JPS61213407A - 還元型の循環流動床燃焼方法 - Google Patents

還元型の循環流動床燃焼方法

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JPS61213407A
JPS61213407A JP61043875A JP4387586A JPS61213407A JP S61213407 A JPS61213407 A JP S61213407A JP 61043875 A JP61043875 A JP 61043875A JP 4387586 A JP4387586 A JP 4387586A JP S61213407 A JPS61213407 A JP S61213407A
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zone
combustion
solids
solid
sulfur
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JP61043875A
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ユング‐イ　リン
パスパテイ　サツドフクハン
ローウエル　デイー．フレイリイ
ケ‐フシエン　フシアオ
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MW Kellogg Co
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は流動床を用いる燃焼方法に関するものである。
本発明は特に、循環流動燃焼装置（ｌ燃焼系°とも称す
る）において硫黄含有燃料を硫黄分吸収用アルカリ性吸
収剤の存在下に燃焼させて硫黄含量の低い燃焼生成物を
生成させ、生じた熱は、この装置内の固体および／また
は燃焼ガス生成物から間接熱交換操作によって回収でき
るように構成された燃焼方法に関する。この方法は、ボ
イラー用供給水からの高圧スチームの生成のために特に
有用である。
発明の背景 循環流動床燃焼装置はガス／固体系処理装置の１種であ
って、流動化燃焼帯域から燃焼用空気およびガスによっ
て固体の全部または大部分を取出して希薄固体相を形成
させ、この希薄′固体相から硫黄分を実質的に含まない
燃焼ガスを回収し、そして熱を回収した後に大気中に放
出するように構成された装置である。この装置をたとえ
ばスチームボイラーのために使用した場合には、湿式ス
クラビング系を備えた石炭燃焼式慣用ボイラーの場合よ
りも設備費および操作費がかなり安くなるという利益が
得られる。さらに、この装置は操作温度が低く、かつ、
段階的燃焼操作ができるために、石炭燃焼式慣用炉の場
合よりも酸化窒素の生成量が少ないという利点も有する
。
一般に泡沸床から発展した循環流動床装置の一例が米国
特許第３，７１７，７００号明細書に記載されている。
これは、石灰石および燃料炭を入れた稠密泡沸床中およ
びその上方に蛇管（コイル）を取付け、その中をスチー
ムが上昇するように構成したものである。石炭から二酸
化硫黄の形で逸出した硫黄分は硫酸カルシウムとして捕
集され、後者の化合物はこの米国特許の教示に従って再
生操゛作が実施でき、あるいは廃棄できる。未燃焼石炭
、灰分、硫黄吸収剤を含有する若干の固体分が前記の稠
密泡沸床から排出されるから、これは燃焼ガスから分離
し、そしてこれは種々の手段によって前記の稠密泡沸床
に再循環できる。
米国特許第４，１（１２），６４６号明細書に記載の実
質的に完全循環式の流動床装置〔一般に１フアースト流
動床（ｆａｓｔ　ｂｅｄ）装置１と称される〕は、上昇
管路内に設電された希薄相流動床の中で燃焼および石灰
石の４ｉ＆酸化反応を行うように構成されたものである
。
一般にトランスポート床装置と称されるガス速度の速い
流動床装置が、１デパートメント、オデ、エナージ、リ
ポ−）：ＭＯｉ９３３２−１３１９ＣＤＩＣ８３００５
０６２）’に記載されている。
この装置では、未燃焼炭、灰分、硫黄吸収剤からなる固
体（粒子〕が燃焼用窒気流の中に全部懸架され、すなわ
ちエントレインされる。上昇管路からの排出物はガス／
固体分離器に送られ、ここで低硫黄含量の燃焼ガスと固
体とに分離され、この固体は最後に燃焼帯域に再循環さ
れる。このトランスポート床装置の特徴は、固体の再循
環率が高く、そして、固体循環ループ全体が比較的一様
な温度、たとえば７６０−９８５℃の範囲内の温度で操
作できることである。この装置内の圧力は１−２気圧で
あるが、或種の利用分野では高圧を用いるのが有利なこ
ともあり得る。
循環流動床燃焼装置では、発生した二酸化硫黄をアルカ
リ性吸収剤と反応させてアルカリ硫酸塩を生成させるこ
とによって硫黄分を捕集する。このアルカリ硫酸塩をニ
一般に灰分と共に廃棄される。
石灰石を供給した場合にＧ工、硫黄分は一般に硫酸カル
シウムとして捕集される。なぜならばこれは、主として
酸化条件下で操作される燃焼装置において自然に生じ、
しかもこれは安全に廃棄できるからである。アルカリ性
吸収剤は最後に硫酸塩の形で廃棄されるが、燃焼反応の
