JPS60117171A - 放射線検出器用のシンチレーシヨン結晶体とその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は放射線検出器用のシンチレーション結晶体と
その製造方法に関する。この発明によるシンチレーショ
ン結晶体が使用される放射線検出器としては特にアンガ
ー型のガンマーシンチカメラが考えられる。

〔従来の技術〕

タリウムで活性化したヨウ化ナトリウム（Ｎａ　Ｉ（’
ｒＡ））のンンチレーターを使用するアンガー型のガン
マーシンチカメラの原理は米国特許第３，０１１．０５
７号明細書に記載されている。ＮａＩ（Ｔ／）は比較的
高いエネルギー分解能を示すが、その機械的特性は比較
的貧弱である。そのためこのカメラではシンチレータ−
の破損が頻繁に起る。

米国特許第３，６９３，０１８号明細書には光電陰極が
直接ピックアップスクリーン上に形成されているＸ線画
像増幅管が示されている。ピックアップスクリーンのＸ
線に感応する発光体はアルカリ金属のハロゲン化物、特
にＣｓＩ、ＮａＩおよびＫＩを含む物質群中から選ばれ
る。光電陰極にはＣｓ３８ｂ　、　Ｋ３ＳｂおよびＲｈ
、Ｓｂを含む物質群中から選ばれる。これらの物質は光
電陰極の量子効率を高くし、増幅管の感度を改善する。

米国特許第３，９８０，８８８号明細書には自立性の発
光スクリーンが記載されているが、そこではアルミニウ
ム製の支持体に活性化されたヨウ化セシウム（ＣｓＩ（
Ｎａ））の層が蒸着されている。

〔発明の目的〕

この発明の目的の一つは、放射線検出器特にガンマーシ
ンチカメラに対して比較的高いエネルギー分解能と同時
に比較的良好な機械特性、特に高ハ機械的強度を示すシ
ンチレーション結晶体を提供することである。

この種のシンチレーション結晶体の製造方法を提供する
こともこの発明の別の目的である。

更に通常の室温において実行可能なシンチレーション結
晶体の製造方法を提供することもこの発明の更に別の目
的である。

〔発明の要旨〕

この発明によるシンチレーション結晶体は、比較的貧弱
な機械的特性と高いエネルギー分解能を示す結晶物質の
第１層と比較的良好な機械的特性と光特性を示す結晶物
質の第２層が上下に重ね合わされたものである。

この発明によるシンチレーション結晶体の製造工程は次
の段階を含む。

（ａ）　平面の表面を持つ基板を蒸発容器に入れる、ｔ
ｂ＋　比較的良好な機械的特性と光特性を与える第１結
晶材料の適量を蒸発容器に入れる、（Ｃ）　第１結晶材
料を蒸発させ基板表面に沈積させて第２結晶層を形成さ
せる、　・ （ｄ）　比較的貧弱な機械的特性と高いエネルギー分解
能を与える第２結晶材料の適量を蒸発容器に入れる、 （ｅ）　第２結晶材料を蒸発させ、第２結晶層のＪ：１
ｍ第１結晶層として沈積させる。

第１層と第２層相互間の接着には上記以外の方法を採用
することも可能である。

この発明の有利な実施態様においてはシンチレーション
結晶体に比較的良好な機械的特性と光特性を与える結晶
材料の第３層が追加され、第１層が第２層と＠３層の間
にはさまれたサンドインチ構造となる。

シンチレーション結晶のサンドイッチ構造は必要があれ
ば製作時の基板から離して放射線検出器の一部となって
いる別の基板例えばガラス円板に接着することも可能で
ある。しかし放射線検出器の一部となるように始めから
考えられている基板例えばガラス円板が使用されている
ときは結晶サンドインチ構造は必ずしも製作時の基板か
ら離す必要はなく、この基板と結晶サンドインチ構造の
双方を放射線検出器内に置くことができる。

