JPS61140072A - 燃料電池 - Google Patents
燃料電池Info
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- JPS61140072A JPS61140072A JP60274298A JP27429885A JPS61140072A JP S61140072 A JPS61140072 A JP S61140072A JP 60274298 A JP60274298 A JP 60274298A JP 27429885 A JP27429885 A JP 27429885A JP S61140072 A JPS61140072 A JP S61140072A
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- electrolyte
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- positive electrode
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M8/141—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers
- H01M8/142—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers with matrix-supported or semi-solid matrix-reinforced electrolyte
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M2300/00—Electrolytes
- H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
- H01M2300/0048—Molten electrolytes used at high temperature
- H01M2300/0051—Carbonates
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Sustainable Energy (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
技術分野
本発明は溶融炭酸塩燃料電池、一層詳細には、改良され
た負極、正極及びマトリックスを有する溶融炭酸塩燃料
電池に係る。
た負極、正極及びマトリックスを有する溶融炭酸塩燃料
電池に係る。
背景技術
電解質としてアルカリ金属炭酸塩を使用する燃料電池は
当業者に良く知られており、電解質が５５０℃〜７５０
℃の範囲内の典型的な作動温度で液体であるので一般に
溶融炭酸塩燃料電池と呼ばれている。電解質は通常、電
池作動、中に固体に冒まり、電池の正極部分と負極部分
との間の空間を保ち、また二つの反応物の混合を防止す
る不活性粒子又は繊維性材料を混合されている。電解質
は電極と直接に接触しており、そこで三相反応（ガス−
電解質−電極）が行われる。水素が負極領域内で消費さ
れ、水、二酸化炭素及び電子を発生する。電子は外部回
路を通って正極に流れ、所望の電流を発生する。負極に
は反応ガスに対する容易な入口、化学反応生成物に対す
る容易な出口及び発生電子に対する容易な出口が存在し
なければならない。
当業者に良く知られており、電解質が５５０℃〜７５０
℃の範囲内の典型的な作動温度で液体であるので一般に
溶融炭酸塩燃料電池と呼ばれている。電解質は通常、電
池作動、中に固体に冒まり、電池の正極部分と負極部分
との間の空間を保ち、また二つの反応物の混合を防止す
る不活性粒子又は繊維性材料を混合されている。電解質
は電極と直接に接触しており、そこで三相反応（ガス−
電解質−電極）が行われる。水素が負極領域内で消費さ
れ、水、二酸化炭素及び電子を発生する。電子は外部回
路を通って正極に流れ、所望の電流を発生する。負極に
は反応ガスに対する容易な入口、化学反応生成物に対す
る容易な出口及び発生電子に対する容易な出口が存在し
なければならない。
溶融炭酸塩燃料電池は、他の形式の燃料電池と同様に、
反応ガスをシールし且つ隔離するべく“マトリックス”
内に含まれている電解質の液体毛管力に依存している。
反応ガスをシールし且つ隔離するべく“マトリックス”
内に含まれている電解質の液体毛管力に依存している。
従って、マトリックスが電解質で充満されていることが
重要であり、少なくともマトリックスを充満するのに必
要な量の電解質が燃料電池を最初に作動状態に入れるに
先立つて燃料電池に導入される。しかし、燃料電池の作
動中に電解質は蒸発、漏洩、反応及び生成ガス流による
同伴を通じて次第に失われる。従って、シール機能を確
保し且つ電池内のイオン連続性を維 １持す
るため、溶融炭酸塩燃料電池内に最初の電池作動のため
に必要とされる量よりも多い量の電解質が貯蔵されなけ
ればならない。
重要であり、少なくともマトリックスを充満するのに必
要な量の電解質が燃料電池を最初に作動状態に入れるに
先立つて燃料電池に導入される。しかし、燃料電池の作
動中に電解質は蒸発、漏洩、反応及び生成ガス流による
同伴を通じて次第に失われる。従って、シール機能を確
保し且つ電池内のイオン連続性を維 １持す
るため、溶融炭酸塩燃料電池内に最初の電池作動のため
に必要とされる量よりも多い量の電解質が貯蔵されなけ
ればならない。
電解質体積の変化に適応し得る電気化学的電池は開示さ
れている。本願の譲受人と同一の譲受人に譲渡された米
国特許第４．０３５．５５１号、第４．０６２゜３２２
号及び第４．０３８．４６３号明細書を参照０例えば、
米国時ｉ’Ｆｆｆｉ４．０３５．５５１ ％ＩＪ］ｉ［