初期段階ではアルカリ硫化物たとえば硫化カルシウムが
一時的に生成すると思われる。燃料の完全燃焼のために
必要な化学量論的比率に近い値になるように燃焼用空気
の使用ｉｎ（大過剰量から］減少させることによって酸
化窒素を還元する操作を行った場合には、この装置から
排出された固体の中に少量の硫化カルシウムが存在する
ことが見出された。排出固体中の前記硫化物のＤＯ水分
解によって有毒な硫化水素が生成するから、この固体を
工廃棄前にさらに処理することが必要である。したがっ
て、流動床燃焼装漬では一般に、充分に過剰量の燃焼用
酸素を使用し、かつガス／固体接触時間も充分に長くし
て、すべての硫黄が確実に硫酸塩の形で廃棄できるよう
に設計するのが好ましい。
前記の公知技術には若干の問題がある。第１に、＄０２
７硫酸塩の変換経路による硫黄の捕集信比較的遅い反応
を包含し、したがって、滞留時間を長くしなければなら
ない。燃焼ガスを工高速で流動するから、稠密泡沸床の
上方に、高いフリーボード（ｆｒ（１８）ｂｏａｒｄ）
　を設けなければならず、あるいは、トランスポート床
装置では長い上昇管路が必要となり、その結果、どの装
置においても設備費がかなり高くなる。装置に大量のア
ルカリ性吸収剤を供給して硫黄分の１に囲に大過剰量の
アルカリ酸些物を存在させ、そしてこの大量のものを系
から排出させることによって滞留時間が短縮できるけれ
ども、この操作は非常に不経済であり、すなわち非実用
的である。
第２に、酸化条件下で硫黄分を捕集するために大過剰量
の燃焼用空気を使用した場合には、燃焼ガスの酸化窒素
含量が著しく増加することがあげられるが、これは既に
公知である。酸化窒素含量は、空気の量の減少または段
階的燃焼操作によって減少できるが、このような操作条
件は既述の如く硫黄捕集効率の低下をもたらすものであ
る。
発明の目的および構成 したがって本発明の目的は、アルカリ注吸収剤／燃料の
硫黄含量の比を経済的な低い値にして、硫黄含量および
酸化窒素含量の低い燃焼ガスが得られるように、硫黄含
有燃料を循環流動床燃焼装置において燃焼させる新規方
法を提供することである。
本発明は、硫黄含有燃料を循環固体流動床燃焼装置にお
いて燃焼させる方法において、この燃焼装置は第１燃焼
帯域、第２燃焼帯域、ガス／固体分離帯域、固体酸化帯
域および一般に間接熱交換手段を有し、この装置に新鮮
なアルカリ性吸収剤を導入し、硫黄含有燃料を第１燃焼
帯域に燃焼用空気と共に導入し、この燃焼用空気の導入
量は、前記燃料を部分的に酸化して還元ガス（還元力を
有するガス）を生成させると共に、燃料内から外に出た
硫黄分をアルカリ硫化物として固体内にエントレインさ
れた形で捕集するのに充分な量とし、前記のガスおよび
固体を第２燃焼帯域に導入し、この第２燃焼帯域に空気
を、前記還元ガスを燃焼させて酸化燃焼ガス（ａ！化さ
れたガス］を生成させるのに充分な置導入し、この燃焼
ガスから、アルカリ硫化物を含有するエントレイン固体
（同伴固体〕整弁離し、このようにして分離された固体
ヲ歯化し、アルカリ酸化物およびアルカリ硫酸塩を含有
する酸化固体を第１燃焼帯域に再循環させることを特徴
とする方法に関するものである。
添附図面は、本発明方法の好ましい具体例の実施のため
に適したトランスポート木型の流動床燃焼装置の略図で
ある。この具体例については、後の文節で詳細に説明す
る。
本発明方法に使用される硫黄含有燃料の例には、石炭、
亜炭、石油コークスの如き固体燃料の粉砕物があげられ
るが、木質材料や繊維材料から作られた燃料も有利に使
用できる。また、重油残留物、頁岩油、パルプから得ら
れる黒液、石炭液化重質生成物の如き液体燃料、および
固体／流体燃料混合物も有利に使用できる。大力発電や
蒸気力を利用する分野では、硫黄含量０．５−５３！［
Ｉｉ％の歴青炭が最もよく使用される燃料である。
本発明に使用されるアルカリ性吸収剤のうちで最もよく
使用されるものは石灰石（炭酸カルシウム）である。な
ぜならばこれは安価であり、しかも利用分野が広いから
である。ドロマイト質石灰石も使用できるが、硫黄捕集
のために有用な成分はカルシウム成分のみである。石灰
石の代りに石灰（酸化カルシウム）を使用することもで
きる力ζ石灰は高価であって一般に不必要である。なぜ
ならば、石灰石は前記装置内を循環している間に容易に
酸化カルシウムに変換されるからである。トランスポー
ト木型の装置では、新鮮な石灰石は装置内を一般に２−
３回循環する間に酸化カルシウムに変換されるであろう
。他の適当なアルカリ性吸収剤は、ナトリウムやカリウ
ムの酸化物、水酸化物および炭酸塩である。油田頁岩の
粉砕物を燃焼させる場合には、この頁岩中のナーコライ
ト成分（ＮａＨＯＯ３）が、適当な吸収剤である。
アルカリ性吸収剤および燃料（固体燃料が使用されると
き）の両者の粒子径は、流動床装置全体の設計値、固体
分離度の所望値ならびに固体損耗度の予想値の関数であ
ると考えられる。
燃焼用１次空気の上昇通過によるバック混合が行われる
ように構成されたｓ４密相流動燃焼床を有する循環式燃
焼装置では、一般に平均粒子をｓｏ。
−５ｏｏｏミクロンとし、当該泡沸床内の固体密度を３
