JPS614508A - 細管束の末端封着方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は多数の細管よりなる細管束の端部をガラス、セ
ラミックス又はその混合体より成る封着材料で封着する
方法に関する。

従来技術との関係 多孔質ガラス細管の束を筒状容器内に収納した分離膜装
置を製作するにあたり、多孔質ガラス細管が貫通してお
り、かつ多孔質ガラス細管の間の間隙が埋められている
隔壁が要求される。このような隔壁を形成する手段とし
て成形型内に多孔質ガラス細管の末端を封着材料の粉末
とともに配置理すべき流体に対して気密性のある隔壁が
得られ生い欠点があった。

、発明の目的 杢発明者等は、このような封着工程において封着材料の
流動性が小さく、かつ封着工程を経るとみかけの体積が
減少するガラス、セラミック系封着材料を用いる場合に
有効な細管束の封着方法について鋭意検討を行ない本発
明に到達した。

発明の構成 即ち、本発明は多数の細管よりなる細管束の末端をガラ
ス、セラミックス又はその混合体より成る封着材料で封
着するにあたり、該細管束が貫通可能な開口部（Ａ）を
有する上部部材、該細管束を挿入せる開口部ＣＢ）を形
成可能になし得細管束の束軸と直交する方向にスライド
できる加圧部材、中間部材及び下部部材並びに前記上部
部材、中間部材及び下部部材を固定する該細管束を貫通
可能な開口部を有する上板、側板及び下板をもち、しか
も側板と上板との係合部及び側板と下板との係合部に部
分的に応力を集中せしめ得るライナーを装填シ　　　　
　した成形型を用い、前記加圧部材を前記上部、中鰺及
び下部部材の枠組みにより形成される開放部ト挿入し、
上記細管束を前記上部部材の開口部（３）に貫通させて
前記下部部材に至る位置に配置するとともに上記封着材
料を上記細管束の周囲に存在させ、加熱並びに上記加圧
部材の細管束束軸に向けてのスライドによる上記封着材
料の加圧操作を行なって焼結させることを特徴とする細
管束の末端封着方法に関するものである。

次に図面によって本発明をさらに具体的に説明する。

第１図は多数の細管より成る細管束を筒状容器の内部に
収納した分離膜装置の断面図であり、第２図は第１図に
示したｉ管束より成るエレメントの斜視図である。

第１図において円筒部材１と端板２．３と１り■細管は
隔壁５を貫通して左側に開口している。一方、細管の他
方の端は全て閉じられているが、こｏｉｓ、：ｔ、”ｒ
ｓｔ゛″！Ｊｌｆ［ａ！！１ｃｍ’ｆ＃＊ＥＷｉＬ、　
　　、。

ない形で埋め込む方法がある。あるいは、細管の　　　
５端部を加熱溶融することによって開孔部を融着させて
も良い。

隔壁５は円筒部材１と端板２の間にはさみ込まれた構造
になっている。ここで、７，８〜９−１０はパツキン、
１１，１２．１３．１４はボルト穴である。また、１５
は原流体導入口、１６は透過流体出口、１７は未透過流
体出口である。１５から導入された原流体は細管の外側
を管軸に平行に未透過流体出口１７に向かって流れ、細
管壁を堵過した透過流体は細管内を経て透過流体出口に
一鮎り・未透過流体は未透過流体出口１７に至る。

第２図においては細管束の一方の端部が隔壁５を貫通し
て開口し、他方の端部６はブロックに埋め込まれて閉じ
ている様子が示されている。また、第３図においては細
管束の一方の端部は第２図同様、隔壁５を貫通して開口
しているが他方端部６”は細管端部の加熱固着によって
閉じた構造になっている。