ＩｉＦニハ、’Ｆｉｉ 融炭１１塩燃料電池を含む燃料
電池用の電解質リザーバとして、電解質マトリックスと
共同して電極からマトリックスへの電解質の供給源を成
す孔分布を存する電極サブストレートを含んでいる電解
質リザーバが開示されている。これらの発明は電解質の
体積の変化に適応する電池の能力を有意義に増大し、従
って電池の性能を向上する。
れている。本願の譲受人と同一の譲受人に譲渡された米
国特許第４．０３５．５５１号、第４．０６２゜３２２
号及び第４．０３８．４６３号明細書を参照０例えば、
米国時ｉ’Ｆｆｆｉ４．０３５．５５１ ％ＩＪ］ｉ［
ＩｉＦニハ、’Ｆｉｉ 融炭１１塩燃料電池を含む燃料
電池用の電解質リザーバとして、電解質マトリックスと
共同して電極からマトリックスへの電解質の供給源を成
す孔分布を存する電極サブストレートを含んでいる電解
質リザーバが開示されている。これらの発明は電解質の
体積の変化に適応する電池の能力を有意義に増大し、従
って電池の性能を向上する。
しかし、商業的成功のために必要な４０，０００時間の
寿命に到達するためには、高い性能レベルで一層長い寿
命を存する安定な溶融炭酸塩燃料電池が絶えず探究され
ている。
寿命に到達するためには、高い性能レベルで一層長い寿
命を存する安定な溶融炭酸塩燃料電池が絶えず探究され
ている。
発明の開示
本発明は、特別な物理的特性を存する負極と、電解質マ
トリックスと接触しており且つそれにより隔離されてい
る正極とを含んでいる長寿命の金属炭酸塩燃料電池を指
向している。負極の特性は、負極が正極の平均孔直径よ
りも小さい平均孔直径を有すること、また負極の９０％
電解質充満時の最大孔直径と１０％電解質充満時の最大
孔直径との比が約３よりも小さい値であること、さらに
負極が電池の正常作動中の電解質喪失に備えるのに十分
な電解質を含むのに十分な多孔性を存することを含んで
いる。
トリックスと接触しており且つそれにより隔離されてい
る正極とを含んでいる長寿命の金属炭酸塩燃料電池を指
向している。負極の特性は、負極が正極の平均孔直径よ
りも小さい平均孔直径を有すること、また負極の９０％
電解質充満時の最大孔直径と１０％電解質充満時の最大
孔直径との比が約３よりも小さい値であること、さらに
負極が電池の正常作動中の電解質喪失に備えるのに十分
な電解質を含むのに十分な多孔性を存することを含んで
いる。
本発明の他の局面は、正極が特別な物理的特性を有する
安定な金属炭酸塩燃料電池である。これらの特性は、正
極が負極の平均孔寸法よりも大きい平均孔寸法を有する
こと、また正極が、負極電解質含育量が９０％充満から
１０％充満へ変化する時に正極電解質含有量が４０％充
満から２５％充満へ変化するような孔寸法分布を有する
こと、また正極がその体積の約２０％を直径が約０．５
μｍよりも小さい孔のなかに有し、約１ ｍ ’ ／
ｇ以上の孔を郭定する表面積を生じていること、さらに
正極が約７８％よりも大きい多孔性を有することを含ん
でいる。
安定な金属炭酸塩燃料電池である。これらの特性は、正
極が負極の平均孔寸法よりも大きい平均孔寸法を有する
こと、また正極が、負極電解質含育量が９０％充満から
１０％充満へ変化する時に正極電解質含有量が４０％充
満から２５％充満へ変化するような孔寸法分布を有する
こと、また正極がその体積の約２０％を直径が約０．５
μｍよりも小さい孔のなかに有し、約１ ｍ ’ ／
ｇ以上の孔を郭定する表面積を生じていること、さらに
正極が約７８％よりも大きい多孔性を有することを含ん
でいる。
本発明のさらに他の局面は、マトリックスが特別な物理
的特性を有する長寿命の金属炭酸塩燃料電池である。こ
れらの特性は、マトリックスが、負極が電解質で１０％
充満されている時にマトリックスの９０％以上が電解質
で充満されているような孔寸法分布を有することを含ん
でいる。
的特性を有する長寿命の金属炭酸塩燃料電池である。こ
れらの特性は、マトリックスが、負極が電解質で１０％
充満されている時にマトリックスの９０％以上が電解質
で充満されているような孔寸法分布を有することを含ん
でいる。
これらの構成要素は独立に又は組合わさって、高い性能
レベルで長い寿命を有する改良された安定な溶融炭酸塩
燃料電池を提供する。燃料電池の一層優れた安定性及び
性能が材料、部品又は構成要素の追加または削除なしに
得られる。これらの結果は、例えば電解質喪失に対して
最も敏感であるマ） ＩＪフクスが電解質喪失につれて
最高の電解質レベルを保つように、電解質喪失に対する
それぞれの敏感さに基づいて構成要素を設計することに
より得られる０本発明は、商業的成功のために必要な安
定な長寿命の燃料電池を実現するのに有意義な進歩を可
能にする。
レベルで長い寿命を有する改良された安定な溶融炭酸塩
燃料電池を提供する。燃料電池の一層優れた安定性及び
性能が材料、部品又は構成要素の追加または削除なしに
得られる。これらの結果は、例えば電解質喪失に対して
最も敏感であるマ） ＩＪフクスが電解質喪失につれて
最高の電解質レベルを保つように、電解質喪失に対する
それぞれの敏感さに基づいて構成要素を設計することに
より得られる０本発明は、商業的成功のために必要な安
定な長寿命の燃料電池を実現するのに有意義な進歩を可
能にする。
本発明の前記及び（私の目的、特徴及び利点は以下にそ
の好ましい実施例を図面により詳細に説明するなかで一
層明らかになろう。
の好ましい実施例を図面により詳細に説明するなかで一
層明らかになろう。
発明を実施するための最良の形態
電池構成要素（負極、正極及びマトリックス）は、本発
明の改良された安定性及び性能は構成要素の材料に基づ
いておらず、その形態に基づいているので、溶融炭酸塩
燃料電池の構成要素として通するように当業者に知られ
ている任！の材料から製作され得る。しかし、ベース金
属粒子は好ましくはニッケル、コバルト及びそれらの混
