JPS6121192A - 改良接触クラツキング方法 - Google Patents
改良接触クラツキング方法Info
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- JPS6121192A JPS6121192A JP14141685A JP14141685A JPS6121192A JP S6121192 A JPS6121192 A JP S6121192A JP 14141685 A JP14141685 A JP 14141685A JP 14141685 A JP14141685 A JP 14141685A JP S6121192 A JPS6121192 A JP S6121192A
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- JP
- Japan
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- catalyst
- catalytic cracking
- feed
- zeolite
- lanthanides
- Prior art date
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- Pending
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
- C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
- C10G11/00—Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils
- C10G11/02—Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils characterised by the catalyst used
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、接触クラッキング触媒上に沈積する汚染金属
の不動態化を可能にする、改良接触クラッキング方法に
関する。
の不動態化を可能にする、改良接触クラッキング方法に
関する。
従来技術およびその問題点
接触クラッキングは、重質留分をより軽質な製品すなわ
ち発動機燃料またはその他の燃料どして使用しうる製品
へ転換するための、原油精製楽に良く知られた技術であ
る。通常使用される触媒は、特に、マトリックス中に分
散された、天然または合成ゼオライ１−から成るアルミ
ノ珪酸塩である。このマトリックスは、耐火無機酸化物
、例えばアルミナ、シリカまたはシリカとアルミナの混
合物であって、これに場合によってはカオリンのような
粘土が添加されているものから成る。触媒の調製に先立
って、ゼオライトは、これが含むす１−リウムイオンを
、水素イオンまたはランタンのような希土類イオンによ
りイオン交換して、活性化されかつ安定化される。
ち発動機燃料またはその他の燃料どして使用しうる製品
へ転換するための、原油精製楽に良く知られた技術であ
る。通常使用される触媒は、特に、マトリックス中に分
散された、天然または合成ゼオライ１−から成るアルミ
ノ珪酸塩である。このマトリックスは、耐火無機酸化物
、例えばアルミナ、シリカまたはシリカとアルミナの混
合物であって、これに場合によってはカオリンのような
粘土が添加されているものから成る。触媒の調製に先立
って、ゼオライトは、これが含むす１−リウムイオンを
、水素イオンまたはランタンのような希土類イオンによ
りイオン交換して、活性化されかつ安定化される。
接触クラッキング操作の際、触媒は特に、クラッキング
中に形成した］−クスおよび仕込物中に存在する金属例
えばバノージウムおよびニッケルの触媒上への沈積によ
って少しずつ不活性化する。従ってコークスを空気で、
場合によっては水蒸気で燃やして、触媒を周期的に再生
することが必要である。通常７００℃以上の温度で行な
われるこの再生を終えると、触媒の活性は、ゼオライト
の結晶構造の破壊によって減少することが確められた。
中に形成した］−クスおよび仕込物中に存在する金属例
えばバノージウムおよびニッケルの触媒上への沈積によ
って少しずつ不活性化する。従ってコークスを空気で、
場合によっては水蒸気で燃やして、触媒を周期的に再生
することが必要である。通常７００℃以上の温度で行な
われるこの再生を終えると、触媒の活性は、ゼオライト
の結晶構造の破壊によって減少することが確められた。
この破壊は、特に、クラッキング中に触媒上に沈積する
バナジウムの有害な作用によるものである。
バナジウムの有害な作用によるものである。
下記の２つの仮定が進められる。
１） 再生中に形成される酸化バナジウム■２０５は、
再生温度以下の温度（６９０℃）で溶ける。再生の間、
