JPS6168127A - 金属添着吸着材によるヨウ素除去方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は、原子力施設から放出される排ガス中の放射注
目つ素を除去するようにしたフィルタを有する金属添着
吸着材によるヨウ素除去方法に係り、特に再処理プラン
トなど高濃度のヨウ素除去に好適なヨウ素除去フィルタ
の運転条件に関するものである。

〔発明の背景〕

原子力施設では、周辺住民の放射能被曝を防止するため
、周辺環境へ放出される放射能量を低減するための種々
の対策が講じられている。このうち、放射性ヨウ素に対
しては、これが人体の甲状腺に選択的に吸収され放射能
量＠を増大させるため、特に厳格な放出放射能量の低減
対策が施されている。排ガスの低減対策としては、１〜
２団φ程度の吸着材を充填したフィルタの設置が一般的
に行なわれている。原子力施設の代表的なものとして原
子力発電所と核燃料再処理プラントがあげられる。前者
では古くから吸着材を充填したフィルタが用いられてお
り、線速度２粒径１層厚さなどの諸条件について、Ｒｅ
ｇｕｌａｔｏｒｙ　Ｇｕｉｄｅｌ、１４０などで明確に
規定されている。すなわち線速度２０　ｃｍ／　Ｓ　、
層厚５ｃｒｎ、粒径１〜２１ｍなどの条件が規定されて
いる。一方、後者の核燃料再処理プラントでは、前者の
条件をそのまま適用しているのが現状である。しかし、
それら両者には大きな相違点がある。すなわち、原子力
発電所では、対象とする放射性ヨウ素が短半減期１３１
　Ｉ（半減期８日）で、ヨウ素の濃度が０．１　ｐｐｂ
と極めて低い。一方、再処理プラントでは、対象とする
放射性ヨウ素が長半減期の１８１（半減期１．７Ｘ１０
’年）で、ヨウ素濃度が前者の５０，０００倍の５０再
ｎと高い。これらの相違から、再処理プラントの排ガス
処理用の吸着材に対して次の３つの事が要求される。す
なわち　ｔｚｅ　Ｉを化学的に安定な化合物として半永
久的に貯蔵できること、プラントからの放射能放出量を
低減するため１２・■の高い除去効率が得られること、
吸着材のヨウ素吸着容量が大きく廃棄物としての使用済
吸着材量が少ないことの３点である。また１２９工の安
定な化合物としてはヨウ化銀がらり、銀を添着した吸着
材が広範囲に用いられようとしている。この場合、吸着
材の使用量が大きくなることは、高価な銀を多量に使用
することとな）、運転コストヲ増大させることとなる。

以上の点から、再処理プラントのヨウ素除去フィルタに
対して除去効率が高く、ヨウ素の吸着量が大きくなるよ
うにすることが必要である。

〔発明の目的〕

本発明は、再処理プラント排ガス系に設置されるヨウ素
フィルタの好適な運転条件を提供することによシ、上記
従来方法における欠点をなくすることにある。

〔発明の概要〕

本発明の特徴は、ヨウ素と反応する金属または金属化合
物を添着した吸着材の充填フィルタにおいて、充填フィ
ルタ内にヨウ素の飽和吸着帯の現われるような高濃度の
ヨウ素を処理する場合１吸着材平均粒径ａ、（ｍｍ）と
線速度ｕ（ｃＩｒ１／ｓ）が次の３つの条件を同時に満
足する条件で当該フィルタを運転することにある。

Ｕ≦１０　’　ｘ　ｄ、！　　　　　　　・、・、・・
、、・（２゜Ｕ≧０．２　　　　　　　　　　　・・・
・・・・・・（３）〔発明の実施例〕 前述した（１）〜（３）式の条件を満足する範囲を第１
図に示す。図中の直線Ａ、Ｂ、Ｃは、それぞれ上記の（
１）、　（２）、　（３）式の境界条件を表わす。

本発明の従属する特徴は、上記特徴に加え、ヨウ素と反
応する金属または金属化合物を添着した吸着材が、銀ま
たは銀化合物を添着した吸着材であることにらる。

本発明は以下の実験結果に基づきなされたものである。

第２図に吸着材の吸着塔内のヨウ素吸着分布を示す。再
処理プラントではヨウ素の濃度が高いため、運転をつづ
けると、飽和吸着帯と吸着帯とが現われる。飽和吸着帯
は吸着材のヨウ素を吸着する最大の能力に達した部分で
、もはやヨウ素の吸着ができなくなった部分である。一
方吸着帯は、吸着材にヨウ素の吸着能力が残っている部
分で、ここで、ヨウ素の吸着が進行している。発明者ら
は、銀添着吸着材など種々のヨウ素と反応する金属また
は金属化合物について実験を行ない、第２図に示す吸着
分布が得られることを確認すると同時に、吸着帯の形が
維持されながら進行する定形吸着帯型の吸着が起こるこ
とを見い出した。

