JPH0659399B2 - 触媒反応装置 - Google Patents

触媒反応装置

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JPH0659399B2
JPH0659399B2 JP61080960A JP8096086A JPH0659399B2 JP H0659399 B2 JPH0659399 B2 JP H0659399B2 JP 61080960 A JP61080960 A JP 61080960A JP 8096086 A JP8096086 A JP 8096086A JP H0659399 B2 JPH0659399 B2 JP H0659399B2
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Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は供給原料より製品ガスを製造する触媒反応装置
の如き反応装置に係る。
従来の技術 本願出願人と同一の譲受人に譲渡された米国特許第４，
０９８，５８８号により代表される如き高効率の触媒反
応装置は当技術分野に於てよく知られている。この米国
特許に於ては、例えば炭化水素原料より水素を製造する
コンパクトな反応装置が記載されている。触媒にて充填
された管状のリアクタが炉内に配置されている。炉はリ
アクタ内に於て生じる反応のための熱を供給する。炉内
に於て発生された高温ガスはそれらが炉の排気導管へ移
動する際にリアクタの周りに一様に通される。前記米国
特許の第５図及び第６図に示された実施例に於ては、リ
アクタの間の炉空間を低減し、また高温ガスの流れをリ
アクタに間近に近接した位置に強制的に導き、これによ
り熱伝達性を向上させるべく、軸線方向に延在する複数
個の三角形状のフローディレクタが隣接するリアクタの
間に配置されている。各フローディレクタにはその全長
に亙り延在する複数個の一体的なフィンが設けられてい
る。これらのフィンは前記米国特許の他の実施例に於て
記載されている熱伝導性の粒子又は充填材の機能を果
す。これらのフィンは充填材と同様、流動する炉ガスよ
りリアクタのチューブへ熱が対流、伝導、及び輻射によ
り伝達されることを向上させるためのものである。前記
米国特許に記載されている如く、熱伝達効率を向上さ
せ、またリアクタのチューブの周囲に局部的なホットス
ポットや温度勾配が生じることを回避するためには、各
リアクタの周り及びリアクタの間に於ける高温ガスの流
れが均一であることが重要である。
本発明は、上述の如き目的を達成すべく、上述の米国特
許の場合とは異なる態様に設定されたフローディレク
タ、即ち螺旋溝を備えた導管を有するコンパストな複チ
ューブ型触媒反応装置に関するものである。本発明のフ
ローディレクタは、前記米国特許のフローディレクタが
使用されるには適していない単チューブ型触媒反応装置
にも有用なものである。
発明の開示 本発明の目的は、触媒反応チューブの周りを流れる流体
より反応チューブへの熱の伝達を改善することである。
本発明によれば、炉内の管状のリアクタは該リアクタの
外面より隔置された円筒状の内面を有する導管により囲
繞され、導管とリアクタとの間には軸線方向に延在する
環状空間が形成されており、該環状空間を経て高温の炉
ガスが流れるようになっている。導管の内面は該導管の
全長に亙り延在する複数個の螺旋溝を有している。これ
らの螺旋溝は導管の内周面の実質的な部分の周りに延在
しており、導管の軸線に垂直な任意の断面に於ける螺旋
溝の断面積は、前記断面の位置に於ける導管とリアクタ
との間の全横断流れ面積の実質的な一部を占めている。
導管の内面に設けられた螺旋溝は平滑な円筒状の内面に
比して表面積を増大し、これにより導管の輻射能力を増
大し、また導管がそれに近接して流れる高温ガスより対
流によって熱を収集する能力を増大する。かかる熱は導
管より輻射によってリタクタのチューブへ伝達される。
かかる導管の主要な機能の一つはラジエータであるの
で、これ以降上述の導管をラジエータと呼ぶこととす
る。
ラジエータに設けられた螺旋溝は、炉ガスがリアクタの
長さに沿って軸線方向に移動する際にリアクタの周りに
周縁方向に炉ガスを導き、これにより輻射及び対流によ
ってリアクタに均一に熱を伝達する。大まかな公差や真
円度のずれ等に起因してラジエータがリアクタの表面に
