JPS6065481A - 金属―ハロゲン電解液循環型積層二次電池の枠付セパレータの製造方法 - Google Patents
金属―ハロゲン電解液循環型積層二次電池の枠付セパレータの製造方法Info
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- JPS6065481A JPS6065481A JP58173144A JP17314483A JPS6065481A JP S6065481 A JPS6065481 A JP S6065481A JP 58173144 A JP58173144 A JP 58173144A JP 17314483 A JP17314483 A JP 17314483A JP S6065481 A JPS6065481 A JP S6065481A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は金属ハロゲン電解液循環型積層二次電池の構
成要素の一つである枠付セパレーターに関するものであ
る。
成要素の一つである枠付セパレーターに関するものであ
る。
金属−ハロゲン電池例えば亜鉛−ハロゲン（ハロゲンは
塩素または臭素）は、電解液循環型をなしておシ、電池
本体、電解液タンク及びこれらを結合し電解液を循環す
るだめの循環系（ポンプを含む）の６つの要素から形成
されている。
塩素または臭素）は、電解液循環型をなしておシ、電池
本体、電解液タンク及びこれらを結合し電解液を循環す
るだめの循環系（ポンプを含む）の６つの要素から形成
されている。
電池本体は、単セルで示すと陰陽極間に、陰極液と陽極
液の接触を防ぐためにイオン透過性のセパレーターが設
けられているっ 一般に液循環型１ｌｌｊ鉛−・・ロゲンニ次電池の実用
化に当っては、前記電池本体において、電極をバイポー
ラ形とし、上記単セルを複数個積層した構成となってい
る。
液の接触を防ぐためにイオン透過性のセパレーターが設
けられているっ 一般に液循環型１ｌｌｊ鉛−・・ロゲンニ次電池の実用
化に当っては、前記電池本体において、電極をバイポー
ラ形とし、上記単セルを複数個積層した構成となってい
る。
第１図はこれら積層二次′電池の模式図である。
第１図に示す如く、電極積層部（ｂ）の両端部に端子電
極１を置きセパレーター２を介してその次に枠付電極６
を置き、再びセパレーター２を介して枠付電極６を置く
ようにして単セル部分（、）が複数積層される。また前
記積層部（ｂ）の両性側にはバンキング４及び電Ｍ液流
入管５，５′ならびに流出管６．６′が取付られている
締付板７をこの順に置いて締付板７をセパレーター２、
電極１，６のポルト通孔２ａ、３ａにポルト８を挿入し
、これを締付けて電池本体が一体に形成される。電極６
は表裏点対称に形成され、またその中央部は導電性プラ
スチック材６２により形成され、枠部６１よシ没して形
成されている。電解液（陽極液）は電解液流入管５より
電池本体に入シ、電解液流入マニホールド９より電極３
の枠部３１に形成されたチャンネル３１ａ、マイクロチ
ャンネル３１ｂを通って均一に各電極部６２表面に供給
され、電解液流出マニホールド１０を通って、電解液流
出管６によって電池本体から排出される。陰極液は流入
管５′より電池本体に入り、電極部の裏面を陽極液と同
様の過程で流れ、流出管６′より排出される。
極１を置きセパレーター２を介してその次に枠付電極６
を置き、再びセパレーター２を介して枠付電極６を置く
ようにして単セル部分（、）が複数積層される。また前
記積層部（ｂ）の両性側にはバンキング４及び電Ｍ液流
入管５，５′ならびに流出管６．６′が取付られている
締付板７をこの順に置いて締付板７をセパレーター２、
電極１，６のポルト通孔２ａ、３ａにポルト８を挿入し
、これを締付けて電池本体が一体に形成される。電極６
は表裏点対称に形成され、またその中央部は導電性プラ
