JPS5933223B2 - アルカリまたは酸濃度測定方法及びその装置 - Google Patents
アルカリまたは酸濃度測定方法及びその装置Info
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- JPS5933223B2 JPS5933223B2 JP4108777A JP4108777A JPS5933223B2 JP S5933223 B2 JPS5933223 B2 JP S5933223B2 JP 4108777 A JP4108777 A JP 4108777A JP 4108777 A JP4108777 A JP 4108777A JP S5933223 B2 JPS5933223 B2 JP S5933223B2
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- gas
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- reagent gas
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は試料溶液のアルカリまたは酸濃度を測定する方
法およびそのための装置に関するものである。
法およびそのための装置に関するものである。
詳しくは、本発明は試薬として酸性またはアルカリ性の
ガスを用い、該ガスが試料溶液に溶解ならびに中和反応
する際発生する熱量を反応前後の温度差で測定し、試料
溶液中のアルカリまたは酸濃度を定量する本法において
、水中媒体により実質的に飽和湿潤させた試料ガスを試
料溶液と共に反応帯域に導入する方法およびそのための
装置に関するものである。従来、試料溶液中のアルカリ
または酸濃度を測定する場合、一定量の試料溶液を既知
濃度の酸またはアルカリ溶液で滴定し、中和点に達した
時の既知濃度の酸またはアルカリ溶液の消費量から試料
溶液のアルカリまたは酸濃度を定量する周知のタイトレ
ータ−が実用されているが、装置が極めて複雑で高価で
あり、かつ試薬溶液を調合して濃度既知にしなければな
らないなどの欠点があつた。
ガスを用い、該ガスが試料溶液に溶解ならびに中和反応
する際発生する熱量を反応前後の温度差で測定し、試料
溶液中のアルカリまたは酸濃度を定量する本法において
、水中媒体により実質的に飽和湿潤させた試料ガスを試
料溶液と共に反応帯域に導入する方法およびそのための
装置に関するものである。従来、試料溶液中のアルカリ
または酸濃度を測定する場合、一定量の試料溶液を既知
濃度の酸またはアルカリ溶液で滴定し、中和点に達した
時の既知濃度の酸またはアルカリ溶液の消費量から試料
溶液のアルカリまたは酸濃度を定量する周知のタイトレ
ータ−が実用されているが、装置が極めて複雑で高価で
あり、かつ試薬溶液を調合して濃度既知にしなければな
らないなどの欠点があつた。
本発明者等の一員は前記した欠点をなくした連続式アル
カリまたは酸濃度の測定方法及び装置を先に提案した（
特許第７５５４３８号、特公昭４９−１６５１６号公報
参照）。しかし、この方法では試薬ガスに伴われて蒸発
する液体の気化熱で反応帯域の温度が低下し、正確な測
定値が得られないことが判つた。
カリまたは酸濃度の測定方法及び装置を先に提案した（
特許第７５５４３８号、特公昭４９−１６５１６号公報
参照）。しかし、この方法では試薬ガスに伴われて蒸発
する液体の気化熱で反応帯域の温度が低下し、正確な測
定値が得られないことが判つた。
この気化熱は、温度又はガス流量によつて異なるので、
外気の温度又は試薬ガスの流量が変動すると測定値は更
に偏れることになる。例えば試薬として炭酸ガス、試料
溶液として５重量％の苛性ソーダ水溶液を用いた場合の
温度及びガス流量の影響は、第３図及び第４図に示すよ
うに、温度が１０℃変化すると測定値は約６％変動し、
また流量が１０％変化すると測定値は約２％変動する。
外気の温度又は試薬ガスの流量が変動すると測定値は更
に偏れることになる。例えば試薬として炭酸ガス、試料
