JPS6215253B2 - - Google Patents
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- JPS6215253B2 JPS6215253B2 JP53068618A JP6861878A JPS6215253B2 JP S6215253 B2 JPS6215253 B2 JP S6215253B2 JP 53068618 A JP53068618 A JP 53068618A JP 6861878 A JP6861878 A JP 6861878A JP S6215253 B2 JPS6215253 B2 JP S6215253B2
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
本発明は排気ガス中に含まれる一酸化炭素
(CO)、炭化水素(HC等)、窒素酸化物(NOx)
を同時に処理する触媒(以下、三元触媒という)
の製造方法に関するものである。 石油系燃料の燃焼排気ガス中にはCO,HC,
NOxその他のガスが混在している。NOxは酸化
性のガスであり、またCO,HCは還元性のガスで
あるため、CO,HC,NOxを処理の対象とした場
合、これらの成分を同時に処理する三元触媒には
酸化性、還元性いずれの雰囲気においても、
CO,HCを酸化し、またNOxを還元する能力が要
求される。本発明の主たる使用目的とする自動車
の排気ガス浄化においては、特に処理すべき排気
ガスに組成変動が激しいため触媒に対して高い性
能が要求される。 従来から開発されているCO,HCを浄化する目
的の酸化専用の触媒、あるいはNOxを浄化する
目的の還元専用の触媒では前記の三元触媒の作用
を果すことはできない。また、従来から活性アル
ミナ等の担体に、ロジウム(Rh)とその他の白
金族金属を担持した三元触媒が存在する。しか
し、この三元触媒はCO,HC,NOx等を無害な安
定酸化物に転換する能力に耐久性がなく、かつ、
排気ガス成分が変動した場合には触媒の能力が著
しく低下するという欠点があつた。 本発明は従来技術の欠点を解消し、排気ガス成
分の大きな変動に対しても処理能力を有する触媒
の製造方法を提供するものである。三元触媒が
CO,HC,NOxを同時に無害物質に転換するにあ
たつて効率よく作用するには、排気ガス中の
O2,NOx等酸化性成分とCO,HC等の還元性成
分が、化学量論的に当量に近い量で各々存在する
ことが必要である。すなわち、次式に示すI/R
の値(以下、成分比という)が1.0に近いことが
必要である。 I/R=(還元性成分が全てH2O,CO2になるの
に必要な酸素量)/(酸化性成分から放出可能
な全酸素量) I/Rが1より大きい状態、すなわち還元性成
分の量が酸化性成分の量よりも多い状態をリツチ
(Rich)といい、その逆の場合をリーン(Lean)
という。自動車の実走行においては、エンジンに
かかる負荷の変動が激しいため排気ガスの状態は
リツチ、リーンの繰り返しが頻繁である。以下図
に示す浄化特性を有する三元触媒では、図の線分
abの範囲内で成分比が変動しても、必要とされ
る浄化率70%は達成ききる。この線分abの長さ
がCO,HC,NOxの浄化率70%以上であるための
ウインドウといわれるものである。本発明はウイ
ンドウが広く、耐久性の良好な三元触媒の製造方
法の提供を目的とするものである。 次に本発明の具体的構成について述べる。担体
としては比較的大きな表面積を有する活性アルミ
ナを使用する。これにセリウムを0.01mol/〜
1.0mol/含浸させた後、600℃以上の温度で焼
成し、ロジウム単独またはロジウムと他の白金族
金属のうち少なくとも1種以上の担持して触媒と
する。 担体にセリウムを含浸する目的の一つは、酸素
のストレージ(Storage)効果を得るためであ
る。すなわちセリウムは酸化物としてCe2O3,
CeO2等の形態をとる。従つて成分比がリツチな
場合には、2CeO2→Ce2O3+1/2O2の反応により
酸素を放出し、逆にリーンな状態ではCe2O3+1/
2O2→2CeO2として酸素が吸収される。このよう
にしてCeを含浸させた担体を使用するとセリウ
ム酸化物の形態が変化することにより、成分比が
1に近づくようにガス組成が調整されることにな
る。セリウム以外でも、鉄(Fe)のように2種
以上の酸化物形態をとるものはセリウムと同様の
効果がある。 セリウムを含浸する他の目的はアルミナ担体の
高温時の安定を得るためである。すなわちセリウ
ムを含浸したアルミナは結晶変態が抑制され、ま
た焼結しにくくなるため、初期の大きな比表面積
が長期間維持され得るものである。 本発明におけるセリウムの含浸条件は以下の通
りである。 イ Ce,Fe等の酸素ストレージ元素は、触媒金
属の作用を塞さないために0.01mol/から