スチック材６２により形成され、枠部６１よシ没して形
成されている。電解液（陽極液）は電解液流入管５より
電池本体に入シ、電解液流入マニホールド９より電極３
の枠部３１に形成されたチャンネル３１ａ、マイクロチ
ャンネル３１ｂを通って均一に各電極部６２表面に供給
され、電解液流出マニホールド１０を通って、電解液流
出管６によって電池本体から排出される。陰極液は流入
管５′より電池本体に入り、電極部の裏面を陽極液と同
様の過程で流れ、流出管６′より排出される。
かかる擢鉛−ハロゲン電池例えば亜鉛−臭素電池におい
ては、亜鉛が充電時には陰極上に析出し、放電時には亜
鉛が溶解し電解液中に拡散する。一方臭素は充電時に陽
極で発生し電解液に溶は放電時には臭素イオンになる電
気化学的反応によって起電力を得る。
ては、亜鉛が充電時には陰極上に析出し、放電時には亜
鉛が溶解し電解液中に拡散する。一方臭素は充電時に陽
極で発生し電解液に溶は放電時には臭素イオンになる電
気化学的反応によって起電力を得る。
上述の金属−ハロゲン電解液循環型積層二次電池を組立
てる場合、セパレーター２としてポリエチレン等をペー
スポリマーとした多孔質膜を、枠付電接６と同一の外形
寸法に切断して、バッキングあるいはシールド材等を電
極６の枠部６１との間に介在すしめてその−１−！積層
していた。
てる場合、セパレーター２としてポリエチレン等をペー
スポリマーとした多孔質膜を、枠付電接６と同一の外形
寸法に切断して、バッキングあるいはシールド材等を電
極６の枠部６１との間に介在すしめてその−１−！積層
していた。
然しこのような積層方法では電解液を循環させた場合、
液が膜内に浸透１７、外側に参み出して、周辺の金属部
分あるいは樹脂部分の腐食あるいは侵蝕を起し、捷たマ
ニホールド９．９’、１０．１０’部分で液の短絡を起
す等周辺機器の損傷や効率の低下等の原因となる不具合
を生じていた。
液が膜内に浸透１７、外側に参み出して、周辺の金属部
分あるいは樹脂部分の腐食あるいは侵蝕を起し、捷たマ
ニホールド９．９’、１０．１０’部分で液の短絡を起
す等周辺機器の損傷や効率の低下等の原因となる不具合
を生じていた。
本発明の目的は、上述の如き欠点を解消した積層二次電
池の枠付セパレーク−の製造方法を提供するにある。
池の枠付セパレーク−の製造方法を提供するにある。
本発明の要旨は多孔質膜のマニホールド形成部に孔を穿
孔形成し、読札にポリオレフィン系樹脂からなる電解液
不浸透性丸板を嵌着し、前記マニホールド形成部を含む
多孔質脱勢の外縁部にポリオレフィン系樹脂からなる電
解液不浸透性枠部材をその両側から重ね合わせ、ヒート
プレス法により一体に成形し、次に前記マニホールド形
成部にマニホールドを形成してなることを特徴とする積
層二次電池の枠付セパレーターの製造方法にある。
孔形成し、読札にポリオレフィン系樹脂からなる電解液
不浸透性丸板を嵌着し、前記マニホールド形成部を含む
多孔質脱勢の外縁部にポリオレフィン系樹脂からなる電
解液不浸透性枠部材をその両側から重ね合わせ、ヒート
プレス法により一体に成形し、次に前記マニホールド形
成部にマニホールドを形成してなることを特徴とする積
層二次電池の枠付セパレーターの製造方法にある。
本発明を添伺図ならびに実施例の知見に基づいて詳細に
以下述べる。
以下述べる。
本発明の枠付セパレーターは第２図に示す如く、ポリエ
チレン樹脂をマトリックスとした多孔質膜２１のマニホ
ールド形成部に孔２６を形成し読札２６に同質でかつ電
解液不浸透性丸板２４を嵌着し、多孔質膜と同質のポリ
オレフィン系樹脂製でかつ電解液不浸透性の額縁状に切
断した枠部材２２をこの多孔質膜２１の上下に重ね合せ
ヒートプレス法により一体に成形し、後にマニホールド
形成部にマニホールド９． ９’、１０． １０’さら
にボルト通孔２ａを形成したものである。
チレン樹脂をマトリックスとした多孔質膜２１のマニホ
