JPS6189293A - メタノールからの合成ガスの製造方法 - Google Patents
メタノールからの合成ガスの製造方法Info
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- JPS6189293A JPS6189293A JP21631285A JP21631285A JPS6189293A JP S6189293 A JPS6189293 A JP S6189293A JP 21631285 A JP21631285 A JP 21631285A JP 21631285 A JP21631285 A JP 21631285A JP S6189293 A JPS6189293 A JP S6189293A
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- methanol
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- aluminum oxide
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
- B01J23/02—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the alkali- or alkaline earth metals or beryllium
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
- C01B3/02—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen
- C01B3/22—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by decomposition of gaseous or liquid organic compounds
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はメタノールからの合成ガスの製造方法に関する
。
。
亜炭、原油およびその留分、タールサンドおよび頁岩か
ら回収された油、褐炭、無煙炭およびコークスのような
水素および炭素−含を物質から部分燃焼により合成ガス
を製造することは当該技術分野で知られている。既知方
法は石炭ガス化法である。
ら回収された油、褐炭、無煙炭およびコークスのような
水素および炭素−含を物質から部分燃焼により合成ガス
を製造することは当該技術分野で知られている。既知方
法は石炭ガス化法である。
合成ガスの源はしばしばそれが必要とされる場所以外の
場所にあるので、それは輸送されそして必要なら貯蔵さ
れなければならない、これは技術的に複雑な輸送および
貯蔵手段を要求する。従って合成ガスの貯蔵および輸送
は費用のかかる仕事である。或情況下では従って、合成
ガスをその製造源で貯蔵および輸送がより容易でより費
用のかからない物質に変えそして次にそれを合成ガスが
必要とされる場所に輸送後、該物質を合成ガスにもどす
ことが存利でありうる。
場所にあるので、それは輸送されそして必要なら貯蔵さ
れなければならない、これは技術的に複雑な輸送および
貯蔵手段を要求する。従って合成ガスの貯蔵および輸送
は費用のかかる仕事である。或情況下では従って、合成
ガスをその製造源で貯蔵および輸送がより容易でより費
用のかからない物質に変えそして次にそれを合成ガスが
必要とされる場所に輸送後、該物質を合成ガスにもどす
ことが存利でありうる。
ここに、合成ガスから製造する方法が知られており、そ
して貯蔵および輸送の費用が合成ガスよりもかなり低い
メタノールが、メタノールの高転化率および所望生成物
−合成ガス−に関する高選択率を達成しつつ合成ガスに
存利に転化されうろことが見出された。メタノールから
の合成ガスの製造には、合成ガスから出発する以外の方
法で得られたメタノールを使用してもよいことは理解さ
れるであろう、これは特に合成ガスの要求が比較的少な