1.0mol/の範囲が好ましい。 ロ 酸素ストレージ元素を含浸後は600℃以上、
好ましくは1000℃以上で焼成する。 また、採用し得る担体の形状としては粒状、ラ
ツシヒリング型、一体構造型等が可能である。排
気ガス浄化の性能を満たすために必要な触媒金属
の担持量は、担体1当りロジウム0.1g、ロジ
ウム以外の他の白金族金属0.2g以上が好まし
い。 次に本発明の実施例及び比較例により、更に詳
細な説明を行う。 <比較例 1> 仏国ローヌプーラン社製の粒状活性アルミナ担
体(以下、担体Aという)1に、セリウム
0.2molをCe(NO3)3の形態で含有する水溶液390
mlを含浸させた。その後120%℃で3時間乾燥
し、500℃で2時間焼成して担体A′とした。 担体A′にロジウムと白金を含む混合溶液390ml
を含浸させた。次いで120℃で3時間乾燥させた
後、空気中600℃で1時間焼成し、触媒1Aを得
た。この際使用したロジウムと白金の混合溶液
390mlとは、濃硝酸を0.4ml、白金をHPt2Cl6の形
態で1.0g、ロジウムをRh(NO3)3の形態で0.1g
へ含んだ水溶液である。 <比較例 2> 担体Aを空気中1000℃で2時間焼成して担体
A″とした。担体A″1lに比較例1と同様のロジ
ウム0.1g、白金1.0gを含む溶液240mlを含浸さ
せた。次いで120℃で乾燥し、空気中600℃で1時
間焼成した。次いでセリウム0.2molをCe
(NO3)3の水溶液で含浸させた。その後120℃で3
時間乾燥した後、600℃で1時間焼成して触媒2
Aを得た。 <実施例 1> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸させた。次いで120℃で3時間乾燥
し、600℃で2時間焼成して担体aとした。更に
ロジウム0.1g、白金1.0gを含む水溶液240mlを
含浸させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気
中600℃で1時間焼成して触媒a′を得た。 <実施例 2> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸した。次いで120℃で3時間乾燥し、
空気中800℃で2時間焼成し担体bとした。更に
ロジウム0.1g、白金1.0gを含む水溶液を全量含
浸させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気中
600℃で焼成して触媒b′を得た。 <実施例 3> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸した。次いで120℃で3時間乾燥し、
空気中100℃で2時間焼成して担体cを得た。更
にロジウム0.1g白金1.0gを含む水溶液を全量含
浸させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気中
600℃で1時間焼成して触媒e′を得た。 <実施例 4> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸した。次いで120℃で3時間乾燥し、
空気中1100℃で2時間焼成して担体dを得た。更
にロジウム0.1g、白金1.0gを含む水溶液を含浸
させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気中600
℃で1時間焼成して触媒d′を得た。 比較例1、比較例2、実施例1〜4で得た触媒
について熱履歴、使用履歴を加えた後、活性能の
測定を行つた。熱履歴としては800℃で2時間加
熱した。使用履歴としては成分比が1の前後で変
動する900℃の排気ガスに300時間曝した。この際
の空間速度は約60000hr-1であつた。 活性能の測定条件は以下の通りである。モデル
ガス成分としてCOが0.5〜2.5%、NOxが500〜
2500ppm、C3H6が700〜1200ppm、O2が0.2〜1.2
%、H2が0.15〜0.8%、H2Oが約3%、CO2が2.5
〜4%、残部がN2のものを採用した。 このモデルガスを所定の範囲内で変動させるこ
とにより成分比を変化させ、各成分における
CO,HC,NOxの浄化率を求め、CO,HC,NOx
の各ガス成分の浄化率を70%以上になることを基
準としてウインドウを求めた。測定をグラフ化し
たものの一例が、すなわち、触媒1Aに関する図
である。 また、表には熱履歴前、熱履歴後、熱履歴及び
使用履歴を加えた各触媒に関して、CO,HC,
NOxについての浄化率、ウインドウの測定デー
タを示してある。
(CO)、炭化水素(HC等)、窒素酸化物(NOx)
を同時に処理する触媒(以下、三元触媒という)
の製造方法に関するものである。 石油系燃料の燃焼排気ガス中にはCO,HC,
NOxその他のガスが混在している。NOxは酸化
性のガスであり、またCO,HCは還元性のガスで
