JPS5940471A - 電気化学発電素子 - Google Patents

電気化学発電素子

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JPS5940471A
JPS5940471A JP57149985A JP14998582A JPS5940471A JP S5940471 A JPS5940471 A JP S5940471A JP 57149985 A JP57149985 A JP 57149985A JP 14998582 A JP14998582 A JP 14998582A JP S5940471 A JPS5940471 A JP S5940471A
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positive electrode
substrate
electrode substrate
electrode
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Tamotsu Shirogami
城上　保
Sanji Ueno
上野　三司
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Toshiba Corp
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Toshiba Corp
Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
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    • H—ELECTRICITY
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の技術分野］ 本発明は水素を主成分とするガスを負極活物質とし酸素
など酸化力のあるガスを正極物質とし酸性電解質を使用
して起電させる電気化学発電素子に関する。
［発明の技術的背景とその問題点］ 水素のごとき酸化され易いガスと酸素のごとき酸化力の
あるガスとを電気化学反応プロセスを経て化合させ、ギ
プスの自由エネルギーの放出分を直流電力として供給す
る電気化学発電装置がある。
これは発電の効率が高く、騒音が少なく公害要因となる
排出物が少ない優れた発電装置であることが当技術分野
に於いて良く知られており、近年人０集中地区近傍に配
置する発電プラントの発電装置として注目されている。
かかる発電装置の本体ユニットには、第１図に示すよう
な一般に濃厚硫酸溶液や濃厚シん酸溶液などからなる電
解質を含有する耐熱性、耐薬品性、耐酸化性に優れた含
浸拐でなる’ｔ［解質層ｌを中間に介在させ、たとえば
黒鉛繊維でなる多孔性炭素薄板を正極基体２としてこれ
に正極電極触媒層３を電解質層１の片面に接っする側に
設けて正極４とし、同様にたとえば黒鉛縁＃ＦＭでなる
多孔性炭素薄板を負極基体５とし、これに負極電極触媒
層６を電解質層１の他面に接っする側に設けて負極７と
し、これら電解質層ｌ、正極４、負極７を密着一体化さ
せて構成された単位発電素子８が用いられろ。まだ、こ
の単位発電素子８の電極反応を円滑に進めるために電極
触媒層：う、６の触媒として白金などが伺与されるとと
もに４極にはポリテトラフルオロエチレンなどによる防
水処理がなされる。しかし、単位発電素子８の起電力は
高くても１■程度であシ、実用規模の発電装置を実現す
るだめには数十、数百にのぼる多数の単位発電素子を積
層することが８戟である。積層するにあたって従来は両
面に交叉する関係にそれぞれ溝９．１０が切削して備え
られた高密度の黒鉛モールド板でなる導電性炭素板の積
層化素子１］を各単位発電素子８間に溝方向を各面で一
致させて介在させ、本体ユニットの積層体１２を構成し
ていた。又、積層化素子１１の面に設けられた溝９．】
０は対応する正負極４，７の面に活物質のガスを全面に
わたシ均一に効率よく分配させるとともに反応生成物を
除去させるだめに土手１３　、１４の幅を狭くし多数条
設けられていた。
このように構成された単位発電素子では高い性能を長期
に亘シ維持させるために電極反応面へのそれぞれの反応
ガスの充分な供給と、反応生成物の迅速なる除去が必要
である。特に高い発熱効率を維持するだめには高い電気
化学反応活性を確保するとともに電池内部のオーム損を
低レベルに維持することが重要である。発電装置として
単位発電素子を積層し積層体とする時には単位発電素子
ならびに積層化素子間で全体を均一な面接触を確保する
