JPS6055084A - 抽出された石炭の流動床ガス化 - Google Patents
抽出された石炭の流動床ガス化Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
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Description
【発明の詳細な説明】
発明の分野
本発明は、石炭及び類似の炭素質固形物のガス化に関し
、更に具体的に言えば、流動床ガス化プロセスにおいて
比較的高いガス化法密度を維持するだめの方法に関する
。
、更に具体的に言えば、流動床ガス化プロセスにおいて
比較的高いガス化法密度を維持するだめの方法に関する
。
発明の背景
粘結炭のガス化においてしはしば遭遇する問題は、アグ
ロメレート（凝集体）が形成されることである。これ１
１か＼る石炭にそれらの軟化点よりも高い温度を施こし
たときに発現する塑性によって引き起こされる。この点
（一般には約３７０〜約４８０℃の間）に達したときに
、石炭粒子は、膨潤し７次いでデボラチリゼーション間
における気泡の形成によって変形し始める。温度が上昇
するにつれて、変形は苛酷になり、石炭は塑性且つ粘着
性になり、そ１７て場合によっては脆弱になる可能もあ
る。この粘着性粒子は、アグロメレート化しそしてガス
透過性を低下させる凝集した固体を形成する傾向があり
、また反応器及び反応器供給管を閉塞する傾向がある。
ロメレート（凝集体）が形成されることである。これ１
１か＼る石炭にそれらの軟化点よりも高い温度を施こし
たときに発現する塑性によって引き起こされる。この点
（一般には約３７０〜約４８０℃の間）に達したときに
、石炭粒子は、膨潤し７次いでデボラチリゼーション間
における気泡の形成によって変形し始める。温度が上昇
するにつれて、変形は苛酷になり、石炭は塑性且つ粘着
性になり、そ１７て場合によっては脆弱になる可能もあ
る。この粘着性粒子は、アグロメレート化しそしてガス
透過性を低下させる凝集した固体を形成する傾向があり
、また反応器及び反応器供給管を閉塞する傾向がある。
粘結性歴青炭をガス化するときに遭遇するアクロメレー
ト化問題を軽減するために幾つかの方法がこれまで提案
されている。過去において提案された１つのか＼る方法
は、粗石炭をガス化反応器に送る前にそれを空気と比較
的高い温度で接触させることによって該粗石炭を予備処
理することである。過去の研究によれば、か＼る態様で
の粕石炭の処理は、その粘結性を破壊しこれによってそ
れがガス化間にアグロメレート化するのを防止すること
を意図することが示されている。また、か＼る予備処理
操作は、費用がか＼るか、又は石炭からの価値ある揮発
性成分の損失をもたらすか或いは所定量の石炭から製造
することができるメタンの量を減少させるという点で顕
著な不利益を有している。かくして、これらの予備処理
操作は、ガス化プロセスで使用するのには望ましくガい
。
ト化問題を軽減するために幾つかの方法がこれまで提案
されている。過去において提案された１つのか＼る方法
は、粗石炭をガス化反応器に送る前にそれを空気と比較
的高い温度で接触させることによって該粗石炭を予備処
理することである。過去の研究によれば、か＼る態様で
の粕石炭の処理は、その粘結性を破壊しこれによってそ
れがガス化間にアグロメレート化するのを防止すること
を意図することが示されている。また、か＼る予備処理
操作は、費用がか＼るか、又は石炭からの価値ある揮発
性成分の損失をもたらすか或いは所定量の石炭から製造
することができるメタンの量を減少させるという点で顕
著な不利益を有している。かくして、これらの予備処理
操作は、ガス化プロセスで使用するのには望ましくガい
。
粗石炭を高温度において空気で予備処理する代わりに、
石炭の粘結性な除去する（ ｄｅｃａｋｉｎｇ ）する
ために石炭を室温において水酸化ナトリウムの希薄水溶
液で処理することが過去において提案された。過去の研
究によれば、水酸化ナトリウムの水溶液で処理された粗
石炭は、約１〜２の範囲内の自由膨潤指数を示しそれ故
に大気圧において比較的非粘結性であることが示された
。
石炭の粘結性な除去する（ ｄｅｃａｋｉｎｇ ）する
ために石炭を室温において水酸化ナトリウムの希薄水溶
液で処理することが過去において提案された。過去の研
究によれば、水酸化ナトリウムの水溶液で処理された粗
石炭は、約１〜２の範囲内の自由膨潤指数を示しそれ故
に大気圧において比較的非粘結性であることが示された
。
水酸化す） ＩＪウムは石灰の粘結性を除去する傾向が
あるという過去の教示の故に、ガス化器への粗石炭の導
入に先立ってアルカリ金属触媒を該石炭に加えるならば
、粘結炭の接触ガス化に際してアグロメレート化が問題
にならないと思われていた。実際に、石炭にアルカリ金
属化合物を含浸させそして流動床において比較的低い圧
力でガス化すると、アクロメレート化問題が実質上回避
されることが過去に判明している。しかしながら、こ＼
に驚いたことに、流動床接触ガス化を高い圧力で実施す
ると、得られるチャー粒子の流動床の密度が極めて低く
なり、ある鳩舎には８０ ｋ１７７ｍ”程になることが
分かった。か＼る低い比密度は、所定のガス化器におい
て処理することができる石炭の量の夾質的な減少をもた
らし、それ故にプロセスにおいて製造することができる
生成物ガスの量を実質上減少させる。時間単位当りより
多くの石炭をガスに転化させるためには、ずっと大型の
ガス化器を使用するか又１」、多ガス化器を用いること
が必要であるが、これらは、工業的プラントの建造費用
及び得られる生成物ガスの価格の実質的な増加をもたら
す操作である。
あるという過去の教示の故に、ガス化器への粗石炭の導
入に先立ってアルカリ金属触媒を該石炭に加えるならば
、粘結炭の接触ガス化に際してアグロメレート化が問題
にならないと思われていた。実際に、石炭にアルカリ金
属化合物を含浸させそして流動床において比較的低い圧
力でガス化すると、アクロメレート化問題が実質上回避
されることが過去に判明している。しかしながら、こ＼
に驚いたことに、流動床接触ガス化を高い圧力で実施す
ると、得られるチャー粒子の流動床の密度が極めて低く
なり、ある鳩舎には８０ ｋ１７７ｍ”程になることが
分かった。か＼る低い比密度は、所定のガス化器におい
て処理することができる石炭の量の夾質的な減少をもた
らし、それ故にプロセスにおいて製造することができる
生成物ガスの量を実質上減少させる。時間単位当りより
多くの石炭をガスに転化させるためには、ずっと大型の
ガス化器を使用するか又１」、多ガス化器を用いること
が必要であるが、これらは、工業的プラントの建造費用
及び得られる生成物ガスの価格の実質的な増加をもたら
す操作である。
発明の概要
本発明は、ガス化反応器において比較的高い流動床密度
を維持する改良された流動床式石炭ガス化法を提供する
ものである。こ＼に本発明に従えば、ガス化工程に先立
って抽出帯域において炭素質供給固形物に約１２．０よ
りも高いｐ ）Ｔを有する水溶液を固形物からビチュー
メンを抽出するのに十分な時間接触させることによって
、高められた圧力及び温度で操作されるガス化器に比較
的高い流動床密度、通常、約１６０ ｋｇ／ｙ＋＋３よ
りも高い密度を維持することができることが見い出され
た。
を維持する改良された流動床式石炭ガス化法を提供する
ものである。こ＼に本発明に従えば、ガス化工程に先立
って抽出帯域において炭素質供給固形物に約１２．０よ
りも高いｐ ）Ｔを有する水溶液を固形物からビチュー
メンを抽出するのに十分な時間接触させることによって
、高められた圧力及び温度で操作されるガス化器に比較
的高い流動床密度、通常、約１６０ ｋｇ／ｙ＋＋３よ
りも高い密度を維持することができることが見い出され
た。
この水溶液は、接触ガス化活性を有する水溶性化合物で
あって、しかも、抽出工程間に固形物に付着されそして
しかる後に炭素質固形物のガス化間にスチームカス化触