従ってこの温度では液体であるこの酸化物は、ゼオライ
トの内部でマイグレーションを起こし、ゼオライトの結
晶格子を破壊するであろう。
再生温度以下の温度（６９０℃）で溶ける。再生の間、
従ってこの温度では液体であるこの酸化物は、ゼオライ
トの内部でマイグレーションを起こし、ゼオライトの結
晶格子を破壊するであろう。
２） ゼオライトの酸性部位とバナジウムの塩基性化合
物との間に反応が生じ、従ってゼオライトの格子の破壊
が生じるであろう。
物との間に反応が生じ、従ってゼオライトの格子の破壊
が生じるであろう。
欧州特許出願箱８３，１６３号に記載されているように
、チタン、ジルコニウムまたはインジウムのような薬剤
によって、バナジウムの作用を不動態化する努力がなさ
れてきた。しかしながらこれらの金属は、ゼオライトの
ナトリウムと結合し、それらの不動態化活性は減少して
いることがわかる。
、チタン、ジルコニウムまたはインジウムのような薬剤
によって、バナジウムの作用を不動態化する努力がなさ
れてきた。しかしながらこれらの金属は、ゼオライトの
ナトリウムと結合し、それらの不動態化活性は減少して
いることがわかる。
例えば米国特許第４．２９９．６８８号には希土類の塩
の溶液によりランタンでイオン交換されたゼオライトを
含む触媒の含浸が記載されている。しかしこの特許は、
この含浸がバナジウムの作用を不動態化に導くことは記
載していない。この処理は、コークスの形成を減じかつ
ガソリンの製造を増やすために、接触クラッキング操作
において行なわれる。
の溶液によりランタンでイオン交換されたゼオライトを
含む触媒の含浸が記載されている。しかしこの特許は、
この含浸がバナジウムの作用を不動態化に導くことは記
載していない。この処理は、コークスの形成を減じかつ
ガソリンの製造を増やすために、接触クラッキング操作
において行なわれる。
本発明者の研究は、接触クラッキング触媒上で、バナジ
ウムの作用を不動態化するために、これを新規方法の完
成に導いた。この方法は、接触クラッキング仕込物中に
希土類を導入することから成る。この方法は、複雑な触
媒処理を必要としないので、米国特許第４．２９９．６
８８＠に記載されたものより単純な方法である。
ウムの作用を不動態化するために、これを新規方法の完
成に導いた。この方法は、接触クラッキング仕込物中に
希土類を導入することから成る。この方法は、複雑な触
媒処理を必要としないので、米国特許第４．２９９．６
８８＠に記載されたものより単純な方法である。
その他に、米国特許第４．２９９．６８８号に記載され
た処理は、バナジウムの作用の不動態化のために行なわ
れているのではないのがわかるだろう。
た処理は、バナジウムの作用の不動態化のために行なわ
れているのではないのがわかるだろう。
問題点の解決手段
一方本発明の目的は、接触クラッキング触媒の汚染金属
の不動態化である。
の不動態化である。
このために本発明は炭化水素仕込物の改良接触クラッキ
ング方法を対象とする。°この方法は、前記方法の実施
中に、仕込物に、ランタニド類の群の、Ｔｉ離または化
合形態の少なくとも１つの元素が添加されることを特徴
とする。
ング方法を対象とする。°この方法は、前記方法の実施
中に、仕込物に、ランタニド類の群の、Ｔｉ離または化
合形態の少なくとも１つの元素が添加されることを特徴
とする。
従って本発明による方法は、接触クラッキング操作の間
、仕込物に、ランタニド類の群の少なくとも１つの元素
を添加することから成る。
、仕込物に、ランタニド類の群の少なくとも１つの元素
を添加することから成る。
もちろん、ランタニド類の群の元素の混合物ｒあっても
よい。これらの元素は、純粋状態で調製するのが難しい
からである。
よい。これらの元素は、純粋状態で調製するのが難しい
からである。
この添加中に、ランタニド類は、遊離形態−すなわち金
属形態−または化合物形態すなわち例えば無機塩類例え
ば塩化物または硝酸塩形態であってもよい。この場合、
無機塩水／有機溶媒の乳濁液を用いるのが好ましい。同
様に、ナフテン酸塩のような有機塩を、有機溶媒中溶液
として用いることもできる。
属形態−または化合物形態すなわち例えば無機塩類例え
ば塩化物または硝酸塩形態であってもよい。この場合、
無機塩水／有機溶媒の乳濁液を用いるのが好ましい。同
様に、ナフテン酸塩のような有機塩を、有機溶媒中溶液
として用いることもできる。
このように本発明者は、希土類のナフテン酸塩を用いて
成功をおさめた。
成功をおさめた。
本発明による方法において、好ましくは、イ１込物に含
まれかつ触媒トに固定されるすべてのバナジウムがラン
クニドににり不動態化されるような量のランタニドを、
仕込物に添加しなければならない。
まれかつ触媒トに固定されるすべてのバナジウムがラン
クニドににり不動態化されるような量のランタニドを、
仕込物に添加しなければならない。