製造方法の別の実施例にはシンチレーション結晶のサン
ドインチ構造の光特性と発光特性を改善するためその焼
なまし工程段が含まれる。

〔作用効果〕

この発明によれば勝れた発光特性を示す第１結晶層が良
好な機械的特性を示す第２層と更には第３層によって保
護されその破損が防止される。即ちこの発明によれば勝
れた発光特性を示し通常吸湿性が高い第１結晶層が非吸
湿性の第２層（ならびに第３層）によって安定化され、
サンドインチ構造が蒸発容器から取り出された後は通常
の室条件の雰囲気中で使用することができる。

〔実施例〕

図面に示した実施例についてこの発明を更に詳細に説明
する。

第１図はこの発明によるシンチレータ−結晶を使用する
アンガー型のガンマ線シンチカメラヘッドの断面を示す
。このカメラヘッドｌＯには例えば１９個（ｎ　＝　１
９　）の光電増幅管１２が含まれ、それらは例えば合成
樹脂ガラス（プレキシガラス）光伝導体１６の円形台１
４１に置かれ、六角形に配列されている。光伝導体１６
の前方にはガラスカバー円板１８＋厚さｌ／２インチ、
直径１８インチ又はそれ以１のパイレックスガラス円板
）が置かれ、シンチレーション結晶体２０がそれに続い
ている。

シンチレーション結晶体２０はこの発明の第１実施例と
なるもので、比較的貧弱な機械的特性と高いエネルギー
分解能を与える結晶物質例えばタリウムで活性化された
ヨウ化ナトリウム（Ｎａ　Ｉ〔ＴＡ）　）の第１層２２
の外に比較的良好な機械的特性の光特性を与える結晶物
質から成る第２層２４と第３層２６を含む。第２層と第
３層にはヨウ化セシウム（ＣｓＩ）、ナトリウムで活性
化されたヨウ化セシウム（ＣｓＩ（Ｎａ））およびタリ
ウムで活性化されたヨウ化セシウム（ＣｓＩ（Ｔｌ１月
を會む物質群中から選ばれた結晶物質が使用される。第
１層２２、第２層２４および第３層２６はサンドイッチ
状に配列され、層２４と２６が第１層２２を包み込んで
シンチレーション結晶体２ｏを構成する。このシンチレ
ーション結晶体２０の全体はアルミニウムのカバー２８
で覆われ、その内面には例えば酸化マグネシウム（Ｍｇ
Ｏ）の反射層３ｏが設けられている。又第３層２６とア
ルミニウムカバー２８の間には薄い空気間隙３２が作ら
れている。３４はガンマ線シンチカメラヘッドのハウジ
ングである。

シンチレータ−結晶の第１１ｉｉＧ２２に入射したｒ量
子は可視光子を作シ、この光子は光伝導体１６を通して
光電増倍管１２の入力端に導かれる。その結果として電
子計算回路網３６は位置ぎめ信号又は偏向信号Ｘ＋、Ｘ
−，Ｙ＋、Ｙ−を陰極線管又はディジタル表示デバイス
に送り込む。

第２図にこの発明の第２実施例を示す。このシンチレー
ション結晶体には第１実施例と同様に比較的貧弱な機械
的特性と高いエネルギー分解能を与える結晶物質例えば
ＮａＩ（Ｔ１り）の第１層２２′があるが、二つの付加
層２４．２６の代りに比較的良好な機械的特性と光特性
を与える結晶物質例えばＣｓＩ、Ｃ５Ｉ（Ｎａ）又はＣ
５Ｉ（ＴＶ）の第２層２４′が設けられている。第２層
２４／は直接第１層２２′の上に重ねられ、層２２′が
層２４′によって裏打ちされている。

＠１図と＠２・図の両実施例においてシンチレーション
結晶体２０．２０’（７）第１層２２．２２’（７）厚
さは検出すべきｒ線のエネルギーに関係して１層４イン
チから１インチの間にある。