２０−９６０初／ｍ３とするのがよい。この床における
見掛けのガス速度（ｓｕｐｅｒ−ｆｉｏｉａｌｇａｓ　
ｖｅｌｏａｉｔｙ）は一般に０．（１２）−３＝ａ／秒
である。
−万、希薄相流動燃焼床ｆｅ有するトランスポート原型
の装置では、前記の平均粒子径は２０−５００之り四ン
、希薄相帯域中の固体密度は８−３２０Ｋｇ／ｍ３とす
るのがよい。粉末固体燃料および石灰石を使用するトラ
ンスボート原型の装置で昏工、平均粒子径４０−２５０
”りａンの燃料および平均粒子径３０−２５０４クロン
の石灰石をこの装置で使用するのが好ましい。
新鮮なアルカリ性吸収剤は前記装置の任意の場所から装
置内に導入できるが、灰分、硫酸塩に変換された吸収剤
および未変換吸収剤の排出点の下流側の場所から導入す
るのが好ましく、シかして、第１燃焼帯域に導入するの
が最も好ましい。なぜならばこれによって、第１燃焼帯
域内での燃料の燃焼のときに遊離した硫黄分と前記吸収
剤との接触時間が最も長くなるからである。石炭／石灰
石系においては、カルシウム対石炭中の硫黄分のモル比
は一般に０．８：１ないし２．５　：　１とするのがよ
い。
第１燃焼帯域は部分的酸化条件下に操作し、その温度は
６５０−１０９５℃、圧力は１−２気圧である。第１燃
焼帯域は、下部のバック混合帯域および上部の希薄固体
相帯域からなり、硫黄含有燃料をすべて下部バック混合
帯域に導入したときに、該燃料と比較的大量の再循環ア
ルカリ性吸収剤（第１燃焼帯域に再循環されたアルカリ
性吸収剤〕および新鮮なアルカリ性吸収剤（この場所に
供給された新鮮なアルカリ性吸収剤）との接触時間が最
も長くなるように、前記の上部帯域および下部帯域を配
列するのが好ましい。下部パック混合帯域に１次空気を
化学量論的量よりも少ない量導入し、すなわち、燃料を
燃焼させて還元ガスを生成させるのに充分な量の１次空
気を導入することによって、燃料の大部分は下部バック
混合帯域内で消費されてしまうであろう。
たとえばトランスポート原型の装置では、下部パック混
合帯域を希薄相乱流混合条件下に操作して燃料を速やか
に燃焼させ、さらにまたこの下部帯域を、再循環酸化固
体を当該＠１燃焼帯域内に二ントレイン固体の形で導入
するための手段として働かせるようにする。一般に定常
状態では燃料を前記の希薄相バック混合帯域に０．（１
２）−１重量Ｓ＜再循環固体重量基準】導入し、かつ新
鮮なアルカリ性吸収剤を（好ましくは燃料と共に）　０
．０１−０．５重量％（再循環固体重量基準）導入する
。
希薄相バック混合帯域におけるガスの滞留時間は一般に
０．２−２秒間である。最下部の稠密床からの再循環酸
化固体は、エントレインされた流動状態からスリップす
るために、希薄相バック混合帯域内における固体の滞留
時間は多少長くなるであろう。このバック混合帯域内で
燃料中の炭素分の３０−９８重ｌ１ｉｑｈが酸化炭素に
変換され、かつ一般に、燃料中の水素弁および水分の状
態に応じて、水素もまた生ずるであろう。
上部の希薄固体相帯域内で、既に導入された燃焼用１次
空気または追加導入された１次空気によって燃料から還
元ガスへの完全変換反応が起る。
ただし、第１燃料帯域への１次空気の逐次供給のときの
供給全量は、空気の化学量論的量の４０−９５容量係に
相当する量にして、第１燃焼帯域内を還元条件下に保た
なければならない。アルカリ酸化物および硫酸塩を灰分
と共に含有する固体は流動ガス中にエントレインされて
第１燃焼帯域内を上昇通過する間に、燃料から出てきた
硫黄分が主として硫化水素の形で少量のアルカＩＪ　ｉ
ｌｌ化物と反応してアルカリ硫化物が生ずる。この硫黄
分の反応は非常に複雑であるが、ここでは硫化水素が生
じ、それと実質的に同時に硫化水素がアルカリ酸化物と
反応する。前記平衡還元条件下でを工二酸化硫黄は生じ
ないから、アルカリ硫酸塩が逐次的に生ずる機会がほと
んどないと思われるかもしれないが、ここで次のことを
仮定し、すなわち、再循環固体中に存在するアルカリ硫
酸塩が多分トランスファ機構によって前記硫黄反応や燃
焼反応に関与すると仮定しよう。第１燃焼帯域から出た
ガスには硫化水素が痕跡量しか存在しないようにするた
めに燃料中の硫黄分の実質的に全部をアルカリ硫化物に
変換させる目的のために、第１燃焼帯域内におけるガス
／固体接触時間を充分に長くすることが必要である。泡
沸床の場合には、ガスと固体とが還元条件下に上昇移動
するときに充分な接触時間を与えるために床の表面の上
方に充分な広さのフリーメートを設けることが必要であ
る。
トランスボート原型の装置内で上昇管を用いて操作を行
う場合等には、上部の希薄相帯域内に好ましいプラグ流
動（Ｐｌｕｇ−ｆｌｏｗ　）条件を設定することによっ
て、充分な接触時間が確保できる。このようなプラグ流
動条件は、８−３２０〜／ｍ３の固体密度および３−１
７　ｍ７秒の見掛けのガス速度を包含するものであるこ
とが好ましい。このような装置では、希薄相第１燃焼帯
域全体におけるガス滞留時間が１−３秒間であることが
最も好ましい。第１燃焼帯域および第２燃焼帯域（後記
参照）を有する上昇管路を設けた装置では、上昇管路内
の希薄相区域の大体半分の長さのところで固体のスリッ
