JPS61242630A - 触媒反応装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は供給原料より製品ガスを製造する触媒反応装置
の如き反応装置に係る。

従来の技術 本願出願人と同一の譲受人に譲渡された米国特許第４．
０９．８，５８８号ににり代表される如き高効率の触媒
反応装置は当技術分野に於てよく知られている。この米
国特許に於ては、例えば炭化水素原料より水素を製造す
るコンパクトな反応装置が記載されている。触媒にて充
填された管状のリアクタが炉内に配量されている。炉は
リアクタ内に於て生じる反応のための熱を供給する。炉
内に於て発生された高・渇ガスはそれらが炉の１ノ１気
導筑へ移動する際にリアクタの周りに一様に通される。

前記米国特許の第５図及び第６図に示された実施例に於
ては、リアクタの間の炉空間を低減し、また高温ガスの
流れをリアクタに間近に近接した位置に強制的に導き、
これにより熱伝達性を白土させるべく、軸線方向に延在
する複数個の三角形状のフローディレクタが隣接するリ
アクタの間に配置されている。各７［１−ディレクタに
はその全長に亙り延在する複数個の一体的なフィンが設
（プられている。これらのフィンは前記米国特許の他の
実施例に於て記載されている熱伝導性の粒子又は充填材
の機能を果す。これらのフィンは充填材と同様、流動す
る炉ガスよりリアクタのチューブへ熱が対流、伝導、及
び輻射により伝達されることを向」ニさせるためのもの
である。前記米国特許に記載されている如（、熱伝達効
率を向上させ、またリアクタのチューブの周囲に局部的
な小ツトスボツ１〜や温度勾配が生じることを回避する
ためには、各リアクタの周り及びリアクタの間に於ける
高温ガスの流れが均一であることが重要である。

本発明は、上述の如き目的を達成すべく、上述の米国特
許の場合とは異なる態様に設計されたフローディレクタ
、即ち螺旋溝を備えた導管を有覆るコンパクトな複チュ
ーブ型触媒反応装置に関するものである。本発明のフロ
ーディレクタは、前記米国特許のフローディレクタが使
用されるには適していない単チューブ型触媒反応装置に
も有用なものである。

発明の開示 本発明の目的は、触媒反応チューブの周りを流れる流体
より反応チューブへの熱の伝達を改善することである。

本発明によれば、炉内の管状のリアクタは該リアクタの
外面にり隔置された円筒状の内面を有する導筑により囲
繞され、導管とリアクタとの間には軸線方向に延在する
環状空間が形成されており、該環状空間を経て高温の炉
ガスが流れるようになっている。導管の内面は該導管の
全長に亙り延在する複数個の螺旋溝を有している。これ
らの螺旋溝は導管の内周面の実質的な部分の周りに延在
しており、導管の軸線に垂直な任意の断面に於ける螺旋
溝の断面積は、前記断面の位置に於ける導管とリアクタ
との間の全横断流れ面積の実質的な一部を占めている。

導管の内面に段重］られた螺旋溝は平滑な円筒状の内面
に比して表面積を増大し、これにより導管の輻射能力を
増大し、また導管がそれに近接して流れる高温ガスより
対流によって熱を収集する能力を増大する。かかる熱は
導管より輻射によってリアクタのチューブへ伝達される
。かかる導管の主要な機能の一つけラジェータであるの
で、これ以降上述の導管をラジェータと呼ぶこととする
。

ラジェータに設（プられた螺旋溝は、炉ガスがリアクタ
の長さに沿って軸線方向に移動する際にリアクタの周り
に周縁方向に炉ガスを導き、これにより輻射及び対流に
よってリアクタに均一に熱を伝達する。大まかな公差や
真円度のずれ等に起因してラジェータがリアクタの表面
に接触したとしても、螺旋溝は接触した部分に間近に近
接して高調ガスを導き、これにより少なくとも一部の熱
をリア□クタの接触領域に供給し、これによりリアクタ
内に周縁方向の熱分布不良や小ツ１ヘスポットが生じる
ことを低減する。従ってラジェータの内壁は、螺旋溝の
横断面積が圧力降下の限度を越えることなくガス流を導
き得るほど十分大きいものである限り、リアクタの外壁
に間近に近接してこれより隔置されてよい。