媒として働く水溶性化合物を含有するのが好ましい。ま
た、水溶液は、ガス化帯域で生成される粒子を浸出する
ことによって得られる溶液であってもよい。これらの粒
子は、固形物な水で浸出することによって再使用のため
に回収することができる触媒成分を含有する。通常、こ
の水溶液は、水酸化アルカリ全域の溶液好ましくは水酸
化カリウムを含有する溶液である。
あって、しかも、抽出工程間に固形物に付着されそして
しかる後に炭素質固形物のガス化間にスチームカス化触
媒として働く水溶性化合物を含有するのが好ましい。ま
た、水溶液は、ガス化帯域で生成される粒子を浸出する
ことによって得られる溶液であってもよい。これらの粒
子は、固形物な水で浸出することによって再使用のため
に回収することができる触媒成分を含有する。通常、こ
の水溶液は、水酸化アルカリ全域の溶液好ましくは水酸
化カリウムを含有する溶液である。
本発明の好ましい具体例では、炭素質供給固形物から抽
出されたビチューメンは、ガス化工程に先立って水溶液
を抽出済みの固形物と接触状態にしながら該水溶液から
水分を除去Ｉ〜て固形物を乾燥させることによって同形
物上に再付着される。
出されたビチューメンは、ガス化工程に先立って水溶液
を抽出済みの固形物と接触状態にしながら該水溶液から
水分を除去Ｉ〜て固形物を乾燥させることによって同形
物上に再付着される。
好ましくけ、水分け、抽出帯域から流出するスラリーな
フラッシュ乾燥させることによって除去される。不発明
の別の具体例では、水溶液は、抽出帯域から流出するス
ラリー中の炭素質固形物から分離され、その水分の一部
分を除去することによって濃縮され、そして固形物と再
混合されて混合物を形成し、次いでカス化に先立って該
混合物から水分を除去１〜て炭素質固形物を乾燥させ１
つ抽出ビチューメンを固形物に再付着させる。本発明の
上記具体例の両方において、再付着されたビチューメン
を含有する炭素質固形物は流動床ガス化帯域において高
められた圧力及び温度でガス化され、この場合に流動床
の密度は約’Ｉ ６ Ｄ ｋｇ７ｍ”よりも高い値に維
持される。
フラッシュ乾燥させることによって除去される。不発明
の別の具体例では、水溶液は、抽出帯域から流出するス
ラリー中の炭素質固形物から分離され、その水分の一部
分を除去することによって濃縮され、そして固形物と再
混合されて混合物を形成し、次いでカス化に先立って該
混合物から水分を除去１〜て炭素質固形物を乾燥させ１
つ抽出ビチューメンを固形物に再付着させる。本発明の
上記具体例の両方において、再付着されたビチューメン
を含有する炭素質固形物は流動床ガス化帯域において高
められた圧力及び温度でガス化され、この場合に流動床
の密度は約’Ｉ ６ Ｄ ｋｇ７ｍ”よりも高い値に維
持される。
本発明は、過去においてガス化を比較的低い圧力で実施
したときに見い出された比較的高い密度とは対照をなし
て、アルカリ金楓触媒を含浸させた歴青災が高められた
圧力でのガス化間に比較的低い流動床密度をもたらすと
いう発見に少々くとも一部分基いている。加圧下に石炭
の膨潤傾向を測定することによって床密度を予想するよ
うに設計された実験室的研究によれば、アルカリ金属触
媒成分を含有する石炭は、典型的な高圧ガス化反応器に
見られる高い圧力において急速に増大する温度を受ける
と膨潤することが示されている。また、これらの実験室
的研究によれば、膨潤傾向は、石炭を先ず高いｐＨ溶液
で抽出してビテユーメンを除去する場合に著しく減少さ
れることも示されている。更に、研究によれば、後続の
ガス化間に、 得られる比較的高い床密度に悪影響を及
はさずに抽出工程後にビチューメンを石炭に再付着させ
ることができることが示されている。
したときに見い出された比較的高い密度とは対照をなし
て、アルカリ金楓触媒を含浸させた歴青災が高められた
圧力でのガス化間に比較的低い流動床密度をもたらすと
いう発見に少々くとも一部分基いている。加圧下に石炭
の膨潤傾向を測定することによって床密度を予想するよ
うに設計された実験室的研究によれば、アルカリ金属触
媒成分を含有する石炭は、典型的な高圧ガス化反応器に
見られる高い圧力において急速に増大する温度を受ける
と膨潤することが示されている。また、これらの実験室
的研究によれば、膨潤傾向は、石炭を先ず高いｐＨ溶液
で抽出してビテユーメンを除去する場合に著しく減少さ
れることも示されている。更に、研究によれば、後続の
ガス化間に、 得られる比較的高い床密度に悪影響を及
はさずに抽出工程後にビチューメンを石炭に再付着させ
ることができることが示されている。
本発明の方法は、高められた温度及び高い圧力において
アグロメレート及び膨潤する傾向がある歴宵炭及び類似
の炭素質固形物の流動床ガス化法であって、しかも流動
床に比較的高い密度をもたらす効率的な方法を提供する
ものである。高い床密度の結果として、Ｈ「定寸法のガ
ス化器で多くの石炭を処理しそして多くの生成物ガスを
生成することができ、かく【２て、特に低い床密度を補
うために大型のガス化器又は多ガス化器を必要とするよ
うな場合と比較して実寅的彦節約がもたらされる。
アグロメレート及び膨潤する傾向がある歴宵炭及び類似
の炭素質固形物の流動床ガス化法であって、しかも流動
床に比較的高い密度をもたらす効率的な方法を提供する
ものである。高い床密度の結果として、Ｈ「定寸法のガ
ス化器で多くの石炭を処理しそして多くの生成物ガスを
生成することができ、かく【２て、特に低い床密度を補
うために大型のガス化器又は多ガス化器を必要とするよ
うな場合と比較して実寅的彦節約がもたらされる。
好ましい具体例の記述
第１図に示すプロセスは、歴青炭、亜歴青炭、亜炭、液
化残液、又は揮発性炭化水素成分を含有しそして島めら
れた偏度において膨潤しアグロメレート化する傾向があ
る他の炭素質固形物の流動床接触ガス化によって代替天
然ガスを製造する方法である。本発明は、この特定のガ
ス化プロセスに限定されるものではなく、任意の流動床
ガス化操作（触媒が用いられても又社用いられなくても
）において用いて、高められた圧力で操作される流動床
ガス化反応器での酸素、スチーム、水素、二酸化炭素又
は類似のガス化剤と一体炭素質供給原料との反応を促進
させることができる。
化残液、又は揮発性炭化水素成分を含有しそして島めら
れた偏度において膨潤しアグロメレート化する傾向があ
る他の炭素質固形物の流動床接触ガス化によって代替天
然ガスを製造する方法である。本発明は、この特定のガ
ス化プロセスに限定されるものではなく、任意の流動床
ガス化操作（触媒が用いられても又社用いられなくても
）において用いて、高められた圧力で操作される流動床
ガス化反応器での酸素、スチーム、水素、二酸化炭素又
は類似のガス化剤と一体炭素質供給原料との反応を促進
させることができる。
第１図に示す方法では、米国ふるい基準で約８メツシユ
以下の粒度に予め粉砕された固体炭素質供給原料が原料
調製プラント又は貯蔵設備（図示せず）から管路１０に
送られる。管１０に導入された固形物はスラリータンク
又は同様の容器１２に送られ、こ＼でこれらは管路１４
を経てスラリータンクに導入される水溶性触媒の水溶液
と混合される。この触媒含有溶液は、プロセスの触媒回
収部分から管路７８を経て再循環されるが、これについ
ては以下で爽に説明することにする。通常、か＼る水溶
性触媒は、石炭及び類似の炭素質原料のスチームカス化
を促進するのに活性なアルカリ金域塩であり、そして１
２よりも大きいｐＨを生じるのに十分な濃度で存在する
。好ましくは、水溶性触媒は、水酸化カリウムの如き水
酸化プルカリ金属又は水酸化アルカリ金属と炭酸カリウ
ムの如きアルカリ金ｋｓ４ｔｊａとの組み合わせである
。管路ｉ４を軒て導入される水溶液は、通常約２．０〜
約５０、 Ｏｊｉ−饅好ましくは約１５゜口〜４５．０
揃匍係の水溶性触媒な含櫓する。１山常、スラリータン
ク１２には、得られるスラリー中のド１形物濃度が約１