合物である。電極は好ましくはアルミニウム、クローム
又はジルコニウムを含む伝導性の分散質粒子又は安定剤
粒子をも含んでいてよい。
明の改良された安定性及び性能は構成要素の材料に基づ
いておらず、その形態に基づいているので、溶融炭酸塩
燃料電池の構成要素として通するように当業者に知られ
ている任！の材料から製作され得る。しかし、ベース金
属粒子は好ましくはニッケル、コバルト及びそれらの混
合物である。電極は好ましくはアルミニウム、クローム
又はジルコニウムを含む伝導性の分散質粒子又は安定剤
粒子をも含んでいてよい。
粒子寸法及び粒子寸法分布は電池構成要素に％多孔性、
平均孔寸法、孔寸法分布などに関して特定の特性を与え
るように選定されている。これらの特性（ｔ＆でまた説
明する）は電池の性情及び安定性の改良に必要な形態を
電池構成要素に与える １、粒子寸法と列
挙した特性との間の相関は当業者により容易に理解され
得る。
平均孔寸法、孔寸法分布などに関して特定の特性を与え
るように選定されている。これらの特性（ｔ＆でまた説
明する）は電池の性情及び安定性の改良に必要な形態を
電池構成要素に与える １、粒子寸法と列
挙した特性との間の相関は当業者により容易に理解され
得る。
負極は通常の形状を有するが、その形態は下記のいくつ
かの特性を有する。例えば、負極は正極の平均孔直径、
約１０μｍ、よりも小さい平均孔直径、好ましくは約４
μｍよりも小さい平均孔直径を有する。負極は蒸発、漏
洩及び反応を通じての電解質喪失に備えるのに十分な電
解質を含むのに十分な多孔性を存していなければならな
い、これは典型的に約４５％ないし６５％多孔性であり
、好ましくは５５％多孔性である１％多孔性は死体積を
構成要素全体の体積（死体積を含む）により除算した百
分率として定義されている。また負極は約３よりも小さ
い９０％電解質充満時の最大孔直径と１０％電解質充満
時の最大孔直径との比を有していなければならない、最
大孔直径とは、電解質充満の特定のレベルで電解質を含
む最大孔寸法を指している０％充満という用語は、構成
要素の空隙体積全体の百分率としてｉｗｌ質で充満され
た構成要素の空隙体積を指している。好ましくは、死体
積の９０％は７μｍ以下の孔直径を有し、また孔°体積
の１０％は２．５μｍ以下の孔直径を有する８加えて、
負極内の初期電解質体積が正極及びマトリックス内のそ
れよりも大きい時に最良の結果が得られる。
かの特性を有する。例えば、負極は正極の平均孔直径、
約１０μｍ、よりも小さい平均孔直径、好ましくは約４
μｍよりも小さい平均孔直径を有する。負極は蒸発、漏
洩及び反応を通じての電解質喪失に備えるのに十分な電
解質を含むのに十分な多孔性を存していなければならな
い、これは典型的に約４５％ないし６５％多孔性であり
、好ましくは５５％多孔性である１％多孔性は死体積を
構成要素全体の体積（死体積を含む）により除算した百
分率として定義されている。また負極は約３よりも小さ
い９０％電解質充満時の最大孔直径と１０％電解質充満
時の最大孔直径との比を有していなければならない、最
大孔直径とは、電解質充満の特定のレベルで電解質を含
む最大孔寸法を指している０％充満という用語は、構成
要素の空隙体積全体の百分率としてｉｗｌ質で充満され
た構成要素の空隙体積を指している。好ましくは、死体
積の９０％は７μｍ以下の孔直径を有し、また孔°体積
の１０％は２．５μｍ以下の孔直径を有する８加えて、
負極内の初期電解質体積が正極及びマトリックス内のそ
れよりも大きい時に最良の結果が得られる。
正極は通常の形状を有するが、その形態は下記のいくつ
かの特性を有する。正極は負極の平均孔寸法よりも大き
い平均孔寸法、好ましくは約１０μｍ以上の平均孔寸法
を有していなければならない、正極はは約０．０５ｃｍ
よりも大きい厚み、好ましくは約０．０７ ｃｒｓない
し約０．１Ｏｃｓの厚みををしていなければならない、
また正極の孔寸法分布は、負極電解質含有量が９０％充
満から１０％充満へ変化する時に正極電解質含有量が４
０％充満から２５％充満へ変化するように選定されてい
る。
かの特性を有する。正極は負極の平均孔寸法よりも大き
い平均孔寸法、好ましくは約１０μｍ以上の平均孔寸法
を有していなければならない、正極はは約０．０５ｃｍ
よりも大きい厚み、好ましくは約０．０７ ｃｒｓない
し約０．１Ｏｃｓの厚みををしていなければならない、
また正極の孔寸法分布は、負極電解質含有量が９０％充
満から１０％充満へ変化する時に正極電解質含有量が４
０％充満から２５％充満へ変化するように選定されてい
る。
好ましくは、死体積の６０％は約１４μｍ以下の孔直径
を有し、死体積の３０９／ｉは約４μｍ以下の孔直径を
有する。また正極は約７８％よりも大きい多孔性を有し
ていなければならない、これは、作動モードにある電池
内の環境では約６０％の多孔性に等価である。一般に、
正極の多孔性は、典型的な電池作動条件、例えば高温酸
化性ガス（６４９℃）中に置かれた時に変化する。加え
て、正極はその体積の約２０％を直径が約０．５μｍよ
りも小さい孔のなかにをし、約１ｍ’／ｇ以上の孔を郭
定する表面積を生じなければならない。
を有し、死体積の３０９／ｉは約４μｍ以下の孔直径を
有する。また正極は約７８％よりも大きい多孔性を有し
ていなければならない、これは、作動モードにある電池
内の環境では約６０％の多孔性に等価である。一般に、
正極の多孔性は、典型的な電池作動条件、例えば高温酸
化性ガス（６４９℃）中に置かれた時に変化する。加え
て、正極はその体積の約２０％を直径が約０．５μｍよ
りも小さい孔のなかにをし、約１ｍ’／ｇ以上の孔を郭
定する表面積を生じなければならない。
、 マトリックスは通常の形状を存するが、その形態は
下記の特性ををする。マトリックスは、負極が電解質で