実際上ｒ線の作用はシンチレーション結晶体２０．２０
’の第１層２２＋２２’において起るから第２層２４．
２４’と第３層２６は第１層に比べて薄くしなければな
らない。それらの厚さはＱ、ｌ　ＩＩＩがら約１ｕの間
にするのが有利である。この程度の厚さでは第２層２４
．２４’と第３層２６はサンドイッチ結晶の発生特性に
は実際上寄与しないが、ガラス円板１８およびアルミニ
ウムカバー２８と第１層２２．２２’の間の機械的の応
力を吸収するには充分である。

第２層と第３層にはこの外に極めて重要な利点がある。

よく知られているようにＮａＩ（Ｔｌ）のような結晶物
質は勝れたシンチレーション特性を与えるが、吸湿性が
高いため−５０”Ｃ以下の露点の下で取扱う必要がある
。従ってこの種の結晶物質でシンチレーション結晶体を
作る彎合特殊な工程と室条件を整備しなければならない
。

勝れたシンチレーション特性を与えると同時に吸湿性で
ある結晶物質例えばＮａＩ（Ｔ／）の第１層をヨウ化セ
シウム（ＣｓＩ）、ナトリウムで活性化したヨウ化セシ
ウムＴＣｓＩ（Ｎａ））およびタリウムで活性化したヨ
ウ化セシウム（ＣｓＩ（ＴＶ））を含む群中から選んだ
吸湿性の低い結晶物質の第２層および第３層で包むと、
臨時のハーメチックシールとなり第１層２２．２２’の
湿気の侵入を防止する。

これによって続く封入工程は低湿度の作業雰囲気即ち通
常の室条件の下で実施され、露点が一５０℃以下のグロ
ーブボックス雰囲気は要求されない。

第２層２４．２４’の追加は更に第１層２２．２２’と
ガラス円板１８の間の熱膨張係数の不整合の問題を解決
する。

この発明によればサンドイッチ結晶体２０又は２０’は
次の工程によって製作される。

＜１）　基板例えばガラス円板１８を適当な加熱器付の
蒸発容器に入れる、 （２）ＣｓＩ、ＣｓＩ［Ｎａ）およびＣ８Ｉ〔ＴＪ）を
含む物質群中から選ばれた結晶材料の適当量を蒸発容器
に入れる、 （３）加熱器によって結晶材料を蒸発させ、ガラス円板
の一方の表面に沈積させて第２層２４又は２４′とする
、 （４）次いで適当量のＮａＩとＴＩＩＩを結晶材料とし
て蒸発容器に入れる、 （５）ＮａＩとＴＩＩＩの結晶材料を加熱蒸発させ、第
２層２４又は２４′の表面に沈積させ第１層２２又は２
２′とする、 （６）第２図の構造の場合結晶体２０’を焼なました後
引き離し、アルミニウムカバー２８で密封する、 （７）第１図の実施例の場合工程段（６）の代りに工程
段（２）と（３）を繰り返して第３層２６を形成させ、
焼なましの後アルミニウムカバー２８ｆ密封する。

この発明の方法において使用される蒸発容器４０の構造
を第３図に示す。容器４０には加熱器４２があり、第１
電源４４から給電される。この外に第２電源４Ｂから給
電される放射加熱器４６が設けられる。容器４０は真空
ポンプ５０によって排気される。ガラス円板１８は容器
４０内の軸５６の回りに回転する支持構造５２．５４に
保持される。５８は蒸発させる結晶材料である。材料５
８を変えることによって１１２４．２２および２６がガ
ラス円板１８上に次々に重ね合わされて沈積する。

