JPS60210696A - 接触リホ−ミング方法 - Google Patents

接触リホ−ミング方法

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JPS60210696A
JPS60210696A JP60035188A JP3518885A JPS60210696A JP S60210696 A JPS60210696 A JP S60210696A JP 60035188 A JP60035188 A JP 60035188A JP 3518885 A JP3518885 A JP 3518885A JP S60210696 A JPS60210696 A JP S60210696A
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    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G59/00—Treatment of naphtha by two or more reforming processes only or by at least one reforming process and at least one process which does not substantially change the boiling range of the naphtha
    • C10G59/02—Treatment of naphtha by two or more reforming processes only or by at least one reforming process and at least one process which does not substantially change the boiling range of the naphtha plural serial stages only

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  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は接触リホーミング方法に関する。
従来技術およびその問題点 接触リホーミングまたは芳香族炭化水素の生成反応の分
野において、第１族の貴金属（一般に白金）の他に、助
触媒金属すなわちレニウムを含むアルミナベースの触媒
によりもたらされた衝撃は知られている（米国特許第３
，４１５，７３７号）。また第１族の貴金属（一般に白
金）をベースとし、かつ助触媒金属として例えば錫また
はインジウムまたはタリウムを含む新しい種類の触媒の
ことも知られている（米国特許第３．７００，５８８号
、および同第２，８１４，５９９号）。
これらの触媒は非常に長期間にわたって、例えば何年と
いうオーダーでテストされ、かつ使用された。そして白
金−レニウム触媒は優れた安定性を有するが、高品質の
ガソリンをｉＢるには最大の選択性を認めることができ
ないことが証明された。逆に白金働錫または白金・イン
ジウムまたは白金・タリウム触媒は、優れた選択性を得
ることを可能にするが、これらの触媒の安定性は物足り
ない。
従って白金の他に、同時に２つの助触媒例えばレニウム
と錫を含む触媒を使用することが正当であるように思わ
れた（米国特許第３，７０２゜２９４号）。ところで実
際にはこの種の触媒を用いては、一方でこの種の触媒の
選択性が、白金・錫または白金・インジウムまたは白金
−タリウム触媒を用いて得られた選択性より劣ることが
確かめられ、他方この触媒の安定性もまた白金・レニウ
ム触媒の安定性より悪いことが証明された。
問題点の解決手段 本発明の対象により、長期間にわたって高品質を有しく
従って良好な安定性を有する）、かつ非常に満足すべき
選択性を有するガソリンを、まず仕込物を白金・レニウ
ム触媒と接触させ、ついで錫、インジウムおよびタリウ
ムから成る群から選ばれた少なくとも１つの助触媒金属
を含む白金触媒と接触させることにより得ることができ
る。
本発明の方法は、仕込物を、少なくとも３つの固定触媒
床を通して順次流通させることから成る。仕込物が通る
最初の床の触媒は（場合によっては仕込物が通る第２床
の触媒も）下記のものを含む。
（ａ）アルミナベースの担体。
（ｂ）担体に対して白金０．０５〜０．６重量％、好ま
しくは０．１〜０．５％。
（ｃ）担体に対してレニウム０．００５〜３重ｔ１％、
好ましくは０．０７〜２チ、より詳しくは０．１〜０．
５％。
（ｄ）担体に対して少なくとも１つのハロゲン例えば塩