１０％充満されている時にマトリックスの９０％以上が
電解質で充満されているような孔寸法分布を有していな
ければならない、好ましくは、孔体積の９８％は約０．
８μｍ以下の孔直径を存する。またマトリックスは約０
．１５μｍの平均孔直径を存することが好ましい。
下記の特性ををする。マトリックスは、負極が電解質で
１０％充満されている時にマトリックスの９０％以上が
電解質で充満されているような孔寸法分布を有していな
ければならない、好ましくは、孔体積の９８％は約０．
８μｍ以下の孔直径を存する。またマトリックスは約０
．１５μｍの平均孔直径を存することが好ましい。
上記の構成要素の各々は独立に電池性能の向上に寄与す
るが、これらの構成要素の組合わせにより電池性能の一
層の向上が達成される。従つて、本発明の好ましい実施
例は、負極及びマトリックスがいずれも上記の特性を有
する燃料電池である。本発明の他の好ましい実施例は、
正極及びマトリックスがいずれも上記の特性を有する燃
料電池である１本発明の別の好ましい実施例は、負極及
び正極がいずれも上記の特性ををする燃料電池である０
本発明の特に好ましい実施例は、負極、正極及びマトリ
ックスがいずれも上記の特性を有する燃料電池である。
るが、これらの構成要素の組合わせにより電池性能の一
層の向上が達成される。従つて、本発明の好ましい実施
例は、負極及びマトリックスがいずれも上記の特性を有
する燃料電池である。本発明の他の好ましい実施例は、
正極及びマトリックスがいずれも上記の特性を有する燃
料電池である１本発明の別の好ましい実施例は、負極及
び正極がいずれも上記の特性ををする燃料電池である０
本発明の特に好ましい実施例は、負極、正極及びマトリ
ックスがいずれも上記の特性を有する燃料電池である。
この形式の燃料電池構成要素は当分野で通常の技術によ
り製作され得る。安定剤粉末及び金属粉末は均等に混合
されなければならず、また金属及び分散剤粉末の相対的
濃度及び寸法は、ｌｆ後の処理に適するように仕上がり
ボディ内に所望のマイクロ組織特性を生ずるように選定
されなければならない、しかし、仕上がり構成要素内の
多孔性及び孔寸法分布は金属及び分散剤粉末の濃度及び
寸法ならびに焼結条件により影響されるだけでなく、成
形体に成形される際に受ける稠密化の度合によりでも影
響される。成形体は、単−又は多重方向グイプレッシン
グ、アイソスタナイフクプレフシング、粉末ローリング
、押出し及びロールバーモールディングを含む種々の周
知の技術のいずれ １によっても成形され
得る。
り製作され得る。安定剤粉末及び金属粉末は均等に混合
されなければならず、また金属及び分散剤粉末の相対的
濃度及び寸法は、ｌｆ後の処理に適するように仕上がり
ボディ内に所望のマイクロ組織特性を生ずるように選定
されなければならない、しかし、仕上がり構成要素内の
多孔性及び孔寸法分布は金属及び分散剤粉末の濃度及び
寸法ならびに焼結条件により影響されるだけでなく、成
形体に成形される際に受ける稠密化の度合によりでも影
響される。成形体は、単−又は多重方向グイプレッシン
グ、アイソスタナイフクプレフシング、粉末ローリング
、押出し及びロールバーモールディングを含む種々の周
知の技術のいずれ １によっても成形され
得る。
粉末成形金属物品の焼結は好ましくは、不活性又は還元
性雰囲気、通常は水素を有する焼結炉のなかで行われる
。焼結温度はベース金属及び分散剤粒子の双方に利用さ
れる金属粒子の形式に関係する。一般に焼結はベース金
属の融点の約９０％の温度で行われる。焼結された物品
は次いで好ましくは、所望の多孔性を有する物品を成形
するべく任意の通常の手段により稠密化される。物品は
次いで、もし必要であれば、焼鈍処理を受ける。
性雰囲気、通常は水素を有する焼結炉のなかで行われる
。焼結温度はベース金属及び分散剤粒子の双方に利用さ
れる金属粒子の形式に関係する。一般に焼結はベース金
属の融点の約９０％の温度で行われる。焼結された物品
は次いで好ましくは、所望の多孔性を有する物品を成形
するべく任意の通常の手段により稠密化される。物品は
次いで、もし必要であれば、焼鈍処理を受ける。
焼鈍の正確な温度及び継続時間は多孔性金属物品を形成
するのに使用される材料に関係する。
するのに使用される材料に関係する。
例
正極が下記のプロセスにより製作された。インク・カン
パ＝ −（、Ｉｎｃｏ Ｇｏ、）から＃２５５として入
手可能なニッケル粉末がティラー・カンパニー（Ｔｙｌ
ｅｒ Ｃｏ、）から入手可能な１４μｍのふるい孔を有
する＃１００メソシェ・スクリーンを通してふるい分け
られた。モールドマスクがふるい分けられたニッケル粉
末で充満された。モールド粉末は所望の多孔性を付与す
るべくローリングにより稠密化された（ローリングの度
合が大きいほど多孔性は小さくなる）。モールドマスク
が次いで、３０〜４５分間にわたり６５０℃以上の温度
でまた８〜１２分間にわたり９５４〜１０２７℃の範囲
の温度で焼結するため炉を通って走行するベルトの上に
移された。焼結雰囲気は２０％水素及び８０％Ｍ素であ
った。また７、６２ｃｍｌの最低炉ベルト、速度が維持
された。焼結も電極の最終特性に影響する。得られた構
造体が炉から取り出され、冷却され、また０、 １００
±０．００５ｃｍの厚みにロールされた。ニッケル正極
が酸化ニッケルに転換される条件、例えば高温酸化性ガ
ス（６４９℃の０２、Ｃ０２、Ｈ２Ｏ）中で、正極は第
１表中に正極Ａとして示されている適当な特性、すなわ
ち厚み０．０７５ｃｍ、多孔性６０％、平均孔直径１０
．５μｍ、３７％初期充満度及び２５％最終充満度を有
した０本発明による負極及びマトリックスは、出発材料
、稠密化の度合及び焼結条件を含む上記のプロセスを適
当に調節して類似の仕方で製作され得る。
パ＝ −（、Ｉｎｃｏ Ｇｏ、）から＃２５５として入
手可能なニッケル粉末がティラー・カンパニー（Ｔｙｌ