ールド形成部に孔２６を形成し読札２６に同質でかつ電
解液不浸透性丸板２４を嵌着し、多孔質膜と同質のポリ
オレフィン系樹脂製でかつ電解液不浸透性の額縁状に切
断した枠部材２２をこの多孔質膜２１の上下に重ね合せ
ヒートプレス法により一体に成形し、後にマニホールド
形成部にマニホールド９． ９’、１０． １０’さら
にボルト通孔２ａを形成したものである。
尚前記マニホールド形成部は、あらかじめ膜２１の当該
形成部に、マニホールド径の２倍程度の孔２６を開けて
おき、該孔径と同一径を有しかつ枠部材ン２と同じ材質
例えばポリエチレン樹脂製でかつ電解液不浸透性の丸板
２４を嵌め込んでおき枠部材２２と共に一体に成形され
マニホールドの絶縁性及び不浸透性を確保する、額縁状
の枠部材２２は、積層して電池を構成した場合、第６図
の如く電極１，６の枠部６１及びマイクロチャンネル３
１ｂの高さに及んで形成される。即ち従来の締付時にお
けるバッキング又はシールド材の厚みと同じ厚みとする
っ 不発明に用いられるヒートプレス法による加熱圧着に当
っては、圧稲面が平坦であり、型締め時のギャップが、
通常１８Ｊみが多孔質膜０．６ ｍｍ額縁状枠０．３
ｍｍ程度のものが加熱圧着する場合、０．５ｍｍである
ような金型を使用することが好寸しい。更に成形条件ノ
ーシては以下に述べると次の通りである。
形成部に、マニホールド径の２倍程度の孔２６を開けて
おき、該孔径と同一径を有しかつ枠部材ン２と同じ材質
例えばポリエチレン樹脂製でかつ電解液不浸透性の丸板
２４を嵌め込んでおき枠部材２２と共に一体に成形され
マニホールドの絶縁性及び不浸透性を確保する、額縁状
の枠部材２２は、積層して電池を構成した場合、第６図
の如く電極１，６の枠部６１及びマイクロチャンネル３
１ｂの高さに及んで形成される。即ち従来の締付時にお
けるバッキング又はシールド材の厚みと同じ厚みとする
っ 不発明に用いられるヒートプレス法による加熱圧着に当
っては、圧稲面が平坦であり、型締め時のギャップが、
通常１８Ｊみが多孔質膜０．６ ｍｍ額縁状枠０．３
ｍｍ程度のものが加熱圧着する場合、０．５ｍｍである
ような金型を使用することが好寸しい。更に成形条件ノ
ーシては以下に述べると次の通りである。
即ち枠部材２２を形成させる樹脂の融点が約１２０℃で
あるため成形湯度が１１８℃に満たない場合は５０ ｋ
！９／ｃｎ！の圧力で圧縮しても膜２１と枠部材２２と
は完全な融着けもとよシ接着されず簡単に剥離してしま
う。一方成形温度を１２８℃を越えて高くした場合はセ
パレータ部２１ａの角部に波状のシワを生じ（○評価）
、更に加えて溶融した枠部材２２の樹脂がセパレータ部
２１ａ面上に流出して、セパレータ一部２１ａの前記角
部が樹脂化され、核部の多孔性を失なうこととなる（△
評価）、、、そして例えば１６０℃の成形温度。
あるため成形湯度が１１８℃に満たない場合は５０ ｋ
！９／ｃｎ！の圧力で圧縮しても膜２１と枠部材２２と
は完全な融着けもとよシ接着されず簡単に剥離してしま
う。一方成形温度を１２８℃を越えて高くした場合はセ
パレータ部２１ａの角部に波状のシワを生じ（○評価）
、更に加えて溶融した枠部材２２の樹脂がセパレータ部
２１ａ面上に流出して、セパレータ一部２１ａの前記角
部が樹脂化され、核部の多孔性を失なうこととなる（△
評価）、、、そして例えば１６０℃の成形温度。
圧力１００ ｋｇ／ｃｄでは、前述の様な好ましくない
結果が、前記角部を中心として拡大現出し、さらに成形
品有効セパレータ一部に波状の大きなたわみを生じ実用
に供し得ない状態となる（×評価）。
結果が、前記角部を中心として拡大現出し、さらに成形
品有効セパレータ一部に波状の大きなたわみを生じ実用
に供し得ない状態となる（×評価）。
゛まだプレス圧力を５０ｋｇ／−以上の例えば１００ｋ
ｇ／ｃＪにした場合は成形温度を低くすることが好壕し
く、１６０℃では実用に供し得ないものとなる。更に加