第１図乃至第３図で明らかにしたこの発明の技術的背景
は次の通りである。

比較的高価であり壊れ易い単結晶シンチレータ−を安価
ｇ二製作することができる蒸着シンチレーション層で輩
き換えることはシンチカメラ製造業者の望みであった。

しかしぜい性、熱膨張係数等のいくつかの物理的パラメ
ーターに関して両者の間に適合性がないのでこのような
置き換えは何等かの付加手段無しには不可能である。こ
れらのパラメーターは厳格に守る必要がある。更にシン
チレーション層が湿気や応力その池の機械的影響に対し
て保護する必要についても考慮しなければならない。蒸
着によって作られたシンチレーション層はできるならば
層形成過程中にシンチレータ−の外包又はへウジング（
二固定するとコストの点で有利である。

第４図乃至第７図に示した実施例は上記のガイドライン
に従′って構成されたも、ので、蒸着シンチレーション
層を使用している。シンチレーション層の材料にはヨウ
化カリウム又はヨウ化セシウム等のアルカリ金属のへロ
ゲン化物か有利であり、それらはシンチレーション活性
剤によって活性化される。この実施例ではシンチン−ジ
ョン層とそれに接する材料の間の熱膨張係数差は弾性中
間層、シンチレーション層の表面のある種の構造、弾性
的の木結合媒質等によって補償される。これらの手段に
よってシンチレーション層の破損や亀裂発生は大部分防
止される。

第４図はｒ量子１１を検出するシンチカメラの検出ヘッ
ド１０の一部を示す。ヘッド１０は所定数の光電増倍管
１２を備え、それらは六角形に配置されて光パイプ１６
の円形突起１４に結合される。光パイプ１６は例えばプ
レキシガラスで作られる。光パイプ１６の前面にはガラ
ス板１８が設けられるが、これはパイレックスガラスと
するのが有利である。ガラス板１８は例えば１．３ｃｍ
の一様な厚さであり、その直径は例えば４５ｚ又はそれ
以上である。ガラス板１８は全体が色夕として示されて
いるシンチレーション結晶体の構成部品である。

シンチレーション結晶体２０は入射ｒ量子のエネルギー
を光に変換するシンチレーション層２２を備える。シン
チレーション層２２の材料は比較的貧弱な機械的特性の
ものでよいが、高いエネルギー分解能を持たなければな
らない。層２２の材料には活性剤をドープしたアルカリ
金属のノ）ロゲン化物が適している。−例としてシンチ
レーション層２２はタリウムで活性化されたヨウ化ナト
リウム（ＮａＩ（Ｔ＃））をマトリックス物質として含
む。マトリックス層にはカリウム（Ｋ　）又はユウロピ
ウム（Ｅｕ　）等の活性剤を加えたヨウ化セシウム（Ｃ
ｓＩ）を使用してもよい。

パイレックスガラス板１８とヨウ化ナトリウム又はヨウ
化セシウムのシンチレーション層２２の間の熱膨張係数
の差によりこれらの材料を直接結合することは不可能で
あるから、製造工程中の難点を避けるため弾性を示す無
機又は有機の中間層２５ａを層１８と２２の間に置く。

上記のシンチレーション結晶装貿の製作は次のようにし
て行なわれる。パイレックスガラス板１８を基板として
弾性中間層２５ａをこの基板上に沈積させるかあるいは
適当な方法で接着する。中間１２５ａは無色で透光性で
なければならない。又ルミネッセンス性が無く屈折率に
関してパイレックスガラス板１８に適合していなければ
ならない。

次いで活性剤をドープされたＮａＩ又はＣｓＩのシンチ
レーション層２２を弾性中間層２５ａの表面に蒸着する
。第４図に示した実施例の装作（＝際して層構造２０の
形成は完成後の使用に際して光が放出される側から始め
られる。

層１８，２５ａおよび２２の積重ねは深なべ形のハウジ
ング部品２８に入れられてＶ）る。部品２８はアルミニ
ウム製とするのが良い。積層のｒ線入射側の表面とハウ
ジング部分２８の底面の間−二番ヨ間隔３２が瞬かれて
いるが、この間隔は空Ｃ二しておいてもあるいは光を反
射する物質を満たしてもよい。レンチレーシゴン層２２
はハウジング１８゜２８内にハーメチックシールされる
と同時に湿気に対して保護されている。パイレックスガ
ラス板１８はハウジング部品２８のふたとなってｌ、洩
る。