だめ均一な力で締結を行うことが重要である。
しかし、このような従来のたとえば黒鉛繊維薄板を正負
極の基体に用い、両面にガスの流路が設けられた高密度
のたとえば黒鉛モールド板から成る積層化素子を用いた
積層体では高い性能を得る為に正、負極の基体、電解質
の厚さを薄くしており電解液の保持量が十分でなく、長
期運転に耐えられないという問題があった。また発電素
子の正。
負イＭｆ１″″同−０４３成パとら１゛１”す・０極７
＼の反応進行に差があることが考慮に入れられておらず
、より高い電気化学反応活性を確保する上で十分に検討
された構成となっておらず、さらに積層体上して一体化
したときには発電素子、積層化素子相互間の十分な面接
触が確保されず電流の分布が一様に出来ない欠点があり
、さらにまた締結一体化の時、締結圧力の部分的な差が
生ずるとその影響が薄い電極の基体に及び、これを破損
するという處れがあった。
［発明の目的］ 本発明ｔよ上記の状況に鑑みてなされたもので、高い発
電効率で長期に亘り安定な運転の出来る電気化学発電装
置に用いられる電気化学発電素子を提供することを目的
さする。
［発明の概要］ 本発明は負極基体に厚い多孔性の炭素板を用いこの負極
基体の片面に負極活物質のガスの流路溝を設け、このガ
スの流路溝の土手の一部に幅広の土手を配して電解液の
貯蔵機能を保持させ、他面に触媒層を設けて負極とし、
多孔性の薄い炭素板を正極基体としてこの正極基体に電
極触媒層が内部にまで分散付与して正極とし、これらの
間に酸性電解質を含有する電解質層を介在させ、さらに
正極の面にガス流路溝が設けられた片面を密着させた高
密度炭素板でなる積層化素子を設けることによシ効率よ
く長期に亘シ安定運転可能とした電気化学発電素子であ
る。
［発明の効果］ 本発明によれば正極、負極の構成が、それぞれ全通流す
るガスの特性に応じた形態、特に反応速度のバランスを
とっだ構成となっている為、ガスの効率的利用が可能と
な９、枕だ負極基体が多孔性のものである為、積層体と
して締結一体化したときにはこれがダンパとなって、締
結圧力の不均一があっても圧力の差は吸収され薄い正極
基体の破損を防止出来、さらに極面全体の接触圧も均等
となシミ流分布が一様となる。さらに多孔性の負極基体
により多くの電解液が保持され、加うるにこの基体に設
けられた幅広部分にさらに多くの電解液が保持されるこ
ととな９、長期に亘って電解質層の電Ｍ質濃度を一様に
保ち長期発電が可能となる。このように高い発電効率で
長期に躾シ安定な運転が出来るようになりより実用的な
電気化学発電装置の実現を可能とするものである。
［発明の実施例］ 本発明は次の点に着目して成されたもので、その実施例
をこれに続けて説明する。即ち、単位発電素子では、正
極側の酸化力のあるガスとして空気が用いられることが
多い。しかし、正極活物質として使用される酸素の成分
比は望気中の２０　％にすぎず、又散性電Ｍ液中での酸
素の還元方向の電極反応速度は非常に小さく、更に反応
生成物の水は大部分を正極側から気化搬出されなければ
ならない。これらのことから活性度の高いＩＦ極を構成
するには■ガスの拡散が容易である■大きな反応面積が
維持されることが重要となり、正極基体は電解液のしみ
出しがなく機械的に十分な強度を有する範囲内でできる
だけ薄く、ポーラスなものであり、１に極触媒は正極基
体の内部にまで分散付与されているこ吉が要点である。
たとえば厚さが０．４朋で多孔度が７０チの電極基体Ａ
と６０係の電極基体Ｂとを用いこれら基体Ａ、Ｂ中へ電
極の触媒である白金（Ｐｔ）を分散付与すると第２図に
横軸に０．１５１１Ｎの電極触媒層Ｘ−Ｙ、０．４朋の
電極基体Ｙ−２の厚さ、縦軸にｐｔ分分量量とって示す
ように第２図（ａ）の電極基体Ａと第２図（ｂ）の電極
基体１３の各場合で基体内でのｐｔの分散量が異なる。
これらの電極基体Ａ、Ｂ吉空気を用いて常圧１９０°０
で電極反応を行わせると第３図に示す電位−電流密度特
性のように・電極基体Ａの曲線Ａ　＝５　鍼極茫体Ｉ３
の曲線Ｂとで大巾な差がある０これより正極基体への電
極触媒層の付与は基体内部にまで触媒が分散付与される
よう多孔度の大へいことが望ましい。また基体の厚みは
取扱い、積層化に耐え得る為に０．３〜０．４關が最小
限度の厚みとなる。
−力負極側の活物質として一般に使用されるガス中には
水素が６０〜８０チを占め、他が炭酸ガスや水蒸気弊が
大半を占める３、水素ガスは周知のように酸素ガスに比
較して、拡散し易いガスであるため負極は正極に比べて
拡散の抵抗が高くても性能的に影響が生じない１）これ
は片面にガス流路となる溝を設けた多孔性炭素板を用い