プはほとんどなくなる。すなわち、この場所で固体の速
度がガス速度に大体等しくなる。既述の好ましい具体例
において石炭を燃焼させ、新鮮なアルカリ吸収剤として
石灰石を使用する場合には、第１燃焼帯域内への空気の
導入量は、５５−９０容量チ（空気の化学量論的量基準
）であってよい。前記の条件下に石炭を供給して操作さ
れるトランスポート原型の装置では、プラグ流区域の入
口部における硫化水素の量は一般に約７００ｐｐｍ程度
であるが、上部の希薄相帯域の出口ではその竜が約１０
０　ｐｐｍ程度に低下するであろう。
なぜならば硫化水素がアルカリ酸化物と反応するからで
ある。
第１燃焼帯域の末端部の次に第２燃焼帯域の発端部が存
在し、ここでガス流に２次空気を供給する。このガス流
にエントレインされた固体はアルカリの硫酸塩、酸化物
および硫化物を含有するものである。このガス流自体は
窒素および還元ガスを含有し、しかして硫化水素の如き
ガス状硫黄化合物は少量しか含有していない。２次空気
はＮ２燃焼帯域に充分な重導入し、すなわち、還元ガス
を燃焼させて低硫黄含量の酸化燃焼ガスを生成させるの
に充分な量導入する。一般に、第１燃焼帯域内で燃焼し
なかった固体燃料が２次空気と接触して速やかに燃焼す
るであろう。２次空気は逐次的に供給し、しかしてこの
燃焼用空気の全供給量は、１００−１３０容量％（空気
の化学ｍ論的量基準）である。分子状酸素を実質的に含
有しない第１燃焼帯域の場合とは大きく異なって、−第
２燃焼帯域（工分子状酸素を１−８モルチ含有する。燃
焼用空気の導入を１次空気の導入および２次空気の導入
という用語で記載されているが、１次空気および２次空
気の両１者はそれぞれ多数の空気導入段階に分けて導入
でき、しかして空気の導入は、種々の燃料の燃焼特性、
循環床装置の物理的状態や形状、燃焼ガス中の酸化窒素
の所望許容量を考慮して、適当な態様で行うのがよい。
第２燃焼帯域内で、還元ガスおよび未燃焼燃料を完全燃
焼させそして少量の硫化水素を二酸化硫黄に変換させる
のに充分な長さの、ただしエントレインされた固体から
合価ガスを発生させるには不充分な長さの滞留時間を確
保できるよ５１Ｃ％前記の装置内の２次空気の入口部と
その下流側のガス／固体分離器（′！！″たは分離室ン
との間の区域の物理的特性を定めるべきである。好まし
くは、第２燃焼帯域は第１燃焼帯域内の上部希薄固体相
の部分の物理的延長部から構成され、たとえば、トラン
スポート床形の装置の上昇管路内に設けら担しかしてこ
の上昇管路は既述のプラグ流条件と同様な条件下に、た
だし見掛けのガス速度は６−３０ｍ／秒程度に高くして
操作するのが有利である。この条件下の操作には、充分
に長い上昇管を使用して、第２燃焼帯域内におけるガス
滞留時間’ｉ　０．２５秒以上、好ましくは０．３−１
秒間として第２帯域が操作できるようにしなければなら
ない。
第２燃焼帯域を出た燃焼ガス（およびそれにエントレイ
ンされた固体）ヲ、ガス／固体分離帯域に導入する。こ
の固体は灰分、アルカリの酸化物および硫酸塩を含有し
、かつ、一般にアルカリ硫化物を約３重量％以下含有す
るが、この硫化物の量は燃料の硫黄含量に左右されて種
々変わるであろう。この分離帯域は、第２燃焼帯域の延
長部を構成するものであってよく、そしてその流路断面
は、固体の重力分離が起るような点までガス／固体速度
を低下させるのに充分な大きさのものにする。トランス
ポート原型の装置では、第２燃焼帯域の上昇管の出口部
の高いガス／固体速度が、慣性分離器による分離操作に
利用できる。この慣性分離器は、流れの方向を変化させ
て分離を行うものであって、その例にはサイクロンや、
ガス流反転機構を備えた分離室（ｌｓｅｎｇａｇｅｍｔ
ｎｔｏｈａｍｂｅｒｓ）があげられる。全負荷条件下で
は、上昇管路の出口部のガス速度は１５−３０　ｍＡ少
程度であろう。全負荷条件では高い速度が利用され、タ
ーンダウン（ｔｕｒｎｄｏｗｎ）条件下では低い速度が
利用される。全負荷条件下の前記出口速度の上限以下の
範囲内では、上昇管路の燃料入口部からガス／固体分離
帯域までの区域全体におけるガス滞留時間は一般に２−
４秒間であり、固体の滞留時間をニ一般に３−１０秒間
である。
ガス／固体分離帯域から回収された低硫黄含量の燃焼ガ
スは其後に対流区域に供給し、適当な蛇管によって高温
の熱および低温の熱を回収して、スチームの過熱、ボイ
ラー用の原料水の加熱、燃焼用空気の予熱の如き所望用
途に使用する。低温の熱の回収後に、一般に前記燃焼ガ
スに最終ダスト除去操作を、たとえば製型濾過器（ｂａ
ｇｈｏｕｓｅ）を用いて行い、其後に該ガスは大気中に
放出できる。
前記のガス／固体分離帯域で回収された固体は、なおア
ルカリ硫化物を含有しているが、この固体を其後に流動
固体酸化帯域に入れる。この帯域は５９０−９８５℃の
温度において操作し、ここで前記固体を空気と匿触させ
るが、固体の滞留時間は少ｒｚくとも１−３０秒間であ
って、この酸化反応によって前記分離固体中のすべての
アルカリ硫化物をアルカリ硫酸塩に変換させるのである
。アルカリ硫化物からアルカリ硫酸塩への変換反応は大
形粒子では遅く進行するから、この固体酸化工程は、ガ
ス状酸化剤の流れによって流動化された稠密泡沸床の中