ｅｒ Ｃｏ、）から入手可能な１４μｍのふるい孔を有
する＃１００メソシェ・スクリーンを通してふるい分け
られた。モールドマスクがふるい分けられたニッケル粉
末で充満された。モールド粉末は所望の多孔性を付与す
るべくローリングにより稠密化された（ローリングの度
合が大きいほど多孔性は小さくなる）。モールドマスク
が次いで、３０〜４５分間にわたり６５０℃以上の温度
でまた８〜１２分間にわたり９５４〜１０２７℃の範囲
の温度で焼結するため炉を通って走行するベルトの上に
移された。焼結雰囲気は２０％水素及び８０％Ｍ素であ
った。また７、６２ｃｍｌの最低炉ベルト、速度が維持
された。焼結も電極の最終特性に影響する。得られた構
造体が炉から取り出され、冷却され、また０、 １００
±０．００５ｃｍの厚みにロールされた。ニッケル正極
が酸化ニッケルに転換される条件、例えば高温酸化性ガ
ス（６４９℃の０２、Ｃ０２、Ｈ２Ｏ）中で、正極は第
１表中に正極Ａとして示されている適当な特性、すなわ
ち厚み０．０７５ｃｍ、多孔性６０％、平均孔直径１０
．５μｍ、３７％初期充満度及び２５％最終充満度を有
した０本発明による負極及びマトリックスは、出発材料
、稠密化の度合及び焼結条件を含む上記のプロセスを適
当に調節して類似の仕方で製作され得る。
この開示の構成要素は溶融炭酸塩燃料電池に使用される
。一般に、溶融炭酸塩燃料電池の作動温度は約５５０℃
から約７５０℃までの範囲である、正極では、酸素及び
二酸化炭素が全反応を経て・炭酸塩を形成するべく反応
する： ’４０２ ＋ＣＯ２＋ ２６−−ＣＯ３’−負負極は、
燃料ガス中の水素が電解質からの炭酸塩イオンと水及び
二酸化炭素を形成するべく反応する： Ｈ２＋ＣＯ３２−−Ｈ２０＋ＣＯ２＋ ２６−この開示
は特に溶融炭酸塩燃料電池を指向しているが、他の形式
の燃料電池、例えばリン酸塩燃料電池用として電解質喪
失への敏感さに特別な特性を有する構成要素を製作する
ためにも応用され得ることは当業者により理解されよう
。
。一般に、溶融炭酸塩燃料電池の作動温度は約５５０℃
から約７５０℃までの範囲である、正極では、酸素及び
二酸化炭素が全反応を経て・炭酸塩を形成するべく反応
する： ’４０２ ＋ＣＯ２＋ ２６−−ＣＯ３’−負負極は、
燃料ガス中の水素が電解質からの炭酸塩イオンと水及び
二酸化炭素を形成するべく反応する： Ｈ２＋ＣＯ３２−−Ｈ２０＋ＣＯ２＋ ２６−この開示
は特に溶融炭酸塩燃料電池を指向しているが、他の形式
の燃料電池、例えばリン酸塩燃料電池用として電解質喪
失への敏感さに特別な特性を有する構成要素を製作する
ためにも応用され得ることは当業者により理解されよう
。
これらの燃料電池構成要素は電解質喪失へのそれぞれの
敏感さに基づいて最適に設計されているので、燃料電池
の性能及び安定性を向上し得る。
敏感さに基づいて最適に設計されているので、燃料電池
の性能及び安定性を向上し得る。
理論的に解明されてはいないが、電解質喪失への敏感さ
は二つの互いに矛盾する因子により決定されると信じら
れている。一つの因子は、電解質内への反応ガスの拡散
が濃度分極を惹起しないように電解質が最小化されなけ
ればならないことである。しかし、もし電解質があまり
にも少なければ、イオンを一方の電極から他方の電極へ
同伴することが困難になる結果としてオーム抵抗損が増
大することになる。各構成要素に対して電解質体積の最
適レベルが存在するけれども、各構成要素には異なる作
動範囲が存在する。電解質喪失への敏感さは負極、正極
、マトリックスの順に大きい。
は二つの互いに矛盾する因子により決定されると信じら
れている。一つの因子は、電解質内への反応ガスの拡散
が濃度分極を惹起しないように電解質が最小化されなけ
ればならないことである。しかし、もし電解質があまり
にも少なければ、イオンを一方の電極から他方の電極へ
同伴することが困難になる結果としてオーム抵抗損が増
大することになる。各構成要素に対して電解質体積の最
適レベルが存在するけれども、各構成要素には異なる作
動範囲が存在する。電解質喪失への敏感さは負極、正極
、マトリックスの順に大きい。
本発明は、電解質が電解質喪失へのそれぞれの敏感さに
比例して構成要素から失われることを保証する０本発明
は、このことを例えば、毛管作用を通じて電解質が先ず
最大の孔寸法を有する構成要素から失われるように孔設
針を最適化することにより達成する。
比例して構成要素から失われることを保証する０本発明
は、このことを例えば、毛管作用を通じて電解質が先ず
最大の孔寸法を有する構成要素から失われるように孔設
針を最適化することにより達成する。
本発明と電解質喪失への構成要素の相対的敏感さとは、
添付図面を参照することにより一層明白、、、□□ゎよ
う、□１６．２、？）’Ｊ−ｚ？Ｘ（、１１）、負極（
１２） 、正１ｉＡ（１３）及び正極Ｂ（１４）につい
て正規化体積（Ｙｌ）が孔直径（Ｘ＋）の関数として描
かれている。
添付図面を参照することにより一層明白、、、□□ゎよ
う、□１６．２、？）’Ｊ−ｚ？Ｘ（、１１）、負極（
１２） 、正１ｉＡ（１３）及び正極Ｂ（１４）につい
て正規化体積（Ｙｌ）が孔直径（Ｘ＋）の関数として描
かれている。
第２図には、構成要素の空隙体積（Ｙ２）Ｃ単位＝１３
〕が孔直径（Ｘ２）Ｃ単位：μｍ〕の関数として描かれ
ている。負極曲線（２１）、正極曲線（２２）及びマト
リックス曲線（２３）の空隙体積分布を加え合わせるた
ちのは全電池体積分布曲線（２４）に等しい、このよう
なグラフは、第１図中の個々の孔分布をとり且つ各構成
要素（負極、正ｆｆ１Ａ及びマトリックス）の対応する
空隙体積により正規化された体積を乗算することにより
得られた。こうして空隙体積が正面面積（ｃｍ’〕、厚
み（２）及び多孔性（％／１００）として定義される。
〕が孔直径（Ｘ２）Ｃ単位：μｍ〕の関数として描かれ