溶液として５重量％の苛性ソーダ水溶液を用いた場合の
温度及びガス流量の影響は、第３図及び第４図に示すよ
うに、温度が１０℃変化すると測定値は約６％変動し、
また流量が１０％変化すると測定値は約２％変動する。
そこで、更に検討を重ねた結果、試薬ガスを水性媒体で
湿潤させておけば、液体の蒸発が起らないので、前記し
た外気温度又は試薬ガス流量の影響が解消されることを
見出し、本発明を完成した。
湿潤させておけば、液体の蒸発が起らないので、前記し
た外気温度又は試薬ガス流量の影響が解消されることを
見出し、本発明を完成した。
本発明方法に使用する装置の一例を示す図面によつて、
本発明方法を詳細に説明する。第１図は連続式アルカリ
または酸濃度測定装置の縦断正面略図である。
本発明方法を詳細に説明する。第１図は連続式アルカリ
または酸濃度測定装置の縦断正面略図である。
図中１は試料溶液、２は水性媒体を一定流量流すための
定量装置であり、定量ポンプなどが使用できる。８は試
薬ガスを一定流量流すための定圧装置であり、減圧弁９
、流量計１０などから構成される。
定量装置であり、定量ポンプなどが使用できる。８は試
薬ガスを一定流量流すための定圧装置であり、減圧弁９
、流量計１０などから構成される。
１１は試薬ガスを水性媒体で実質的に飽和湿潤させるた
めの湿潤部であり、通常の洗気装置に加熱器１２を設置
したものが用いられる。
めの湿潤部であり、通常の洗気装置に加熱器１２を設置
したものが用いられる。
湿潤部１１は多段接続してもよい。定量装置１，２をで
た試料溶液及び水性媒体は、各々の温度を同一とするた
め温度調節部３に導入される。温度調節部３は細管をコ
イル状にしたものを筒内に配置し、両者間に熱媒（例え
ば水）を満たすことができる熱交換器など、通常知られ
ている熱交換器が使用できる。温度調節部３をでた試料
溶液は反応前温度検出部４を経て反応部６に導入され、
また水性媒体は湿潤部１１を出た試薬ガスと混合器５で
混合された後、反応部６へ導入される。試薬ガスの飽和
湿潤は、湿潤部１１の水性媒体の温度を、反応前温度検
出部４に於ける試料溶液の温度と実質的に同一温度に保
持することによつて行うのがよいが、通常は湿潤部１１
の温度を室温より２〜５℃程度高い温度に保持すること
によつて実施される。
た試料溶液及び水性媒体は、各々の温度を同一とするた
め温度調節部３に導入される。温度調節部３は細管をコ
イル状にしたものを筒内に配置し、両者間に熱媒（例え
ば水）を満たすことができる熱交換器など、通常知られ
ている熱交換器が使用できる。温度調節部３をでた試料
溶液は反応前温度検出部４を経て反応部６に導入され、
また水性媒体は湿潤部１１を出た試薬ガスと混合器５で
混合された後、反応部６へ導入される。試薬ガスの飽和
湿潤は、湿潤部１１の水性媒体の温度を、反応前温度検
出部４に於ける試料溶液の温度と実質的に同一温度に保
持することによつて行うのがよいが、通常は湿潤部１１
の温度を室温より２〜５℃程度高い温度に保持すること
によつて実施される。
この処理により試薬ガスは、水性媒体により実質的に飽
和される。反応部６へ連続的に導入された試料溶液は、
先ず第一室１９に於いてノズル２０から導入された試薬
ガスと水性媒体との混合物と混合され、次いで、気液混
合状態でノズル１８より第２室１７の液中へ導入される
。
和される。反応部６へ連続的に導入された試料溶液は、
先ず第一室１９に於いてノズル２０から導入された試薬
ガスと水性媒体との混合物と混合され、次いで、気液混
合状態でノズル１８より第２室１７の液中へ導入される
。
この間に一部の試薬ガスが液中に溶解し、中和反応が行
なわれる。この際、第１室１９及び第２室１７内におい
て溶解熱および中和反応熱が生じ、液相の温度を上昇さ
せる。反応後の溶液および過剰の試薬ガスは第３室１６
で気相および液相に分離された後、排出管１５より排出
される。上昇した液相の温度は、第３室１６の液中に浸
された反応後温度検出器７により測定される。このよう
にして、試料溶液の試薬ガスとの接触前後の温度検出器