螺旋溝を有する管状のラジェータは、前記米国特許第４
，０９８，５８８号に開示されたフィンを備えたフロー
ディレクタの代りに、前記米国特許のコンパクトな複チ
コーブ型触媒反応装置に使用されるに特に適している。

空調装置、フリーザ、ボイラー等の熱交換器に使用され
るチューブであって、円筒状の内面又は外面に螺旋溝が
形成されたチューブは従来技術の文献に記載されている
。例えば米国特許第４．０’１４．７９７号を参照され
たい。この場合螺旋溝は、チューブ内を流れる流体によ
り発生される圧力低下を増大さけることなく、熱伝達面
積を増大し、またチューブの壁を横切る熱伝達率を増大
させるために設置ｊられている。、温度の異なる流体を
分離し、チューブの一方の側の流体よりチューブの他方
の側の流体へ熱が伝達される熱伝達チューブを開示する
他の特許として、米国特許第３，３０９．０７２号、同
第３．３７０．６３５号、同第２，９３０．４．０５号
、同第２，９９８，９６２号、同第３．２６７．５６３
Ｍ、同第３，２６７．５６４号、同第３．２８’１．．
１７０号がある。

本発明にＩＡＩ−Ｊるラジェータは、以下の説明より明
らかである如く、その壁を横切って熱が伝達される釈で
はないので、熱伝達チューブではないことに留意された
い。

以下に添伺の図を参照しつつ、本発明を実施例について
詳細に説明する。

好ましい実施例の説明 本発明の一つの例示的実施例椀として、第１図及び第２
図の触媒反応装置１０について説明する。

この実施例に於ては、触媒反応装置は水素を製造すべく
適当な触媒の存在下に於て改質可能な炭化水素燃料を蒸
気改質するためのものである。触媒反応装置１０はバー
ナノズル１４とバーナ燃料マニホールド１６と空気マニ
ホールド１８とを含む炉１２を含んでいる。炉１２内に
は互いに近接し【充填された複数個の管状のリアクタ２
０が配置されている。

各リアクタ２０は円筒状の外壁２２とセンタチューブ２
４の円筒状の内壁とを含んでおり、これらの間に環状の
反応室２６が郭定されている。反応ｖ２６は蒸気改質触
媒ペレッ］〜２８にて充填されており、触媒ペレット２
８は反応室の入口３２に設けられたスクリーン３０」二
に支持されている。

反応室をその人口３２より出口３６まで充填するために
ニッケルの如き任意の好適な蒸気改質触媒が使用されて
よい。外壁２２により郭定された円筒体はその」一端３
８に於てエンドキャップ４０により閉じられている。セ
ンタチューブ２４は入口上端４２と出口正嫡４４とを有
している。入口上端＝４１２はエンドキャップ４０の下
方にて終わっており、これによりセンタチューブは反応
室２６の出口３６とガスの流通可能に連通している。

センタチューブ２４内には円筒形のプラグ４６が配置さ
れており、該プラグはセンタチューブの内径よりも幾分
か小さい外径を有しており、これによりセンタチューブ
との間に入［１４９を有する環状の再生室４８を郭定し
ている。プラグ４６は充実の棒体であってよいが、図示
の実施例に於ては一端に於てエンドキャップ５０により
閉ざされたチューブであり、これにより反応室２６より
流出づ−る反応生成物はプラグ４６の周りの再生室４８
を経て流れむければならないようになっている。