で固体滞留時開１−５０秒、温度７６０−９２０℃にお
いて実施するのが好ましい。
この固体酸化帯域への前記の空気供給量および接触時間
は、前記のアルカリ硫化物を酸化させるのに充分な値で
あると思われる。この固体酸化のための空気は、既述の
第１および第２燃焼帯域における燃焼用空気の要求量に
追２７０して供給すべきであり、そしてその量は、一般
に燃焼装置に供給される燃料の硫黄含量に直接に左右さ
れて種々変わるであろう。この空気の量は一般に、燃焼
用空気の化学量論的量の１−５容量チに相当する量であ
る。所定の滞留時間を確保するために、稠密木型固体酸
化帯域をトランスポート原型の燃焼装置内に設けるのが
好ましく、シかしてこの固体酸化帯域は、希薄相の第１
および第２燃焼帯域内を固体を循環させるための流動化
用背圧が充分に発生し得る程度の高さの位置に存在させ
るのがよい。この条件下では、前記の固体酸化帯域は上
昇管路の出口部の温度と同じかまたはそれに近い温度に
おいて操作するのが好ましい。
前記の固体酸化帯域から回収された醸化固体は硫化物を
実質的に含んでおらず、すなわちこの酸化固体は主とし
てアルカリ酸化物、アルカリ酸化物、灰分および不活性
物質からなるものである。
原料が石炭であり、アルカリ性吸収剤として高カルシウ
ム分石灰石を使用した場合には、酸化固体は一般に硫酸
カルシウム２０−８５重量％、酸化カルシウム５−１５
重量％、灰分および不活性物［２５−７５重量％、およ
び痕跡量の炭酸カルシウムを含有するであろう。循環床
装置内で灰分およびアルカリ硫酸塩を比較的低濃度に保
つために、前記酸化固体を第１燃焼帯域に再循環する前
に、この酸化固体の一部（少量）をこの装置から間欠的
または連続的に除去するのが好ましい。
この循環床装置には、その物理的形状に応じて種々の場
所に間接熱交換手段を設けるのが有利であり、固体酸化
帯域の下流側の場所、または別の熱交換帯域（これは、
固体酸化帯域とＷｃ１燃焼帯域との間に設置される）に
取付けるのが好ましい。
上記の場所は好ましい場所である。なぜならば、熱交換
器の金属製表面が完全酸化固体のみに接触し、この酸化
固体は、本装置内の他の場所に存在するアルカリ硫化物
および／！！″たは硫化水素を含有する固体よりも、金
属腐蝕性がかなり弱いからである。さらにまた、固体酸
化帯域または下流部の熱交換帯域は稠密床条件下に保た
られているので、これらの場所における熱交換効率は、
希薄相固体床における熱交換効率よりもかなり大である
。
既述の如く、前記の酸化固体の流れはその一部を除去し
た後に第１燃焼帯域に再循環させ、すなわち、機械的手
段また＆Ｘ固体流動化手段によって再びガス上にエント
レインし、第１燃焼帯域（好ましくは下部のバック混合
帯域）に再循環させるのである。
次に、添附図面について説明する。この図面は、本発明
方法の実施のために特に適当なトランスホト原型の循環
流動床燃焼装置の略式縦断面図である。この装置は燃焼
用の屈曲上昇管（ｆｏｌｄｅ４ｒｉ（１８）ｒ　）　ｆ
：含有してなるものであって、しかして該上昇管は垂直
上昇管路１、り胃スオーバ一部２、短距離下降路３を有
し、固体含有流が時計回りに流動するように構成された
ものである。この屈曲上昇管は円形断面を有し、その有
効直径は２．４ｍであり、本装置内の高温部および固体
粒子循環路には成形可能耐火物からなる同張りが施され
ており、これは図面中に破線で示されている。垂直上昇
管路１０全高は３３．５ｍであり（熱交換部を包含する
高さＯ値ン、上昇管路１の底部には固体排出用出口４を
設け、上昇管路１の下部には稠密流動床６の流動化のた
めの空気スパーシリングＳを取付け、さらに、ざイラー
用給水からスチームを発生させるための直立蛇管型蒸発
器７、原料および１次空気の入口８、および２次空気の
入口９を設ける。原料および１次空気の入口８は、狭隘
部１１によって画定される希薄相ガス／固体混合区域１
０に通じている。狭隘部１１は、耐火性内張材によって
形成され、そしてこれは添附図面に記載の如く、一般に
バック混合第１燃焼帯域と称される。
狭隘部１１によって上昇管路が効果的に３つの固体流動
帯域に分けられ、すなわち第１番目の稠密泡沸床６と、
第２番目の混合帯域１Ｇ（これは、固体粒子の希薄懸濁
液をバック混合条件下に、かつ非常に烈しい乱流状態で
保持する帯域である〕と、第３番目のプラグ流帯域１２
（これは、前記の混合区域の上方に位置し、そしてガス
中に懸濁した固体粒子の希薄懸濁物をプラグ流の形で流
動させる帯域である）とに分けられる。すなわち、その
特徴は、ガス中の各粒子の滞留時間が同一であることで
ある。
前記の上昇管路の上部に、２次空気の入口９を設ける。
２次空気の入口９は一般に、第１燃焼帯域の末端部と、
第２燃焼帯域の発端部との境界である。第２燃焼帯域は
、クロスオーバ一部２および下降管路３を包含してのび
ている帯域である。
この屈曲上昇管内の第１および第２燃焼帯域の長さは２
９罵である。
このトランスポート原型燃焼装置はさらに第１分離ｓ１
３を有し、この第１分離ｓ１３は下降管路３のすぐ下の
場所にあって、ここでキャリヤーガスからの固体の最初