仕込物に添加されるランタニドの（６）は、触媒総重量
に対して、元素として計算して、ランタニド０〜５重量
％を示寸ようなものであってもよい。
に対して、元素として計算して、ランタニド０〜５重量
％を示寸ようなものであってもよい。
本発明による方法は、特にホージレリイｌ−ＸおよびＹ
、ＺＳＭ例えばＺ Ｓ Ｍ ４ 、モルデン沸石および
グメリン沸石から成る群から選ばれた、天然または合成
ゼオライトを含む、接触クラッキング触媒の汚染金属の
不動態化に特に適用しつる。
、ＺＳＭ例えばＺ Ｓ Ｍ ４ 、モルデン沸石および
グメリン沸石から成る群から選ばれた、天然または合成
ゼオライトを含む、接触クラッキング触媒の汚染金属の
不動態化に特に適用しつる。
ゼオライトは、例えばアルミナ、シリカ、またはシリカ
とアルミナの混合物のＪ：うな耐火ｔ’１無機酸化物で
あって、場合によっては、カオリンのような粘土が添加
されているものから成るマトリックス中に分散されてい
てもよい。
とアルミナの混合物のＪ：うな耐火ｔ’１無機酸化物で
あって、場合によっては、カオリンのような粘土が添加
されているものから成るマトリックス中に分散されてい
てもよい。
ゼオライトのナトリウムイオンは、水素イオンまたはラ
ンタニドイオンによって、ゼオライトを活性化および安
定化するようにしてイオン交換されてもよい。
ンタニドイオンによって、ゼオライトを活性化および安
定化するようにしてイオン交換されてもよい。
本発明の方法は、３００℃以上の沸点を有する重質炭化
水素仕込物の処理の際、接触クランキング触媒上に沈積
するバナジウムの不動態化のために使用されうる。
水素仕込物の処理の際、接触クランキング触媒上に沈積
するバナジウムの不動態化のために使用されうる。
実 施 例
下記実施例は、本発明を例証するものであって、限定的
なものではない。
なものではない。
この実施例は、炭化水素仕込物の接触クラッキング試験
に関する。
に関する。
これらの試験は、再生反応器全体を模型化することがで
きる、固定床の循環式パイロットプラントにおいて行な
われた。試験は、仕込物の処理相と触媒の再生相を含む
サイクルから成る。
きる、固定床の循環式パイロットプラントにおいて行な
われた。試験は、仕込物の処理相と触媒の再生相を含む
サイクルから成る。
使用される炭化水素仕込物は、原油の常圧蒸溜の残渣か
ら成る。
ら成る。
この仕込物の特徴は下記のとおりである。
−（ＡＦＮＯＲＮＦＴ６０−１０１ｍ格により測定した
）１５℃における密１ｆ：９０３ｋＱ ／ｍ” −ＡＦＮＯＲＮＦＴ６０−１００規格により測定した）
１００℃における粘度：９．１ｃｓｔ。
）１５℃における密１ｆ：９０３ｋＱ ／ｍ” −ＡＦＮＯＲＮＦＴ６０−１００規格により測定した）
１００℃における粘度：９．１ｃｓｔ。
−（化学定量法で測定した）硫黄：０．４５重Ｒ％
−（原子吸収により測定した）ニッケル＝１１ｐ、ｌ）
、ｍ。
、ｍ。
−（原子吸収により測定した）バナジウム：２５ｐ、ｐ
、ｍ。
、ｍ。
−（ＡＦＮＯＲＮＦＴ６０−１１６規格により測定した
）「コンラドソン」残渣：３．３重量％ 一屈折率：１．４９２ 操作条４′１は下記のとおりである。
）「コンラドソン」残渣：３．３重量％ 一屈折率：１．４９２ 操作条４′１は下記のとおりである。
−仕込物の処理温度：５３０℃
一処理時間：１５秒
一触媒１重量単位につぎ毎時通過する仕込物重量＝８０
一再生温度：７３０℃
流出物は、反応器の出口で回収され、クロマトグラフィ
で分析される。触媒上に形成した］−クスは、燃焼によ
って測定される。
で分析される。触媒上に形成した］−クスは、燃焼によ
って測定される。
触媒は、ホージャサイトＹ２５重量％から成る。このう
ちのナトリウムイオンの一部は、ランタンイオンにより
置換されている（これはランタン１重量％を含む）。ゼ
オライトは、シリカとアルミナの混合物から成るマトリ
ックス中に分散されている。
ちのナトリウムイオンの一部は、ランタンイオンにより
置換されている（これはランタン１重量％を含む）。ゼ
オライトは、シリカとアルミナの混合物から成るマトリ
ックス中に分散されている。
触媒の珪素／アルミニウム比は２．５である。
ＢＥＴ法により測定されたその比表面積は２０８ｍ２１
０であり、その細孔容積は０．２０（ｍ１０である。
０であり、その細孔容積は０．２０（ｍ１０である。
第１の循環の際、金属が無い触媒上の仕込物の通過後、
反応器の出口で回収された流出物が、下記表中にＡとし
て示す物質収支の対象となっている。
反応器の出口で回収された流出物が、下記表中にＡとし
て示す物質収支の対象となっている。
（以下余白）
＝ １３ −
表
（１）室温で気体の炭素原子１〜４個を有する炭化水素
（２）２５°〜２１５℃の沸点を右する炭化水素（３）
２１５°〜３７５°Ｃの沸点を有する炭化水素 （４）３７５℃Ｊズ上の沸点を有する炭化水素約１００