第５図には深なべ形のハウジング部品２８の、底２９ｂ
が基板として利用されている実施例が示されている。部
品２８はこむでもアルミニウム袈とするのが良い。製作
過程中に弾性を示す無機物又は有機物の中間層２５ｂが
底壁２９ｂにとりつけられた後シンチレーション層２２
がこの中間層の表面に蒸着される。このように第５図の
実施例の製作工程において層構造の形成はｒＷＡ入射側
から開始される。ここでも弾性中間層２５ｂはシンチレ
ーション層２２の基板（底壁２９ｂ）からの分離と熱応
力による破損を防止する。第４図の弾性中間層２５ａに
比べて第５図の弾性中間層２５ｂの光特性に関する要求
は緩和されているか消滅している。中間層２５ｂは入射
するｒ線１１をほとんど吸収しない材料で作られる。又
中間層２５ｂは一様な厚さとする。中間層２５ｂは反射
性の媒質例えばＴ　ｉ０２又はＭｇＯで着色しても良い
。

第５図に示した実施例ではシンチレーション層２２が中
間層２４と弾性材料から成る薄い光結合層２７を介して
パイレックスガラス板１８に取り付けられている。中間
層２４は保護用であって例えばヨウ化セシウム（ＣｓＩ
）から成る。中間層２４は除くことも可能である。２５
ｂ、２２．２４および２７の４層構造はここでもアルミ
ニウム製の深なべ形ハウジング部品２８内に収められる
。このようにして形成されたシンチレーション結晶体２
０は第４図のものと同様に光パイプ１６に取り付けられ
る。

基板２９ｃと蒸着シンチレーション層２２ｃの熱膨張係
数の差を補償する別の方法を第６図に示す。ここでは弾
性中間層を必要としない。基板２９ｃは金属製で特にア
ルミニウムが良い。シンチレーション結晶体２０を収め
るハウジング部品２８の底壁を基板２９ｃとして使用す
ることができるが、ここでは適当な構造面を持つ基板２
９ｃが使用される。この構造面は適当に配置された隆起
面を持つ表面である。このような構造面は基板表面に多
数の細い平行みぞ６２を設けることによって作られる。

この平行みぞに直角に別の平行みぞが設けられるが、こ
れは図面に示されていない。

みその間の隆起部は６４として示されている。このよう
な構造面６０にシンチレーション層を蒸着すると柱６６
の形に分割されたシンチレーション層２２Ｃが得られる
。この柱６６はシンチレーション結晶材料の微小な針状
結晶から構成される。

シンチレーション層２２ｃは光結合層２７を介してパイ
レックスガラス板１８に結合される。

第６図の実施例では加熱・冷却に際しての膨張・収縮が
多数のみぞ６２と隆起６４に分配されるから大きな幅広
の亀裂の発生は結晶体２０の製作時にも動作時にも避け
られる。

第７図にシンチレーション層とそれに接する層との間の
熱膨張の差を補償する別の方法を示す。

この場合の基本的な考えは自由に支持されたシンチレー
ション＠２２ｄを１史用することである。自由支持シン
チレーション層の製造法の詳細は西独国特許第２２４７
５２４号又はそれに対応する米国特許第３，９８０，８
８８号明細書に記載されている。自由支持シンチレーシ
ョン層２２ｄは例えば活性化されたヨウ化カリウムから
成り、両面が非活性保護層２４と２６で覆われる。保護
層２４゜２６にはヨウ化セシウムが使用される。２２ｄ
。

２４．２６から成る成層構造は例えばシリコンゴムの結
合１−２７を介してパイレックスガラス板１８に結合さ
れる。この実施例においても結合媒体２７は光結合と熱
膨張係数の平等化との二つの目的をもって使用される。