第４図は本発明の方法によって製作した隔Ｍ５の部分断
面図であり、細管１８が封着材料１９を貫通してその末
端が開いた形で固定されている状−が示されている。

第５図は本発明の細管束の末端封着方法を説明するもの
である。また、第６図は本発明の末端封着方法において
用いられる成形型の上部部材、加圧部材、中間部材及び
下部部材具体例、第７図は前記上部部材、中間部材及び
下部部材を固定保持する上板、側板及び下板から成る補
強具の具体例を示した斜視図である。封着工程における
この成形型の断面図が第８図に示される。成形型は細管
束２０を貫通させる開口部（Ａ）２７を有する上部部材
２１、中間部材２５．２６及び下部部材２４からなる２
つの開放部を持つ枠組み並びに該枠組みを固定保持する
上板３０、側板３１．３２、下板督争３から成る補強具
から構成されており、前記上ｑ　ａ　Ｏ、側板３１．３
２及び下板３３は前記枠組沙を取り囲むようにボルトと
ナツトを用いて固定される。第７図において３５．３６
．３７．３８はボルト穴である。

上記２つの開放部にちょうど密着してスライドする形の
加圧部材２２．２３が用意されており、）加圧部材２２
．２３にはスライド終了後左右が・加合った時に開口部
の）２８を円柱状に成形なし得；和ように半円形の切欠
が設けられている０該切欠の内側には成形後の離型性を
良くするために切欠に密着する２分割された薄肉円筒２
９を必要に応１φで取付けても良い・ 第８図は本発明に用いる成形型を組み上げた状−を示す
斜視図であり、側板３１．３２と上板３０の係合部及び
側板３１．３２と下板３３の係合部には部分的に応力を
集中せしめ得るライナー３９．４０．４１．４２．４３
が装填されており、封着材料を焼結した後の冷却過程に
おいて封着体に発生する熱応力を吸収し封着体の破壊防
止に効果を有する。前記熱応力の発生は封着体と補強具
の側板及び下板の熱膨張率に差のあることに起因する。

すなわち、本発明における封着材料はガラス、セラミッ
クス又はその混合物であり、これらＪ　　　　　の熱膨
張率は２０〜３０　Ｘ　１　Ｇ−７℃−１の範囲にある
ことが多く、一方、側板、下板は強度と耐熱性の点を考
慮して例えばステンレス合金が用いられるがその熱膨張
率は１７　Ｘ　１０−’℃−１と封着材料に比べてかな
り大きな値となっている。したかって、例えば７００℃
で焼結して２００まで冷却する場合、封着体のヤング率
を７０００　Ｋｆ／−とすれば、ライナーの装填がなく
応力集中機構のない型では刈着体に発生する応力は 熱膨張率差、ヤング率及び温度差の槓 封着体に発生し、封着体が破損する確率が非常に高いと
推定される。

これに対し、ライナーを装填した場合は第８図において
上板３０及び下板３３が焼結後の冷却過褌でＡ−Ａ方向
に収縮しても側板３１及び３２の中央部はライナーなし
の場合に比べて自由度を有し、外側へ変形可能な為、封
着体の応力を緩和し、封着体の破壊防止に効果を有する
。該ライナーの材質としては焼結時の温度及びプレス圧
力に耐えるものであれば特に限定はされないが、好まし
く１は必要以上に強度の大きくない材料、例えばカーボ
ンが望ましい。これは、冷却過程で封着体に発生する圧
縮応力が非常に大きく、前記側板の変形だけでは応力が
十分吸収され得ない場合に、ライナー自体が圧縮破壊す
ることによって封着体の応力を緩和し、封着体の破壊を
防止できるからであるＯ 次に封着工程について説明する。まず上部部材２１、中
間部材２５．２６、下部部材２４で枠組みされた成形型
を上板３０．側板３１．３２、下板３３から成る補強具
で固定した後、その水平方向の２つの開放部より各々加
圧部材２２．２３を挿入して第５図に斜線で示すような
室を形成する。

１′ρ１の場合、加圧部材２２．２３は互いに接触する
Ｈ−ごとなく適当な間隙を離し細管束２０束軸から遠ソ
°けておく、次いでこの室の中へ上部部材２１の開口部
は）２７を通して細管束２０をその端部が下部部材２４
面に至る位置まで挿入し、この室の他の空隙に開口部（
Ａ）２７より封°着材料１９を細管束２０の周囲に存在
させるように充填する。なお、封着材料の充填方法は格
別制約を設けるものでなズ、上記手段の他この室に充填
してから上部部材：を固定してもよい。また、必要に応
じてスラリー・化して充填した後乾燥させてもよい。次
に所定の温度に加熱した後、第５図に示した矢印の方向
より加圧部材２２及び２３を細管束束軸に向けてスライ
ドさせ、加圧部材２２及び２３を互いに接近させて開口
部の）２８の容積を次第に小さくして行く。このような
加圧操作により封着材料１９の間隙がなくなり均一な溶
融体あるいは焼結体が形成され、また同時に細管束２０
を構成する細管の間隙にも封着材料１９が充填される。