くそして顧度が小さい場合に魅力的な選択でありうる。
して貯蔵および輸送の費用が合成ガスよりもかなり低い
メタノールが、メタノールの高転化率および所望生成物
−合成ガス−に関する高選択率を達成しつつ合成ガスに
存利に転化されうろことが見出された。メタノールから
の合成ガスの製造には、合成ガスから出発する以外の方
法で得られたメタノールを使用してもよいことは理解さ
れるであろう、これは特に合成ガスの要求が比較的少な
くそして顧度が小さい場合に魅力的な選択でありうる。
従って本発明は酸化アルミニウム上に、アルカリ金属を
含む実質的にニレケルを含まない金属化合物を、酸化ア
ルミニウムのダラム当り少なくとも２．５ミリモルのア
ルカリ金属に相当する量で沈着させ、そしてこの担持し
た酸化アルミニウムをアルカリ金属化合物の分解を起こ
させる熱処理にかけることにより得られた触媒の存在下
に、高められた温度でメタノールを合成ガスに転化する
、メタノールからの合成ガスの製造方法に関する。
含む実質的にニレケルを含まない金属化合物を、酸化ア
ルミニウムのダラム当り少なくとも２．５ミリモルのア
ルカリ金属に相当する量で沈着させ、そしてこの担持し
た酸化アルミニウムをアルカリ金属化合物の分解を起こ
させる熱処理にかけることにより得られた触媒の存在下
に、高められた温度でメタノールを合成ガスに転化する
、メタノールからの合成ガスの製造方法に関する。
この合成ガスの製造は好ましくは、反応中メタノールが
蒸気相であるような方法で実施される。
蒸気相であるような方法で実施される。
反応を実施する温度は３０Ｇないし６００℃、特に３５
０ないし５５０℃の間にあり、一方これに関して重要性
のより少ない圧力は広い範囲内で変えうる０反応は常圧
またはそれより若干下で適当に実施しうる。メタノール
蒸気は通常、使用温度に依ってメタノール蒸気空間速度
を広い範囲、例えば触媒ｌ当り毎時メタノール２Ｏ−１
５０（１（Ｓ、Ｔ、Ｐ、）で変えうるそれ自体公知の筒
車な方法で触媒上に１ｆｆｌされる０本発明の方法によ
り、メタノール蒸気はバッチ式で合成ガスに転化しても
よいが、固定または流動状態の触媒床を適当に使用しう
るｉ！続法が好ましい、所望なら、メタノール蒸気を触
媒上に通す時にキャリヤガスを使用してもよい、このキ
ャリヤガスはメタノール蒸気を合成ガスに転化する条件
下で不活性であるべきである。適当なキャリヤガスは例
えば窒素またはヘリウムである。
０ないし５５０℃の間にあり、一方これに関して重要性
のより少ない圧力は広い範囲内で変えうる０反応は常圧
またはそれより若干下で適当に実施しうる。メタノール
蒸気は通常、使用温度に依ってメタノール蒸気空間速度
を広い範囲、例えば触媒ｌ当り毎時メタノール２Ｏ−１
５０（１（Ｓ、Ｔ、Ｐ、）で変えうるそれ自体公知の筒
車な方法で触媒上に１ｆｆｌされる０本発明の方法によ
り、メタノール蒸気はバッチ式で合成ガスに転化しても
よいが、固定または流動状態の触媒床を適当に使用しう
るｉ！続法が好ましい、所望なら、メタノール蒸気を触
媒上に通す時にキャリヤガスを使用してもよい、このキ
ャリヤガスはメタノール蒸気を合成ガスに転化する条件
下で不活性であるべきである。適当なキャリヤガスは例
えば窒素またはヘリウムである。
更に、所望なら水芸気をメタノール茶気と一緒に触媒上
へ通してもよい、水蒸気は生成した一酸化炭素と反応し
て水素と二酸化炭素を生ずる。斯くして所望なら生成合
成ガス中の水素／−酸化炭素比を変えることがモきる。
へ通してもよい、水蒸気は生成した一酸化炭素と反応し
て水素と二酸化炭素を生ずる。斯くして所望なら生成合
成ガス中の水素／−酸化炭素比を変えることがモきる。
触媒中で担体として作用する酸化アルミニウムは原則と
していかなる形の酸化アルミニウムであってもよい、比
表面積が少な（とも２５ｒ＋？／ｇ、特に少な（とも１
００ｎｆ／ｇのガンマ−酸化アルミニウムを使用するの
が好ましい。
していかなる形の酸化アルミニウムであってもよい、比
表面積が少な（とも２５ｒ＋？／ｇ、特に少な（とも１
００ｎｆ／ｇのガンマ−酸化アルミニウムを使用するの
が好ましい。
熱処理に先立って酸化アルミニウム上に沈着させるアル