０〜約７０曹祉チ好ま１〜くは約３０〜約６０重ｉ％に
なるのに十分な楡の水溶液が導入される。
以下の粒度に予め粉砕された固体炭素質供給原料が原料
調製プラント又は貯蔵設備（図示せず）から管路１０に
送られる。管１０に導入された固形物はスラリータンク
又は同様の容器１２に送られ、こ＼でこれらは管路１４
を経てスラリータンクに導入される水溶性触媒の水溶液
と混合される。この触媒含有溶液は、プロセスの触媒回
収部分から管路７８を経て再循環されるが、これについ
ては以下で爽に説明することにする。通常、か＼る水溶
性触媒は、石炭及び類似の炭素質原料のスチームカス化
を促進するのに活性なアルカリ金域塩であり、そして１
２よりも大きいｐＨを生じるのに十分な濃度で存在する
。好ましくは、水溶性触媒は、水酸化カリウムの如き水
酸化プルカリ金属又は水酸化アルカリ金属と炭酸カリウ
ムの如きアルカリ金ｋｓ４ｔｊａとの組み合わせである
。管路ｉ４を軒て導入される水溶液は、通常約２．０〜
約５０、 Ｏｊｉ−饅好ましくは約１５゜口〜４５．０
揃匍係の水溶性触媒な含櫓する。１山常、スラリータン
ク１２には、得られるスラリー中のド１形物濃度が約１
０〜約７０曹祉チ好ま１〜くは約３０〜約６０重ｉ％に
なるのに十分な楡の水溶液が導入される。
所望のｐＨ又は固形物濃度を得るのに十分な旬の水躍液
がプロセスの触媒回収部から得られない場合には、管路
１６を経て補給溶液、通常、純水酸化アルカリ金属をス
ラリータンクに導入することができる。
がプロセスの触媒回収部から得られない場合には、管路
１６を経て補給溶液、通常、純水酸化アルカリ金属をス
ラリータンクに導入することができる。
タンク１２で形成された炭素質固形物の水性スラリー（
これは、約１２．０よりも大きいｐＨを有する）は、情
拌徐１８によって約６５〜約１１０℃好ましくは約９０
〜約１０５℃の温度で攪拌される。この撹拌は、固形物
からビチューメン（炭素負供給原料中の低分子１′炭化
水素であって１通常の有機溶剤中に１］浴性の傾向があ
る炭化水素）を水溶液中に抽出させるのに十分な期間続
けられる。タンク１２におけるスラリーの所賛油留時間
は、タンク１２で形成されたスラリーの水性部分のｐＨ
１及び抽出を実施するときの温度に左右される。この水
溶液のｐＨは、通常１２．０よりも高くそして好ましく
は約１′５．５よりも高い。たいていの供給原料では、
タンク１２におけるスラリーの滞留時間は、約１５，０
分よりも長くそして好ましくは約３０〜約９０分の範囲
である。抽出工程の間、タンク１２は通常大気圧に維持
される。
これは、約１２．０よりも大きいｐＨを有する）は、情
拌徐１８によって約６５〜約１１０℃好ましくは約９０
〜約１０５℃の温度で攪拌される。この撹拌は、固形物
からビチューメン（炭素負供給原料中の低分子１′炭化
水素であって１通常の有機溶剤中に１］浴性の傾向があ
る炭化水素）を水溶液中に抽出させるのに十分な期間続
けられる。タンク１２におけるスラリーの所賛油留時間
は、タンク１２で形成されたスラリーの水性部分のｐＨ
１及び抽出を実施するときの温度に左右される。この水
溶液のｐＨは、通常１２．０よりも高くそして好ましく
は約１′５．５よりも高い。たいていの供給原料では、
タンク１２におけるスラリーの滞留時間は、約１５，０
分よりも長くそして好ましくは約３０〜約９０分の範囲
である。抽出工程の間、タンク１２は通常大気圧に維持
される。
通常の接触ガス化法では、触媒は、ガス化しようとする
固体供給原料に触媒の水溶液を吹付は次いで湿った固形
物を乾燥させて触媒に含浸させることによって固形物に
含浸される。この態様で触媒が含浸された固形物を比較
的高い圧力通常約αｘ５ＭＰａよりも高くそして好まし
くは約１１．７ＭＰａよりも高い圧力で操作される流動
床ガス化器でガス化すると、流動床の密度は極めて低く
なることが判明している。このことは、所望量の生成物
ガスを得るためには大型のガス化器が必要であることを
示す。こ＼に本発明において、ガス化に先立って同形物
からビチューメンを抽出することによってガス化器にお
ける流動床の密度を実質上増大させることができ、これ
によって大型のガス化器の必要性を排除することができ
ることが分かった。石炭中のビチューメンは可塑剤とし
て作用するようであり、そして石炭を高圧で急速に加熱
すると、それは膨潤する傾向を有する。しかしながら、
ガス化に先立って石炭からビチューメンを抽出すると、
流動床における膨潤及び＠厩を制御することができるこ
とが分かった。不幸にして、ガス化に先立って石炭から
有機物を除去すると、そのプロセス効率が低下される。
固体供給原料に触媒の水溶液を吹付は次いで湿った固形
物を乾燥させて触媒に含浸させることによって固形物に
含浸される。この態様で触媒が含浸された固形物を比較
的高い圧力通常約αｘ５ＭＰａよりも高くそして好まし
くは約１１．７ＭＰａよりも高い圧力で操作される流動
床ガス化器でガス化すると、流動床の密度は極めて低く
なることが判明している。このことは、所望量の生成物
ガスを得るためには大型のガス化器が必要であることを
示す。こ＼に本発明において、ガス化に先立って同形物
からビチューメンを抽出することによってガス化器にお
ける流動床の密度を実質上増大させることができ、これ
によって大型のガス化器の必要性を排除することができ
ることが分かった。石炭中のビチューメンは可塑剤とし
て作用するようであり、そして石炭を高圧で急速に加熱
すると、それは膨潤する傾向を有する。しかしながら、
ガス化に先立って石炭からビチューメンを抽出すると、
流動床における膨潤及び＠厩を制御することができるこ
とが分かった。不幸にして、ガス化に先立って石炭から
有機物を除去すると、そのプロセス効率が低下される。
何故ならば、ガス化器で転化させることができる有機物
が損失になるためである。更に、抽出されたビチューメ
ンは、抽出工程から流出するスラリーを乾燥させること
によって、ガス化間に抽出済み石炭の膨潤特性に急影響
を及はさずに該抽出済み石炭又は他の炭素質供給原料に
書伺着させ得ることが分かった。
が損失になるためである。更に、抽出されたビチューメ
ンは、抽出工程から流出するスラリーを乾燥させること
によって、ガス化間に抽出済み石炭の膨潤特性に急影響
を及はさずに該抽出済み石炭又は他の炭素質供給原料に
書伺着させ得ることが分かった。
明らかなことだが、この抽出工程は供給粒子の中央部内
の深部からビチューメンを除去し、これに対して乾燥は
粒子の表面上にビチューメンを再付着させ、これによっ
て供給粒子の膨潤傾向が低下される。
の深部からビチューメンを除去し、これに対して乾燥は
粒子の表面上にビチューメンを再付着させ、これによっ
て供給粒子の膨潤傾向が低下される。
再び第１図を説明すると、タンク１２から流出するスラ
リー（これは、抽出済みの炭素質供給原料固形物と、１
２．０よりも高いｐＨを有しそしてビチューメンが抽出
されている水溶性ガス化触媒の水溶液とを含有する）は
、ポンプ２２から管路２０を経て噴霧乾燥器２４に送ら
れる。このスラリーは、供給管２６を経て噴霧乾燥器の
ＩＪＩ部に導入されそして噴霧デスク２８によって乾燥
器内に散布される。分散されたスラリーは、管路３０を
経て乾燥器に導入されそして開目３２を経て乾燥器の頂
部に散布される熱い煙道ガスと接触される。
リー（これは、抽出済みの炭素質供給原料固形物と、１
２．０よりも高いｐＨを有しそしてビチューメンが抽出
されている水溶性ガス化触媒の水溶液とを含有する）は
、ポンプ２２から管路２０を経て噴霧乾燥器２４に送ら
れる。このスラリーは、供給管２６を経て噴霧乾燥器の
ＩＪＩ部に導入されそして噴霧デスク２８によって乾燥
器内に散布される。分散されたスラリーは、管路３０を
経て乾燥器に導入されそして開目３２を経て乾燥器の頂
部に散布される熱い煙道ガスと接触される。
噴霧乾燥器２４内でけ、炭素質固形物のスラリーは、熱
い煙道ガス中に導入されて高温ガス帯域において高度に
分散した液体状態になる。この熱い煙道ガスは、通常、