プラグ４６とセンタチューブ２４との間の間隔はプラグ
の壁に設けられた突起５２により維持されるようになっ
ている。

この例示的実施例のリアクタの目的から、再生室４８の
機能は出口３６より流出する反応生成物より反応室２６
の触媒床へ熱を戻すことであり、従ってこの実施例につ
いては、プラグ４６とセンタチューブ２４との間に郭定
された環状空間が出口端４４ｇ、、で延在しているが、
再生室４８の出口５４はセンタチューブの出目端４４に
設（プられているのではなく、触媒床の人口３２に近接
して配置されているものと看做される。第１図に示され
た構成によれば、処即される燃料はそれが触媒床に流入
する前に成る程度予熱される。またこの実施例に於ては
、再生室４８の入口４９が反応室２６の出口３６に近接
するよう、プラグ４６は反応室の全長に亙り延在し−Ｃ
いる。かかる構成は最大限に再生を行わせるに好ましい
ものであるが、再生室の入口は図示のプラグよりもり１
０いプラグを使用して反応室の入［］と出口どの間の任
意の位置に設けられてもよい。

再生室４８は実質的に高調の炉ガスより隔１１１１１さ
れている。リアクタの全体とし、ての効率を最大限にす
るためには、炉ガスの熱１ネルギにより再生室内の反応
生成物が加熱されることを田止することが重要である。

また再生室内に於て追７Ｊ１１の燃判又は水素が燃焼づ
−ることを回避することが重要である。出口３６に於り
る反応生成物内に既に存在する顕然のみが反応室２６へ
伝達される。

各リアクタ２０は上方部分５６と下方部分５８とを含む
ものと石数されでよい。」三方部分５６４．！：これ以
降バーナ主１１ビテイ６０と呼ばれる空間に配置されて
いる。バーナギＶｒピティ６０は炉１２内の空間のうち
炉へ供給される燃料及び空気が実際に燃焼する空間であ
る。この空間は非常に温度が高（、リアクタ２０に対し
かなりの輻射加熱及び対流加熱が行われ、軸線方向（即
らリアクタ２０の軸線方向）及び半径方向にガスが混合
されることを特徴としている。

各リアクタの下方部分５８はリアクタ２０と同軸の管状
のラジェータ６１により囲繞されている。

ラジェータ６１はリアクタより隔置されリアクタとの間
に軸線方向に延在する環状空ｍ１６５を郭定する内面６
３を有している。各リアクタの周りの環状空ｍ］６５は
これ以瞼炉の高熱伝達部分と呼ばれる。ラジーＬ−夕６
１はその下端６７に於て適当な手段により充実のプレー
ト６９に取付りられており、プレート６９はリアクタ２
０を受入れる貫通孔８１を有している。ラジェータ６１
の間の空間はアルミナ−シリカ繊維の如き繊維状の充填
材７３にて充填されている。

第１図に於て、リアクタ２０の上方部分５６の周りの十
分な大きさの炉空間は、炉内に於りる燃料及び空気の燃
焼が可能であるよう空虚な状態のままである。高熱伝達
部分、即ち環状空間６５はプレー１へ６６とプレー１−
６９との間のマニホールド６４と連通している。マニホ
ールド６４には１ノ１気導管６８が接続されている。プ
レー１−６９及び６６に加えてプレート７Ｂ及び８０も
炉を横切って延在しており、それらの間にマニホールド
を郭定している。プレー１〜８０は炉の底壁ε３２上に
載置３れている。プレート７８及び８０はそれらの間に
反応生成物マニホールド８４を郭定しており、プレート
６６及び７８はそれらの間に処理されるｌ＼き燃料の入
口マニホールド８６を郭定している。

