガスとの反応を抑制することも可
能である。この様に全固体リチウ１１電池を負極の融点
共１−の温バｒまで加熱することが可能となれば、溶融
状態の金属リチウノ、が電解質の細かな凹凸にも浸透す
るごとにより、良好な負極／？ｌｔ解質界面が形成され
ろと同時に、負極中に存在する空孔や歪も除去それる。
これにより、放電の進行に伴う負極／電解質の界面接触
の劣下が抑制される。
の劣下が抑制される。
実施例
第１図は薄膜作製プロセスにより作製した全固体リチウ
ム電池の構成例である。
ム電池の構成例である。
１は７胴角ステンレス基板、２は化学気相成長法により
形成した厚さ１５０μｍの’１’ｉＳｚ配向膜、３はス
パッタリング法により形成した６ｒｒｎ角厚さ１５μｍ
リチウムケイ酸リン酸塩から成る非晶質固体電解質、４
は真空蒸着法により形成した４ｗｎ角（０，１６ｒｎ”
）厚さ２０μｍの金属リチウム負極、５は真空蒸着法に
より形成した厚さ２μｍのＭｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、”Ｉ
’ｉ、Ｚｒ、Ｈｆ。
形成した厚さ１５０μｍの’１’ｉＳｚ配向膜、３はス
パッタリング法により形成した６ｒｒｎ角厚さ１５μｍ
リチウムケイ酸リン酸塩から成る非晶質固体電解質、４
は真空蒸着法により形成した４ｗｎ角（０，１６ｒｎ”
）厚さ２０μｍの金属リチウム負極、５は真空蒸着法に
より形成した厚さ２μｍのＭｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、”Ｉ
’ｉ、Ｚｒ、Ｈｆ。
Ｎｉのいずれが１種から成る本発明による負極の被覆層
である。
である。
本発明の効果を調べるために全固体リチウム電池を９
！Ｊ 、 ９９９％アルゴンガス雰囲気下で、１度／分
の速度で金属リチウムの融点以下である１ ９０ ℃ま
で昇温した後、１０分間同温度で保持し、０．２度／分
の速度で室温まで降温させた。
！Ｊ 、 ９９９％アルゴンガス雰囲気下で、１度／分
の速度で金属リチウムの融点以下である１ ９０ ℃ま
で昇温した後、１０分間同温度で保持し、０．２度／分
の速度で室温まで降温させた。
第１表に、作製条件が同一である２２個の電池について
、被覆および熱処理の有無による、初期開回路電圧と開
回路電圧（ＯＣＶ）で１．５Ｖまで放電させた時（放電
電流密度１５μＡ ／ ｃｓｎ ２、室温）の放電容＠
（負極の膜Ｊ’Ｘが同等であるため、ｍ位面積当りの放
電電気量で比較しである。）の結果をまとめた。被覆形
成後に熱処理を施した電池は、固体電解／負極界面の接
触改善および負極中の空孔や歪除去の効果により、熱処
理を施していない電池と比較して約１ｍＡｋ／ｍ２の放
電容量の増大が観察される。また、当然予想されるよう
に被ｒ＜／を施さずに熱処理したものは溶融したリチウ
１１の漏出により電池が被覆しＯｖＣは測定できなかっ
た。
、被覆および熱処理の有無による、初期開回路電圧と開
回路電圧（ＯＣＶ）で１．５Ｖまで放電させた時（放電
電流密度１５μＡ ／ ｃｓｎ ２、室温）の放電容＠
（負極の膜Ｊ’Ｘが同等であるため、ｍ位面積当りの放
電電気量で比較しである。）の結果をまとめた。被覆形
成後に熱処理を施した電池は、固体電解／負極界面の接
触改善および負極中の空孔や歪除去の効果により、熱処
理を施していない電池と比較して約１ｍＡｋ／ｍ２の放
電容量の増大が観察される。また、当然予想されるよう
に被ｒ＜／を施さずに熱処理したものは溶融したリチウ
１１の漏出により電池が被覆しＯｖＣは測定できなかっ
た。
第１表
〔発明の効果〕
本発明によれば、負極の融点以上の温度において溶融状
態の負極を漏出させることなく、また。
態の負極を漏出させることなく、また。
雰囲気ガスと反応させることもなく、全反体リチウ１１
電池を加熱処理することができるので、固体電解質／負
界面の接触改善および負極の緻密化による放電特性向上
の効果がある。
電池を加熱処理することができるので、固体電解質／負
界面の接触改善および負極の緻密化による放電特性向上
の効果がある。
第１図は本発明による全固体リチウム電池の構成を示す
概略断面図である。
概略断面図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、正極、固体電解質、金属リチウムあるいはリチウム
合金を用いた負極より成る全固体リチウム電池において
、負極表面上に負極に対して化学的に安定で、かつ負極
物質以上の融点を有する金属を用いて被覆層を設けたこ
とを特徴とする全固体リチウム電池。 ２、上記被覆層として用いる金属が、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ
、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗいずれか１種であること
を特徴とする特許請求の範囲１項記載の全固体リチウム
電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61023760A JPS62184763A (ja) | 1986-02-07 | 1986-02-07 | 全固体リチウム電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61023760A JPS62184763A (ja) | 1986-02-07 | 1986-02-07 | 全固体リチウム電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62184763A true JPS62184763A (ja) | 1987-08-13 |
Family
ID=12119287
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61023760A Pending JPS62184763A (ja) | 1986-02-07 | 1986-02-07 | 全固体リチウム電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62184763A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100369168C (zh) * | 2002-06-05 | 2008-02-13 | 松下电器产业株式会社 | 固体电解电容器 |
| CN113193172A (zh) * | 2021-04-28 | 2021-07-30 | 天津中能锂业有限公司 | 耐高温金属锂负极及其制备方法和用途 |
-
1986
- 1986-02-07 JP JP61023760A patent/JPS62184763A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100369168C (zh) * | 2002-06-05 | 2008-02-13 | 松下电器产业株式会社 | 固体电解电容器 |
| CN113193172A (zh) * | 2021-04-28 | 2021-07-30 | 天津中能锂业有限公司 | 耐高温金属锂负极及其制备方法和用途 |
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