ている。負極曲線（２１）、正極曲線（２２）及びマト
リックス曲線（２３）の空隙体積分布を加え合わせるた
ちのは全電池体積分布曲線（２４）に等しい、このよう
なグラフは、第１図中の個々の孔分布をとり且つ各構成
要素（負極、正ｆｆ１Ａ及びマトリックス）の対応する
空隙体積により正規化された体積を乗算することにより
得られた。こうして空隙体積が正面面積（ｃｍ’〕、厚
み（２）及び多孔性（％／１００）として定義される。
本発明を説明するため、電池パンケージは最初に９０％
（第２図中の２６）の対応する負極充満度に対してｌ
ｃａ ’の正面面積あたり０．１１５ａｍ３（第２図中
の２５）の溶融炭酸塩電解質を含んでいるものとする。
（第２図中の２６）の対応する負極充満度に対してｌ
ｃａ ’の正面面積あたり０．１１５ａｍ３（第２図中
の２５）の溶融炭酸塩電解質を含んでいるものとする。
６．８μｍよりも小さい又はそれと等しい直１蚤を存す
るすべての孔が次いでみなぎらせられる０時間と共に、
電解質は蒸発、漏洩及び化学反応により失われる。所与
の時間の後に１０％（第２図中の２８）の対応する魚種
充満度に対して１ｃ１１２の正面面積あたり０．０４２
ａｍ’（第２図中の２７）の溶融炭酸塩電解質しか残ら
ないと仮定する。構成要素の特性ならびに電極及びマト
リックスの初期及び最終状態が第１表に詳細に示されて
いる。
るすべての孔が次いでみなぎらせられる０時間と共に、
電解質は蒸発、漏洩及び化学反応により失われる。所与
の時間の後に１０％（第２図中の２８）の対応する魚種
充満度に対して１ｃ１１２の正面面積あたり０．０４２
ａｍ’（第２図中の２７）の溶融炭酸塩電解質しか残ら
ないと仮定する。構成要素の特性ならびに電極及びマト
リックスの初期及び最終状態が第１表に詳細に示されて
いる。
第１表
初期充満度、χ ９０ ３７ １００ ７６
最終充満度、χ １０ ２５ １００ ２Ｂ
平均孔寸法、μｍ ４．１ １０．５ ０．２５
−厚み、ｃｓ Ｏ，１５２０，０？６ ０．
０５６ −多孔性、χ ５５ ６０ ４
０ −従って、０．０７３ｃｍ３の喪失のうち、０．
０６７ｃ＋ｔ’又は９２％は負極から、また０、ＯＯ６
Ｃ１ｌｌ’又は８％は正極から失われた。マトリックス
はフル充満に留まった。負極は電解質の体積変化に対す
る許容度が大きいので、負極が溜めとして使用されてい
る。
最終充満度、χ １０ ２５ １００ ２Ｂ
平均孔寸法、μｍ ４．１ １０．５ ０．２５
−厚み、ｃｓ Ｏ，１５２０，０？６ ０．
０５６ −多孔性、χ ５５ ６０ ４
０ −従って、０．０７３ｃｍ３の喪失のうち、０．
０６７ｃ＋ｔ’又は９２％は負極から、また０、ＯＯ６
Ｃ１ｌｌ’又は８％は正極から失われた。マトリックス
はフル充満に留まった。負極は電解質の体積変化に対す
る許容度が大きいので、負極が溜めとして使用されてい
る。
第３図には、電解質喪失への構成要素役針の小変更の影
響が示されている。第３図は第２図と同一の構想に従っ
ているが、下記の二つの小変更が正極に行われている。
響が示されている。第３図は第２図と同一の構想に従っ
ているが、下記の二つの小変更が正極に行われている。
すなわち、孔寸法が１０．５μｍから１６μｍへ増され
、また厚みが０．０７６１から０．０８９Ｃ１ｌへ増さ
れた。そして、構成要素空隙体積（ｃｓ”） （第３
図中のＹ３）が孔直径（μｍ）（第３図中のＸｓ）の関
数としてｔｉかれている。再び、第１１１Ｊ中の個々の
孔分布の正規化された体積が各構成要素の対応する空隙
体積により乗算された。しかし、変更された正極は第１
ｖＩＪ中の破線の曲線１４及び第３図の空隙体積分布図
中の曲線３１により示されている。負極（３２）及びマ
トリックス（３３）の空隙体積分布も示されている。再
び、所与の孔直径に対する各構成要素の体積を加え合わ
せるたちのは電池体積曲線（３４）に等しい、構成要素
の特性ならびに電極及びマトリックスの初期及び最終状
態が第２表に詳細に示されている。
、また厚みが０．０７６１から０．０８９Ｃ１ｌへ増さ
れた。そして、構成要素空隙体積（ｃｓ”） （第３
図中のＹ３）が孔直径（μｍ）（第３図中のＸｓ）の関
数としてｔｉかれている。再び、第１１１Ｊ中の個々の
孔分布の正規化された体積が各構成要素の対応する空隙
体積により乗算された。しかし、変更された正極は第１
ｖＩＪ中の破線の曲線１４及び第３図の空隙体積分布図
中の曲線３１により示されている。負極（３２）及びマ
トリックス（３３）の空隙体積分布も示されている。再
び、所与の孔直径に対する各構成要素の体積を加え合わ
せるたちのは電池体積曲線（３４）に等しい、構成要素
の特性ならびに電極及びマトリックスの初期及び最終状
態が第２表に詳細に示されている。
初期充満度、χ ９３ ３０ １００ ７３
最終充満度、χ １８ １１ １００ ２６
平均孔寸法、μｍ＋４．１ １６ ０．２５
−厚み、ｃｍＯ，１５２０，０Ｂ９ ０．０５６ −多
孔性、χ ５５ ６０ ４０ −先の
場合と同一の初期（３５）及び最終（３６）電池電解質
含有量（それぞれ０．１１５Ｃ１１’及び０．０４２０
１１’）を使用して、今の場合も０．０７３３３の電解
質が失われた。しかし、今の場合には、０．０６３ｃｍ
”又は８７％は負極から、また０、０１０ｃｍ”又は１
３９Ａは正極から失われた。他方、マトリックスはフル
充満に留まった。先の場合と比較すると、相対的に多く
の電解質が正極から、 １また相対的に少
ない電解質が負極から失われた。
最終充満度、χ １８ １１ １００ ２６
平均孔寸法、μｍ＋４．１ １６ ０．２５
−厚み、ｃｍＯ，１５２０，０Ｂ９ ０．０５６ −多
孔性、χ ５５ ６０ ４０ −先の
場合と同一の初期（３５）及び最終（３６）電池電解質
含有量（それぞれ０．１１５Ｃ１１’及び０．０４２０
１１’）を使用して、今の場合も０．０７３３３の電解
