JPS5947279B2 - トリチウム化した水からトリチウムを分離する方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、水からトリチウムを分離する方法に関するも
のであり、特には原子炉を冷却するのに使用される水か
ら放射性トリチウム（三重水素）を濃縮しそして除去す
ることに関するものである。

トリチウムは水素の放射性同位元素である。

原子炉を冷却するのに使用される水のうち少量は照射に
よりトリチウム化水即ちＨＴＯ及びＴ２Ｏに変っている
。

通常の水からトリチウム化水を除いて、後者がその放射
能を減衰するまで安全に保管し、また通常水を原子力発
電のような目的に有効に利用することが所望される。

しかし、トリチウム化水は化学的にもそして物理的にも
通常水と似ておりそして反応炉冷却系統において大量の
通常水とごく僅かの割合で混っているため、先行技術の
方法いずれに従ってもトリチウムを分離するのに過剰量
の反応剤及び（或いは）エネルギーが必要とされた。

現在設計されそして建設されている代表的原子炉は、９
７０００ガロン以上の水を保持する閉ループの水冷却系
統を具備している。

その９７０００ガロンの冷却水中に僅か０．０５７ ｇ
のトリチウムが分布すれば、危険を与える恐れのある５
５０Ｃｉ放射能水準を与え従ってもはや除去されねばな
らなくなる。

トリチウムが多くの他の物質と化学的に反応することは
良く知られており従って化学反応により原子炉冷却水か
らトリチウムを除くことが提案されていた。

もつと詳しく述べるなら、冷却水と炭化カルシウムを反
応させて、トリチウム化アセチレンを生成することが提
唱された。

このトリチウム化アセチレンは低容積固体へと容易に重
合化されうるものである。

しかし、炭化カルシウムはまた通常の水とも反応して通
常のアセチレンを生成する。

従って、この方法は実用上許容されない程に大量の炭化
カルシウムを必要としそして主に通常水をポリアセチレ
ンに変換するのに炭化カルシウムの大部分が費されてし
まう。

約１．８８×ＩＯ９ボンドの炭化カルシウムが９７００
０ガロンの冷却系統のただ一回の処理に必要とされるこ
とになるＯ また別に、先ず水を電解して酸素を分離し、その後バナ
ジウム水素化物のような物質により大半を占める水素と
トリチウムとを分離しそして最後にトリチウム及び水素
をジルコニウム成いは他のトリチウム固定剤と反応せし
めて低容積トリチウム化固体を形成することもまた提唱
された。

この方法の主なる欠点は、現在の原子炉における大量の
冷却水を電解するのに過大のエネルギーが必要とされる
ことである。

本発明は、過大量の物質或いはエネルギーを使用するこ
となく原子炉の冷却水からトリチウムを除去しそして濃
縮する為の方法及び装置にある。

トリチウムは先ず反応炉冷却水からもつと濃縮された分
布体（もつと高い濃度のトリチウムを担持する物質）に
移されそして後その濃縮分布体から除去される。

ここに例示するシステムは、２段階移行法によるトリチ
ウム濃縮方法を提供し、この場合各段階はレービル（不
安定）な水素含有物質との接触に際しての同位体交換に
よりトリチウムを移行することから成る。

詳しくは、原子炉冷却水をそれよりも塩基性でありそし
てレービルな水素原子を含み且つ水に不溶性の親水性物
質と接触状態に持ちきたし、それにより同位体交換反応
を与えて原子炉冷却水から前記親水性物質にトリチウム
を移すこと、及び前記親水性物質をそれよりも塩基性で
ありそしてレービルな水素原子を含む液体と接触せしめ
、それにより同位体交換反応を与えて充分量のトリチウ
ムを前記液体に移すことにより得られる。

しかし、トリチウムに対して異った親和力を持つ一つ乃
至それ以上の物質を使用して任意の数の移行段階が使用
されうる。

トリチウムはレービルな水素原子を含む、より塩基性の
物質との接触に際してそちらの方に移行する。

高いＰＨ値を持つ物質は、トリチウムに対して一層大き
な親和力を持ち、従って低いＰＨ値即ち強塩基性の小さ
な物質より一層高いトリチウム濃度を担持しうる。

ここで述べる２段階移行方式は、原子炉冷却水から中間
固体へとトリチウムを先ず移しそして後もつと強塩基性
の液体へと移す。

これは良好なトリチウム濃度を提供する。

そして、この濃縮されたトリチウム分布体は過大のエネ
ルギーを必要とすることなく蒸留のような物理的工程に
より液体媒体から効率的に且つ都合良く取除かられうる
。

ここで例示する装置システムは原子炉冷却水より幾分塩
基性の高い物質を保納する２つの交換セル乃至容器を含
んでいる。

これらセルは原子炉冷却系統と相互連結されており、い
ずれか一方のセルが原子炉冷却水からトリチウムを除い
てそこに蓄積せしめるのに使用され、その間他方セル内
に蓄積されたトリチウムがもつと強塩基性の液体で洗滌
することによりその他方セルから取出される。

両交換セルは洗滌液体からトリチウムを取出す為蒸留装
置に連結される。

洗滌液の都合の良い再循環と再使用をもたらす為に蒸留
装置と洗滌液容器との間に配管が為されている。

以下、添付図面を参照しながら本発明の一具体例につい
て説明していくことにしよう。

図面は、原子炉１２を冷却するのに使用される水からト
リチウムを除去する為のシステム１０を示す。

冷却水の原子炉１２を通しての流れは閉ループを形成し
そして水はシステム１０から再循環されて原子炉１２に
戻される。

トリチウム除去システムは、存在する蒸気を凝縮する為
の熱交換器１３と冷却水からトリチウムを抽出する為の
交換セル１４及び１６を含んでいる。

交換セルは、トリチウムに対して原子炉冷却水に対して
よりも大きな親和力を持つ物質を保納する為の容器であ
る。

システム１０はまた、トリチウムに対して更に大きな親
和力を持ちそしてセル１４及び１６からトリチウムを除
去する洗滌液を保持する為のタンク１８と、システムを
通して洗滌液を送る為のポンプ２０と、洗滌液とトリチ
ウムを分離する為の蒸留装置２２と、蒸留装置から濃縮
トリチウムを受取る為の容器２４とを含んでいる。