スラリー中の水の約９０〜約９９！ｔ％をスチームに転
化させるのに十分なだけ高い温度にある。乾燥器に導入
される熱い煙道カスは乾燥器に維持される温度よりも実
質上高い温度にあるので、煙道ガス中の顕熱によって水
性スラリー中の水の実質的部分が気化される。供給スラ
リー中の水分が乾燥器でスチームに転化されるにつれて
、水溶性触媒及び抽出されたビチューメンは、乾燥器と
供給されたスラリーの一部分である乾燥炭素質固形物の
表面に同時に含浸される。Ｉ！Ｊ霧乾燥器は、通常、生
成された乾燥固形物が約０．１〜約１００重量％の水分
を含有するように操作される。
い煙道ガス中に導入されて高温ガス帯域において高度に
分散した液体状態になる。この熱い煙道ガスは、通常、
スラリー中の水の約９０〜約９９！ｔ％をスチームに転
化させるのに十分なだけ高い温度にある。乾燥器に導入
される熱い煙道カスは乾燥器に維持される温度よりも実
質上高い温度にあるので、煙道ガス中の顕熱によって水
性スラリー中の水の実質的部分が気化される。供給スラ
リー中の水分が乾燥器でスチームに転化されるにつれて
、水溶性触媒及び抽出されたビチューメンは、乾燥器と
供給されたスラリーの一部分である乾燥炭素質固形物の
表面に同時に含浸される。Ｉ！Ｊ霧乾燥器は、通常、生
成された乾燥固形物が約０．１〜約１００重量％の水分
を含有するように操作される。
スラリー乾燥器２４を出るガスは、煙道ガスとスチーム
との混合物より主として構成されるが、し７かし乾燥器
において操作条件下での炭素質固形物のデボラチリセー
ションによって生成されたガス状不純物を含肩する可能
性もある。ガス混合物はフード６４に入り、こ＼でこれ
は集められそして管路６６を経てサイクロン分離器又は
同様の装置６８に送られる。こ＼で、デツプレッグ４０
を紅てガスから微粒子が除去され、これに対してガスは
管路４２を経てオーバーヘッドとして抜き出される。
との混合物より主として構成されるが、し７かし乾燥器
において操作条件下での炭素質固形物のデボラチリセー
ションによって生成されたガス状不純物を含肩する可能
性もある。ガス混合物はフード６４に入り、こ＼でこれ
は集められそして管路６６を経てサイクロン分離器又は
同様の装置６８に送られる。こ＼で、デツプレッグ４０
を紅てガスから微粒子が除去され、これに対してガスは
管路４２を経てオーバーヘッドとして抜き出される。
＠霧乾燥器２４で生成される乾燥した炭素質固形物は、
乾燥器から管路４４を経て抜き出される。
乾燥器から管路４４を経て抜き出される。
これらの固形物は再付着されたビチューメンを含有し、
そしてこれらはスチームガス化活性を有する触媒で含浸
されている。ビチューメンの再付着及び触媒の含浸け、
先に記載した噴霧乾燥器以外の乾燥器で実施することも
できることが理解されよう。一般には、任意形式のフラ
ッシュ乾燥によって、ビチューメンが、炭素質固形物の
表面に満足下にされると同時に、触媒成分が該固形物に
含浸される。供給スラリーを熱いガス帯域中に分散させ
そしてどちらかと言えは急速に乾燥させる任意の装置を
使用することができる。
そしてこれらはスチームガス化活性を有する触媒で含浸
されている。ビチューメンの再付着及び触媒の含浸け、
先に記載した噴霧乾燥器以外の乾燥器で実施することも
できることが理解されよう。一般には、任意形式のフラ
ッシュ乾燥によって、ビチューメンが、炭素質固形物の
表面に満足下にされると同時に、触媒成分が該固形物に
含浸される。供給スラリーを熱いガス帯域中に分散させ
そしてどちらかと言えは急速に乾燥させる任意の装置を
使用することができる。
ｌ！Ｊ霧乾燥器２４から管路４４を紅て抜き出される乾
燥同形物（これは、再付着されたビチューメン及び含浸
された触媒成分を含有する）は密閉ホッパー又は同様の
容器４６に送られ、それからこれらは、管路５４を経て
管路５２に導入される高圧スチーム、盲循環生成物ガス
、不活性ガス又は他のギヤリアガスの流れ中に連行させ
るのに十分々高められた圧力で管路５０の星形ホイール
フィーダー又は同勢の装置４８を経て排出される。キャ
リアガス及び連行固形物は、管路５２を経てマニホルド
５６に送られそしてこのマニホルドから管Ｍ６５８及び
ノズル（図示せず）を経てガス化器６０に送られる。ホ
ッパー４６及び星形ホイールフィーダー４８の代わりに
又はそれに加えて、供給系には、平行ロックホッパー、
加圧ホッパー、連続操作型通気室て管、又は流入する供
給固形物流れを′Ｐｋ’Ｐの圧力レベルに上けるだめの
他の装置を用いることができる。
燥同形物（これは、再付着されたビチューメン及び含浸
された触媒成分を含有する）は密閉ホッパー又は同様の
容器４６に送られ、それからこれらは、管路５４を経て
管路５２に導入される高圧スチーム、盲循環生成物ガス
、不活性ガス又は他のギヤリアガスの流れ中に連行させ
るのに十分々高められた圧力で管路５０の星形ホイール
フィーダー又は同勢の装置４８を経て排出される。キャ
リアガス及び連行固形物は、管路５２を経てマニホルド
５６に送られそしてこのマニホルドから管Ｍ６５８及び
ノズル（図示せず）を経てガス化器６０に送られる。ホ
ッパー４６及び星形ホイールフィーダー４８の代わりに
又はそれに加えて、供給系には、平行ロックホッパー、
加圧ホッパー、連続操作型通気室て管、又は流入する供
給固形物流れを′Ｐｋ’Ｐの圧力レベルに上けるだめの
他の装置を用いることができる。
ガス化器６０は、内部格子又は同様の分配装置（図示せ
ず）の上側において上方に延在する炭素質固形物の流動
床を収容する耐熱材張り容器から構成される。この末社
、管６２、マニホルド６４並ひにその周囲に装置された
注入管及びノズル６６を紅て導入されるスチームによっ
て、また底部注入管６８を経て導入される再循環水素及
び−酸化炭素によって流動状態に維持される。図面に示
される特定の注入系は臨界的なものではなく、従ってス
チーム、水素及び−酸化炭素を注入するだめの他の方法
を用いることもできる。例えは、ある場合には、注入さ
れた流体のより均一々分布を達成し且つチャンネリング
及び関連する問題を減少させるために多ノズルを経てス
チーム及び再循環ガスの両方を導入するのが好ましいこ
ともある。
ず）の上側において上方に延在する炭素質固形物の流動
床を収容する耐熱材張り容器から構成される。この末社
、管６２、マニホルド６４並ひにその周囲に装置された
注入管及びノズル６６を紅て導入されるスチームによっ
て、また底部注入管６８を経て導入される再循環水素及
び−酸化炭素によって流動状態に維持される。図面に示
される特定の注入系は臨界的なものではなく、従ってス
チーム、水素及び−酸化炭素を注入するだめの他の方法
を用いることもできる。例えは、ある場合には、注入さ
れた流体のより均一々分布を達成し且つチャンネリング
及び関連する問題を減少させるために多ノズルを経てス
チーム及び再循環ガスの両方を導入するのが好ましいこ
ともある。
ガス化器に導入されたスチームは、ガス化器６０の流動
床において供給原料中の炭素と約４２５〜約８７０℃好
ましくは約６００〜約７６０℃の範囲内の温度及び通常
１７ Ｍ Ｐ ａよりも高い圧力で反応する。圧力は、
通常約１４〜約４．９ Ｍ Ｐ ａの範囲内そして好ま
しくは約２．８〜約４．２ Ｍ Ｐ ａである。舅霧乾
燥器２４において炭素質供給原料に含浸させるのに用い
られる触媒成分がアルカリ金属成分を含むときには、こ
れらの成分は、ガス化温度において炭素質固形物中の炭
素と反応して炭素−アルカリ全域触媒を生成する。この
触媒は適当な条件下において、ガス化間に生じる気相反
応を平匈させる。炭素−アルカリ金属触媒並びに床の下
方端近くで導入される再循環水素及び−酸化炭素の存在
の結果として床に存在する気相平匈条件によって、正味
の反応生成物は、通常、メタン及び二酸化炭素より本質
上なる。触媒並びに水素及び−酸化炭素の不在下におい
て通常追加的な水素及び−酸化炭素な生成する傾向があ
る競争反応が抑制さＪする。同時に、水素と一酸化屍素