接触したとしても、螺旋溝は接触した部分に間近に近接
して高温ガスを導き、これにより少なくとも一部の熱を
リアクタの接触領域に供給し、これによりリアクタ内に
周縁方向の熱分布不良やホットスポットが生じることを
低減する。従ってラジエータの内壁は、螺旋溝の横断面
積が圧力降下の限度を越えることなくガス流を導き得る
ほど十分大きいものである限り、リアクタの外壁に間近
に近接してこれより隔置されてよい。
螺旋溝を有する管状のラジエータは、前記米国特許第
４，０９８，５８８号に開示されたフィンを備えたフロ
ーディレクタの代りに、前記米国特許のコンパクトな複
チューブ型触媒反応装置に使用される特に適している。
空調装置、フリーザ、ボイラー等の熱交換器に使用され
るチューブであって、円筒状の内面又は外面に螺旋溝が
形成されたチューブは従来技術の文献に記載されてい
る。例えば米国特許第４，０４４，７９７号を参照され
たい。この場合螺旋溝は、チューブ内を流れる流体によ
り発生される圧力低下を増大させることなく、熱伝達面
積を増大し、またチューブの壁を横切る熱伝達率を増大
させるために設けられている。温度の異なる流体を分離
し、チューブの一方の側の流体よりチューブの他方の側
の流体へ熱が伝達される熱伝達チューブを開示する他の
特許として、米国特許第３，３０９，０７２号、同第
３，３７０，６３５号、同第２，９３０，４０５号、同
第２，９９８，９６２号、同第３，２６７，５６３号、
同第３，２６７，５６４号、同第３，２８４，１７０号
がある。本発明に於けるラジエータは、以下の説明より
明らかである如く、その壁を横切って熱が伝達される訳
ではないので、熱伝達チューブではないことに留意され
たい。
以下に添付の図を参照しつつ、本発明を実施例について
詳細に説明する。
好ましい実施例の説明 本発明の一つの例示的実施例として、第１図及び第２図
の触媒反応装置１０について説明する。この実施例に於
ては、触媒反応装置は水素を製造すべく適当な触媒の存
在下に於て改質可能な炭化水素燃料を蒸気改質するため
のものである。触媒反応装置１０はバーナノズル１４と
バーナ燃料マニホールド１６と空気マニホールド１８と
を含む炉１２を含んでいる。炉１２内には互いに近接し
て充填された複数個の管状のリタクタ２０が配置されて
いる。
各リアクタ２０は円筒状の外壁２２とセンタチューブ２
４の円筒状の内壁とを含んでおり、これらの間に環状の
反応室２６が郭定されている。反応室２６は蒸気改質触
媒ペレット２８にて充填されており、触媒ペレット２８
は反応室の入口３２に設けられたスクリーン３０上に支
持されている。反応室をその入口３２より出口３６まで
充填するためにニッケルの如き任意の好適な蒸気改質触
媒が使用されてよい。外壁２２により郭定された円筒体
はその上端３８に於てエンドキャップ４０により閉じら
れている。センタチューブ２４は入口上端４２と出口下
端４４とを有している。入口上端４２はエンドキャップ
４０の下方にて終わっており、これによりセンタチュー
ブは反応室２６の出口３６とガスの流通可能に連通して
いる。
センタチューブ２４内には円筒形のプラグ４６が配置さ
れており、該プラグはセンタチューブの内径よりも幾分
か小さい外径を有しており、これによりセンタチューブ
との間に入口４９を有する環状の再生室４８を郭定して
いる。プラグ４６は充実の棒体であってよいが、図示の
実施例に於ては一端に於てエンドキャップ５０により閉
ざされたチューブであり、これにより反応室２６より流
出する反応生成物はプラグ４６の周りの再生室４８を経
て流れなければならないようになっている。プラグ４６
とセンタチューブ２４との間の間隔はプラグの壁に設け
られた突起５２により維持されるようになっている。
この例示的実施例のリアクタの目的から、再生室４８の
機能は出口３６より流出する反応生成物より反応室２６
の触媒床へ熱を戻すことであり、従ってこの実施例につ
いては、プラズ４６とセンタチューブ２４との間に郭定
された環状空間が出口端４４まで延在しているが、再生
室４８の出口５４はセンタチューブの出口端４４に設け
られているのではなく、触媒床の入口３２に近接して配
置されているものと看倣される。第１図に示された構成
によれば、処理される燃料はそれが触媒床に流入する前
に或る程度予熱される。またこの実施例に於ては、再生
室４８の入口４９が反応室２６の出口３６に近接するよ
う、プラグ４６は反応室の全長に亙り延在している。か