熱圧縮時間を１分を越して長くした場合も成形温度を低
くすることが好ましいが１２０〜１２５℃では前述の△
評価に相当するものとなる。
ｇ／ｃＪにした場合は成形温度を低くすることが好壕し
く、１６０℃では実用に供し得ないものとなる。更に加
熱圧縮時間を１分を越して長くした場合も成形温度を低
くすることが好ましいが１２０〜１２５℃では前述の△
評価に相当するものとなる。
以上より通常実用に供しうる枠付セパレーターのヒート
プレス県外は成形開始温度１１８〜１２８℃、プレス圧
力５０〜１００ ｋｌ、／ｃｄ 、加熱圧縮時間０（後
述）〜１分、冷却保圧時間２分が好ましい。
プレス県外は成形開始温度１１８〜１２８℃、プレス圧
力５０〜１００ ｋｌ、／ｃｄ 、加熱圧縮時間０（後
述）〜１分、冷却保圧時間２分が好ましい。
又本発明による枠付セパレーターの素材構成のうち枠部
材２２の厚みは０．３ ｍｎ以上にすると成形品の全面
が圧縮されず、膜面２１ａに大きなたわみを生ずるっ 捷だ厚み０．３ ｔｔａｎの枠部材２２を膜２１の上下
に計２枚重ね合せずに２倍の厚み０．６ ｔａｎの枠部
材２２を片側にのみ重ね合せた場合は片当りを生じ一方
に反った成形品となり実用的なものが得られない。
材２２の厚みは０．３ ｍｎ以上にすると成形品の全面
が圧縮されず、膜面２１ａに大きなたわみを生ずるっ 捷だ厚み０．３ ｔｔａｎの枠部材２２を膜２１の上下
に計２枚重ね合せずに２倍の厚み０．６ ｔａｎの枠部
材２２を片側にのみ重ね合せた場合は片当りを生じ一方
に反った成形品となり実用的なものが得られない。
壕だ厚さＬｌ、 ３ ｍ＋ｎ以下の枠部材２２を０．６
ｒｔａｎ厚さの多孔質膜２１の上下に計２枚重ね合せた
場合は比較的良好な成型品が得られるが、枠部材２１に
狭まれた部分の膜２１の樹脂化が不十分となり、積層し
て実用に供するには絶縁性及び不浸透性が十分でない。
ｒｔａｎ厚さの多孔質膜２１の上下に計２枚重ね合せた
場合は比較的良好な成型品が得られるが、枠部材２１に
狭まれた部分の膜２１の樹脂化が不十分となり、積層し
て実用に供するには絶縁性及び不浸透性が十分でない。
以上は膜厚Ｕ、 ６ ａｍの多孔質膜２１を用いて枠付
セパレーターを成形する場合の成形条件に関するもので
あるが、膜厚がＬｌ、 １〜２Ｉ＋ｌｌ１１のものにつ
いてもほぼ同様の成形条件及び樹脂材の組合せによシ枠
付セパレーターを得ることができる。そしてこの場合一
般的に膜の上下に重ね合せる額縁状枠部材の厚みを多孔
質膜の約１／２に設定すると良好な成形品が得られるっ 以上本発明の枠付セパレーターの製造方法は多孔角膜の
マニホールド形成部に孔を形成し、この孔にポリエチレ
ン樹脂の電解液不浸透性丸材を低着すると共に前記形成
部を含む多孔質膜の両面にポリエチレン樹脂から成る電
解液不浸透性枠部材を重ね合わせてヒートプレス法によ
り一体に形成したので、枠部の電池積層方向及び七ノ々
レーター面方向の電解液の漏出を防止することができる
。
セパレーターを成形する場合の成形条件に関するもので
あるが、膜厚がＬｌ、 １〜２Ｉ＋ｌｌ１１のものにつ
いてもほぼ同様の成形条件及び樹脂材の組合せによシ枠
付セパレーターを得ることができる。そしてこの場合一
般的に膜の上下に重ね合せる額縁状枠部材の厚みを多孔
質膜の約１／２に設定すると良好な成形品が得られるっ 以上本発明の枠付セパレーターの製造方法は多孔角膜の
マニホールド形成部に孔を形成し、この孔にポリエチレ
ン樹脂の電解液不浸透性丸材を低着すると共に前記形成
部を含む多孔質膜の両面にポリエチレン樹脂から成る電
解液不浸透性枠部材を重ね合わせてヒートプレス法によ
り一体に形成したので、枠部の電池積層方向及び七ノ々
レーター面方向の電解液の漏出を防止することができる
。
次に実施例について述べる。
リエチレン密度０．９５６．Ｆ／ｃＪＭＦＲＵ、８０
）製の多孔１丁膜（縦４００ｍｍＸ横３６０ ｍｍ 厚