層２６，２２ｄ、２４．２７および１８の組合せは深な
べ形のノ功ジング部品２８に入れ、そこに取り付けられ
る。この取り付けは公知の方法による。例えば環状とし
た索又はひも７０を層１８の周囲に置く。ひも７０は密
封用のもので、ハウジング部品２８の上級部にエポキシ
樹脂バッキング７２によって保持される。バッキング７
２は信頼できる結合を保障する。ハウジング部品２８は
この場合も金属例えばアルミニウム製とするのが有利で
ある。シンチレーション結晶体の密封のための同様な部
品、７０．７２は第４図と第５図にも示されている。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明の第１実施例としてのシンチレーショ
ン結晶体を使用したガンマ線シンチヵメラヘッドの断面
図、第２図はこの発明の第２案施例の断面図、第３図は
この発明によるシンチレーション結晶体を製造する蒸発
室の断面図、第４図はこの発明の第２実施例としてのシ
ンチレーション結晶体を使用するガンマ線シンチヵメラ
ヘッドの断面図、第５図は第４図のシンテヵメラヘッド
の変形構造の断面図、第６図はこの発明の第３実施例を
使用したガンマ線シンチヵメラヘッドの断面図、第７図
はこの発明の＠４実施例を使用したガンマ線シンチヵメ
ラヘッドの断面図である。 ＠１図において゛２ｏ：レンチレーション結晶体、２２
：第１層、２４：第２層、２６：第３層、３０：反射層
、２８ニアルミニウムカバー、３４：ガンマ線シンチヵ
メラヘッド、１６二先導体、１２：充電増倍管。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ｇ　比較的貧弱な機械的特性と高いエネルギー分解能を
   与える結晶物質から成りｒ線照射に応じて光を放出する
   第１層（２２；２２勺と比較的良好な機械的特性と光特
   性を与える結晶物質の第２層（２４；２４’）とを含み
   、第２層は第１層の破壊防止のため第１層の１に置かれ
   て第１層に比べて薄く第１層のシンチレーション特性に
   対する寄与は無視できるものであることを特徴とする放
   射線検出器用のシンチレーション結晶体。 ２）　比較的良好な機械的特性と光特性を示す結晶物質
   の第３層（２６）が追加され、第１層が第２層と第３層
   の間にはさまれたサンドイッチ構造となっていることを
   特徴とする特許請求の範囲第１項記載のシンチレーショ
   ン結晶体。 ３）第１層がタリウムで活性化されたヨウ化ナトリウム
   （ＮａＩ（ＴＪ））から成ることを特徴とする特許請求
   の範囲第１項又は第２項記載のシンチレーション結晶体
   。 ４）　第２層がヨウ化セシウム（Ｃ５Ｉ）、ナトリウム
   で活性化されたヨウ化セシウム（ＣｓＩ（Ｎａ））およ
   びタリウムで活性化されたヨウ化セシウム（Ｃ８Ｉ（％
   ”Ｊ））を含む物質群中から選ばれた結晶物質から成る
   ことを特徴とする特許請求の範囲第１項、第２項又は第
   ３項記載のシンチレーション結晶体。 ５）棺３層がヨウ化セシウム（ＣｓＩ）、ナトリウムで
   活性化されたヨウ化セシウム（ＣｓＩ（Ｎａ））および
   タリウムで活性化されたヨウ化セシウム（ＣｓＩ（ＴＪ
   ））を含む物質群中から選ばれた結晶物質から成ること
   を特徴とする特許請求の範囲第２項、第３項又は第４項
   記載のシンチレーション結晶体。 ６）第１層がタリウムで活性化されたヨウ化ナトリウム
   （ＮａＩ（Ｔｊｌ’））から成り、第２層と第３層がヨ