の分離が行われる。第１分離部１３の周囲の環状部に複
数のサイクロン１４が配置される（図面には唯１つのサ
イクロンが示されている］。サイクロン１４は燃焼ガス
を、環状マニホルド１５を介して対流区域（図示せず）
に排出し、この対流区域でさらに熱の回収が行われ、燃
焼ガスは其後に袋状濾過器（図示せずンに入り、ここで
最終的な収車操作が行われる。第１分離部１３およびサ
イクロン１４は熱い固体粒子を垂直管路１６（いわゆる
スタンドパイプ）に排出する。垂直管路１６は、稠密流
動床６の延長部に相当するものであって、これは狭隘部
１７まで絖いている。狭隘部１Ｔは、垂直管路１６の最
上部と第１分離部１３の最下部との間に存在する。
狭隘部１７はまた希薄相固体流から稠密相固体流に変わ
る遷移区域でもある。垂直管路１６の下部に空気の入口
１８を設ける。入口１８から空気の如きガス状酸化剤を
、口面に記載されているように一般に固化酸化帯域と称
される区域に供給する。
垂直管路１６の最下部にある屈曲部に、追加量の流動化
用空気の入口（図示せず）を設ける。さらにまた、第２
サイクロン１４の固体排出用脚部にも流動化用空気の入
口（図示せず］を設ける。この工うな空気導入は、流動
化状態の維持および固体流動の制御のために行われるも
のである。
前記の装置の操作方法の具体例について説明する。硫黄
分４．３ｍｊ１％、灰分８．５重量％および水分３・３
重量％を含有する歴青炭（ピッツバーグ墓８］を粉砕し
て粒子径５０ミクセンの粉炭として使用し、かつ、硫黄
分捕集用の新鮮なアルカリ性吸収剤として石灰石（ダリ
ア石灰石）１−使用しちこの石灰石は炭醗カルシウム９
０重量Ｓを含有し、これを粉砕して平均粒子径３０ミク
ロンの粉末として使用した。
前記の粉炭２．ＩＫｆ／秒および石灰石０．４７Ｋｆ／
ｌｌ）を空気１６．３匂／秒と混合し、入口８から混合
区域１０に導入した。この混合区域１０において部分酸
化条件下に温度９００℃、圧力１−１５　ｈ／ｃｍ２に
おいて燃焼させ、還元ガス流を生成させた。上部狭隘部
１１を通過する還元ガス流の組成は次の通りであった。
酸素　　　　　　　　　　　０モルチ 窒素　　　　　　　　　　６８．９モルチ二醗化炭素　
　　　　　　１３．７モル多−酸化炭素　　　　　　　
　６．３モルチ水素　　　　　　　　　　　２．８モル
チ硫化水素　　　　　　　　１５１０　ｐｐｍＮ０エ　
　　　　　　　　　　　　　７４　ｐｐｌ！に酸化硫黄
　　　　　　　　　　Ｏｐｐｍ前記の混合区域は乱流的
流動条件下に保たれているので、稠密床６からの再循環
酸化固体約９７８ＫＦ／秒がガス流に二ントレインされ
た。この再循環固体ｔ”！　０ａｌｉｉ０４　を約５２
重童チ、ＯａＯ約１４重量％、痕跡量の０ａＯ（１２）
、灰分および不活性物質約３４重量％を含有してなるも
のであった。
このガス／固体混合物は垂直管路１を上昇した。
この上昇は、垂直管路１６の高さ約１２罵の脚部（固体
流下用脚部ンからの背圧によって起るものであって、そ
してこの上昇流は実質的にプラグ流であり、垂直管路１
０２次空気人口９のすぐ下の場所で測定された見掛けの
ガス速度は１３．７η秒、固体密度は約１６Ｋｆ／ｍ’
、固体流量は約９７９紛／秒であった。この場所は、混
合区域から約１８ｍ上の場所であって、この位置では、
石炭の部分酸化は既に実質的に完了しており、石炭中の
ほとんどすべての硫黄分は既に硫化水素として石炭から
離れて、エントレイン固体中の少量の酸化カルシウムと
反応し硫化カルシウムが生じた。この装置では、新鮮な
原料の供給量は固体循環量よりモ少ｒｘ＜、二ントレイ
ン固体の硫化カルシウム含量は約１重量多程度であった
。硫化水素含量が約６５　ｐｐｍに減少したことを除い
て、このガスの組成は、混合区域を出に直後のガスの組
成から少ししか変っていなかった。前記の説明から明ら
かなように、垂直管路１中のプラグ流の第１燃焼帯域は
、主として硫化水素１ｍ化カルシウム反応のための反応
器としての役割を果すものである。
２次空気の入口９から、２次空気７．６Ｋｆ／秒を垂直
管路１に導入したが、その目的は、ガス／固体流の中の
残存石炭および還元ガス成分を酸化させるのに充分な量
の、ただし、プラグ流動用屈曲上昇管のクロスオーバ一
部２および下降管路３では滞留時間が充分な時間でない
ために、エントレイン固体中の硫化カルシウム成分を顕
著に酸化するのには不充分な量の空気、すなわち化学！
ｉ論的量エリも上記の程度過剰の空気を上昇管内に存在
させるためであった。このガス相酸化条件下で硫化水素
および石炭中の残存硫黄分が酸化されて二酸化硫黄に変
わり、硫黄分の量は許容放出量程度の量に減少した。第
２燃焼帯域から第１分離部１３に流入する燃焼ガス流の
組成は次の通りである。
酸素　　　　　　　　　　１．９なルチ窒業　　　　　
　　　　７４．１モルチ二酸化炭素　　　　　　１４．
７モルチー酸化炭素　　　　　　痕跡量 水素　　　　　　　　　　０ 硫化水素　　　　　　　　０ −ＮＯｘ　　　　　　　　　　４３ｐｐｍ二酸化硫黄　
　　　　　９９　ｐｐｍ 既述の如く、燃焼ガスからエントレイン固体を第１分離
部１３および第２分離部すなわちサイクロン１４におい
て分離した。第１分離部１３では、流速低下とガス流路