プラグ４６及びセンタチューブ２４はプレート８０に当
接しており、リアクタの外壁２２はプレート７８に当接
している。

説明の目的で、第３図にはラジェータ６１が触媒反応装
置より取出された状態にて示されている。

図示の如く、各ラジェータ６１の内面６３には複数個の
螺旋溝７１が形成されている。これらの螺旋溝はラジェ
ータの軸線方向の全長に亙り延在している。各螺旋溝は
ラジェータの内周而の主要な部分の周りに（即ち少なく
ども１８０°に亙り）延在していることが好ましく、ラ
ジェータの内周而の周りに少なくとも３６０°延在して
いることが最も好ましい。プレー１−６２に設（）られ
た貫通孔８１はラジＴ−夕の外径Ｊ：りも小さく且螺旋
溝７１を囲繞する円の直径よりも大きいかこれに等しい
直径を有しており、これにより螺旋部内を流れるガスが
マニホールド６７Ｉ内へ直接流出するようになっている
。

任意の軸ＫＡＩＪ向位躍に於１プる各環状空間６５の全
横断流れ面積は、環状空間６５を横切る圧力降下が特定
の用途に許容し得る値となるよう、十分に大きいもので
なければならない。かかる流れ面積が大きすぎる場合に
は、ラジェータに対する対流による熱伝達が低下し、リ
アクタより他のリアクタへの流れの分布が有害な影響を
受ＬＪる。逆に上述の面積が小さすぎる場合には、上述
の圧力降下が成る特定の用途には高ずざるものとなる。

またチューブに対しラジェータが不用意に偏心した状態
になる（即ちかかる偏心により初期面積が小さくなるこ
とに起因して局部的な面積変化のパーセンテージが大き
くなる）ことにより、リアクタに対する加熱の周縁方向
の均一性が有害な影響を受ける。

全横断流れ面積とは別に、ラジェータ６１がリアクタの
壁に接触した場合に流れの重大な分布不良が生じること
を阻止するためには、流れ面積のうち螺旋溝により与え
られる部分の割合が全流れ面積のかなりの部分を占めな
【ノればならない。かかる状況が第４図に図示されてお
り、かかる状況はラジェータ若しくはリアクタの公差の
蓄積、偏心性、真円度のずれ等により創成される。かか
る−１４〜 状況は大径口長尺のチューブの場合に生じ易い。

第４図に於て、ラジェータ６１は領域１００に於てリア
クタ２０ど接触しているが、それでも螺６ｆｆｆ溝７１
はリアクタの全周の周りの温ｉを実質的に均一に＃１１
持するに十分な高温ガスが領域１００に流れることを可
能にしている。螺旋溝７１は任意の軸線方向位置に於【
プる全横断流れ面積の少なくとも１５％、好ましくは少
なくとも２５％を占めていな（プればならないものど考
えられる。本発明の触媒反応装置は、ラジェータとリア
クタとが接触することを許すものであるので、大きい公
差にて、また最も好ましい流速を達成すべ（ラジェータ
どリアクタとの間の間隙（公称寸法）を比較的小さく設
定して設計されてよいものである。大きい公差を許容し
得ることは経済的に有利である。

作動に於ては、マニホールド８６よりの水蒸気及び改質
可能な炭化水素燃料の混合気が孔９０及び外壁２２を経
て反応室２６の入口３２へ流入する３、シかる後混合気
はすくに環状空間６５内を逆方向に流れる炉ガスにより
加熱され始め、また触媒ペレット２８の存在下に於て反
応し始める。燃料、水蒸気、及び反応生成物が反応室２
６内を上方へ移動する際に、それらのガスは反応し続け
、追加の熱を吸収する。反応生成物の温度は出口３６に
於て最大値に到達する。かかる高温の反応生成物は再生
室４Ｂの入口４９へ流入する。反応生成物が環状の再生
室の長さに沿って移動する際に、熱が反応室２６内へ戻
される。しかる後反応生成物はセンタチコーブ２４に設
けられた孔９４を経て反応生成物マニホールド８４内へ
流入し、更に処即し、貯蔵し、又は消費すべく導管９６
を経てリアクタより取出される。