４および７で測定された温度を、温度差測定器１４で差
動的に取りだす。
なわれる。この際、第１室１９及び第２室１７内におい
て溶解熱および中和反応熱が生じ、液相の温度を上昇さ
せる。反応後の溶液および過剰の試薬ガスは第３室１６
で気相および液相に分離された後、排出管１５より排出
される。上昇した液相の温度は、第３室１６の液中に浸
された反応後温度検出器７により測定される。このよう
にして、試料溶液の試薬ガスとの接触前後の温度検出器
４および７で測定された温度を、温度差測定器１４で差
動的に取りだす。
第２図は温度測定器１４の一例の略図を示すが、図のよ
うに差動熱電対２１の組合せで測定し、予めアルカリま
たは酸濃度で校正された目盛１３（第１図）を付してお
くと、試料溶液中のアルカリまたは酸濃度を直接読むこ
とができる。
うに差動熱電対２１の組合せで測定し、予めアルカリま
たは酸濃度で校正された目盛１３（第１図）を付してお
くと、試料溶液中のアルカリまたは酸濃度を直接読むこ
とができる。
なお、温度調節部３および反応部６は周囲温度の影響を
より小さくするため一個のケース内に収納しておくのが
望ましい。
より小さくするため一個のケース内に収納しておくのが
望ましい。
また第１図に示した装置では、水性媒体は温度調節され
た後、混合器５で試薬ガスと混合され、反応部６へ導入
されているが、定量装置２の出口導管を、定量装置１の
出口導管と接続し、試料溶液と混合した後温度調節を行
なつて反応部６に導入することもできる。
た後、混合器５で試薬ガスと混合され、反応部６へ導入
されているが、定量装置２の出口導管を、定量装置１の
出口導管と接続し、試料溶液と混合した後温度調節を行
なつて反応部６に導入することもできる。
さらに、反応部６として、第１図に示した２段ノズル吹
込セルの代りに、上部に気液分離部を有する縦長の反応
管の下部より試料溶液、水性媒体及び試薬ガスを導入す
るよう構成された装置等種種の形式のものを用いること
ができる。
込セルの代りに、上部に気液分離部を有する縦長の反応
管の下部より試料溶液、水性媒体及び試薬ガスを導入す
るよう構成された装置等種種の形式のものを用いること
ができる。
本発明方法によつて濃度を測定できる試料溶液としては
、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム
、炭酸カリウム、重炭酸ナトリウム、水酸化カリウム、
アンモニア、有機塩基などの一種またはそれ以上を含有
するアルカリ性溶液、塩酸、硫酸、硝酸、有機酸などの
一種またはそれ以上を含有する酸性溶液などがあげられ
る。
、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム
、炭酸カリウム、重炭酸ナトリウム、水酸化カリウム、
アンモニア、有機塩基などの一種またはそれ以上を含有
するアルカリ性溶液、塩酸、硫酸、硝酸、有機酸などの
一種またはそれ以上を含有する酸性溶液などがあげられ
る。
試薬ガスの量は、理論上は当量以上でよいわけであるが
、反応を完結させるため当量の５〜８倍程度の量である
ことが望ましい。また試薬ガスは高純度であることが望
ましいが、不活性ガスで希釈されたものでも使用できる
。しかし純度が低すぎると反応前後の温度差が小さくな
り、測定感度が低下するため、低純度の試薬ガスを使用
する場合は注意を要する。試薬ガスとしては、炭酸ガス
、塩化水素ガス、亜硫酸ガス、酸化窒素ガスなどの酸性
ガス、またはアンモニア、メチルアミンなどのアルカリ
性ガスが挙げられる。
、反応を完結させるため当量の５〜８倍程度の量である
ことが望ましい。また試薬ガスは高純度であることが望
ましいが、不活性ガスで希釈されたものでも使用できる
。しかし純度が低すぎると反応前後の温度差が小さくな
り、測定感度が低下するため、低純度の試薬ガスを使用
する場合は注意を要する。試薬ガスとしては、炭酸ガス
、塩化水素ガス、亜硫酸ガス、酸化窒素ガスなどの酸性
ガス、またはアンモニア、メチルアミンなどのアルカリ
性ガスが挙げられる。