カリ金属を含む金属化合物はアルカリ金属水酸化物、硝
酸塩、炭酸塩、重炭酸塩、アルコラード、カルボン酸塩
およびジカルボン酸塩からなる群から適当に選ぼれる；
該化合物の２つまたはそれ以上の組合せも使用しうる。
カリ金属を含む金属化合物はアルカリ金属水酸化物、硝
酸塩、炭酸塩、重炭酸塩、アルコラード、カルボン酸塩
およびジカルボン酸塩からなる群から適当に選ぼれる；
該化合物の２つまたはそれ以上の組合せも使用しうる。
しかしアルカリ金属炭酸塩、重炭酸塩、アルコラード、
カルポン酸塩およびジカルボン酸塩からなる群から選ぼ
れる単一化合物を使用するのが好ましい、アルカリ金属
炭酸塩が最も好ましい。
カルポン酸塩およびジカルボン酸塩からなる群から選ぼ
れる単一化合物を使用するのが好ましい、アルカリ金属
炭酸塩が最も好ましい。
上記アルカリ金属化合物の中でカリウム化合物か好まし
く、炭酸カリウム、重炭酸カリウム、ギ酸カリウム、酢
酸カリウムおよび蓚酸カリウムのような化合物が特に好
ましい、最も好ましい化合物は炭酸カリウムである。
く、炭酸カリウム、重炭酸カリウム、ギ酸カリウム、酢
酸カリウムおよび蓚酸カリウムのような化合物が特に好
ましい、最も好ましい化合物は炭酸カリウムである。
実質的な水素化活性を有する化合物であるニッケルの沈
着は、メタノールからの合成ガス製造の選択性にマイナ
スの影響を有するようである。
着は、メタノールからの合成ガス製造の選択性にマイナ
スの影響を有するようである。
酸化アルミニウム上に沈着させるアルカリ金属化合物の
量は好ましくは酸化アルミニウムのダラム当りアルカリ
金属２．５−１０ミリモルに相当する酸化アルミニウム
のダラム当り３−６ミリモルの量が最も好ましい。
量は好ましくは酸化アルミニウムのダラム当りアルカリ
金属２．５−１０ミリモルに相当する酸化アルミニウム
のダラム当り３−６ミリモルの量が最も好ましい。
酸化アルミニウム上へのアルカリ金属化合物の沈着は担
体上に化合物を沈着させる当該技術分野で知られていか
Ｂる方法で行なってもよい、アルカリ金属化合物は、酸
化アルミニウム担体をアルカリ金属化合物の水溶液で含
浸し次に例えば１００−３００℃で乾燥することにより
簡革な方法で該担体上に沈着させることができる。
体上に化合物を沈着させる当該技術分野で知られていか
Ｂる方法で行なってもよい、アルカリ金属化合物は、酸
化アルミニウム担体をアルカリ金属化合物の水溶液で含
浸し次に例えば１００−３００℃で乾燥することにより
簡革な方法で該担体上に沈着させることができる。
アルカリ金属化合物を沈着させた酸化アルミニウムの熱
処理を実施する温度は広い範囲内例えば３５０−８００
℃で変えうる；３７５−７００℃の温度で優れた結果が
達成されうる。熱処理の時間に関しては、選んだ温度が
高いほど必要な時間は短い、１−５０時間で一般に充分
である。
処理を実施する温度は広い範囲内例えば３５０−８００
℃で変えうる；３７５−７００℃の温度で優れた結果が
達成されうる。熱処理の時間に関しては、選んだ温度が
高いほど必要な時間は短い、１−５０時間で一般に充分
である。
熱処理は好ましくは不活性ガス、即ち熱処理を実施する
条件下で熱処理中に存在する物質の１またはそれ以上と
反応しないガスの存在下に実施される。水素、ヘリウム
、窒素またはそれらの混合物、特に窒素が該目的に使用
されうる。熱処理はアルカリ金属化合物を沈着させた酸
化アルミニウム上に加熱された不活性ガスを通すことに
より適当に行ないうる。
条件下で熱処理中に存在する物質の１またはそれ以上と
反応しないガスの存在下に実施される。水素、ヘリウム
、窒素またはそれらの混合物、特に窒素が該目的に使用
されうる。熱処理はアルカリ金属化合物を沈着させた酸
化アルミニウム上に加熱された不活性ガスを通すことに
より適当に行ないうる。
不活性ガス中での熱処理に先立って、酸素含有ガス（例
えば空気または純酸素）中での熱処理を、
・Ｉ好ましくは不活性ガス中での熱処理に
ついて上記したのと同じ温度範囲内で同じやり方で、行
なうのが有利である。
えば空気または純酸素）中での熱処理を、
・Ｉ好ましくは不活性ガス中での熱処理に