との反応、−酸化炭素とスチームとの反応及び水素とＷ
累Ｅの反応の結果として、かたりの量の発熱が生じる。
床において供給原料中の炭素と約４２５〜約８７０℃好
ましくは約６００〜約７６０℃の範囲内の温度及び通常
１７ Ｍ Ｐ ａよりも高い圧力で反応する。圧力は、
通常約１４〜約４．９ Ｍ Ｐ ａの範囲内そして好ま
しくは約２．８〜約４．２ Ｍ Ｐ ａである。舅霧乾
燥器２４において炭素質供給原料に含浸させるのに用い
られる触媒成分がアルカリ金属成分を含むときには、こ
れらの成分は、ガス化温度において炭素質固形物中の炭
素と反応して炭素−アルカリ全域触媒を生成する。この
触媒は適当な条件下において、ガス化間に生じる気相反
応を平匈させる。炭素−アルカリ金属触媒並びに床の下
方端近くで導入される再循環水素及び−酸化炭素の存在
の結果として床に存在する気相平匈条件によって、正味
の反応生成物は、通常、メタン及び二酸化炭素より本質
上なる。触媒並びに水素及び−酸化炭素の不在下におい
て通常追加的な水素及び−酸化炭素な生成する傾向があ
る競争反応が抑制さＪする。同時に、水素と一酸化屍素
との反応、−酸化炭素とスチームとの反応及び水素とＷ
累Ｅの反応の結果として、かたりの量の発熱が生じる。
この発熱はスチームと炭素との反応によって消費される
吸熱を相殺する傾向があり、これによって本質的に熱的
中性の全反応が生じる。それ故に、反応熱に関する限り
、ガス化器は大ざっばに言えば熱収支の状態にある。供
給固形物を反応温就に予熱し月つガス化器からの熱損失
を袖９のに用いられる熱の大部分は、管路６６及び６８
を経てガス化器に導入されるガス中の過剰熱によって供
給される。か＼るガス化器系は、米国特許第４．０９４
．６５０号及び同第４，１９８，２０４号に詳細に記載
されているので、必要ならばそれらを参照されたい。本
発明の方法は、この形式のガス化系に限定されず、そし
て流動床が高められた圧力で維持されるところの任意形
式のガス化反応器で用いることができる。例えば、本発
明の方法では、流動床中の炭素質原料の一部分を燃焼さ
せて反応器を熱収支状態に維持するのに必要な熱を発生
させるだめに酸素が導入されるような接触ガス化器を用
いることができる。
吸熱を相殺する傾向があり、これによって本質的に熱的
中性の全反応が生じる。それ故に、反応熱に関する限り
、ガス化器は大ざっばに言えば熱収支の状態にある。供
給固形物を反応温就に予熱し月つガス化器からの熱損失
を袖９のに用いられる熱の大部分は、管路６６及び６８
を経てガス化器に導入されるガス中の過剰熱によって供
給される。か＼るガス化器系は、米国特許第４．０９４
．６５０号及び同第４，１９８，２０４号に詳細に記載
されているので、必要ならばそれらを参照されたい。本
発明の方法は、この形式のガス化系に限定されず、そし
て流動床が高められた圧力で維持されるところの任意形
式のガス化反応器で用いることができる。例えば、本発
明の方法では、流動床中の炭素質原料の一部分を燃焼さ
せて反応器を熱収支状態に維持するのに必要な熱を発生
させるだめに酸素が導入されるような接触ガス化器を用
いることができる。
ガス化器６０の流動床を出るガスは、ガス化器の上方部
（これは、容器を出るガスによっては重すぎて連行され
ない粒子が床に戻されるところの分離帯域として働く）
を通る。所望ならば、この分ｍｉ域には、ガスから比較
的大きい粒子を除去するための１個以上のサイクロン分
離器又は類似装置を含めることもできる。ガス化器の上
方部から管路７Ｄを経て抜き出されるガスは、通常、メ
タン、二酸化炭素、水素、−ｙ化炭素、未反応スチーム
、硫化水素、アンモニア、並びに供給原料中に含有され
る硫黄及び窒素から形成される他の汚染物及び連行微粉
を含有する。このガスは、微粉粒子を除去するためにサ
イクロン分離器又は類似の装ｆ（ＩＷ示せず）に導入さ
れる。次いで、得られた粗生成物ガスは、熱の回収のた
めに適当な熱交換装置に通し、次いで酸性ガスの除去の
ために処理することができる。これが一旦達成されると
、残りのガス（これは、メタン、水素及び−酸化Ａｉｆ
１３により主としてなる）は、低温分離によ゛つて、生
成物メタン流れと、管路６８を経てガス化器に戻される
水素及び−酸化炭素の再循環流れとに分離することがで
きる。プロセスにおけるこの下流側のガス処理部分につ
いての詳細な説明は本発明の理解には必要で彦いので、
これは省略されている。
（これは、容器を出るガスによっては重すぎて連行され
ない粒子が床に戻されるところの分離帯域として働く）
を通る。所望ならば、この分ｍｉ域には、ガスから比較
的大きい粒子を除去するための１個以上のサイクロン分
離器又は類似装置を含めることもできる。ガス化器の上
方部から管路７Ｄを経て抜き出されるガスは、通常、メ
タン、二酸化炭素、水素、−ｙ化炭素、未反応スチーム
、硫化水素、アンモニア、並びに供給原料中に含有され
る硫黄及び窒素から形成される他の汚染物及び連行微粉
を含有する。このガスは、微粉粒子を除去するためにサ
イクロン分離器又は類似の装ｆ（ＩＷ示せず）に導入さ
れる。次いで、得られた粗生成物ガスは、熱の回収のた
めに適当な熱交換装置に通し、次いで酸性ガスの除去の
ために処理することができる。これが一旦達成されると
、残りのガス（これは、メタン、水素及び−酸化Ａｉｆ
１３により主としてなる）は、低温分離によ゛つて、生
成物メタン流れと、管路６８を経てガス化器に戻される
水素及び−酸化炭素の再循環流れとに分離することがで
きる。プロセスにおけるこの下流側のガス処理部分につ
いての詳細な説明は本発明の理解には必要で彦いので、
これは省略されている。
ガス化器４４において適正量のメタン生成物を製造する
ためには、ガス化器の流動床を約１６０に９／ｍ１より
も高い密度に維持することが必要である。触媒含浸石炭
又は類似の炭素質固形物をガス化するときに例故高い圧
力程低い床密度を生じる傾向があるかは十分には理解さ
れていない。現時点では、高いガス化圧程、流動床を構
成する粒子からの液体の気化を遅らせる傾向があり、こ
れによってその粒子が軟化され且つ逃出ガスによる膨潤
を受けやすくなるものと考えられている。また、ガス化
に先立って炭素質固形物からビチューメンを抽出しそし
てそれらを乗てるか又は抽出済み固形物の表面に再付着
させると、ガス化しようとする粒子の内部から逃出しな
ければならない液体の量が減少され、これによって粒子
の軟化が減少されて粒子の膨潤が少なくなり且つ高い流
動床密度が生じると現在信じられている。
ためには、ガス化器の流動床を約１６０に９／ｍ１より
も高い密度に維持することが必要である。触媒含浸石炭
又は類似の炭素質固形物をガス化するときに例故高い圧
力程低い床密度を生じる傾向があるかは十分には理解さ
れていない。現時点では、高いガス化圧程、流動床を構
成する粒子からの液体の気化を遅らせる傾向があり、こ
れによってその粒子が軟化され且つ逃出ガスによる膨潤
を受けやすくなるものと考えられている。また、ガス化
に先立って炭素質固形物からビチューメンを抽出しそし
てそれらを乗てるか又は抽出済み固形物の表面に再付着
させると、ガス化しようとする粒子の内部から逃出しな
ければならない液体の量が減少され、これによって粒子
の軟化が減少されて粒子の膨潤が少なくなり且つ高い流
動床密度が生じると現在信じられている。
再び第１図を説明すると、系の灰分を制御し且つ触媒成
分の回収及び再循環を可能にするために、炭素質原料、
灰分及び触媒残留物を含有するチャー粒子がガス化器６
０の流動床の底部から管路７２を経て連続的に抜き出さ
れる。抜き出された固形物は、触媒回収装［７４に送ら
れる。この触媒回収装置７４は、チャー粒子が管路７６
を経て導入される新鮮な水又はいくらかの他の水溶液と
向流的に接触されるところの多段式向流浸出系から構成
される。もし拳法において用いる触媒がアルカリ金属成
分より構成されるならば、触媒回収装置の陪一段階では