かる構成は最大限に再生を行わせるに好ましいものであ
るが、再生室の入口は図示のプラグよりも短いプラグを
使用して反応室の入口と出口との間の任意の位置に設け
られてもよい。
再生室４８は実質的に高温の炉ガスより隔離されてい
る。リアクタの全体としての効率を最大限にするために
は、炉ガスの熱エネルギにより再生室内の反応生成物が
加熱されることを阻止することが重要である。また再生
室内に於て追加の燃料又は水素が燃焼することを回避す
ることが重要である。出口３６に於ける反応生成物内に
既に存在する顕熱のみが反応室２６へ伝達される。
各リアクタ２０は上方部分５６と下方部分５８とを含む
ものと看倣されてよい。上方部分５６はこれ以降バーナ
キャビティ６０と呼ばれる空間に配置されている。バー
ナキャビティ６０は炉１２内の空間のうち炉へ供給され
る燃料及び空気が実際に燃焼する空間である。この空間
は非常に温度が高く、リアクタ２０に対しかなりの輻射
加熱及び対流加熱が行われ、軸線方向（即ちリアクタ２
０の軸線方向）及び半径方向にガスが混合されることを
特徴としている。
各リアクタの下方部分５８はリアクタ２０と同軸の管状
のラジエータ６１により囲繞されている。ラジエータ６
１はリアクタより隔置されリアクタとの間に軸線方向に
延在する環状空間６５を郭定する内面６３を有してい
る。各リアクタの周りの環状空間６５はこれ以降炉の高
熱伝達部分と呼ばれる。ラジエータ６１はその下端６７
に於て適当な手段により充実のプレート６９に取付けら
れており、プレート６９はリタクタ２０を受入れる貫通
孔８１を有している。ラジエータ６１の間の空間はアル
ミナ−シリカ繊維の如き繊維状の充填材７３にて充填さ
れている。
第１図に於て、リアクタ２０の上方部分５６の周りの十
分な大きさの炉空間は、炉内に於ける燃料及び空気の燃
焼が可能であるよう空虚な状態のままである。高熱伝達
部分、即ち環状空間６５はプレート６６とプレート６９
との間のマニホールド６４と連通している。マニホール
ド６４には排気導管６８が接続されている。プレート６
９及び６６に加えてプレート７８及び８０も炉を横切っ
て延在しており、それらの間にマニホールドを郭定して
いる。プレート８０は炉の底壁８２上に載置されてい
る。プレート７８及び８０はそれらの間に反応生成物マ
ニホールド８４を郭定しており、プレート６６及び７８
はそれらの間に処理されるべき燃料の入口マニホールド
８６を郭定している。プラグ４６及びセンタチューブ２
４はプレート８０に当接しており、リアクタの外壁２２
はプレート７８に当接している。
説明の目的で、第３図にはラジエータ６１が触媒反応装
置より取出された状態にて示されている。図示の如く、
各ラジエータ６１の内面６３には複数個の螺旋溝７１が
形成されている。これらの螺旋溝はラジエータの軸線方
向の全長に亙り延在している。各螺旋溝はラジエータの
内周面の主要な部分の周りに（即ち少なくとも１８０゜
に亙り）延在していることが好ましく、ラジエータの内
周面の周りに少なくとも３６０゜延在していることが最
も好ましい。プレート６２に設けられた貫通孔８１はラ
ジエータの外径よりも小さく且螺旋溝７１を囲繞する円
の直径よりも大きいかこれに等しい直径を有しており、
これにより螺旋溝内を流れるガスがマニホールド６４内
へ直接流出するようになっている。
任意の軸線方向位置に於ける各環状空間６５の全横断流
れ面積は、環状空間６５を横切る圧力降下が特定の用途
に許容し得る値となるよう、十分に大きいものでなけれ
ばならない。かかる流れ面積が大きすぎる場合には、ラ
ジエータに対する対流による熱伝達が低下し、リアクタ
より他のリアクタへの流れの分布が有害な影響を受け
る。逆に上述の面積が小さすぎる場合には、上述の圧力
降下が或る特定の用途には高すぎるものとなる。またチ
ューブに対しラジエータが不用意に偏心した状態になる
（即ちかかる偏心により初期面積が小さくなることに起
因して局部的な面積変化のパーセンテージが大きくな
る）ことにより、リアクタに対する加熱の周縁方向の均
一性が有害な影響を受ける。
全横断流れ面積とは別に、ラジエータ６１がリアクタの
壁に接触した場合に流れの重大な分布不良が生じること
を阻止するためには、流れ面積のうち螺旋溝により与え
られる部分の割合が全流れ面積のかなりの部分を占めな
ければならない。かかる状況が第４図に図示されてお
り、かかる状況はラジエータ若しくはリアクタの公差の