ここで吸着帯が現われるのは、公知の事実であるが、吸
着帯が定形で進行するかどうかについては、反応系によ
って異なるため、発明者らがヨウ素の吸着反応について
実験的に確認したものである。

上記実験事実に基づき、吸着塔中に飽和吸着帯と吸着帯
が得られるようなヨウ素の吸着実験を行ない、吸着帯が
短かくなる条件を選定した。吸着帯が短かくなることは
、吸着材の有効利用率が高くなり、吸着材の使用量が少
なくなると同時に、吸着材の交換頻度を少なくできるこ
とにつながる。

まず、線速度条件をパラメータとし、吸着材として吸着
材平均粒径１．５間の銀ゼオライＩｆ用いて実験を行な
った。第３図にその結果を示す。この図から、線速度１
５ｃｒｎ／　Ｓ以上では、吸着量のく 小さい部分で尾を引合現象であるティリンクがみられる
。これは、吸着帯の長さを著しく長くする主因になる。

したがって、１０ｃｍ／！１以下の線速度条件で匝用す
ることが好適であることがわかった。

次に、吸着材平均粒径をパラメータとして、実験を行な
った結果を第４図に示す。この図から、線速度条件だけ
でなく、吸着材の平均粒径によっても、ティリングの発
生の有無が変化することがわかった。すなわち、吸着材
平均粒径が１．５閣ではティリングが発生するが、０．
７＋ｍではティリングが発生していない。

以上の２つの実験事実に基づき、ティリングの発生しな
い吸着材平均粒径と線速度条件を求めた。

その条件を示したのが第１図で、ティリングの生じない
条件の限界は、図中の直ＭＡである。また図中の他の直
線は、それぞれ、次の条件から求められたものでおる。

まず、直線Ｂは、吸着材が吸着塔内で流動化する限界で
、粒径が小さくなるほど、また線速度が大きくなるほど
流動化しやすいことがわかる。また、直線Ｃは、ヨウ素
分子の拡散速度で、これ以上線速間を小さくしても、熱
運動によってヨウ素分子が吸着塔の下流側に進行してし
まうため、吸着帯は短かくならない。したがって、これ
らの直線Ａ、Ｂ、Ｃによって囲−Ｉｎる条件が、吸着塔
で、高濃度のヨウ素を除去するために好適な条件となる
。

吸着塔または吸着材充填フィルタにおいて、ヨウ素の飽
和吸着帯が存在しない場合、吸着帯の長さは一定となら
ず、時間の経過とともに変化する。

したがって、吸着帯の長さ金線速度と吸着材粒径との関
係で明確に得ることはできない。

また、反応系が異なる場合、すなわち、ヨウ素とヨウ素
と反応する金属を添着した吸着材との吸着反応以外の実
験結果は、本発明とは異なる。このことを、吸着材によ
る吸着反応機構の点から詳細に述べる。第５図は一列と
して銀添着吸着材をと９上げ吸着材の断面を模式的に示
した図である。

ヨウ素（工２　二分子状ヨウ素、ＣＨｓ　Ｉ　：ヨク化
メチル）は境膜拡散、細孔内拡散、化学反応の３つの段
階を経てヨウ化銀（ＡｇＩ）などとして、化学的に安定
な化合物として吸着材中に取シ込まれる。

ここで境膜拡散とは、吸着材粒子の表面に形成される気
体の静止層である境膜中のヨウ素の拡散である。境膜の
外側は、気体（処理ガス）の流れが生じている部分であ
る。細孔内拡散とは、吸着材内に存在する数１０〜数１
００人の直径金もつ無数の小さな孔があり、この孔内全
添着された銀に達するまでヨウ素が進んでゆく拡散であ
る。化学反応とは、ヨウ素が銀との化学反応によってヨ
ウ化銀となることを意味している。ここで通常の吸着反
応では、境膜、細孔内拡散などが律速となっている。一
方、本発明の場合、ヨウ素を化学的に吸着すること、ヨ
ウ素の吸着量が多く、残留する未反応の銀が少ないこと
から、化学反応が吸着の律速となっている。したがって
、ヨウ素と銀、ヨウ素とヨウ素と反応する金属との反応
以外の反応系は本発明とは全く異なるものである。

したがって、本発明は、ヨウ素を化学吸着する場合で、
かつ吸着塔内にヨウ素の飽和吸着帯が現われる場合にの
み該当するものである。

なお、ここに記載した例は銀ゼオライトについてのみで
あるが、これは−例でしかなく、本発明ではこれに限定
されることはない。銀ゼオライト以外の銀モルデナイト
、銀アルミナ、銀シリカゲル等の他の銀添着吸着材につ
いても同様の結果が得られる。またヨウ素と化学的に吸
着する金属または金属化合物としては、鉛、銅、パラジ
ウムおよびその化合物などがあるが、前者２つ（鉛、銅
）についてはヨウ素との化学反応速度が小さく、本発明
の第１図のＡの直線よりも、小さくなるが、本発明の概
念に含まれるものである。後者（パラジウム）について
は、銀または銀化合物と同等の反応性を有するが、銀よ
りも高価である欠点がおる。