水酸化カルシウム温浸を用いて水溶性触媒成分を水沼性
成分に転化させることができる。か＼る温浸プロセスは
米国特許第４、２１９．５３８号に詳細に記載されてい
るので、必要々らばそれを参照されたい。触媒回収装置
から管路７８を経て水溶性触媒成分の水溶液が抜き出さ
れ、そしてこれは、管路１４を経てスラリータンク１２
に再循環させることができる。通常、水溶液中の水溶性
ｐＩＩｌｉ媒成分は、アルカリ金属の炭酸塩、重炭酸塩
、水際゛化物並びに石炭及び類似の炭素質固形物のスチ
ームガス化を促進させるのに活性な類偵のアルカリ金属
塩を含む。たいていの場合に１、この水溶液は、水酸化
アルカリ金稙と炭酸アルカリ全編との混合物より主とし
て構成される。もｌ〜酌液中にかなりの１の炭酸アルカ
リ金属を存在させるならば、そのＩ）Ｈは、スラリータ
ンク１２において炭素質供給固形物からのビチューメン
の抽出を達成するのに必要とされる最低ｐＨである１２
−０よりも高くしてはいけない。もし水酸化カリウム対
炭酸カリウムの比率が管路７８における再循環溶液のｐ
Ｈを１２．０よりも下にする程であるならは、水溶液の
ｐＨを１２．０よりも高い値に向上させるために管路１
６を経て補給水酸化アルカリ金属をスラリータンク１２
に導入することができる。別法として、再循環溶液を石
炭と接触させることによって又はある他の方法によって
炭酸カリウムの一部分を水酸化カリウムに転化させるこ
とができる。水溶性触媒成分の実質上全部が抽出された
粒子は、触媒回収装置から管路８０を経て抜き出されそ
して埋立て材として処分することができ又は他の目的に
対して用いることもできる。
分の回収及び再循環を可能にするために、炭素質原料、
灰分及び触媒残留物を含有するチャー粒子がガス化器６
０の流動床の底部から管路７２を経て連続的に抜き出さ
れる。抜き出された固形物は、触媒回収装［７４に送ら
れる。この触媒回収装置７４は、チャー粒子が管路７６
を経て導入される新鮮な水又はいくらかの他の水溶液と
向流的に接触されるところの多段式向流浸出系から構成
される。もし拳法において用いる触媒がアルカリ金属成
分より構成されるならば、触媒回収装置の陪一段階では
水酸化カルシウム温浸を用いて水溶性触媒成分を水沼性
成分に転化させることができる。か＼る温浸プロセスは
米国特許第４、２１９．５３８号に詳細に記載されてい
るので、必要々らばそれを参照されたい。触媒回収装置
から管路７８を経て水溶性触媒成分の水溶液が抜き出さ
れ、そしてこれは、管路１４を経てスラリータンク１２
に再循環させることができる。通常、水溶液中の水溶性
ｐＩＩｌｉ媒成分は、アルカリ金属の炭酸塩、重炭酸塩
、水際゛化物並びに石炭及び類似の炭素質固形物のスチ
ームガス化を促進させるのに活性な類偵のアルカリ金属
塩を含む。たいていの場合に１、この水溶液は、水酸化
アルカリ金稙と炭酸アルカリ全編との混合物より主とし
て構成される。もｌ〜酌液中にかなりの１の炭酸アルカ
リ金属を存在させるならば、そのＩ）Ｈは、スラリータ
ンク１２において炭素質供給固形物からのビチューメン
の抽出を達成するのに必要とされる最低ｐＨである１２
−０よりも高くしてはいけない。もし水酸化カリウム対
炭酸カリウムの比率が管路７８における再循環溶液のｐ
Ｈを１２．０よりも下にする程であるならは、水溶液の
ｐＨを１２．０よりも高い値に向上させるために管路１
６を経て補給水酸化アルカリ金属をスラリータンク１２
に導入することができる。別法として、再循環溶液を石
炭と接触させることによって又はある他の方法によって
炭酸カリウムの一部分を水酸化カリウムに転化させるこ
とができる。水溶性触媒成分の実質上全部が抽出された
粒子は、触媒回収装置から管路８０を経て抜き出されそ
して埋立て材として処分することができ又は他の目的に
対して用いることもできる。
第１図に示されそして先に説明した本発明の具体例では
、炭素質固形物は、固形物からビチューメンを抽出する
ために１２．０よりも高いｐＨを有し且つ水溶性ガス化
触媒成分を含有する水溶液と接触される。次いで、抽出
工程から流出するスラリーは、スラリー中の水分がスチ
ームに転化されると同時にビチューメｙが固形物に再付
着され且つ固形物が水溶性ガス化触媒成分で含浸される
ように噴霧乾燥器においてフラッシュ乾燥を受ける。
、炭素質固形物は、固形物からビチューメンを抽出する
ために１２．０よりも高いｐＨを有し且つ水溶性ガス化
触媒成分を含有する水溶液と接触される。次いで、抽出
工程から流出するスラリーは、スラリー中の水分がスチ
ームに転化されると同時にビチューメｙが固形物に再付
着され且つ固形物が水溶性ガス化触媒成分で含浸される
ように噴霧乾燥器においてフラッシュ乾燥を受ける。
ビチューメンは、第１図に示される方法とは異なった方
法によって固形物に再付着させることができることが理
解されよう。たとえばどんな方法を用いてビチューメン
を再付着させようとも、これは、水分を除去して同形物
を乾燥させると同時にビチューメンな再付着させ且つ固
形物に触媒成分を含浸させることを包含する。
法によって固形物に再付着させることができることが理
解されよう。たとえばどんな方法を用いてビチューメン
を再付着させようとも、これは、水分を除去して同形物
を乾燥させると同時にビチューメンな再付着させ且つ固
形物に触媒成分を含浸させることを包含する。
ビチューメンの杓付着及び触媒の含浸を達成する別法の
例は、タンク１２から流出するスラリーをい過器又は他
の固液分離装置に通して固形物からスラリーの水性部分
を除去することを包含する。
例は、タンク１２から流出するスラリーをい過器又は他
の固液分離装置に通して固形物からスラリーの水性部分
を除去することを包含する。
次いで、除去された水溶液は蒸発器又は類似の濃縮器に
送られ、そこでこれは水分のいくらかを蒸発させこれに
よって溶液を漉網させるために加熱される。次いで、誤
動された溶液は固液分離装置を出る固形物と再び合流さ
れそして混合機において一緒に混合されて濃厚スラリー
又は濃厚ペーストを形成する。次いで、この電属ペース
トは通常の移動床式乾燥器に送られ、そこでこれは、濃
縮スラリーから水分を除去しそしてビチューメンを再付
着させ且つ触媒成分を含浸させるために熱い不活性ガス
と接触される。次いで、得られた乾燥固形物は、第１図
に示されると同じ態様でガス化器６０に送られる。もし
回収された触媒溶液のｐＨが１２．０よりも低いならば
、適当なｐＨレベルを提供するために蒸発器又は濃縮器
からの濃縮溶液の一部分をタンク１２の抽出帯域に再循
環させることができる。スラリータンク１２を出る水性
スラリー中の低分子量ビチューメンのうちの少なくとも
いくらかは、その水浴液に蒸発器で濃縮を施こすと、そ
れらを抽出固形物と再合流させたときに必ずしも可塑剤
として働かない高分子量で高沸点の化合物を形成すると
推定される。
送られ、そこでこれは水分のいくらかを蒸発させこれに
よって溶液を漉網させるために加熱される。次いで、誤
動された溶液は固液分離装置を出る固形物と再び合流さ
れそして混合機において一緒に混合されて濃厚スラリー
又は濃厚ペーストを形成する。次いで、この電属ペース
トは通常の移動床式乾燥器に送られ、そこでこれは、濃
縮スラリーから水分を除去しそしてビチューメンを再付
着させ且つ触媒成分を含浸させるために熱い不活性ガス
と接触される。次いで、得られた乾燥固形物は、第１図
に示されると同じ態様でガス化器６０に送られる。もし
回収された触媒溶液のｐＨが１２．０よりも低いならば
、適当なｐＨレベルを提供するために蒸発器又は濃縮器
からの濃縮溶液の一部分をタンク１２の抽出帯域に再循
環させることができる。スラリータンク１２を出る水性
スラリー中の低分子量ビチューメンのうちの少なくとも
いくらかは、その水浴液に蒸発器で濃縮を施こすと、そ
れらを抽出固形物と再合流させたときに必ずしも可塑剤
として働かない高分子量で高沸点の化合物を形成すると
推定される。
実施例の記述
本発明の本質及び目的を実験室的試験及びパイロットプ