この場合余分な封着材料があれば上部の開口部（Ａ）２
７より排出される。加圧加熱操作の完了後冷却して補強
具のボルトをはずし、成形型の各部材をとり離すと第９
図に示すような細管束が貫通した隔壁が得られる０ 第４図及び第５図に示した具体例においては開口部（Ａ
）２８の中心軸に直交する２つの開放部を有する成形型
を示したが、水平方向に１つあるいは店つ以上の開放部
をもつ成形体を用いることもでる。

以上主として分離展装ｆｆｆｅ具体例として本発明説明
してきたが、本発明はこれらの用途に限定されるもので
はない。例えば多数の細管を備えた多管式熱交換器にお
ける管板の製作に適用することもできる。

本発明における細管の材質はガラス、セラミックス、金
属などの無機材料である。細管の外径には特に制限はな
いが、本発明の封着方法は縦管径が２調以下の十分に細
い場合にその効果が大きい。

本発明における細管として多孔質ガラスを用いることが
好ましいが、その代表的な組成として８１０２２２〜７
５１０２２２ル７５ ーセント、Ａ１２０３０〜５重量パーセント、ｚｒＯ２
０〜５１０２０ル５ 硼硅酸ガラスを原料ガラスとする高硅酸多孔質ガラスが
挙げられる。このような多孔質ガラスは上記の原料ガラ
スを溶融成形し、次に５００〜６５０℃−　　　　　の
温度で熱処理を施して相分離させ、生じた硼酸ソーダに
富む相を酸で溶出させることにより製造することができ
る。得られた多孔質ガラスは９５重量パーセント以上の
８１０２を含む高硅酸ガラスである。

本発明における封着材料は一般のガラス、セラミックス
又はその混合体から成る。これらの材料’１ｌｔ−温に
おいては固相であり、封着温度°において・、’＃ｌｆ
の少なくとも一部が溶融するか焼結性をもつる碧が必要
であり、その選択基準は封着後に充分な気密性を持つこ
と及び細管との熱膨張率差の小、さいことである。気密
性が悪いと流体の分離性能め低下を引き起す。また、熱
膨張率差が大きいと、封着後の冷却過程において細管に
熱応力が集中し、細管の破損を引き起す。

そのため、封着材の選択には充分注意する必要があるが
、例えば、上記多孔質ガラスを封着する場合、好ましく
は負の熱膨張率をもつセラミックス（例えばＡｌｚＯａ
　、ＬｉＯ２、５１０２から成るβ−ユークリプタイト
）と１０００℃以下の軟化点をもつ無機系結合体（例え
ば８１０２８０重量パーセント、　　　　　ごＢ２０３
１　ｓ　３Ｉ景パーセント、Ｋ２Ｏ　２重量パーセント
から成る低溶融ガラス）との混合体が挙げられるが、こ
れによって多孔質ガラス細管と熱膨張率のほぼ等しい封
着材料が得られる。

発明の詳細 な説明してきたように、本発明による細管束の末端封着
法を用いると、封着材料を焼結するにあたり、十分なプ
レス圧力を与えること及び焼結後の冷却過程において封
着体に発生する圧縮応力を緩和することが可能となり、
気密性の良い封着、＠が収率良く得られるようになる。

また、細管束が多孔質ガラスの場合、上記封着材料とし
て負の舅膨張率をもつセラミックスと１０００℃以下の
軟化点をもつ無機系結合体の混合体を用いることにより
多孔質ガラスとの熱膨張率差を小さくして、多孔質ガラ
ス細管の破損を防止することが可能となる。