素またはフッ素０．１〜１５重量％。
１つのまたはその他の複数の（同一または異なる）固定
床の触媒は下記のものを含む。
（ａ）アルミナベースの担体。
（ｂ）担体に対して白金０．０５〜０．６重量％、好ま
しくは０．１〜０．５％。
（ｃ）錫、インジウム、タリウムの中から選ばれる少な
くとも１つの助触媒金属０．０５〜３重量％、好ましく
は０．０７〜２チ、より詳しくは０．１〜０．６％であ
り、場合によってハｏ、　ｏ　ｏ　ｓ〜０．３　％のイ
リジウムを添加する。
および （ｄ）担体に対して少なくとも１つの／Ｘロゲン例えば
塩素およびフッ素０．１〜１５チ。
レニウムを含む触媒の重量割合は、触媒床の全体におい
て使用される全触媒物質に対して８〜４０％、好ましく
は１０〜２０％である。
例えば少なくとも３つの異なる触媒床を有する単一の反
応器を使用する。仕込物が通る第１固定触媒床（仕込物
の下降流の場合は上部床あるいは仕込物の上昇流の場合
は下部床）は、白金およびレニウム触媒から成り、その
他の床は、タリウム、インジウムおよび錫から選ばれる
少なくとも１つの助触媒金属と白金とを含む触媒から成
る。これら前記のその他の床は各々異なる助触媒を含ん
でいてもよい。
また例として、横に並べられてまたは縦に重ねられて配
置された固定床の少なくとも２つの直列状に連なった反
応器を用いてもよい。仕込物が通る固定床の第一反応器
は１つまたは複数の白金およびレニウム触媒床を含む。
１つまたはその他の反応器は、白金と同一または異なる
少なくとも１つのその他の助触媒金属とを含む１つまた
は複数の触媒床を含む。
従ってあらゆる種類の直列状に連なった触媒床の配置を
考えることができる。本発明による肝要な点は、仕込物
がまず少なくとも１つの白金およびレニウム触媒床を通
るということである。
白金とレニウムを含む１つまたは複数の接触帯域とは異
なる接触帯域において、 −白金と錫 一白金とインジウム 一白金とタリウム 一白金、イリジウムおよびインジウム −白金、イリジウムおよび錫 を使用することができる。
好ましくは白金・錫さらには白金、イリジウムおよびイ
ンジウムを用いる。
もしも白金、１つまたは複数の前記助触媒金属および場
合によってはイリジウムを含む触媒の複数の床（少なく
とも２つの床）があるならば、これらの床において１つ
の同一な触媒を用いることができるが、同様にこれらの
床の各々において異なる触媒をも使用することができる
。
従ってこれらの異なる触媒は、白金、助触媒、イリジウ
ムの金属濃度、助触媒の種類、イリジウムの存在または
不存在、ハロゲン濃度等により異なっていてもよい。
発明の効果 リホーミング反応において、一般に選択性の欠如は、ナ
フテン類の芳香族炭化水素類への脱水素化における低収
率、およびコークス形成の原因となるオレフィン列炭化
水素の二次形成を伴なったパラフィン類の寄生クラッキ
ングを生じる。本方法により、ナフテン系炭化水素類を
最大限に芳香族炭化水素類に脱水素化することができ、
パラフィン類のクラッキングを最小にし、従って軽質炭
化水素を得ることができない代わりにこれを最大限に芳
香族炭化水素に転換することができる。従って本発明に
よれば、優れた安定性を有する触媒か使用される第一反
応帯域において、炭化水素類特にナフテン類の芳香族炭
化水素類への脱水素化を主として行ない、その他の反応
帯域においては、触媒の適切な選択により可能にされる
選択性により、特にパラフィン類の環化反応を、これら
をクランキングせずに行なうことができる。
実施例１ 下記の特徴を有する仕込物を処理する。
ＡＳＴＭ蒸留　：９０〜１６０℃ １５℃における密度：０．７４１ 組　成　： パラフィン系炭化水素類＝６２容量係 ナフテン系炭化水素類　：２７　〃 芳香族炭化水素類　：１１　〃 使用済触媒について、促進老化試験と同等の操作条件に
おいて、仕込物を水素により処理する。これらの条件は
下記のとおりである。
圧力　：　７バール 温度　二　５００℃ １■２／炭化水素（モル）＝２ 液体仕込物の毎時流量：触媒の全容積の３倍を通って順
次流通する。第１反応器は触媒Ａを含み、第２および第
３反応器は各々同量の触媒Ｂを含む。
触媒Ａは、３つの反応器において使用される総触媒量の
１５重量％を示す（従って触媒Ｂは全触媒物質の８５重
Ｎ％を示す）。触媒Ａは、触媒の担体に対して０．４重
量係の白金および０．３重量係のレニウムを含む。この
担体は２４０Ｉ／グの比表面積と０．５７ｃｎ／ｆｉ’
の細孔容積を有するアルミナである。触媒Ａはその他に
１１２係の塩素を含む（触媒Ａの比表面積と細孔容積は
それぞれ２３０ｄ／Ｆと０．５４ｃＡ／９である）。