ラント試験の結果によって更に例示する。
ラント試験の結果によって更に例示する。
最初の一連の試験では、第１図に示されると同様のパイ
ロットプラントカス化器における流動床の密度は、供給
石炭の実験室的膨潤指数が減少するについて増大するこ
とが例示されている。第二の一連の試験では、和歴青炭
をｐＨが１２よりも高い水酸化カリウム浴液で抽出する
ことによって実験室的膨潤指数を１０よりも下のレベル
に維持することができることが例示されている。
ロットプラントカス化器における流動床の密度は、供給
石炭の実験室的膨潤指数が減少するについて増大するこ
とが例示されている。第二の一連の試験では、和歴青炭
をｐＨが１２よりも高い水酸化カリウム浴液で抽出する
ことによって実験室的膨潤指数を１０よりも下のレベル
に維持することができることが例示されている。
第一の一連の試験では、イリノイ腐６＃青炭に水酸化カ
リウムの水溶液を吹付け、そして湿った石炭を一連のス
クリュードライヤーに通してそこで石炭をスチームとの
間接的接触によって乾燥させ、これによって石炭に水酸
化カリウムを含浸させた。次いで、この乾燥石炭を流動
床式酸化容器に通し、そこでこれを％ｌと酸素との混合
物と接触させた。この容器には、酸化間に温度を制御す
るためにスチームジャケットが設けられた。酸化されそ
して水酸化カリウムを含浸された石炭を次いで第１図に
示されると同様の流動床ガス化器に送り、そこでこれを
スチームと水素と一酸化炭素との混合物と約７００℃の
温度及び約ｔＢ６ＭＰ＆の圧力で接触させた。各実験に
ついて、ガス化器床の圧力ドラップを横切る圧力降下を
測定することによってガス化器の流動床の密度を測定し
た。
リウムの水溶液を吹付け、そして湿った石炭を一連のス
クリュードライヤーに通してそこで石炭をスチームとの
間接的接触によって乾燥させ、これによって石炭に水酸
化カリウムを含浸させた。次いで、この乾燥石炭を流動
床式酸化容器に通し、そこでこれを％ｌと酸素との混合
物と接触させた。この容器には、酸化間に温度を制御す
るためにスチームジャケットが設けられた。酸化されそ
して水酸化カリウムを含浸された石炭を次いで第１図に
示されると同様の流動床ガス化器に送り、そこでこれを
スチームと水素と一酸化炭素との混合物と約７００℃の
温度及び約ｔＢ６ＭＰ＆の圧力で接触させた。各実験に
ついて、ガス化器床の圧力ドラップを横切る圧力降下を
測定することによってガス化器の流動床の密度を測定し
た。
酸化されそして触媒を含浸された石炭の各バッチの小試
料を長さ約１３．５ｃＩｒＬで内径約２闘の石英管に入
れた。この管の端部な高温炎中で加熱することによって
それを密封した。次いで、酸化された石炭に高温及び３
．５ Ｍ Ｐ ａよりも高い圧力で急熱を施こした。こ
れは、石英管を約９５０℃の温度に維持された特別設計
の実験室的炉に入れることによって行われた。約３０秒
後に炉から管を取り出しそして冷却させた。次いで、酸
化石炭の高さを測定した。加熱後の管内の石炭の高さ対
加熱前の高さの比率を計算したが、これを実験室的膨潤
指数と称する。この一連の試験の結果を第２図に示す。
料を長さ約１３．５ｃＩｒＬで内径約２闘の石英管に入
れた。この管の端部な高温炎中で加熱することによって
それを密封した。次いで、酸化された石炭に高温及び３
．５ Ｍ Ｐ ａよりも高い圧力で急熱を施こした。こ
れは、石英管を約９５０℃の温度に維持された特別設計
の実験室的炉に入れることによって行われた。約３０秒
後に炉から管を取り出しそして冷却させた。次いで、酸
化石炭の高さを測定した。加熱後の管内の石炭の高さ対
加熱前の高さの比率を計算したが、これを実験室的膨潤
指数と称する。この一連の試験の結果を第２図に示す。
第２図から分かるように、酸化されそして水酸化カリウ
ムで含浸された石炭の各試料を実験室的方法によって測
定したときのその膨潤指数は、パイロットプラントガス
化器で測定したときの流動床密度と完全に相関している
。膨潤指数が増大するにつれて、流動床密度が低下する
。第２図に示されるデータには、実験室的方法で辿１定
された膨潤指数は、触媒含浸石炭に比較的高い圧力でガ
ス化を施こしたときに得られる流動床密度を表示するも
のであることが明確に示されている。
ムで含浸された石炭の各試料を実験室的方法によって測
定したときのその膨潤指数は、パイロットプラントガス
化器で測定したときの流動床密度と完全に相関している
。膨潤指数が増大するにつれて、流動床密度が低下する
。第２図に示されるデータには、実験室的方法で辿１定
された膨潤指数は、触媒含浸石炭に比較的高い圧力でガ
ス化を施こしたときに得られる流動床密度を表示するも
のであることが明確に示されている。
第二の一連の試験では、ソックスレー抽出器において３
０ｇのイリノイ／Ｉ６６歴青炭に水並びに水酸化カリウ
ム及び炭酸カリウムの水溶液で抽出を施こした。粗石炭
又は炭酸カリウム若しくは水酸化カリウムのどちらかを
含浸させた石炭をソックスレー抽出器の抽出円筒濾紙に
入れ、そして丸底フラスコに４００−の水を入れその上
に抽出円筒濾紙な位置づけた。フラスコ内の液体を沸騰
させることによって抽出を夾施し、そしてそれを数時間
続けた。沸騰によって生成された水蒸気が凝縮するにつ
れて、これらは、抽出円筒濾紙に集められてアルカリ水
ＩＷ液を形成した。この水溶液は、溶液が円筒濾紙内で
予定レベルに達したときに円筒濾紙から流出して丸底フ
ラスコに流れた。アルカリ溶液で満ちた最初の円筒Ｆ紙
のｐＨを計算した。次の日に、フラスコ内の液体及び円
筒Ｆ紙白の抽出済み石炭を再び一緒にし、液体を留出さ
せ、そして石炭を乾燥させてその重量を計った。次いて
、各乾燥石炭試料の実験室的膨潤指数を第一の一連の試
験に関連して記載したと同じ態様で測定した。この一連
の試験の結果を以下の表Ｉに示す。
０ｇのイリノイ／Ｉ６６歴青炭に水並びに水酸化カリウ
ム及び炭酸カリウムの水溶液で抽出を施こした。粗石炭
又は炭酸カリウム若しくは水酸化カリウムのどちらかを
含浸させた石炭をソックスレー抽出器の抽出円筒濾紙に
入れ、そして丸底フラスコに４００−の水を入れその上
に抽出円筒濾紙な位置づけた。フラスコ内の液体を沸騰
させることによって抽出を夾施し、そしてそれを数時間
続けた。沸騰によって生成された水蒸気が凝縮するにつ
れて、これらは、抽出円筒濾紙に集められてアルカリ水
ＩＷ液を形成した。この水溶液は、溶液が円筒濾紙内で
予定レベルに達したときに円筒濾紙から流出して丸底フ
ラスコに流れた。アルカリ溶液で満ちた最初の円筒Ｆ紙
のｐＨを計算した。次の日に、フラスコ内の液体及び円
筒Ｆ紙白の抽出済み石炭を再び一緒にし、液体を留出さ
せ、そして石炭を乾燥させてその重量を計った。次いて
、各乾燥石炭試料の実験室的膨潤指数を第一の一連の試
験に関連して記載したと同じ態様で測定した。この一連
の試験の結果を以下の表Ｉに示す。
表 ■
粗石炭 ７．０ （２，０２，５−３，４１５ｗｔ％）
に、 Ｃｏｇを含浸 １２−０ ２．６ ｔ４させた石
炭 表Ｉから分かるように、粗イリノイ１６６歴青炭は、２
．５〜五４の範囲内のや＼高い膨潤指数を有する。第２
図は、粗石炭の高圧ガス化間における流動床の密度が極
めて小さいことを示している。
に、 Ｃｏｇを含浸 １２−０ ２．６ ｔ４させた石
炭 表Ｉから分かるように、粗イリノイ１６６歴青炭は、２
．５〜五４の範囲内のや＼高い膨潤指数を有する。第２
図は、粗石炭の高圧ガス化間における流動床の密度が極
めて小さいことを示している。
表１のデータは石炭から低分子量有機物質（ビチューメ
ン）が抽出されるにつれて、膨潤指数が低下する傾向が
あることを示しており、そして第２図に示されるように
、ガス化器の流動床密度が増大する。この表から、水酸
化カリウム溶液を用いて石炭を抽出したときには、炭酸
カリウム溶液又は淡水を用いたときよりもずっと多くの
低分子量有機物質が石炭から抽出され、そして得られる
抽出済み石炭の膨潤指数はｔｏよりも小さいことが明ら