ついて上記したのと同じ温度範囲内で同じやり方で、行
なうのが有利である。
アルカリ金属化合物を、沈着させた酸化アルミニウムを
、後にメタノールからの合成ガス製造を実施すべき反応
器中に導入し、次に、場合により加熱酸素含有ガスをそ
の上に通すことによる熱処理を先行させ、それを加熱窒
素をその上に通すことによる熱処理にかけ、最後に得ら
れた触媒上にメタノール蒸気を通すことにより、有利な
操作が達成されうる。
、後にメタノールからの合成ガス製造を実施すべき反応
器中に導入し、次に、場合により加熱酸素含有ガスをそ
の上に通すことによる熱処理を先行させ、それを加熱窒
素をその上に通すことによる熱処理にかけ、最後に得ら
れた触媒上にメタノール蒸気を通すことにより、有利な
操作が達成されうる。
該触媒は長期間活性のままであるけれども、時がたつう
ちに受容しえない活性低下が観察されるであろう、そう
したら、メタノールの合成ガスへの転化中に触媒上に沈
着した物質を焼き除く−これは酸素含有ガスを使用して
行なわれる□ことによりそれ自体知られている方法で触
媒を再生しうる０次に焼いた触媒を本発明による方法に
再使用しうる前に前記の不活性ガス中での熱処理にかけ
るべきである。
ちに受容しえない活性低下が観察されるであろう、そう
したら、メタノールの合成ガスへの転化中に触媒上に沈
着した物質を焼き除く−これは酸素含有ガスを使用して
行なわれる□ことによりそれ自体知られている方法で触
媒を再生しうる０次に焼いた触媒を本発明による方法に
再使用しうる前に前記の不活性ガス中での熱処理にかけ
るべきである。
本発明を次の実施例の助けにより説明する。
２０ｇのＫ ｔ ＣＯｓの４０ｍ１０ＨｔＯに溶解した
０次に３２９ｎｆ／ｇの比表面積を有するガンマＡ １
ｚｏｘ ８０ ｇをこの溶液で含浸した。含浸されたＡ
ｎ、０３を２５０℃に加熱することにより乾燥し、次に
５００℃で４時間丁焼した。酸化アルミニウム上のカリ
ウム原子の量は３．６ミリモル／ｇＡｊｇｏ３であった
。
０次に３２９ｎｆ／ｇの比表面積を有するガンマＡ １
ｚｏｘ ８０ ｇをこの溶液で含浸した。含浸されたＡ
ｎ、０３を２５０℃に加熱することにより乾燥し、次に
５００℃で４時間丁焼した。酸化アルミニウム上のカリ
ウム原子の量は３．６ミリモル／ｇＡｊｇｏ３であった
。
この担持したＡｌ＊０５４ｇを内径ｉｏａｍの反応管に
入れた０次にＮ３を４００℃で大気圧で５１Ｌ（Ｓ、Ｔ
、Ｐ、）／時の流量で２時間反応管に通した０次にＣＨ
３０ＨをＮオ流に添加し、そして５００ｚ （ｓ、Ｔ、
Ｐ、）／時の空間速度で１６時間触媒上に通した。メタ
ノール処理量の９７．３重ｔ％が転化されたことが見出
された。転化された生成物は容量％で表わして次の組成
を存した：Ｈ１６２，５；Ｃ０２Ｂ、Ｏ１ｃ１２．４
；Ｃｏｔ２、１ ｉ ＣＨｘ ＯＣＨｓ ４．９および
その他０．１゜炭量 （＋） 熱処理を窒素の存在下に５００℃で実施した
こと：および （ｉｉ）メタノール蒸気を４５０℃の温度で７日間３０
０１ （Ｓ、Ｔ、 Ｐ、 ） ７１１時の空藺速度
で、ヘリウムをキャリヤガスとして使用（１１（Ｓ、Ｔ
、Ｐ、）／時）して、触媒上に通したこと 以外は例１に記載したのと同様の方法で実験を実施した
。
入れた０次にＮ３を４００℃で大気圧で５１Ｌ（Ｓ、Ｔ
、Ｐ、）／時の流量で２時間反応管に通した０次にＣＨ
３０ＨをＮオ流に添加し、そして５００ｚ （ｓ、Ｔ、
Ｐ、）／時の空間速度で１６時間触媒上に通した。メタ
ノール処理量の９７．３重ｔ％が転化されたことが見出
された。転化された生成物は容量％で表わして次の組成
を存した：Ｈ１６２，５；Ｃ０２Ｂ、Ｏ１ｃ１２．４
；Ｃｏｔ２、１ ｉ ＣＨｘ ＯＣＨｓ ４．９および
その他０．１゜炭量 （＋） 熱処理を窒素の存在下に５００℃で実施した
こと：および （ｉｉ）メタノール蒸気を４５０℃の温度で７日間３０
０１ （Ｓ、Ｔ、 Ｐ、 ） ７１１時の空藺速度
で、ヘリウムをキャリヤガスとして使用（１１（Ｓ、Ｔ
、Ｐ、）／時）して、触媒上に通したこと 以外は例１に記載したのと同様の方法で実験を実施した
。
メタノールの全部が転化され、そして合成ガスの他には