触媒Ｂは触媒Ａと同じアルミナ担体を含有し、この担体
に対して、 ０．４重量係の白金 ０１重量％のイリジウム ０．２重量裂のインジウムおよび １．１２重量％の塩素 を含む。
（触媒Ｂの比表面積および細孔容積は各々２３０ｙｄ／
ｌおよび０．５４ｃ＋＋Ｉ／Ｉｉ’である）。
次の表■、ｌ欄において、１００時間の作動後に得られ
た全体の１物質′収支表を示す。同様にこの表において
比較として、第１欄で、３つの反応器において触媒Ｂの
みを用いて１尋られた物質収支表を示す。
第１図と第２図において、下記４つの試験について、経
時的なＣ５＋（炭素数５以上の炭化水素）改質物のリサ
ーチ法オクタン価と水素収率（仕込物に対する重量％）
とを各々示す。
（１）３つの反応器における触媒Ａ（白金・レニウム）
の使用（線または曲線（１））。
１２１　０．４％の白金 ０．１５％のレニウム ０．１５％の錫 １．１２％の塩素 を含む前に用いられたアルミナベースの触媒の３つの反
応器における使用（線（２））。
（３）　触媒Ｂ（白金・インジウム・イリジウム）の３
つの反応器における使用（線（３））。
（４）　第１反応器において触媒Ａ（白金・レニウム）
およびその他の２つの反応器において触媒Ｂ（白金・イ
ンジウム・イリジウム）の本発明による使用。（重量配
分：触媒Ａを１５チと触媒Ｂを８５％）（線（４））。
（以下余白） 表　工 １００時間の作動後の物質収支表（重量％）※　コーク
ス先駆物質 ※※弱い脱水素化活性 この実施例において、全部の反応器でＰｔ−Ｒｅ　触媒
を用いると優れたＣ５′＋リサ一チ法オクタン価を碍る
（第１図の曲線（１））か、はとんど満足できない水素
収率を得る（第２図の曲線（１））こと；　Ｐｔ　−Ｒ
ｅ　−Ｓｎ　の使用は、（Ｐも−Ｒｅに比して）Ｃ＋グ
リサーチ法クタン価の重大な減少（第１図の曲線（２）
）と引きかえに（ＰＬ　−Ｒｅに比して）水素収率を改
善すること；ＰＬ−Ｉｒ−Ｉｎ　の使用は、優れた水素
収率を生じる（第２図の曲線（３））がこれに反してあ
まりにも低いＣ＋リサーチ法オクダン１を生じる（第１
図の曲線（３））こと；しかしながらその際第１反応器
においてＰｔ−Ｒｅ触媒（上で水素収率が悪いことがわ
かった触媒）を選び、その他の２つの反応器においてＰ
Ｌ　−Ｉｒ　−Ｉｎ　触媒（Ｃ５＋リサ一チ法オクタン
価が失望させるものであることが上でわかった触媒）と
共に使用すると、一方では非常に満足すべきＣ５＋リサ
一チ法オクタン価を１尋る（第１図の曲線（４））が、
また同様に非常に満足すべき水素収率をも得られる（第
２図の曲線（４））ことがわかった。
実施例２ 実施例１と同様に操作を行なうが、触媒Ｂ（ＰＬ　−Ｉ
ｎ　−Ｉｒ）の代りに ０．４％の白金 ０．３％の錫および １．１２％の塩素 を含む触媒Ｃを用いる。
オクタン価と水素収率は、各々第３図と第４図に経時的
に示す。
３つの反応器において触媒Ａ（実施例１においてすでに
使用されたＰＬ−Ｒｅ）を用いた曲線３つの反応器にお
いてＰＬ　−Ｒｅ　−Ｓｎ　触媒（実施例１においてす
でに使用されたもの）を用いた曲線（２） ３つの反応器において触媒Ｃ（Ｐｔ−８ｎ）ヲ用いた曲
線（３） （第１反応器において）触媒Ａ１およびその他の２つの
反応器において触媒Ｃを順次用いた曲線（４）（触媒Ａ
は全触媒物質の１５重量裂を示す）。
この実施例において、すべての反応器においてｐｔ−Ｒ
ｅを用いると、優れたＣ５＋リサ一チ法オクタン価が得
られる（第３図の曲線（１））が、不満足な水素収率し
か得られない（第４図の曲線（１））こと；前記のよう
に、Ｐｔ　−Ｒｅ　−Ｓｎ　の使用が、（ＰＬ−Ｒｅに
比して）Ｃ５＋リサ一チ法オクタン価の重大な減少（第
３図の曲線（２））と引きかえに、水素収率を（ＰＬ−
Ｒｅに比し）改善する（第４図の曲線（２））こと；ｐ
ｔ−３ｎの使用が優れた水素収率を生じる（第４図の曲
線（３））が、逆に不十分なｃ　、＋　ＩＪサーチ法オ
クタン価収率を生じる（第３図の曲線（３））こと：し
かしながらその場合、第１反応器においてＰｔ−Ｒｅ触
媒（上で水素収率が悪いことかわかった触媒）を選び、
その他の２つの反応器においてＰＬ−３ｎ＋ 触媒（Ｃ５リサーチ法オクタンの収率か悪いことがわか
った触媒）と共に用いると、一方で非常に満足すべきＣ
５＋リサ一チ法オクタン価が得られる（第３図の曲線（
４））が、また高い水素収率をも得られる（第４図の曲
線（４））ことかゎがる。
【図面の簡単な説明】
第１図と第３図は時間とオクタン価の関係を示すグラフ
、第２図と第４図は時間と水素収率の関係を示すグラフ
である。 以　上 特許出願人　アンスティテユ・フランセ・デュ拳ベトロ
ール 外４名