蓄積、偏心性、真円度のずれ等により創成される。かか
る状況は大径且長尺のチューブの場合に生じ易い。第４
図に於て、ラジエータ６１は領域１００に於てリアクタ
２０と接触しているが、それでも螺旋溝７１はリアクタ
の全周の周りの温度を実質的に均一に維持するに十分な
高温ガスが領域１００に流れることを可能にしている。
螺旋溝７１は任意の軸線方向位置に於ける全横断流れ面
積の少なくとも１５％、好ましくは少なくとも２５％を
占めていなければならないものと考えられる。本発明の
触媒反応装置は、ラジエータとリアクタとが接触するこ
とを許すものであるので、大きい公差にて、また最も好
ましい流速を達成すべくラジエータとリアクタとの間の
間隙（公称寸法）を比較的小さく設定して設計されてよ
いものである。大きい公差を許容し得ることは経済的に
有利である。
作動に於ては、マニホールド８６よりの水蒸気及び改質
可能な炭化水素燃料の混合気が孔９０及び外壁２２を経
て反応室２６の入口３２へ流入する。しかる後混合気は
すぐに環状空間６５内を逆方向に流れる炉ガスにより加
熱され始め、また触媒ペレット２８の存在下に於て反応
し始める。燃料、水蒸気、及び反応生成物が反応室２６
内を上方へ移動する際に、それらのガスは反応し続け、
追加の熱を吸収する。反応生成物の温度は出口３６に於
て最大値に到達する。かかる高温の反応生成物は再生室
４８の入口４９へ流入する。反応生成物が環状の再生室
の長さに沿って移動する際に、熱が反応室２６内へ戻さ
れる。しかる後反応生成物はセンタチューブ２４に設け
られた孔９４を経て反応生成物マニホールド８４内へ流
入し、更に処理して、貯蔵し、又は消費すべく導管９６
を経てリアクタより取出される。
炉用の燃料は導管９８を経てマニホールド１６へ流入
し、しかる後ノズル１４を経てバーナキャビティ６０内
へ流入する。一方空気は導管１００を経てマニホールド
１８へ流入し、更に各ノズル１４を囲繞する環状通路１
０２を経てバーナキャビティ６０へ流入する。燃料及び
空気の燃焼はバーナキャビティ６０内に於て生じる。バ
ーナキャビティ６０内の全ての高温ガスは環状空間６５
を経てマニホールド６４内へ流入せざるを得ない。高温
ガスは導管６８を経て排出される。
燃焼ガスがリアクタに熱を放出するにつれて、またバー
ナノズル１４より離れる方向へ移動するにつれて、燃焼
ガスの温度は低下する。しかし環状空間６５内に於ける
熱伝達効率が高いことにより、リアクタ２０の全長に沿
ってリアクタに連続的に且効率的に熱が伝達される。ガ
スとリアクタとが直接接触していることにより対流によ
ってガスより直接伝達される熱に加えて、環状空間６５
内のガスよりの追加の熱が対流によりラジエータ６１へ
伝達される。螺旋溝７１によって表面積が増大されてい
ることにより、かる対流による熱伝達が向上されてい
る。かかる熱は次いで輻射によりラジエータ６１よりリ
アクタ２０へ伝達される。かかる輻射による加熱も螺旋
溝によって表面積が増大されていることにより向上され
ている。
ラジエータの間に充填される繊維状の充填材７３及びラ
ジエータそれ自身は、セラミックの如き低熱伝導性材料
にて形成されることが好ましい。このことにより充填材
及びラジエータの壁を経て行われる軸線方向の熱伝達損
失が低減される。触媒反応装置の運転中には、高熱伝達
部分５８を通りラジエータの軸線に垂直な任意の平面内
に於て炉内に実質的に等温の定常状態が存在する。即ち
ラジエータの軸線に垂直な任意の断面に於て、充填材及
びラジエータの壁は定常状態に於てはほぼ同一の温度に
到達し、これにより対流によって炉ガスよりラジエータ
へ伝達される最大量の熱がリアクタに輻射される。この
点に関し、ラジエータは高い、好ましくは少なくとも２
０％の、最も好ましくは少なくとも５０％の放射率を有
する材料にて形成されることが好ましい。セラミックス
は一般に５０％又はそれ以上の放射率を有しており、従
ってかかる目的で使用されるに好ましい材料である。
本明細書に於ける「互いに近接して充填された管状のリ
アクタ」という言葉は、非線形の列にて配列された少な
くとも３個の互いに近接して隔置されたリアクタであっ
て、それらのリアクタが実質的にバーナキャビティの空
間を充填し、またそれらのリアクタがバーナキャビティ
の空間内にて実質的に均一に配設され且実質的に均一に
隔値され、互いに近接して隔置されたリアクタを意味す
る。
上述の例示的実施例に於ては、ラジエータは互いに近接