また、吸着材の平均粒径については、本発明の第１図に
図示する範囲において十分な効果を奏することができる
。本発明をよシ効果的に運用するためには、吸着材が外
部からの衡機や振動などの力によって長期間使用しても
粉末化などが生じず、しかも高いヨウ素の吸着性能を維
持できるように吸着材の平均粒径は１〜３ｍの範囲にあ
ることが望ましい。

本発明の具体的実施例を図面により以下詳細に述べる。

本発明では、通常の吸着塔を用いても、吸着塔に充填さ
れた吸着材粒径と、吸着塔で処理するガスの線速度の条
件が、第１図の範囲を満足していれば、十分な効果を奏
することができる。さらに本発明の効果的に運用するた
めに、吸着塔の形状の点からいくつかの実施例を述べる
。

第６図は本発明を実施しうるのに効果的な例である。本
実施例は二層構造としたものでおる。すなわち、吸着材
粒径の大きな吸着材層を処理ガスの入口側に、吸着材粒
匝の小さな吸着材層を処理ガスの出口側に設けた二層構
造でちる。吸着材粒径の小さな吸着材層は、第１図の範
囲ｔ−満足していることが必要でおる。また、吸着材粒
径の小さな吸着材層の高さは、少なくとも吸着帯長さ以
上でおることが必要である。第４図から、吸着材平均粒
径が０．７　ｔｇ＋で、線速度が２５　ｃｍ／　Ｓの場
合、吸着材層の制さはλ５ｃｒＩｔ以上にすれば良いこ
とになる。

本実施例によれば、圧力損失の生じやすい吸着材粒径の
小さな層が短かくなるため、圧力損失が少なく、処理ガ
スを流すのに用いるプロワ−の容量を低減できるなどの
効果をもたらす。

第７図に本発明を実施しうるのに効果的な他の実施例を
示す。この実施例は、円柱状の吸着材充填層である。処
理ガスは、円柱状の吸着材充填層の中央部に設けられた
同心円状の孔から流入し、円柱の外周方向へ流れる。こ
の方式では、処理ガスの線速度が、中心部の入口側では
大きいが、外周側では小さくなる。この方式の場合、外
周から円柱今中心に向かっての吸着帯長さ位置での、線
速度と吸着材平均粒径とが第１図の条件を満足するよう
にする必要がある。すなわち、第３図から、吸着材平均
粒径が１．５ｍの場合、線速度を１０ｔＭ／Ｓ以下とし
なければならない点は、吸着材充填層外周側から３ｃｒ
ｎ以上中心に向かった点である。

本実施例によれば、円柱状の特徴を生かし、処理ガスの
出口側で、線速度を低下させることができる。

また、吸着層をパッケージ化し、その形状を、放射性廃
棄物の廃棄物容器（通常２００を容積のドラム缶）に直
接状められる構造とすることによって、使用済の吸着層
を直接前記廃棄物容器に収めることができる。

〔発明の効果〕

本発明によれば、高濃度のヨウ素を除去するための吸着
材フィルタの最適運転条件を提供できるので、以下の効
果が得られる。

（１）吸着材の使用量を最小限度にとどめ、高い除去性
能を維持できる。

（２）　　廃′棄物としての使用済吸着材量を最小限度
にとどめることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明によるヨウ票除去方法に好適な条件範
囲を示した線図、第２図は、吸着塔内のヨウ素吸着分布
の説明図、第３図は、線速度をパラメータとしたときの
ヨウ素の吸着分布の実験結果を示した線図、第４図は、
吸着材粒径の異なる吸着材のヨウ素の吸着分布の実験結
果を示した線図、第５図は、ヨウ素の吸着メカニズムを
模式的に示した図、第６図および第７図はそれぞれ本発
明を実施しうるのに好適な吸着材充填塔の例を示した図
である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ヨウ素と反応する金属または金属化合物を添着した
   吸着材の充填フィルタにおいて、吸着材平均粒径ｄ＿ｐ
   （ｍｍ）と線速度ｕ（ｃｍ／ｓ）が次の３つの条件を同
   時に満足することを特徴とする金属添着吸着材によるヨ
   ウ素除去方法。 ｕ≦（２４／ｄ＿ｐ＾２） ｕ≦１０＾５×ｄ＿ｐ＾２ ｕ≧０．２ ２、特許請求の範囲第１項において、ヨウ素と反応する
   金属または金属化合物を添着した吸着材が銀または銀化
   合物添着吸着材であることを特徴とする金属添着吸着材
   によるヨウ素除去方法。 ３、特許請求の範囲第１項において、金属または金属化
   合物を添着した吸着材の充填フィルタを有し、この充填
   フィルタ内にヨウ素の飽和吸着帯があることを特徴とす
   る金属添着吸着材によるヨウ素除去方法。 ４、特許請求の範囲第３項において、金属または金属化
   合物を添着した吸着材が、銀または銀化合物添着吸着材
   であることを特徴とする金属添着吸着材によるヨウ素除
   去方法。