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 （１）　仕込物を、少なくとも２つの触媒床を通して順
    次流通させることから成る■触すホーミング方法におい
    て、仕込物が通る第１床の触媒がアルミナベースの担体
    と、担体に対して重ｉｔテ、白金０．０５〜０．６％、
    レニウムｏ、ｏｏ５〜３％および少なくとも１つのハロ
    ゲン０１〜１５％とを含むこと、およびその他の床の触
    媒が各々アルミナベースの担体と、担体に対して重量で
    、白金０．０５〜０６％、錫、タリウムおよびインジウ
    ムから成る群から選ばれる少なくとも１つの助触媒金属
    ０．０５〜３チおよび少なくとも１つのハロゲン０．１
    〜１５裂とを含んでおり、白金とレニウムを含む触媒の
    重量割合が、触媒床の全体において用いられる全触媒物
    質に対して８〜４０％であることを特徴とする方法。 （２）　仕込物か出会う最初の触媒床の触媒か、アルミ
    ナ担体に対する重量で、白金０１〜０５乃とレニウム０
    ０７〜２％を含む、特許請求の範囲第１項記載の方法。 （３）　第１触媒床の触媒とは別の触媒が、仕込物に対
    する重量で、白金０．１〜０．５％と、少なくとも１つ
    の助触媒金属０．０７〜２％とを含む、特許請求の範囲
    第１または２項記載の方法。 （４）　第１触媒床の触媒の重量割合が、全触媒物質に
    対して１０〜２０％である、特許請求の範囲第１〜３項
    のうちいずれか１項記載の方法。 （５）　白金と少なくとも１つの助触媒金属を含む触媒
    が、その他にイリジウム０．００５〜０，３チを含む、
    特許請求の範囲第１〜４項のうちいずれか１項記載の方
    法。 （６）　前記助触媒金属が錫である、特許請求の範囲第
    １〜５項のうちいずれか１項記載の方法。 （７）　前記助触媒金属がインジウムである、特許請求
    の範囲第１〜５項のうちいずれか１項記載の方法。 （８１Ｍ記動触媒金属がタリウムである、特許請求の範
    囲第１〜５項のうちいずれか１項記載の方法。 （９）　白金、いわゆる助触媒金属および場合によつ ・Ｙはイリジウムを含む少なくとも２つの触媒床があり
    、これら２つの床の触媒が、金属濃度またはハロゲン濃
    度により、あるいは助触媒金属の種類によりあるいはイ
    リジウムの存在または不存在により、あるいは前記側面
    の複数のものにより互いに異なる、特許請求の範囲第１
    〜８項のうちいずれか１項記載の方法。
JP60035188A 1984-02-23 1985-02-22 接触リホ−ミング方法 Expired - Lifetime JPH0653874B2 (ja)

Applications Claiming Priority (2)

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FR8402926A FR2560205B1 (fr) 1984-02-23 1984-02-23 Procede de reformage catalytique
FR8402926 1984-02-23

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JPH0653874B2 JPH0653874B2 (ja) 1994-07-20

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JP (1) JPH0653874B2 (ja)
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