これら試薬ガスは、被測定溶液中の濃度を測定すべき目
的成分に応じて適宜選択する必要がある。例えば、水酸
化ナトリウムと炭酸ナトリウムが共存するアルカリ性水
溶液系で、水酸化ナトリウムの濃度のみを測定する場合
は、試薬ガスとしては弱酸ガスである炭酸ガスなどが望
ましく、塩化水素などの強酸ガスを使用すると炭酸ナト
リウムとも反応するため正確な測定は不可能である。水
性媒体としては通常、水が用いられるが、メタノール、
エタノール、アセトン等の水溶性有機溶媒や食塩等の中
性塩等の中和反応に不活性な物質を含んだ水を用いるこ
ともできる。
的成分に応じて適宜選択する必要がある。例えば、水酸
化ナトリウムと炭酸ナトリウムが共存するアルカリ性水
溶液系で、水酸化ナトリウムの濃度のみを測定する場合
は、試薬ガスとしては弱酸ガスである炭酸ガスなどが望
ましく、塩化水素などの強酸ガスを使用すると炭酸ナト
リウムとも反応するため正確な測定は不可能である。水
性媒体としては通常、水が用いられるが、メタノール、
エタノール、アセトン等の水溶性有機溶媒や食塩等の中
性塩等の中和反応に不活性な物質を含んだ水を用いるこ
ともできる。
水性媒体の供給量は、試料溶液の０．０５容量倍程度以
上であればよいが、あまり多量用いると反応前後の温度
差が小さくなり、測定感度が低下するため、上限は１０
容量倍程度が望ましい。
上であればよいが、あまり多量用いると反応前後の温度
差が小さくなり、測定感度が低下するため、上限は１０
容量倍程度が望ましい。
好ましくは０．１〜３容量倍の範囲内から選定される。
試料溶液、水性媒体及び試薬ガスの供給温度は、中和反
応が速やかにおこる温度であれば問題ないが、温度調節
の容易さを考慮すると、室温付近が望ましい。またこれ
らの供給温度に差がある場合は、反応前後の温度差が小
さくなり、測定感度が低下する場合が生ずるので、試料
溶液、水性媒体及び試薬ガスの温度は同一にすることが
好ましい。
試料溶液、水性媒体及び試薬ガスの供給温度は、中和反
応が速やかにおこる温度であれば問題ないが、温度調節
の容易さを考慮すると、室温付近が望ましい。またこれ
らの供給温度に差がある場合は、反応前後の温度差が小
さくなり、測定感度が低下する場合が生ずるので、試料
溶液、水性媒体及び試薬ガスの温度は同一にすることが
好ましい。
温度の検出には、通常、熱電対素子が使用されるが、サ
ーミスター素子あるいは抵抗式温度計を使用することが
できる。
ーミスター素子あるいは抵抗式温度計を使用することが
できる。
また、温度差を得る手段としては第１図および第２図に
示す如く差動熱電対を使用すれば、最も装置を簡略化で
きて好ましいが、他の方法、例えば各熱電対の電位差を
増巾した後、減算機で温度差を得ることもできる。熱電
対としては、銅一コンスタンタン、クロメルーアルメル
、鉄−コンスタンタンなどの公知の熱電対を使用するこ
とができるが、熱起電力の大きい銅−コンスタンタンが
有利である。以上詳述したように、本発明方法では試薬
ガスを湿潤させた後反応帯域に導入することによつて、
気化熱に起因する反応帯域の温度低下が防止できるので
、外気温度及び試薬ガスの流量変動に影響されることな
く、正確な測定値が得られる。
示す如く差動熱電対を使用すれば、最も装置を簡略化で
きて好ましいが、他の方法、例えば各熱電対の電位差を
増巾した後、減算機で温度差を得ることもできる。熱電
対としては、銅一コンスタンタン、クロメルーアルメル
、鉄−コンスタンタンなどの公知の熱電対を使用するこ
とができるが、熱起電力の大きい銅−コンスタンタンが
有利である。以上詳述したように、本発明方法では試薬
ガスを湿潤させた後反応帯域に導入することによつて、
気化熱に起因する反応帯域の温度低下が防止できるので
、外気温度及び試薬ガスの流量変動に影響されることな
く、正確な測定値が得られる。
また試料溶液、試薬ガスの他に水性媒体を反応帯域に導
入する場合は、試料溶液中の反応生成物による反応管の
閉塞が防止でき、試料溶液のアルカリまたは酸濃度を精
度よく連続的に測定することができる。しかも、周知の