、ガス流路溝の土手に電解液を含浸させた状態で、水素
をガス流路溝に流して水素の電気化学反応行ったところ
反応は支障なく進行することが確認された。またガス流
路溝の土手を一部幅広の土手とした場合でも同様である
ことが確認された０ 以上の点に着目して成された本発明の一実施例を図面を
用いて以下説明する。
第４図において符号側は負極基体で、この負極基体力は
かさ比重が０．２８〜０．７８の間にある厚さが２〜４
罷の多孔性炭素板１例えばフェルト状炭素繊維板、炭素
繊維シート板、あるいは黒鉛繊維を主成分とする焼結多
孔板に電極反応に与かる負極活物質のガスの水素を主成
分とするガスを供給するための巾１．２〜２．５間で深
さ１．５〜２．５朋の溝２１を４〜５部のピッチで片面
に切削され、さらに溝２１の５〜１０個おきに中４〜７
．５朋の幅広の土手２２が設けられたものである。なお
各溝２１間にはガスの流れを均一化するだめにわたシ溝
３が適宜設けられてもよい。負極基体肋の他面側である
下面には、電極反応を促進するため、たとえば白金など
の触媒を有する負極電極触媒層列が装着されて負極Ｚ５
が形成されている。まだ負極基体力の溝２１の底面なら
びに側壁面にはテトラフルオロエチレンなどの多孔性弗
素樹脂膜が設けられている。
一方、厚さが好ましくは０．３〜０．４闘争孔度７０〜
８０チのたとえば多孔性黒鉛シートの多孔性炭素薄板の
正極基体２７に片面に正極反応を促進させるたとえば口
金などの触媒を有する正極’４極触媒層路／ が塗着され、正極基体ｎに触媒が分散付与されて正極２
９が形成される。なお正極基体２７の他面には弗素樹脂
の多孔性薄膜が塗着されている。
上記各負、正極２．５　、２９に形成された各電極触媒
）ｖＩ２４，２Ｂは触媒を炭素粉末に相持させたのち、
弗素系樹脂と混練して負極、正極基体側、２７の面に塗
着し、これをローラー等で圧着せしめ、その後不活性算
囲気中ア３４０°Ｃ，２０分間程度熱処理を行って各基
体上に形成される。
１０１２の通り構成された負極に、正極四を各電極触媒
層別、２８を相対向するように配置し、この間にたとえ
ばシリコンカーバイ゛ト、タンタルオキサイド、ジルコ
ニアなどの耐熱性、耐薬品性、耐酸化ＩＬに優れた無機
化合物の微粉末に、たとえば濃厚りん酸液の酸性電解質
を含浸させて形成された電解質層ｊを介在させて密着す
る。
さらに正極２９の他面側にだ占えば黒鉛粉末にフェノー
ル系樹脂をブレンドして加圧熱成形し、かさ密度１．６
〜１．９５で厚さが２〜３ｍにで片面に巾１．２で設け
られた高密度炭素板の積層化素子３１が溝カが設けられ
た面を正極２９に密着しておシ、溝３０が正極活物質の
ガスの流路を形成している。
上記構成の各負極２５、電解質層が、正極２９、積層化
素子３１を密着一体化して本発明に係る電気化学発電素
子は形成されており、これは例えば実用的な発電等よシ
高電圧を得る為に通常複数個積層して締結一体化した積
層体４０として使われる。この時負極活物質のガスの流
路は負極基体側の片面に積ＪＨ化素子３１が密着して溝
２１部分に形成される。
次に上述のように構成された本発明の特性を、かさ比重
０．５２〜０．５６で厚さ２．５４ノ）フェルト状炭素
繊維板の片面に底面、側面に１０％ポリテトラフルオロ
エチレン懸濁液を被覆乾燥させた巾１．５朋で深さ２罷
のガス流路溝２１を３．５隨ピツチで設け、溝９本毎に
５．５朋巾の幅広の土手四を設けたものを負極基体側と
して用い、この負極基体側の他面に炭素粉末に担持させ
た白金触媒の層を塗着し、熱処理して負極電極触媒層為
を設けて負極２５を構成し又厚さが０．４ｍｍで多孔度
が７０〜７５％の黒鉛シートの正柚基体２７にその片面
に炭素粉末に担持させた白金触媒を塗着したのち、他面
に１５チのポリテトラフルオロエチレン懸濁液を被稜・
乾燥・熱処理して正極屯極触媒層路を同時に設けて正極
２９を４′ｉ’４成（〜、さらに粒径が数ミクロン程度
のノリコンカーバイト微粉末４０）〜゛ｔ％に６０ｗｔ
％の１０５％りん酸液を混線したペーストを電解質層２
６とし、さらにまｋ　Ｉ　２．５朋ＩＪ　；Ｊ　Ｌ、Ｓ
朋でピッチ４．５皿の壽加が設けられた厚さ２．５　ａ
ｍ緻密な黒鉛粉末のフェノール樹脂結着板からなる積層
化素子３１とをもって複数個締結一体化した積層化４０
で見ると、電気化学発電素子あたりの内部抵抗の経時変
化は表１の実施例１の通りである。これは比較の為に製
作した従来の両面溝付の高密度導゛成性炭素板の積層化
素子を用いた発電素子に比べ長期間変化がなく、安定な
性能を維持していることが明らかである。なお電極触媒
は負極・正極とも活性炭に担持させた白金であり付与端