生成物ガスは僅か０．５容量％のＣＯｔおよび０６１容
量％のＣＨ４を含むにすぎなかった。
生成物ガスは僅か０．５容量％のＣＯｔおよび０６１容
量％のＣＨ４を含むにすぎなかった。
７日後にも未だ何ら触媒活性低下のきざしはなかった・
メタノールの変わりにメタノールと水との混合物（容量
比１：ｌ）を触媒上に通した場合、これはやはりメタノ
ールの完全な転化を生じた。
比１：ｌ）を触媒上に通した場合、これはやはりメタノ
ールの完全な転化を生じた。
Claims (11)
- （１）酸化アルミニウム上に、アルカリ金属を含む実質
的にニッケルを含まない金属化合物を、酸化アルミニウ
ムのグラム当り少なくとも２．５ミリモルのアルカリ金
属に相当する量で沈着させ、そしてこの担持した酸化ア
ルミニウムをアルカリ金属化合物の分解を起こさせる熱
処理にかけることにより得られた触媒の存在下に、高め
られた温度でメタノールを合成ガスに転化する、メタノ
ールからの合成ガスの製造方法。 - （２）メタノールの合成ガスへの転化を３００−６００
℃の温度で実施する特許請求の範囲第１項記載の方法。 - （３）３５０−８００℃の温度での熱処理にかけられた
触媒を使用する特許請求の範囲第１または２項記載の方
法。 - （４）熱処理を不活性ガスの存在下に実施する特許請求
の範囲第１ないし３項のいずれか記載の方法。 - （５）不活性ガスが窒素である特許請求の範囲第４項記
載の方法。 - （６）不活性ガスの存在下での熱処理が酸素を含むガス
の存在下での熱処理により先行される特許請求の範囲第
４または５項記載の方法。 - （７）アルカリ金属化合物を酸化アルミニウムのグラム
当り２．５−１０ミリモルのアルカリ金属に相当する量
沈着させた酸化アルミニウムを熱処理することにより得
られた触媒を使用する特許請求の範囲第１ないし６項の
いずれか記載の方法。 - （８）酸化アルミニウムのグラム当り３−６ミリモルの
アルカリ金属に相当する量のアルカリ金属化合物を使用
する特許請求の範囲第７項記載の方法。 - （９）アルカリ金属を含む金属化合物がアルカリ金属水
酸化物、硝酸塩、炭酸塩、重炭酸塩、アルコラード、カ
ルボン酸塩およびジカルボン酸塩からなる群から選ぼれ
る特許請求の範囲第１ないし８項の、いずれか記載の方
法。 - （１０）アルカリ金属がカリウムである特許請求の範囲
第９項記載の方法。 - （１１）炭酸カリウムが使用される特許請求の範囲第１
０項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| NL8403006 | 1984-10-03 | ||
| NL8403006 | 1984-10-03 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6189293A true JPS6189293A (ja) | 1986-05-07 |
Family
ID=19844550
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP21631285A Pending JPS6189293A (ja) | 1984-10-03 | 1985-10-01 | メタノールからの合成ガスの製造方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0177099B1 (ja) |
| JP (1) | JPS6189293A (ja) |
| AU (1) | AU585535B2 (ja) |
| BR (1) | BR8504842A (ja) |
| CA (1) | CA1300379C (ja) |
| DE (1) | DE3563607D1 (ja) |
| NZ (1) | NZ213665A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2611194B1 (fr) * | 1987-02-19 | 1989-05-19 | Inst Francais Du Petrole | Procede de fabrication de gaz de synthese ou d'hydrogene, par conversion catalytique du methanol en phase liquide |