あるため、CO,HC,NOxを処理の対象とした場
合、これらの成分を同時に処理する三元触媒には
酸化性、還元性いずれの雰囲気においても、
CO,HCを酸化し、またNOxを還元する能力が要
求される。本発明の主たる使用目的とする自動車
の排気ガス浄化においては、特に処理すべき排気
ガスに組成変動が激しいため触媒に対して高い性
能が要求される。 従来から開発されているCO,HCを浄化する目
的の酸化専用の触媒、あるいはNOxを浄化する
目的の還元専用の触媒では前記の三元触媒の作用
を果すことはできない。また、従来から活性アル
ミナ等の担体に、ロジウム(Rh)とその他の白
金族金属を担持した三元触媒が存在する。しか
し、この三元触媒はCO,HC,NOx等を無害な安
定酸化物に転換する能力に耐久性がなく、かつ、
排気ガス成分が変動した場合には触媒の能力が著
しく低下するという欠点があつた。 本発明は従来技術の欠点を解消し、排気ガス成
分の大きな変動に対しても処理能力を有する触媒
の製造方法を提供するものである。三元触媒が
CO,HC,NOxを同時に無害物質に転換するにあ
たつて効率よく作用するには、排気ガス中の
O2,NOx等酸化性成分とCO,HC等の還元性成
分が、化学量論的に当量に近い量で各々存在する
ことが必要である。すなわち、次式に示すI/R
の値(以下、成分比という)が1.0に近いことが
必要である。 I/R=(還元性成分が全てH2O,CO2になるの
に必要な酸素量)/(酸化性成分から放出可能
な全酸素量) I/Rが1より大きい状態、すなわち還元性成
分の量が酸化性成分の量よりも多い状態をリツチ
(Rich)といい、その逆の場合をリーン(Lean)
という。自動車の実走行においては、エンジンに
かかる負荷の変動が激しいため排気ガスの状態は
リツチ、リーンの繰り返しが頻繁である。以下図
に示す浄化特性を有する三元触媒では、図の線分
abの範囲内で成分比が変動しても、必要とされ
る浄化率70%は達成ききる。この線分abの長さ
がCO,HC,NOxの浄化率70%以上であるための
ウインドウといわれるものである。本発明はウイ
ンドウが広く、耐久性の良好な三元触媒の製造方
法の提供を目的とするものである。 次に本発明の具体的構成について述べる。担体
としては比較的大きな表面積を有する活性アルミ
ナを使用する。これにセリウムを0.01mol/〜
1.0mol/含浸させた後、600℃以上の温度で焼
成し、ロジウム単独またはロジウムと他の白金族
金属のうち少なくとも1種以上の担持して触媒と
する。 担体にセリウムを含浸する目的の一つは、酸素
のストレージ(Storage)効果を得るためであ
る。すなわちセリウムは酸化物としてCe2O3,
CeO2等の形態をとる。従つて成分比がリツチな
場合には、2CeO2→Ce2O3+1/2O2の反応により
酸素を放出し、逆にリーンな状態ではCe2O3+1/
2O2→2CeO2として酸素が吸収される。このよう
にしてCeを含浸させた担体を使用するとセリウ
ム酸化物の形態が変化することにより、成分比が
1に近づくようにガス組成が調整されることにな
る。セリウム以外でも、鉄(Fe)のように2種
以上の酸化物形態をとるものはセリウムと同様の
効果がある。 セリウムを含浸する他の目的はアルミナ担体の
高温時の安定を得るためである。すなわちセリウ
ムを含浸したアルミナは結晶変態が抑制され、ま
た焼結しにくくなるため、初期の大きな比表面積
が長期間維持され得るものである。 本発明におけるセリウムの含浸条件は以下の通
りである。 イ Ce,Fe等の酸素ストレージ元素は、触媒金
属の作用を塞さないために0.01mol/から
1.0mol/の範囲が好ましい。 ロ 酸素ストレージ元素を含浸後は600℃以上、
好ましくは1000℃以上で焼成する。 また、採用し得る担体の形状としては粒状、ラ
ツシヒリング型、一体構造型等が可能である。排
気ガス浄化の性能を満たすために必要な触媒金属
の担持量は、担体1当りロジウム0.1g、ロジ
ウム以外の他の白金族金属0.2g以上が好まし
い。 次に本発明の実施例及び比較例により、更に詳
細な説明を行う。 <比較例 1> 仏国ローヌプーラン社製の粒状活性アルミナ担
体(以下、担体Aという)1に、セリウム
0.2molをCe(NO3)3の形態で含有する水溶液390
mlを含浸させた。その後120%℃で3時間乾燥
し、500℃で2時間焼成して担体A′とした。 担体A′にロジウムと白金を含む混合溶液390ml
を含浸させた。次いで120℃で3時間乾燥させた
後、空気中600℃で1時間焼成し、触媒1Aを得
た。この際使用したロジウムと白金の混合溶液
390mlとは、濃硝酸を0.4ml、白金をHPt2Cl6の形
態で1.0g、ロジウムをRh(NO3)3の形態で0.1g
へ含んだ水溶液である。 <比較例 2> 担体Aを空気中1000℃で2時間焼成して担体