質が失われた。しかし、今の場合には、０．０６３ｃｍ
”又は８７％は負極から、また０、０１０ｃｍ”又は１
３９Ａは正極から失われた。他方、マトリックスはフル
充満に留まった。先の場合と比較すると、相対的に多く
の電解質が正極から、 １また相対的に少
ない電解質が負極から失われた。
このことは電解質喪失へのそれぞれの敏感さと逆である
。
。
第４図には、上記のものと類似の正極に対する性能が示
されているｅ ｌ ６０ｍＡ／ｅ１ｍ’に於ける正極性
能損失（ｍＶ） （Ｙ ４ ）が推定された正極充満
度（Ｘ４）の関数として描かれている。正極Ａ（４１）
は、電池の充満レベルが７６％から２Ｂ％へ、また正極
の充満レベルが３７％から２５％へ変化するにつれて、
３２ないし３５ｍＶの性能損失しか受けなかった。対照
的に、正ｌｉＢ （４２）は、電池の充満レベルが７３
％から２６％へ、また正極の充満レベルが３０％から１
１％へ変化するにつれて、３００ないし１６０ｍＶの性
能損失を受けた。この大きな不利は正１ｊｉｌＢの特性
、特に直径が０．５μｍよりも小さく且つ平均孔寸法が
一眉大きいため孔のなかの体積が小さいことに起因して
いる。
されているｅ ｌ ６０ｍＡ／ｅ１ｍ’に於ける正極性
能損失（ｍＶ） （Ｙ ４ ）が推定された正極充満
度（Ｘ４）の関数として描かれている。正極Ａ（４１）
は、電池の充満レベルが７６％から２Ｂ％へ、また正極
の充満レベルが３７％から２５％へ変化するにつれて、
３２ないし３５ｍＶの性能損失しか受けなかった。対照
的に、正ｌｉＢ （４２）は、電池の充満レベルが７３
％から２６％へ、また正極の充満レベルが３０％から１
１％へ変化するにつれて、３００ないし１６０ｍＶの性
能損失を受けた。この大きな不利は正１ｊｉｌＢの特性
、特に直径が０．５μｍよりも小さく且つ平均孔寸法が
一眉大きいため孔のなかの体積が小さいことに起因して
いる。
本発明は、構成要素設計パラメータを適切に選定して燃
料電池のオーバーオールな性能を向上することにより燃
料電池の有意義な改良を可能にする。これらのパラメー
タは孔寸法、孔寸法分布及び多孔性を含んでいる。構成
要素は、電解質が正常な電池作動中の反応、漏洩及び蒸
発により失われるにつれて、電池の性能及び安定性を維
持する、こうして負極、正極及びマトリックスは電解質
喪失へのそれぞれの敏感さに基づいて、例えば、電解質
喪失に対して最も敏感であるマトリックスが電解質喪失
につれて最高の電解質レベルを保つように設計されてい
る。
料電池のオーバーオールな性能を向上することにより燃
料電池の有意義な改良を可能にする。これらのパラメー
タは孔寸法、孔寸法分布及び多孔性を含んでいる。構成
要素は、電解質が正常な電池作動中の反応、漏洩及び蒸
発により失われるにつれて、電池の性能及び安定性を維
持する、こうして負極、正極及びマトリックスは電解質
喪失へのそれぞれの敏感さに基づいて、例えば、電解質
喪失に対して最も敏感であるマトリックスが電解質喪失
につれて最高の電解質レベルを保つように設計されてい
る。
本発明は、材料、部品又は構成要素の追加又は削除なし
に、電解質の体Ｍ変化に適応する電池の能力を高める。
に、電解質の体Ｍ変化に適応する電池の能力を高める。
このことは燃料電池の商業的成功のために必要な長寿命
作動を可能にするための過程である。
作動を可能にするための過程である。
以上に於ては本発明を特定の好ましい実施例について説
明してきたが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではなく、本発明の範囲内にて種々の実施例が可能で
あることば当業者にとって明らかである。う。
明してきたが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではなく、本発明の範囲内にて種々の実施例が可能で
あることば当業者にとって明らかである。う。
第１図は燃料電池構成要素について正規化された体積を
孔直径の関数として示すグラフである。 第２図は特別な特性を有する燃料電池構成要素について
構成要素空隙体積を孔直径の関数として示すグラフであ
る。 第３図は、一つの構成要素が第２図と異なる特別な特性
を有する場合に関して、燃料電池構成要素について構成
要素空隙体積を孔直径の関数として示すグラフである。 第４図は第２図及び第３図のデータを充満度の関数とし
ての性能損失の曲線に書き換えたものである。 特許出願人 ユナイテッド・チクノロシーズ・コーホ
レイシラン
孔直径の関数として示すグラフである。 第２図は特別な特性を有する燃料電池構成要素について
構成要素空隙体積を孔直径の関数として示すグラフであ
る。 第３図は、一つの構成要素が第２図と異なる特別な特性
を有する場合に関して、燃料電池構成要素について構成
要素空隙体積を孔直径の関数として示すグラフである。 第４図は第２図及び第３図のデータを充満度の関数とし
ての性能損失の曲線に書き換えたものである。 特許出願人 ユナイテッド・チクノロシーズ・コーホ
レイシラン
Claims (3)
- （１）燃料電池の作動中は溶融しているアルカリ金属炭
酸塩電解質を含む電解質マトリックスと、電解質マトリ
ックスと接触している負極と、負極から間隔をおかれて
おり電解質マトリックスと接触している正極とを含んで
いる燃料電池に於て、ａ）負極が正極の平均孔直径より
も小さい平均孔直径を有し、 ｂ）負極が電池の正常作動中の電解質喪失に備えるのに
十分な電解質を含むのに十分な多孔性を有し、 ｃ）負極の９０％電解質充満時の最大孔直径と１０％電
解質充満時の最大孔直径との比が約３よりも小さい値で
ある ことを特徴とする燃料電池。 - （２）燃料電池の作動中は溶融しているアルカリ金属炭
酸塩電解質を含む電解質マトリックスと、電解質マトリ
ックスと接触している負極と、負極から間隔をおかれて