炉用の燃料は導管９８を経てマニホールド１６へ流入し
、しかる後ノズル１４を経てバーナキャビティ６０内へ
流入する。一方空気は導管１００を経てマニホールド１
８へ流入し、更に各ノズル１４を囲繞する環状通路１０
２を経てバーナキャビティ６０へ流入する。燃料及び空
気の燃焼はバーナキャビティ６０内に於て生じる。バー
ナキャビティ６０内の全ての高温ガスは環状空間６５を
経てマニホールドロ４内へ流入せざるを得ない。

高温ガスは導管６８を経て排出される。

燃焼カスがリアクタに熱を放出するにつれて、またバー
ナノズル１４より離れる方向へ移動するにつれて、燃焼
ガスの濡ｍは低下づ°る。しかし環状空間６５内に於け
る熱伝達効率が高いことにより、リアクタ２０の全長に
沿ってリアクタに連続的に且効率的に熱が伝達される。

ガスとリアクタとが直接接触していることにより対流に
につてガスＪ：り直接伝達される熱に加えて、環状空間
６５内のガスよりの追加の熱が対流によりラジェータ６
１へ伝達される。螺旋溝７１によって表面積が増大され
ていることにより、かる対流による熱伝達が向上されて
いる。かかる熱は次いで輻射によりラジェータ６１より
リアクタ２０へ伝達される。

かかる輻射による加熱も螺旋溝によって表面積が増大さ
れていることにより向上されている。

ラジェータの間に充填される繊紐状の充填材７３及びラ
ジェータそれ白身は、セラミックの如き低熱伝導性材料
にて形成され鼻ことが好ましい。

このことにより充填材及びラジェータの壁を経て行われ
る軸線方向の熱伝達損失が低減される。触媒反応装置の
運転中には、高熱伝達部分５８を通りラジ■−夕の軸線
に垂直な任意の平面内に於て炉内に実質的に等温の定常
状態が存在づ−る。即ちラジ■−夕の軸線に垂直な任意
の断面に於て、充填材及びラジェータの壁は定常状態に
於てはほぼ同一の温度に到達し、これにより対流によっ
て炉ガスよりラジェータへ伝達される最大量の熱がリア
クタに輻射される。この点に関し、ラジェータは高い、
好ましくは少なくとも２０％の、最も好ましくは少なく
とも５０％の放射率を有する材料にて形成されることが
好ましい。セラミックスは一般に５０％又はそれ以上の
放射率を有しており、従ってかかる目的で使用されるに
好ましい材料である。

本明細書に於ける「互いに近接して充填された管状のリ
アクタ」という言葉は、非線形の列にて配列された少な
くとも３個の互いに近接して隔置されたリアクタであっ
て、それらのリアクタが実質的にバーナキャビティの空
間を充填し、またそれらのリアクタがバーナキャビティ
の空間内にて実質的に均一に配設され且実質的に均一に
隔置され、互いに近接して隔置されたリアクタを意味す
る。

上述の例示的実施例に於ては、ラジェータは互いに近接
して充填された管状のリアクタを含む触媒反応装置に使
用されているが、ラジェータは一つのリアクタしか有し
ない触媒反応装置に使用されてもよく、かかる触媒反応
装置も本発明の範囲内に属するものである。

長さ９２ｉｎｃｈ（２３４０１１１＞　、外径９．０ｉ
ｎｃ１１（２２，９ｃｍ）の一つのリアクタが試験用の
炉内に配置された。このリアクタの下半分は長さ４８ｉ
ｎｃｈ　（１２２ｃｍ＞　、外径１１．５ｉｎｃｈ（２
９，２ｃｍ）、内径９．４ｉｎｃ１１（２３，９ｃｍ）
のセラミック（アルミナ−シリカ繊維〉製のラジェータ
（放射率８５％）により囲繞された。ラジ■−夕の内面
にはその全長に亙り延在する１２個の互いに均一に隔置
された螺旋溝が形成されていた。各螺旋溝のピッチはラ
ジェータの長さに等しい４８ｉｎｃｈ（１２２ｃｍ）で
あった。金満の断面形状は直径０゜７５１ｎｃｈ　（１
，９ｃｍ）の半円形であった。任意の断面に於けるラジ
ェータとリアクタとの全流れ面積は約８　、””５１ｎ
２（５４、８ａｍ２）　テあった。任意の断面に於ける
螺旋溝の断面積の合計は２，７ｉｎ２（１７，４ｃｍ”
　）であった。かくして螺旋溝は全横断流れ面積の約３
２％を占めていた。