の反転との両者の組合わせによって固体の約半分が分離
された。このときＱ燃焼ガスの温度は約９００℃であり
、この燃焼ガスはマニホルド１５を経てその下流側の熱
回収区域を通過したが、その流量は２５．７Ｋｆ／秒で
あつち硫化カルシウムを含有する分離固体は分離部１３
およびサイクロン１４を経由して下降し、垂直管路１６
の上部に入り、ここで稠密流動床が形成された。この流
動床は下刃にのびており、すなわち垂直管路１の最下部
までのびているものであつた。入口１８〔および他の流
動化用空気入口（図示せずン〕から空気０．１８Ｋｆ／
秒を供給して、分離固体中の実質的にすべての硫化カル
シウム成分を、一般に垂直管路１６内に画定される固体
酸化帯域において硫酸カルシウムに酸化した。固体密度
６４１Ｋｆ／ｍ３、見掛けのガス速度０．６ｍ／秒のＩ
！流動床を用い、大量の固体を循環させたので、３２秒
間という充分に長い固体滞留時間をとることができ、硫
化力′ルシウムから硫酸カルシウムへの比較的遅い酸化
反応を充分に行うことができた。
垂直管路１６の温度が９００℃である場合には、二酸化
硫黄はごく僅かしか、または全く生じなかった。分離固
体は固体酸化帯域から稠密床６の下部に流動し、完全循
環ループが形成された。酸化固体の一部０．６６に９／
秒を出口４から排出させ、これによって灰分お工び硫酸
カルシウムを、その生成量と実質的に同じ量だけこの装
置から除失した。分離固体の残存分、すなわち大量の残
存固体は、蛇管蒸発器７を横切るように、およびその近
辺を通過流動させ、混合区域１０に再循環させた。
前記の装置における熱の発生量は５４．７　Ｘ　１０’
管蒸発器７において２６３℃の飽和スチームの形で得ら
れたが、この水蒸気は異径に熱ガス対流区域内で４００
℃に過熱された。前記の装置におけるカルシウム対硫黄
のモル比は１．５：１であり、石灰石の利用率は６０％
であり、硫黄除去率は９０重量優に達した。
前記の装置において前記と同量の粉炭および石灰石を供
給し、ただし本発明方法に従った操作を行わずに従来の
技術に従って酸化条件下に燃料を燃焼させ、発生した二
酸化硫黄から硫黄分の回収を行った場合には、硫黄除去
率は７９重ｉ１％に低下した。既述の本発明の具体例に
おける硫黄分除去率と同程度の除去率まで、従来の技術
を用いて向上さ誓るためには、二酸化炭素と酸化カルシ
ウムとの反応のために充分な滞流時間を確保するために
、燃焼帯域（上昇管路〕の全長ｔ２６ｍ長くすることが
必要である。この上昇管路延長のために装置の製作費お
よび運転費が著しく増大するのみならず、装置における
圧力低下の値が０．１３３　　　′Ｋｇ／　ｃｍ”から
０．１６３　Ｋｌ　／　ｃｍ”に増大し、したがって、
燃焼用空気の供給のための費用もまた著しく増大するで
あろう。
【図面の簡単な説明】
添附図面は、本発明方法に有利に使用できるトランスポ
ート木型の循環流動床燃焼装置の略式縦断面図である。 １・・・垂直上昇管路；２・・・クロスオーバ一部；３
・・・短距離下降管路；４・・・固体排出用出口；５・
・・空気スパーシリング；６・・・稠密流動床；７・・
・直重蛇管蒸発器；８・・・１次空気の入口；９・・・
２次空気の入口；１０・・・希薄相ガス／固体混合区域
；１１・・・狭隘部；１２・・・プラグ流区域；１３・
・・第１分離部；１４・・・サイクロン（第２分離部）
；１５・・・環状マニホルド；１６・・・垂直管路；１
７−・・狭隘部；　ｉ　ｓ　・・・空気の入口。

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）（ａ）アルカリ酸化物およびアルカリ硫酸塩を多
    量含有する再循環酸化固体を第１燃焼帯域に導入し； （ｂ）新鮮なアルカリ性吸収剤を循環流動床燃焼装置に
    導入し； （ｃ）硫黄含有燃料を第１燃焼帯域に導入し；（ｄ）前
    記の硫黄含有燃料を部分的酸化条件下に燃焼させるのに
    充分な量の１次空気を第１燃焼帯域に導入し、前記の部
    分的酸化条件下の硫黄含有燃料の燃焼によつて、アルカ
    リ硫酸塩、アルカリ酸化物およびアルカリ硫化物を含有
    する固体をエントレインせる還元ガスを生成させ； （ｅ）前記の固体をエントレインした還元ガスを第２燃
    焼帯域に導入し； （ｆ）実質的に全部の前記還元ガスを燃焼させるのに充
    分な量の第２空気を第２燃焼帯域に導入し、実質的に全
    部の前記還元ガスの燃焼によつて、アルカリ硫化物を含
    有する固体をエントレインした硫黄含有量の低い酸化燃
    焼ガスを生成させ；（ｇ）前記のアルカリ硫化物を含有
    する固体をエントレインした硫黄含有量の低い酸化燃焼
    ガスをガス／固体分離帯域に導入して、そこで分離され
    たアルカリ硫化物を含有する固体を回収し；（ｈ）分離
    されたアルカリ硫化物含有固体を固体酸化帯域に導入し
    、かつ、充分な量の空気を該固体酸化帯域に導入して、
    前記の分離固体中の実質的にすべてのアルカリ硫化物を
    アルカリ硫酸塩に変換させ； （ｉ）前記の固体酸化帯域から、アルカリ酸化物および