おり電解質マトリックスと接触している正極とを含んで
いる燃料電池に於て、ａ）正極が負極の平均孔寸法より
も大きい平均孔寸法を有し、 ｂ）正極が約０．０５０ｃｍよりも大きい厚みを有し、 ｃ）正極が、負極電解質含有量が９０％充満から１０％
充満へ変化する時に正極電解質含有量が４０％充満から
２５％充満へ変化するような孔寸法分布を有し、 ｄ）正極が約７８％よりも大きい多孔性を有し、ｅ）正
極がその体積の約２０％を直径が約０．５μｍよりも小
さい孔のなかに有し、約１ｍ＾２／ｇ以上の孔を郭定す
る表面積を生じている ことを特徴とする燃料電池。 - （３）燃料電池の作動中は溶融しているアルカリ金属炭
酸塩電解質を含む電解質マトリックスと、電解質マトリ
ックスと接触している負極と、負極から間隔をおかれて
おり電解質マトリックスと接触している正極とを含んで
いる燃料電池に於て、ａ）マトリックスが、負極が電解
質で１０％充満されている時にマトリックスの９０％以
上が電解質で充満されているような孔寸法分布を有する
ことを特徴とする燃料電池。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US680404 | 1984-12-10 | ||
| US06/680,404 US4596751A (en) | 1984-12-10 | 1984-12-10 | Molten carbonate fuel cell with improved electrolyte storage |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61140072A true JPS61140072A (ja) | 1986-06-27 |
| JPH0821395B2 JPH0821395B2 (ja) | 1996-03-04 |
Family
ID=24730976
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60274298A Expired - Lifetime JPH0821395B2 (ja) | 1984-12-10 | 1985-12-05 | 燃料電池 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4596751A (ja) |
| EP (1) | EP0184971B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0821395B2 (ja) |
| BR (1) | BR8506032A (ja) |
| CA (1) | CA1249330A (ja) |
| DE (1) | DE3572089D1 (ja) |
| ZA (1) | ZA859227B (ja) |
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|---|---|---|---|---|
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| JPH03155053A (ja) * | 1989-11-13 | 1991-07-03 | Fuji Electric Co Ltd | リン酸型燃料電池 |
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| US4761348A (en) * | 1987-03-17 | 1988-08-02 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Electrolytic cell stack with molten electrolyte migration control |
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| KR100519938B1 (ko) * | 2001-11-01 | 2005-10-11 | 한국과학기술연구원 | 다공성 세라믹 막이 코팅된 용융탄산염 연료전지용 연료극 |
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| WO2011153330A1 (en) | 2010-06-02 | 2011-12-08 | Florida State University Research Foundation, Inc. | High energy density electrochemical capacitors |
| KR102048797B1 (ko) | 2016-08-12 | 2019-11-26 | 한국과학기술연구원 | 용융탄산염 연료전지의 전해질 공급 방법 및 이에 따른 용융탄산염 연료전지 |
| US10777834B2 (en) * | 2016-08-12 | 2020-09-15 | Korea Institute Of Science And Technology | Method for supplying molten carbonate fuel cell with electrolyte and molten carbonate fuel cell using the same |
| KR102540403B1 (ko) | 2020-10-29 | 2023-06-12 | 한국과학기술연구원 | 용융탄산염 연료전지의 전해질 공급 방법 및 이에 따른 용융탄산염 연료전지 시스템 |
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1985
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