以上に於ては本発明を特定の実施例について詳細に説明
したが、本発明はかかる実施例に限定されるものではな
く、本発明の範囲内にて他の種々の実施例が可能である
ことは当業者にとって明らかであろう。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による触媒反応装置を示す解図的縦断面
図である。゛ 第２図は第１図の線２−２に沿う断面図である。 第３図は第１図に示された触媒反応装置に使用されるラ
ジ■−夕を示す斜視図である。 第４図はリアクタ及びその周りに配置されリアクタの側
面に接触するラジェータを上方より見た斜視図である。 １０・・・リアクタ、１２・・・炉、１４・・・バーナ
ノズル、１６・・・バーナ燃料マニホールド、１８・・
・空気マニホールド、２０・・・リアクタ、２２・・・
外壁、２４・・・センタチューブ、２６・・・反応室、
２８・・・触媒ペレット、３０・・・スクリーン、３２
・・・入０．３６・・・出口、３８・・・上端、４０・
・・エンドキャップ、４２・・・入口上端、４４・・・
出口下端、４６・・・プラグ。 １８・・・再生室、４９・・・入口、５０・・・エンド
キャップ、５２・・・突起、５４・・・出０．５６・・
・上方部分。 ５８・・・下方部分、６０・・・バーナキャビティ、６
１・・・ラジェータ、６３・・・内面、６５・・・環状
空間、６７・・・下端、６８・・・排出導管、６９・・
・プレート、７１・・・螺旋溝、７３・・・充填材、７
８．８０・・・プレート、８１・・・貫通孔、８２・・
・底壁、８４・・・反応生成物マニホールド、８６・・
・人口マニホールド、９０・・・孔、９２・・・導管、
９４・・・７ｔ、９６．９８．１００・・・導管、１０
２・・・環状通路 図面の浄書（内容に変更なし） （方式）（自　発） １．事件の表示　昭和６１年特許願第８０９６０号２、
発明の名称 触媒反応装置 ３、補正をする者 事件との関係　　特許出願人 住　所　　アメリカ合衆国コネチカット州、ハートフォ
ード、６、補正の内容　別紙の通り

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 炉空間を郭定する壁手段を含む炉と、前記炉空間内に配
   置された少なくとも一つの管状のリアクタとを含み、各
   リアクタは円筒状の外壁を含み、更に内部に触媒を含む
   触媒反応装置にして、各リアクタ内へ処理されるべき燃
   料を導入する手段と、 各リアクタより反応生成物を導き出す手段と、前記リア
   クタの外部にて前記炉空間内に高温ガスを与える手段と
   、 高放射率の材料にて形成され各リアクタの長さの少なく
   とも一部を十分に囲繞し且前記リアクタと同軸に形成さ
   れた管状のラジエータであって、互いに隣接する複数個
   の螺旋溝を有する実質的に円筒形の内壁を含み、各螺旋
   溝は前記ラジエータの全長に亙り前記ラジエータの内周
   面の主要部の周りに延在しており、前記ラジエータの軸
   線に垂直な任意の断面に於ける各ラジエータの前記螺旋
   溝の横断面積の合計は前記横断面の位置に於ける前記ラ
   ジエータと前記ラジエータを囲繞する前記リアクタとの
   間の全横断流れ面積の少なくとも１５％である管状のラ
   ジエータと、 を含み、前記触媒反応装置は前記炉空間内の全ての高温
   ガスが前記炉より流出するためには前記ラジエータと前
   記リアクタとの間を通過しなければならないよう構成さ
   れ配列されている触媒反応装置。