| DK166722B1 (da) * | 1990-12-21 | 1993-07-05 | Topsoe Haldor As | Fremgangsmaade til fremstilling af ammoniaksyntesegas |
Family Cites Families (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3890432A (en) * | 1970-05-05 | 1975-06-17 | Chevron Res | Catalytic hydrogen manufacture |
| NL167945C (nl) * | 1972-01-05 | 1982-07-16 | Shell Int Research | Werkwijze voor het verschuiven van dubbele bindingen in alkenen. |
| DE2435238A1 (de) * | 1973-07-24 | 1975-02-13 | Davy Powergas Ltd | Verfahren und katalysatoren zur vergasung von methanol |
| GB1458129A (en) * | 1974-02-12 | 1976-12-08 | Shell Int Research | Process for the preparation of beta-hydroxy-carbonyl compounds |
| GB1551845A (en) * | 1977-12-09 | 1979-09-05 | British Steel Corp | Production of reducing gas |
| JPS6045939B2 (ja) * | 1981-03-04 | 1985-10-12 | 工業技術院長 | 水素及び一酸化炭素製造のためのメタノ−ル分解用触媒 |
-
1985
- 1985-09-12 CA CA000490590A patent/CA1300379C/en not_active Expired - Lifetime
- 1985-09-25 DE DE8585201542T patent/DE3563607D1/de not_active Expired
- 1985-09-25 EP EP19850201542 patent/EP0177099B1/en not_active Expired
- 1985-10-01 JP JP21631285A patent/JPS6189293A/ja active Pending
- 1985-10-01 NZ NZ21366585A patent/NZ213665A/en unknown
- 1985-10-01 AU AU48157/85A patent/AU585535B2/en not_active Ceased
- 1985-10-01 BR BR8504842A patent/BR8504842A/pt not_active IP Right Cessation
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| AU4815785A (en) | 1986-04-10 |
| EP0177099B1 (en) | 1988-07-06 |
| NZ213665A (en) | 1988-04-29 |
| BR8504842A (pt) | 1986-07-22 |
| AU585535B2 (en) | 1989-06-22 |
| DE3563607D1 (en) | 1988-08-11 |
| EP0177099A1 (en) | 1986-04-09 |
| CA1300379C (en) | 1992-05-12 |
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