A″とした。担体A″1lに比較例1と同様のロジ
ウム0.1g、白金1.0gを含む溶液240mlを含浸さ
せた。次いで120℃で乾燥し、空気中600℃で1時
間焼成した。次いでセリウム0.2molをCe
(NO3)3の水溶液で含浸させた。その後120℃で3
時間乾燥した後、600℃で1時間焼成して触媒2
Aを得た。 <実施例 1> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸させた。次いで120℃で3時間乾燥
し、600℃で2時間焼成して担体aとした。更に
ロジウム0.1g、白金1.0gを含む水溶液240mlを
含浸させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気
中600℃で1時間焼成して触媒a′を得た。 <実施例 2> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸した。次いで120℃で3時間乾燥し、
空気中800℃で2時間焼成し担体bとした。更に
ロジウム0.1g、白金1.0gを含む水溶液を全量含
浸させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気中
600℃で焼成して触媒b′を得た。 <実施例 3> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸した。次いで120℃で3時間乾燥し、
空気中100℃で2時間焼成して担体cを得た。更
にロジウム0.1g白金1.0gを含む水溶液を全量含
浸させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気中
600℃で1時間焼成して触媒e′を得た。 <実施例 4> 担体A1lにセリウム0.2molをCe(NO3)3の水
溶液で含浸した。次いで120℃で3時間乾燥し、
空気中1100℃で2時間焼成して担体dを得た。更
にロジウム0.1g、白金1.0gを含む水溶液を含浸
させた。その後120℃で3時間乾燥し、空気中600
℃で1時間焼成して触媒d′を得た。 比較例1、比較例2、実施例1〜4で得た触媒
について熱履歴、使用履歴を加えた後、活性能の
測定を行つた。熱履歴としては800℃で2時間加
熱した。使用履歴としては成分比が1の前後で変
動する900℃の排気ガスに300時間曝した。この際
の空間速度は約60000hr-1であつた。 活性能の測定条件は以下の通りである。モデル
ガス成分としてCOが0.5〜2.5%、NOxが500〜
2500ppm、C3H6が700〜1200ppm、O2が0.2〜1.2
%、H2が0.15〜0.8%、H2Oが約3%、CO2が2.5
〜4%、残部がN2のものを採用した。 このモデルガスを所定の範囲内で変動させるこ
とにより成分比を変化させ、各成分における
CO,HC,NOxの浄化率を求め、CO,HC,NOx
の各ガス成分の浄化率を70%以上になることを基
準としてウインドウを求めた。測定をグラフ化し
たものの一例が、すなわち、触媒1Aに関する図
である。 また、表には熱履歴前、熱履歴後、熱履歴及び
使用履歴を加えた各触媒に関して、CO,HC,
NOxについての浄化率、ウインドウの測定デー
タを示してある。
【表】
表によれば、本発明にかかる触媒は熱履歴後、
使用履歴後にHC,CO,NOx浄化率並びにウイン
ドウがいずれも比較例のものに比べてすぐれた数
値を示している。本発明にかかる触媒のウインド
ウは、履歴前では比較例とほとんど変わらない
が、熱履歴後では0.02〜0.10ほど値が大きくな
り、使用履歴後では0.05〜0.13ほど高い値を示し
ている。実際に走行した車両に搭載した従来品の
触媒について活性能の測定を行つたところウイン
ドウは約0.1であつた。本発明にかかる触媒はこ
のウインドウを十分に上回るものである。一方、
比較例に挙げてある触媒を、必要とされる浄化率
を維持しながら使用するためには、ウインドウが
狭いため、電子噴射制御装置のような高度の空燃
比制御装置が必要となつてくる。本発明にかかる
触媒は、ウインドウが広いために大きな空燃比変
動にも適できるため、キヤブレター方式による制
御系に適合でき、本発明にかかる触媒を使用すれ
ば大きなコストメリツトが生じる。
使用履歴後にHC,CO,NOx浄化率並びにウイン
ドウがいずれも比較例のものに比べてすぐれた数
値を示している。本発明にかかる触媒のウインド
ウは、履歴前では比較例とほとんど変わらない
が、熱履歴後では0.02〜0.10ほど値が大きくな
り、使用履歴後では0.05〜0.13ほど高い値を示し
ている。実際に走行した車両に搭載した従来品の
触媒について活性能の測定を行つたところウイン
ドウは約0.1であつた。本発明にかかる触媒はこ
のウインドウを十分に上回るものである。一方、