実施例 実施例１ 組成が５ｉＯｚ　６２．５重量パーセント、Ｂ２Ｏ３　
２７．５重量パーセント、Ｎａ　２０　７　−　２重量
パーセント、ＡＩ　２０３　２．８重量パーセントの硼
硅酸ガラスの細管（外径２ｍ、内径１　ｍ＋　）を５８
０℃で熱処理して分相させ、次いで９５℃の硫酸で処理
して一部の相を溶出させた後８００ｐで熱処理を行ない
多孔質ガラス細管を製造した。

一方、Ｌ１２０２　、Ａｌ２Ｏ３、５１０２のモル比が
１＝１＝１．５の組成で１４００℃で５時間焼成するこ
とにより負の熱膨張率をもつセラミックスを製造した。

このセラミックスの熱膨張率は３００〜６００℃におけ
る平均値で−６　０　Ｘ　１　０−７℃−１であった。

このセラミックスの粉末（平均粒径６０μｍと市販の低
溶融ガラス（ｓｔｏ２ｓｏ重量パーセント、Ｂ２Ｏ３　
１　８重量パーセン）　、Ｋ２Ｏ　２重量パーセント）
の粉末１に平均粒径６０μｍ）とを重量比３５：６５で
混合すたものを封着材料として用いた。

第５図、第６図および第７図に示した形状のカドボン製
上部部材、中間部材、下部部材及びライ・す−並びにス
テンレス製加圧部材、上板、側板及び下板から成る成形
型を用意した。上記の多孔質ガラス細管（外径２瓢）の
５０本より成る細管束を上部部材開口部（３）に貫通さ
せて下部部材に至る１位置まで挿入し、上記の封着材料
を開口部（Ａ）より、成形型の室内に充填した。次にこ
の成形型、細管束の端部および封着材料を７００℃に加
熱して２時間この温度に保持した後加圧部材をスライド
させ加圧操作を行なった後冷却した。冷却後、成形型を
分解し、第７図に示すような多孔質ガラス細管束が貫通
した割れがなく、気密性の良い隔壁を得た０

【図面の簡単な説明】

第１図は細管束を筒状容器の内部に収納した分離膜装置
の断面図であり、第２図、第３図はその斜視図である。 また、第４図は本発明方法に係る隔壁の部分断面図であ
る。さらに第５図、第６図、第７図及び第８図は本発明
の末端封着方法を説明するものであり、第９図は第５図
、第６図、第７ｔ７ｍ−，及び第８図の方法で製せられ
る隔壁の斜視図で、　　　　　１ｔｂ６・ ５：隔壁、６：密閉端、１９：封着材料、２０：細管束
、２１′：上部部材、２２．２３：中間部材、２４：下
部部材、３０：上板、３１．３２：［−析、３３：下板
、２７゛開ロ部（Ａ）、２８：開口１．け；（Ｂ）、３
８：開口部（Ｃ）、３９〜４３ニライナー。 特許出願人　工業技術院長　用田裕“ 第１図 第４１１１ 第５１！ｌ 第６＠ 身、７ｃイ１ ヤ７２１ 、Ａ２Ｂひ１ 俤９１２１

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）多数の細管よりなる細管束の末端をガラス、セラ
   ミックス又はその混合体よりなる封着材料で封着するに
   あたり、該細管束が貫通可能な開口部（Ａ）を有する上
   部部材、該細管束を挿入せる開口部（Ｂ）を形成し細管
   束の束軸に直交する方向にスライドできる加圧部材、中
   間部材及び下部部材並びに前記上部部材、中間部材及び
   下部部材を固定する該細管束を貫通可能な開口部を有す
   る上板、側板及び下板をもち、しかも側板と上板との係
   合部及び側板と下板との係合部に部分的に応力を集中せ
   しめ得るライナーを装填した成形型を用いることを特徴
   とする細管束の末端封着方法。
2. （２）特許請求の範囲第（１）項において細管束が多孔
   質ガラス細管より成り、封着材料が負の熱膨張率をもつ
   セラミックスと１０００℃以下の軟化点をもつ無機系結
   合体の混合体であり、上記多孔質ガラスとの熱膨張率差
   の小さいものである細管束の末端封着方法。