して充填された管状のリアクタを含む触媒反応装置に使
用されているが、ラジエータは一つのリアクタしか有し
ない触媒反応装置に使用されてもよく、かかる触媒反応
装置も本発明の範囲内に属するものである。
長さ９２inch（２３４cm）、外径９．０inch（２２．９
cm）の一つのリアクタが試験用の炉内に配置された。こ
のリアクタの下半分は長さ４８inch（１２２cm）、外径
１１．５inch（２９．２cm）、内径９．４inch（２３．
９cm）のセラミック（アルミナ−シリカ繊維）製のラジ
エータ（放射率８５％）により囲繞された。ラジエータ
の内面にはその全長に亙り延在する１２個の互いに均一
に隔置された螺旋溝が形成されていた。各螺旋溝のピッ
チはラジエータの長さに等しい４８inch（１２２cm）で
あった。各溝の断面形状は直径０．７５inch（１．９c
m）の半円形であった。任意の断面に於けるラジエータ
とリアクタとの全流れ面積は約８．５in２（５４．８cm
２）であった。任意の断面に於ける螺旋溝の断面積の合
計は２．７in２（１７．４cm２）であった。かくして螺
旋溝は全横断流れ面積の約３２％を占めていた。
以上に於ては本発明を特定の実施例について詳細に説明
したが、本発明はかかる実施例に限定されるものではな
く、本発明の範囲内にて他の種々の実施例が可能である
ことは当業者にとって明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明による触媒反応装置を示す解図的縦断面
図である。 第２図は第１図の線２−２に沿う断面図である。 第３図は第１図に示された触媒反応装置に使用されるラ
ジエータを示す斜視図である。 第４図はリアクタ及びその周りに配置されリアクタの側
面に接触するラジエータを上方より見た斜視図である。 １０……リアクタ，１２……炉，１４……バーナノズ
ル，１６……バーナ燃料マニホールド，１８……空気マ
ニホールド，２０……リアクタ，２２……外壁，２４…
…センタチューブ，２６……反応室，２８……触媒ペレ
ット，３０……スクリーン，３２……入口，３６……出
口，３８……上端，４０……エンドキャップ，４２……
入口上端，４４……出口下端，４６……プラグ，４８…
…再生室，４９……入口，５０……エンドキャップ，５
２……突起，５４……出口，５６……上方部分，５８…
…下方部分，６０……バーナキャビティ，６１……ラジ
エータ，６３……内面，６５……環状空間，６７……下
端，６８……排出導管，６９……プレート，７１……螺
旋溝，７３……充填材，７８、８０……プレート，８１
……貫通孔，８２……底壁，８４……反応生成物マニホ
ールド、８６……入口マニホールド，９０……孔，９２
……導管，９４……孔，９６、９８、１００……導管，
１０２……環状通路

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】炉空間を郭定する壁手段を含む炉と、前記
    炉空間内に配置された少なくとも一つの管状のリアクタ
    とを含み、各リアクタは円筒状の外壁を含み、更に内部
    に触媒を含む触媒反応装置にして、 各リアクタ内へ処理されるべき燃料を導入する手段と、 各リアクタより反応生成物を導き出す手段と、 前記リアクタの外部にて前記炉空間内に高温ガスを与え
    る手段と、 高放射率の材料にて形成され各リアクタの長さの少なく
    とも一部を十分に囲繞し且前記リアクタと同軸に形成さ
    れた管状のラジエータであって、互いに隣接する複数個
    の螺旋溝を有する実質的に円筒形の内壁を含み、各螺旋
    溝は前記ラジエータの全長に亙り前記ラジエータの内周
    面の主要部の周りに延在しており、前記ラジエータの軸
    線に垂直な任意の断面に於ける各ラジエータの前記螺旋
    溝の横断面積の合計は前記横断面の位置に於ける前記ラ
    ジエータと前記ラジエータを囲繞する前記リアクタとの
    間の全横断流れ面積の少なくとも１５％である管状のラ
    ジエータと、 を含み、前記触媒反応装置は前記炉空間内の全ての高温
    ガスが前記炉より流出するためには前記ラジエータと前
    記リアクタとの間を通過しなければならないよう構成さ
    れ配列されている触媒反応装置。
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