比較例に挙げてある触媒を、必要とされる浄化率
を維持しながら使用するためには、ウインドウが
狭いため、電子噴射制御装置のような高度の空燃
比制御装置が必要となつてくる。本発明にかかる
触媒は、ウインドウが広いために大きな空燃比変
動にも適できるため、キヤブレター方式による制
御系に適合でき、本発明にかかる触媒を使用すれ
ば大きなコストメリツトが生じる。
図は参考例1の触媒1Aの浄化率を測定しウイ
ンドウをで示したものである。曲線1はCOの
浄化率、曲線2はHCの浄化率、曲線3はNOxの
浄化率を示す。
ンドウをで示したものである。曲線1はCOの
浄化率、曲線2はHCの浄化率、曲線3はNOxの
浄化率を示す。
Claims (1)
- 1 活性アルミナからなる触媒担体にセリウムを
0.01mol/〜1.0mol/含浸し、乾燥後600℃以
上で焼成し、更にロジウム及び必要に応じロジウ
ム以外の白金族金属を担持することを特徴とする
排気ガス浄化触媒の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP6861878A JPS54159391A (en) | 1978-06-07 | 1978-06-07 | Exhaust gas cleaning catalyst |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP6861878A JPS54159391A (en) | 1978-06-07 | 1978-06-07 | Exhaust gas cleaning catalyst |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS54159391A JPS54159391A (en) | 1979-12-17 |
JPS6215253B2 true JPS6215253B2 (ja) | 1987-04-07 |
Family
ID=13378917
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP6861878A Granted JPS54159391A (en) | 1978-06-07 | 1978-06-07 | Exhaust gas cleaning catalyst |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS54159391A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS63196250U (ja) * | 1987-06-03 | 1988-12-16 | ||
JPH0337941U (ja) * | 1989-08-23 | 1991-04-12 |
Families Citing this family (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH0626672B2 (ja) * | 1987-03-05 | 1994-04-13 | 株式会社豊田中央研究所 | 排気浄化触媒及びその製造方法 |
KR100408501B1 (ko) * | 1996-07-23 | 2004-01-24 | 삼성전기주식회사 | 자동차배기가스정화용촉매의제조방법 |
JP4969843B2 (ja) | 2005-12-09 | 2012-07-04 | 新日鉄マテリアルズ株式会社 | 排ガス浄化用触媒及び排ガス浄化触媒部材 |
WO2008091004A1 (ja) | 2007-01-24 | 2008-07-31 | Nippon Steel Materials Co., Ltd. | 排ガス浄化用触媒及び排ガス浄化用ハニカム触媒構造体 |
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JPS4956892A (ja) * | 1972-07-14 | 1974-06-03 | ||
JPS51104491A (ja) * | 1975-03-13 | 1976-09-16 | Nissan Motor |
-
1978
- 1978-06-07 JP JP6861878A patent/JPS54159391A/ja active Granted
Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JPH0337941U (ja) * | 1989-08-23 | 1991-04-12 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS54159391A (en) | 1979-12-17 |
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