   ウ化セシウム（ＣｓＩ）、ナトリウムで活性化されたヨ
   ウ化セシウム（ＣｓＩ（Ｎａ））およびタリウムで活性
   化されたヨウ化セシウム＋Ｃ５Ｉ（１））を含む物質群
   中から選ばれた結晶物質から成ることを特徴とする特許
   請求の範囲第２項記載のシンチレーション結晶体。 ７）第１層が１７４インチから１インチの間の厚さであ
   り、第２層が０．１　ａｒｍから１１１１１１１の間の
   厚さであることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載
   のシンチレーション結晶体０８）第３層がＱ、　ｌ　Ｉ
   ｌｌからｉｍｌの間の厚さであることを特徴とする特許
   請求の範囲第２項記載のシンチレーション結晶体。 ９）次の工程段 （ａｌ　平面表面を持つ基板（１８）を蒸発容器（４０
   ）に入れる、 （ｂｌ　比較的良好な機械的特性と光特性を与える＠１
   結晶材料の適量を蒸発容器（４０）に入れる、 （Ｃ）　第１結晶材料を蒸発させ基板の表面に沈積させ
   て第２結晶層［２４；２４’　）を形成させる、 ｆｄ）　比較的貧弱な機械的特性と高いエネルギー分解
   能を与える第２結晶材料の適量を蒸発容器に入れる、 （ｅ）　第２結晶材料を蒸発させ第２結晶層（２４：２
   ４′］の上に第１結晶層（２２；２２’）として沈積さ
   せる、 によることを特徴とするシンチレーション結晶体の製造
   方法。 １０）次の工程段 （ａ）　比較的良好な機械的特性を与える第３結晶材料
   を蒸発容器（４０）に入れる、 （ｂ）　第３結晶材料を蒸発させ＠ｌ結晶層の上に第３
   結晶層（２６）として沈積させる、が追加されることを
   特徴とする特許請求の範囲第９項記載の方法。 １１）　結晶サンドインチ構造の封じ込め工程段が追加
   されることを特徴とする特許請求の範囲第９項又は第１
   θ項記載の方法。 １２）　第１結晶材料がヨウ化セシウム（ＣｓＩ）、ナ
   トリウムで活性化したヨウ化セシウム１ｃｓＩ〔Ｎａ刀
   およびタリウムで活性化したヨウ化セシウム（Ｃ８Ｉ（
   Ｔ／））を含む物質群中から選ばれることを特徴とする
   特許請求の範囲第９項、第ｉｏ項又は第１１項記載の方
   法。 １３）　第２結晶材料がタリウムで活性化されたヨウ化
   ナトリウム（Ｎａ　Ｉ　（’、ｒＪ　）　）であること
   を特徴とする特許請求の範囲第９項、第１Ｏ項、第１１
   項又は第１２項記載の方法。 １４）　第３結晶材料がヨウ化セシウム（ＣｓＩ八ナト
   ナトリウム性化されたヨウ化セシウム１ｃｓＩ（Ｎａ）
   ）およびタリウムで活性化されたヨウ化セシウム［Ｃ５
   Ｉ（ＴＩ））を含む物質群中から選ばれることを特徴と
   する特許請求の範囲第１０項乃至第１３項のいずれかに
   記載の方法。 １５）　第２結晶材料がタリウムで活性されたヨウ化ナ
   トリウム（Ｎａ　Ｉ　（Ｔｌ　）　）であり、第１と第
   ３の結晶材料がヨウ化セシウム（ＣｓＩ）、ナトリウム
   で活性化されたヨウ化セシウム（ＣｓＩＩＪＪａ、））
   およびタリウムで活性化されたヨウ化セシウム（Ｃ８Ｉ
   （ＴＪ））を含む物質群中から選ばれることを特徴とす
   る特許請求の範囲第１Ｏ項記載の方法。 １６）　結晶サンドインチ構造の封じ込め工程段が追加
   されることを特徴とする特許請求の範囲第１５項記載の
   方法。 １７）　結晶サンドインチ構造の焼なまし工程段が追加
   されることを特徴とする特許請求の範囲第９項乃至＠１
   ６項のいずれかに記載の方法。