    アルカリ硫酸塩を多量含有する酸化固体を回収し； （ｊ）前記の酸化固体の大部分を再循環用酸化固体とし
    て回収し； （ｋ）前記のガス／固体分離帯域から低硫黄含量の燃焼
    ガスを回収する ことを特徴とする、循環流動床燃焼装置における硫黄含
    有燃料の燃焼方法。
  2. （２）第１燃焼帯域が下部のバック混合帯域と、上部の
    希薄固体相帯域とを含有してなるものであり、すべての
    硫黄含有燃料を下部のバック混合帯域に導入することを
    特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の方法。
  3. （３）新鮮なアルカリ性吸収剤を下部のバック混合帯域
    に導入することを特徴とする特許請求の範囲第２項に記
    載の方法。
  4. （４）１次空気を第１燃焼帯域に４０−９５容量％（化
    学量論的量の空気の容量基準）導入し、しかして、一次
    空気の少なくとも大部分は下部のバック混合帯域に導入
    することを特徴とする特許請求の範囲第２項に記載の方
    法。
  5. （５）新鮮なアルカリ性吸収剤が石灰石であり、硫黄含
    有燃料が固体燃料であることを特徴とする特許請求の範
    囲第１項または第２項に記載の方法。
  6. （６）第１燃焼帯域内の部分的酸化の条件が、６５０−
    １０９５℃の操作温度と、１−２気圧の操作圧とを含む
    ものであることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記
    載の方法。
  7. （７）２次空気を第２燃焼帯域に導入し、その量は、第
    １および第２燃焼帯域への空気の全供給量が１００−１
    ３０容量％（化学量論的量の空気の容量基準）になるよ
    うな量であることを特徴とする特許請求の範囲第１項ま
    たは第４項に記載の方法。
  8. （８）第１燃焼帯域内の上部の希薄固体相帯域が分子状
    酸素を実質的に含有せず、第２燃焼帯域が分子状酸素を
    １−８モル％含有することを特徴とする特許請求の範囲
    第２項に記載の方法。
  9. （９）固体酸化帯域が流動床を含有し、この流動床は５
    ９０−９８５℃の温度で操作し、分離固体と空気とを、
    固体滞留時間少なくとも１−３０秒という条件下に接触
    させることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の
    方法。
  10. （１０）第１燃焼帯域内の下部バック混合帯域が稠密固
    体相流動床を有し、この固体相流動床の固体密度が３２
    ０−９６０Ｋｇ／ｍ＾３であることを特徴とする特許請
    求の範囲第２項に記載の方法。
  11. （１１）循環流動床燃焼装置を７６０−９８５℃の温度
    において作動させ、第１および第２燃焼帯域が固体密度
    ８−３２０Ｋｇ／ｍ＾３の希薄相流動床を有することを
    特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の方法。
  12. （１２）第１燃焼帯域が下部の希薄固体相バック混合帯
    域と、上部の希薄固体相帯域とを含有し、後者の帯域を
    実質的にプラグ流条件下に操作することを特徴とする特
    許請求の範囲第１１項に記載の方法。
  13. （１３）新鮮なアルカリ性吸収剤が石灰石であり、硫黄
    含有燃料が石炭であり、石炭を下部の希薄固体相バック
    混合帯域に導入し、一次空気を第１燃焼帯域に５５−９
    ０容量％（化学量論的量の空気の容量基準）導入するこ
    とを特徴とする特許請求の範囲第１２項に記載の方法。
  14. （１４）第１燃焼帯域をガス滞留時間１−３秒間という
    条件下に作動させることを特徴とする特許請求の範囲第
    １１項に記載の方法。
  15. （１５）第２燃焼帯域を最低ガス滞留時間０．２５秒間
    という条件下に作動させることを特徴とする特許請求の
    範囲第１１項に記載の方法。
  16. （１６）固体酸化帯域が稠密相流動床を有し、この流動
    床を７６０−９２０℃の温度において１−５０秒間の固
    体滞留時間という条件下に作動させることを特徴とする
    特許請求の範囲第１１項に記載の方法。
  17. （１７）分離固体を固体酸化帯域内で充分な高さの位置
    に保ち、この高さは、第１および第２燃焼帯域のための
    流動化用背圧を発生させるのに充分な高さであることを
    特徴とする特許請求の範囲第１６項に記載の方法。
  18. （１８）定常状態における再循環酸化固体対新鮮なアル
    カリ性吸収剤の流量比（重量比）が２００：１ないし１
    ０，０００：１であり、かつ、定常状態における再循環
    酸化固体対硫黄含有撚料の流量比（重量比）が１００：
    １ないし３３００：１であることを特徴とする特許請求
    の範囲第１１項に記載の方法。
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