回の循環後、表中の物質収支Ｂが作成される（表参照）
。
２１５°〜３７５°Ｃの沸点を有する炭化水素 （４）３７５℃Ｊズ上の沸点を有する炭化水素約１００
回の循環後、表中の物質収支Ｂが作成される（表参照）
。
触媒の金属汚染は、バナジウムによるガソリン（求めら
れる製品）生成の明らかな減少と、より詳しくはニッケ
ルによる、コークスおよび水素の形成の増加が見られる
ほどのものである。
れる製品）生成の明らかな減少と、より詳しくはニッケ
ルによる、コークスおよび水素の形成の増加が見られる
ほどのものである。
約１００回の循環のもう１つの試験は、希土類（特にラ
ンタン・セリウム）のナフテン酸塩のトルエン中溶液を
仕込物に添加して行なわれる。
ンタン・セリウム）のナフテン酸塩のトルエン中溶液を
仕込物に添加して行なわれる。
バナシジウムの３倍のランタンにするように仕込物中へ
、添加を行なう。約１００回の循環後、希土類の約３重
量％が、触媒上に沈積“りる。
、添加を行なう。約１００回の循環後、希土類の約３重
量％が、触媒上に沈積“りる。
物質収支Ｃ（表参照）には、触媒の特性に対して、希土
類を仕込物中に組込む利点が表われている。試験Ｂにお
いてより、ガソリン生成は多く、］−クスおにび水素の
生成はより少ない。
類を仕込物中に組込む利点が表われている。試験Ｂにお
いてより、ガソリン生成は多く、］−クスおにび水素の
生成はより少ない。
発明の効果
以上の次第で、本発明によれば、炭化水索什込物の接触
クラッキング方法の実施中に仕込物にランタニド類の群
の遊離または化合形態にお１プる少なくとも１つの元素
を添加するので、触媒上に沈積してこれを不活１う化覆
るバナジウム、ニッケルなどの汚染金属を効果的に不動
態化することかでき、クランキング製品の収率を向上す
ることができる。
クラッキング方法の実施中に仕込物にランタニド類の群
の遊離または化合形態にお１プる少なくとも１つの元素
を添加するので、触媒上に沈積してこれを不活１う化覆
るバナジウム、ニッケルなどの汚染金属を効果的に不動
態化することかでき、クランキング製品の収率を向上す
ることができる。
以上
Claims (5)
- （１）炭化水素仕込物の改良接触クラッキング方法にお
いて、この方法の実施中に仕込物にランタニド類の群の
遊離または化合形態における少なくとも１つの元素が添
加されることを特徴とする方法。 - （２）ランタニドが、触媒の総重量に対して、元素とし
て計算して、ランタニド０〜５重量％であるような量で
、仕込物に添加されることを特徴とする、特許請求の範
囲第１項記載の方法。 - （３）触媒が、ホージャサイトＸおよびＹ、ＺＳＭ例え
ばＺＳＭ４、モルデン沸石およびグメリン沸石から成る
群から選ばれるゼオライトであることを特徴とする、特
許請求の範囲第１または２項記載の方法。 - （４）ゼオライトが、ランタンでイオン交換されたホー
ジャサイトＹであることを特徴とする、特許請求の範囲
第３項記載の方法。 - （５）ランタニドが、有機溶媒中溶液として、仕込物に
添加されることを特徴とする、特許請求の範囲第１〜４
項のうちいずれか１項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8410613 | 1984-07-04 | ||
| FR8410613A FR2567142B1 (fr) | 1984-07-04 | 1984-07-04 | Procede perfectionne de craquage catalytique |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6121192A true JPS6121192A (ja) | 1986-01-29 |
Family
ID=9305793
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14141685A Pending JPS6121192A (ja) | 1984-07-04 | 1985-06-26 | 改良接触クラツキング方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0173596B1 (ja) |
| JP (1) | JPS6121192A (ja) |
| CN (1) | CN85106050A (ja) |
| DE (1) | DE3560318D1 (ja) |
| FR (1) | FR2567142B1 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62252619A (ja) * | 1986-04-23 | 1987-11-04 | Natl Aerospace Lab | 微細な多溝或いは多孔板の製造方法及びその板体 |