かである。か＼る膨潤指数は、約１ｓｏｋｇ／ｍ１ の
流動床密度に和尚する。表Ｉのデータに帰着する実験は
、粗石炭を炭酸カリウム又は水酸化カリウムの水溶液中
に直接スラリー化させることによって実施されなかった
けれども、か＼る溶液は、炭酸カリウム又は水酸化カリ
ウムを含浸させた石炭を熱水中にスラリー化させたとき
にソックスレー抽出器の円筒Ｆ紙白で形成されたことを
理解されたい。表Ｉのデータでは、１２．０より吃大き
いｐＨを有する水溶液を用いて石炭からビチューメンを
抽出すると、石炭の膨潤指数が実質上減小し、これによ
ってガス化間にずっと高い流動床密度がもたらされるこ
とが明確に示されている。
ン）が抽出されるにつれて、膨潤指数が低下する傾向が
あることを示しており、そして第２図に示されるように
、ガス化器の流動床密度が増大する。この表から、水酸
化カリウム溶液を用いて石炭を抽出したときには、炭酸
カリウム溶液又は淡水を用いたときよりもずっと多くの
低分子量有機物質が石炭から抽出され、そして得られる
抽出済み石炭の膨潤指数はｔｏよりも小さいことが明ら
かである。か＼る膨潤指数は、約１ｓｏｋｇ／ｍ１ の
流動床密度に和尚する。表Ｉのデータに帰着する実験は
、粗石炭を炭酸カリウム又は水酸化カリウムの水溶液中
に直接スラリー化させることによって実施されなかった
けれども、か＼る溶液は、炭酸カリウム又は水酸化カリ
ウムを含浸させた石炭を熱水中にスラリー化させたとき
にソックスレー抽出器の円筒Ｆ紙白で形成されたことを
理解されたい。表Ｉのデータでは、１２．０より吃大き
いｐＨを有する水溶液を用いて石炭からビチューメンを
抽出すると、石炭の膨潤指数が実質上減小し、これによ
ってガス化間にずっと高い流動床密度がもたらされるこ
とが明確に示されている。
上記の説明から、本発明は、石炭又は類似の炭素質原料
を高圧でガス化させたときに高い流動床密度をもたらす
方法を提供することが明らかである。その結果、ガス化
を実施するのに要するガス化器の数及び寸法が減少され
これによってプロセスの全コストが低下する。
を高圧でガス化させたときに高い流動床密度をもたらす
方法を提供することが明らかである。その結果、ガス化
を実施するのに要するガス化器の数及び寸法が減少され
これによってプロセスの全コストが低下する。
添付図面の第１図は、本発明の１つの具体例に従って実
施される流動床石炭ガス化プロセスの概略フローシート
であって、主要部を表わす参照数字は次の通りである。 １２ニスラリ−タンク ２４：噴霧乾燥器 ６０；ガス化器 ７４：触媒回収装置 第２図は、水酸化カリウムを含浸させた歴青炭が供給さ
れる流動床ガス化反応器の比密度が含浸石炭の実験室的
膨潤指数の低下について増大することを示すプロットで
ある。 第１頁の続き ０発 明 者 ドロレス・シー・アキ 米国テキサ；ノ
−ルノく−ド 入州ヒユーストン、ボックス２３本ベレア・ブ１０８
施される流動床石炭ガス化プロセスの概略フローシート
であって、主要部を表わす参照数字は次の通りである。 １２ニスラリ−タンク ２４：噴霧乾燥器 ６０；ガス化器 ７４：触媒回収装置 第２図は、水酸化カリウムを含浸させた歴青炭が供給さ
れる流動床ガス化反応器の比密度が含浸石炭の実験室的
膨潤指数の低下について増大することを示すプロットで
ある。 第１頁の続き ０発 明 者 ドロレス・シー・アキ 米国テキサ；ノ
−ルノく−ド 入州ヒユーストン、ボックス２３本ベレア・ブ１０８
Claims (9)
- （１）高められた温度で膨潤する傾向がある炭素質固形
物の流動床ガス化法において、 （ａ） 前記炭素質固形物を抽出帯域において１２．０
よりも高いｐＨを有する水溶液と６５〜１１０℃の温度
で該固形物からビチューメンを該水溶液中に抽出するの
に十分な時間接触させ、そして（ｂ） この抽出された
固形物を流動床ガス化帯域において高められた圧力及び
温度で該ガス化帯域の流動床の密度を約１６０ ｋｇ７
ｍ＆よりも高い値に維持してガス化する、 ことを特徴とする炭素質固形物の流動床カス化法。 - （２）水溶液から水分を除去して炭素質固形物を１１ｉ
、燥させ、そして抽出されたビチューメンを抽出済みの
固形物に再付着させてから該固形物をガス化することを
史に特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 - （３）抽出帯域から流出するスラリーをフラッシュ乾燥
させることによって水浴液から水分を除去することを史
に特徴とする特許請求の範囲第２項記載の方法。 - （４）抽出帯域から流出するスラリー中の炭素質同形物
から水溶液を分離し、水分の一部分を除去することによ
って濃縮し、抽出済み固形物と再び一緒にして混合物を
形成し、そしてこの混合物を乾燥してビチューメンを抽
出済み固形物に再付着させてから該固形物をカス化する
ことを更に特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法
。 - （５）水溶液が水溶性ガス化触媒成分を含有することを
更に特許とする特許請求の範囲第１〜４項のいずれかに
記載の方法。 - （６）水浴液が水酸化アルカリ金属を含有することを％
徴とする％ＩＦＩ−訪求の範囲第１〜５項のいずれかに
記載の方法。 - （７）水溶液が水酸化カリウムを含有することを更に特
徴とする特許請求の範囲第１〜６項のいずれかに記載の
方法。 - （８）炭素質固形物が石炭からなることを更に特徴とす
る特許請求の範囲第１〜７項のいずれかに記載の方法。 - （９）炭素質固形物が抽出帯域において常圧で接触され
ることを更に特徴とする特許請求の範囲第１〜８項のい
ずれかに記載の方法。 翰 水溶液のｐＨが１４５よりも上であることを更に特
徴とする特許請求の範囲第１〜９項のいずれかに記載の
方法。 （Ｉｌｌ 炭素質固形物が水溶液と９０〜１０５℃の温
度で接触されることを更に特徴とする特許請求の範囲第
１〜１０項のいずれかに記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| EP83304884.6 | 1983-08-24 | ||
| EP83304884A EP0134344A1 (en) | 1983-08-24 | 1983-08-24 | The fluidized bed gasification of extracted coal |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6055084A true JPS6055084A (ja) | 1985-03-29 |
Family
ID=8191263
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59157718A Pending JPS6055084A (ja) | 1983-08-24 | 1984-07-30 | 抽出された石炭の流動床ガス化 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4604105A (ja) |
| EP (1) | EP0134344A1 (ja) |
| JP (1) | JPS6055084A (ja) |
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| JP2013544924A (ja) * | 2010-11-01 | 2013-12-19 | グレイトポイント・エナジー・インコーポレイテッド | 炭素質フィードストックの水添メタン化 |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0134344A1 (en) | 1985-03-20 |
| US4604105A (en) | 1986-08-05 |
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