さＣ１，６ｍｍ ）の？ｔ Ｍ ｉのマニホールド形成
部に孔（φ１５酬）４ケを穿孔し、この孔に該孔径と同
一径、同じ厚みでかつ多孔質膜と同質の素材より成る電
解液不浸透性丸板を嵌め込み、この多孔質膜の上下に同
質かつ外法が同寸法の額縁状枠部材（内法従６００酎×
横６００ｍ 厚さ０．６問）２枚を重ね合せ、圧縮面が
平坦で型締め時のギャップが０．５ ｗｎである様な金
型を用い次の第１表に示す成型条件にてヒートプレスを
行なった。
）製の多孔１丁膜（縦４００ｍｍＸ横３６０ ｍｍ 厚
さＣ１，６ｍｍ ）の？ｔ Ｍ ｉのマニホールド形成
部に孔（φ１５酬）４ケを穿孔し、この孔に該孔径と同
一径、同じ厚みでかつ多孔質膜と同質の素材より成る電
解液不浸透性丸板を嵌め込み、この多孔質膜の上下に同
質かつ外法が同寸法の額縁状枠部材（内法従６００酎×
横６００ｍ 厚さ０．６問）２枚を重ね合せ、圧縮面が
平坦で型締め時のギャップが０．５ ｗｎである様な金
型を用い次の第１表に示す成型条件にてヒートプレスを
行なった。
第１表 成型多件
※予熱した金型内に素材を投入後、直ちに型締めを行い
、ゲージ圧で５０に９／ｃｒｌ ’！で圧力を上昇させ
た直恢、保圧した一１１冷却を開始する。
、ゲージ圧で５０に９／ｃｒｌ ’！で圧力を上昇させ
た直恢、保圧した一１１冷却を開始する。
かかる方法によって製造、された枠付セパレーターは、
多孔質膜と枠部材が完全に融着され剥離を生ぜずセパレ
ータ一部にシワ等もなく良好な製品であり、積層二次電
池のセパレーターとして実用に供した場合、絶縁性及び
不浸透性の点においても優れたものであった。
多孔質膜と枠部材が完全に融着され剥離を生ぜずセパレ
ータ一部にシワ等もなく良好な製品であり、積層二次電
池のセパレーターとして実用に供した場合、絶縁性及び
不浸透性の点においても優れたものであった。
実施例２゜
実施例１と同様な多孔質膜、丸板及び額縁状枠部材を用
いて成形条件のみ第２表に示す条件に変動せしめ同じ方
法にて枠付セパレーターを製造した結果、第２表に示す
如き評価の枠付セパレーターを得た。
いて成形条件のみ第２表に示す条件に変動せしめ同じ方
法にて枠付セパレーターを製造した結果、第２表に示す
如き評価の枠付セパレーターを得た。
尚第２表の評価◎印は実施例１で得られた製品と同じく
実用的に優れた製 品 ○印は実用に供しうるがセパレ ータ一部の角部に波状のシ ワを生じた製品 Δ印は実用可能であるが前記波 状のシワに加えて、該部分 に溶融した枠部材が流出し セパレータ一部の樹脂化に より多孔性を失なった製品。
実用的に優れた製 品 ○印は実用に供しうるがセパレ ータ一部の角部に波状のシ ワを生じた製品 Δ印は実用可能であるが前記波 状のシワに加えて、該部分 に溶融した枠部材が流出し セパレータ一部の樹脂化に より多孔性を失なった製品。
Ｘ印はセパレータ一部に波状の
大きな撓みを生じ実用に供
し得ない製品である。
第２表 成形条件及び成品の評価
叙上の如く本発明による枠付七ノくレータ−は（１）半
溶融状態で圧縮成形するため枠部の平坦性がすぐれてい
る。 １ （２）電解液不浸透性枠部材に狭まれた多孔質膜は成形
時に樹脂化されるため枠部の浸透性を著しく低下させる
ことができる。
溶融状態で圧縮成形するため枠部の平坦性がすぐれてい
る。 １ （２）電解液不浸透性枠部材に狭まれた多孔質膜は成形
時に樹脂化されるため枠部の浸透性を著しく低下させる
ことができる。
（３） 多孔質膜マニホールド形成部に枠部材と同じ樹
脂から成る電解液不浸透性丸板を配したことにより、マ
ニホールド内部の絶縁性を確保し得る。
脂から成る電解液不浸透性丸板を配したことにより、マ
ニホールド内部の絶縁性を確保し得る。
等により、その結果液漏れ及び液の短絡のない枠付セパ
レーターを得ることができるものである。
レーターを得ることができるものである。
第１図は積層二次電池の模式図であり第２図は本発明に