| US8027476B2 (en) | 2004-02-06 | 2011-09-27 | Sony Corporation | Sound reproduction apparatus and sound reproduction method |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2594840B1 (fr) * | 1985-10-09 | 1988-08-26 | Inst Francais Du Petrole | Procede de passivation des contaminants metalliques d'un catalyseur de craquage d'hydrocarbures par injection dans la charge d'un compose de terres rares et/ou d'yttrium |
| US4913801A (en) * | 1988-06-17 | 1990-04-03 | Betz Laboratories, Inc. | Passivation of FCC catalysts |
| CN112195038A (zh) * | 2020-11-03 | 2021-01-08 | 四川润和催化新材料股份有限公司 | 一种原油处理剂及其制备方法 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4219406A (en) * | 1976-10-15 | 1980-08-26 | Mobil Oil Corporation | Catalytic cracking with zeolite-containing silica-alumina hydrogel catalyst |
| US4137151A (en) * | 1977-02-25 | 1979-01-30 | Chevron Research Company | Hydrocarbon conversion with cracking catalyst having co-combustion promoters lanthanum and iron |
| US4299688A (en) * | 1979-08-29 | 1981-11-10 | Uop Inc. | FCC Process using low coke-make FCC catalyst |
| US4440868A (en) * | 1981-12-07 | 1984-04-03 | Ashland Oil, Inc. | Carbo-metallic oil conversion catalysts |
-
1984
- 1984-07-04 FR FR8410613A patent/FR2567142B1/fr not_active Expired
-
1985
- 1985-06-26 JP JP14141685A patent/JPS6121192A/ja active Pending
- 1985-07-03 EP EP19850401348 patent/EP0173596B1/fr not_active Expired
- 1985-07-03 DE DE8585401348T patent/DE3560318D1/de not_active Expired
- 1985-08-10 CN CN198585106050A patent/CN85106050A/zh active Pending
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| JPH051091B2 (ja) * | 1986-04-23 | 1993-01-07 | Kagaku Gijutsucho Koku Uchu Gijutsu Kenkyushocho | |
| US8027476B2 (en) | 2004-02-06 | 2011-09-27 | Sony Corporation | Sound reproduction apparatus and sound reproduction method |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0173596A2 (fr) | 1986-03-05 |
| EP0173596A3 (en) | 1986-03-26 |
| FR2567142A1 (fr) | 1986-01-10 |
| CN85106050A (zh) | 1987-02-25 |
| EP0173596B1 (fr) | 1987-07-08 |
| DE3560318D1 (en) | 1987-08-13 |
| FR2567142B1 (fr) | 1986-09-12 |
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