は正極は０．６ｍｇ、Ａ、ｉ、負極はｏ、３ｍｇ乙ｄで
ある。
表１　本発明の内部抵抗の経時変化　（２００’Ｏ）さ
らに負極活物質としては水素７５モルチ、炭酸ガス１５
壬ルチ、水蒸気１０モルチの混合ガスを用い正極活物質
に空気を用い２００℃２．５／ｃＶ：Ｉ　（＋で電流密
′度２５０ｍＡ、４での連続発電においても表２に示す
ように端子電位の低下が少な〈従来の発電素子に比較し
て本発明はきわめて優れた性能を有している０ 以下余白 表２　本発明の放電中の電位変化 （２００℃）　２．５＃、ｇ／ｄＧ　、　２５０ｍヤ侃
また本発明は積層体として圧着締結した際にも締結は均
一におこなわれガス流路のつぶれる事象は全く起生ぜず
、その他電極基体の破損等メカニカルな不都合は生じな
かった。さらに電解質の一部が負極のガス流路の土手部
分にも貯えられるため電解質層の電解液濃度は長期間に
亘って均一であり、電解質層のオーム損に起因する性能
の経時劣化はほとんどみとめられない。
次に本発明の第２の実施例について瀉５図を用いて説明
する。なお第１の実施例を示す第４図と同一部位は同符
号を付して説明を省略する。図において符号３２は負極
基体で、この負極基体３２はチップ状黒鉛粉末にパルプ
材ならびにポリビニールアルコールバインダを混練して
１８００’Ｏで焼結したかさ比重０．４８〜０．５６で
厚みが２闘の焼結多孔板で片面に巾１．８朋深さ１．６
順　ピッチ４　ｍｍの溝３３を設け、同形状のわたり溝
あを２１３ｃｍおきに設け、さらに幅広の土手あを設け
である。この幅広の土手あＫは巾２　ｒｎｍ深さ１．５
正の両端が閉塞された溝３６が設けられておシ、この溝
３６には粒径が数ミクロン程度のシん酸ジルコニウム微
粉末と１ｏｏｓａ度のシん酸とを夫々重量比で１＝２の
割合で、混練したペースト３７が充填しである。このよ
うに描成された負極基体３２に負極電極触媒層冴を塗着
して負極３８を形成し他は上記第１の実施例と同じに形
成する。
このように構成した第２の実施例の特性は表１゜表２に
示すように従来のものよシ優れておシ、積層体として積
層締結しても第１の実施例と同様何等不具合は生じなか
った。
【図面の簡単な説明】
第１図は従来の電気化学発電素子の積層体を示す要部の
斜視図、第２図は電極基体への触媒の分散状態を説明す
る図、第３図は電極基体への触媒の分散状態による電位
−電流密度特性図、第４図は本発明に係る一実施例の要
部を示す斜視図、第５図は本発明の第２の実施例の一９
２部を示す斜視図である。 加・・・負極基体、２１・・・活、２２・・・幅広の土
手、冴・・・負極電極触媒層、Ｚ５・・・負極、加・・
・電解質層、２７・・・正極基体、路・・・正極電極触
媒層、２９・・・正極、３０・・・溝、３１・・・積層
化素子。 第１図 一

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）水素を主成分とするガスを負極活物質とし、酸化
    力のあるガスをＴＥ極活物質きし酸性電解質を使用して
    起電させる電気化学発電素子において、片面に幅広の土
    手を少くなくとも側部もしくは中間部に設けて区画され
    た前記負極活物質のガスが流通する溝を多数条設けた多
    孔性炭素板で成る負極基体とこの負極基体の他面に形成
    された負極電極触媒層とを備えた負極と、多孔性炭素薄
    板でなるＩＦ、価基体と、この正極基体の片面に内部ま
    で分散付与されて形成された正極電極触媒層と、他面に
    形成された弗素系樹脂多孔性膜とを備えた正極と、この
    正極と前記負極のそれぞれの電極触媒層間に介された耐
    熱耐薬品性のある無機化合物粉末に酸性電解質を含浸さ
    せた電解質層と、前記市価活物質のガスが流通する溝を
    多数条設けた片面を前記正極に密着させた高密度炭素板
    でなる積層化素子とを具備して構成されたことを特徴と
    する電気化学発電素子。
  2. （２）幅広の土手に両端が閉塞された溝を設け、この溝
    内に耐熱りん酸性の無機化合物粉末に濃厚りん酸液を含
    浸させたペーストを充填して成ることを特徴とする特許
    請求の＠囲ＭＩ項記載の電気化学発電素子。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JPS63237359A (ja) * 1987-03-25 1988-10-03 Mitsubishi Electric Corp リン酸型燃料電池

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