システム１０を通しての原子炉冷却水の流れを制御する
為弁２６．２７，２８及び２９が配置されて℃・る。

弁３０．３１，３２及び３３が洗滌液の流れを制御する
為配置されている。

弁３４は、濃縮された洗滌液洩留分の蒸留装置からの貯
蔵タンク１８へ返しての重力流れを制御するべく配置さ
れている。

交換セル１４及び１６においてまた洗滌成用として広く
様々の物質が使用され５る。

本発明の開発及び試験中、置換基としてのアルコール（
−ＯＨ）基、酸（−ＣＯＯＨ）基、”ｙセ） ン（−Ｃ
＝Ｏ）基、 及びアミン（−ＮＦ２ ）基を含む物 質が原子炉冷却水からトリチウムを除くのに使用されて
確実な成果を挙げた。

アルコール及びエーテル基双方を含む綿及び木のような
セルロース質物質、並びにケトン及びアミン基双方を含
む筋肉組織が第１段階の水不溶性親水性物質として最適
の結果を与えた。

これらの物質はすべて原子炉冷却水よりもつと塩基性で
あり従って水からトリチウムを抽出する。

これら物質により抽出されたトリチウムはその後、非常
に強塩基性の水酸化ナトリウムのような洗滌液によりそ
こから回収される。

システム１０の作動を原子炉冷却水からトリチウムを抽
出するのにセル１４及び１６において綿を使用しそして
洗滌液として３Ｎ水酸化ナトリウム溶液を使用して説明
することにしよう。

これら両物質は例示目的の為にのみ選定されたものであ
る。

しかし、これらは互いに両立しあい、豊富にあり、廉価
でありそして取扱いが容易であるから良好な組合せ例を
示すものである。

水酸化ナトリウム溶液は１４のＰＨ値を持つ。

綿は、水と両立しあうものであり、交換容器内に容易に
保持されえそして繊維質であり従って冷却水に対して大
きな表面積を呈する。

操作において、弁２６，２７，３２及び３３を開にしそ
して弁２８，２９，３０及び３１を閉にした状態で、反
応炉冷却系統と関連するポンプ（図示なし）は、交換セ
ル１４を通して冷却水を流しそしてトリチウムをセル内
の綿或いは他の種トリチウム吸収物質に移す。

そして、水酸化ナトリウム洗滌液はタンク１８からポン
プ２０により既にトリチウム吸収済みのセル１６を通し
て送給されて、セル１６内の物質からトリチウムを取出
す。

僅かに酸性である原子炉冷却水のＰＨ値に対して綿及び
水酸化ナトリウム溶液のＰＨ値が高いことは、原子炉冷
却水中におけるより水酸化ナトリウム洗滌液中において
もつと濃縮されているようなトリチウム分配状態を形成
せしめる。

原子炉冷却水の容積の１゜１ｏｏのＮａＯＨ洗滌液を使
用してる逆洗が原子炉冷却水におけるより３５倍大きい
トリチウム濃度を与える。

その後、蒸留装置２２は、一気圧下１００℃で蒸発する
大部分を占める通常水と一気圧下１０１．５℃で蒸発す
るトリチウム化水とを、原子炉冷却水から直接除去する
のに必要とされるエネルギーの僅か１／１０００のエネ
ルギーを使用するだけで分離する。

通常水の蒸気はタンク１８に流れ、他方トリチウム化水
の蒸気は容器２４に流れる。

蒸留装置からの液体水酸化ナトリウム残留物は重力流れ
により制御弁３４を通してタンク１８に移され、そこで
蒸留水と再結合して洗滌液を再度形成する。

この再生洗滌液は爾後セル１４及び１６内の物質からト
リチウムを除去するのに使用される。

充分量のトリウムの蓄積と取除きとがセル１４及び１６
においてそれぞれ達成されると、弁はセル１４が洗滌さ
れそしてセル１６が原子炉冷却水からトリチウムの除去
の為に使用されるようリセットされる。

以上、本発明の具体例を述べたが本発明の精神内で多く
の改善を為しうろことを銘記されたい。

【図面の簡単な説明】

図面は原子炉冷却水からトリチウムを除く為の本発明シ
ステムの一具体例を示す概略図である。 図中主要な部分は次の通りである。 １２・・・・・・原子炉、１３・・・・・・熱交換器、
１４，１６・・・・・・トリチウム抽出セル、１８・・
・・・・洗滌液貯蔵タンク、２２・・・・・・蒸留装置
、２４・・・・・・濃縮ＨＴＯ回収容器。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ トリチウム化した水からトリチウムを分離する方法
   であって、 トリチウム化水を、該水より塩基性でありそしてレービ
   ルな水素原子を含む水不溶性親水性物質と接触して、該
   水から該水不溶性親水性物質へのトリチウムの同位体交
   換をなす段階と、 前記水不溶性親水性物質を、該物質より塩基性でありそ
   してレービルな水素原子を含む液体と接触して、該水不
   溶性親水性物質から該液体への同位体交換をなす段階と
   、 前記液体からトリチウムを分離する段階とを包含するト
   リチウム化した水からトリチウムを分離する方法。