よる枠付セパレーターの素材構成を示す説明図であ函１
す、オｄ図１２七パレーター出這象棹臼狛動閲で°ある
。 ２・・・セパレーター、２１・・・多孔質膜、２２・・
・額縁状枠部材、２６・・・マニホールド形成部の孔、
２４・・・丸板っ 代理人 弁理士 木 村 三 朗 第２図 第３図 ４ １ とど どｑ ２１
よる枠付セパレーターの素材構成を示す説明図であ函１
す、オｄ図１２七パレーター出這象棹臼狛動閲で°ある
。 ２・・・セパレーター、２１・・・多孔質膜、２２・・
・額縁状枠部材、２６・・・マニホールド形成部の孔、
２４・・・丸板っ 代理人 弁理士 木 村 三 朗 第２図 第３図 ４ １ とど どｑ ２１
Claims (1)
- 電極板にセパレータを重ね、これを積層して成る二次電
池のセパレータにおいて多孔質膜のマニホールド形成部
に孔を穿孔形成し、該孔にポリオレフィン系樹脂からな
る電解液不浸透性丸板を嵌着し、前記マニホールド形成
部を含む多孔質膜藝の外縁部にポリオレフィン系樹脂か
らなる電解液不浸透性枠部材をその両側から重ね合わせ
、ヒートプレス法により一体に成形し、次に前記マニホ
ールド形成部にマニホールドを形成してなることを特徴
とする積層二次電池の枠付セパレーターの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58173144A JPS6065481A (ja) | 1983-09-21 | 1983-09-21 | 金属―ハロゲン電解液循環型積層二次電池の枠付セパレータの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58173144A JPS6065481A (ja) | 1983-09-21 | 1983-09-21 | 金属―ハロゲン電解液循環型積層二次電池の枠付セパレータの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6065481A true JPS6065481A (ja) | 1985-04-15 |
| JPH0451950B2 JPH0451950B2 (ja) | 1992-08-20 |
Family
ID=15954923
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58173144A Granted JPS6065481A (ja) | 1983-09-21 | 1983-09-21 | 金属―ハロゲン電解液循環型積層二次電池の枠付セパレータの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6065481A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7951480B1 (en) | 2003-10-29 | 2011-05-31 | Quallion Llc | Separator bag for use in electrochemcial cell |
-
1983
- 1983-09-21 JP JP58173144A patent/JPS6065481A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7951480B1 (en) | 2003-10-29 | 2011-05-31 | Quallion Llc | Separator bag for use in electrochemcial cell |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0451950B2 (ja) | 1992-08-20 |
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