タイトレーダーなどに比較して安価で、原理操作が簡単
、試薬の調合が不要であるなど種々の利点があり、特に
連続式分析法に適している。
入する場合は、試料溶液中の反応生成物による反応管の
閉塞が防止でき、試料溶液のアルカリまたは酸濃度を精
度よく連続的に測定することができる。しかも、周知の
タイトレーダーなどに比較して安価で、原理操作が簡単
、試薬の調合が不要であるなど種々の利点があり、特に
連続式分析法に適している。
また、本発明方法で得られた検出値をアルカリまたは酸
濃度調節用バルブの開閉作動に利用すれば、該濃度を常
に特定範囲内に自動的に保持することができる。
濃度調節用バルブの開閉作動に利用すれば、該濃度を常
に特定範囲内に自動的に保持することができる。
さらに、本発明方法は、前記の中和反応のみならず、他
の発熱または吸熱反応である特にガスと溶液または液体
との反応の測定にも広く応用可能である。次に実施例を
掲げて本発明を具体的に説明する。
の発熱または吸熱反応である特にガスと溶液または液体
との反応の測定にも広く応用可能である。次に実施例を
掲げて本発明を具体的に説明する。
実施例 １ホスゲン化反応の排ガス中に含まれるホスゲ
ンを吸収除去して、無公害化するため使用する循環アル
カリ水溶液（ＮａＯＨ２〜３重量％、Ｎａ２ｃＯ３５重
量％、ＮａＣｌ５重量％を含む水溶液）中の水酸化ナト
リウムの濃度を、水性媒体として水、試薬ガスとして炭
酸ガスを用いて連続的に測定した。
ンを吸収除去して、無公害化するため使用する循環アル
カリ水溶液（ＮａＯＨ２〜３重量％、Ｎａ２ｃＯ３５重
量％、ＮａＣｌ５重量％を含む水溶液）中の水酸化ナト
リウムの濃度を、水性媒体として水、試薬ガスとして炭
酸ガスを用いて連続的に測定した。
測定に用いた装置は第１図の構造であり、反応部６は第
１室１９、第２室１７、第３室１６とも１０ｍｍφ×１
５ｍｍＬ１熱電対（第２図）が０．２１１φ銅−０．０
５７！１７１Ｌφコンスタンタン５対、指示計〔第１図
１４〕は２ｍの電圧計を使用し、目盛〔第１図１３〕は
予め、０〜４重量％のＮａＯＨ溶液について同一条件で
対応する電圧を測定し、直接濃度を表示するように目盛
したものである。
１室１９、第２室１７、第３室１６とも１０ｍｍφ×１
５ｍｍＬ１熱電対（第２図）が０．２１１φ銅−０．０
５７！１７１Ｌφコンスタンタン５対、指示計〔第１図
１４〕は２ｍの電圧計を使用し、目盛〔第１図１３〕は
予め、０〜４重量％のＮａＯＨ溶液について同一条件で
対応する電圧を測定し、直接濃度を表示するように目盛
したものである。
試料溶液および水の流量はそれぞれ５ｄ／Ｒｋ及び１ｄ
／？、炭酸ガス（約９９％）の流量は５００ｍ１／―で
測定した。測定誤差はＮａＯＨ濃度の±２％（相対誤差
）にすぎず極めて精度が高かつた。
／？、炭酸ガス（約９９％）の流量は５００ｍ１／―で
測定した。測定誤差はＮａＯＨ濃度の±２％（相対誤差
）にすぎず極めて精度が高かつた。
また、１ＦＨ１Ｉこ１回約１時間程度循環アルカリ水溶
液の供給を停止したが、反応生成物の析出、固結による
反応管の閉塞等のトラブルは全くなかつた。
液の供給を停止したが、反応生成物の析出、固結による
反応管の閉塞等のトラブルは全くなかつた。
なお、比較のために湿潤部１１を用いない以外は実施例
１と全く同様にしてＮａＯＨの濃度を測定した。
１と全く同様にしてＮａＯＨの濃度を測定した。
測定誤差は室温及び炭酸ガスの流量に影響され、ＮａＯ
Ｈ濃度の±７０１）（相対誤差）の間で変動した。
Ｈ濃度の±７０１）（相対誤差）の間で変動した。
第１図は本発明に使用する連続式測定装置の一例の縦断
正面略図、第２図は第１図の温度検出部の説明略図、第
３図及び第４図は温度及び試薬ガス流量と測定誤差の関
係を示す図である。 １，２・・・・・・定量装置、８・・・・・・定圧装置
、３・・・・・・温度調節部、６・・・・・・反応部、
１８，２０・・・・・・ノズル、４・・・・・・反応前
温度検出器、７・・・・・・反応後温度検出器、１５・
・・・・・排出口、２１・・・・・・差動熱電対、１４
・・・・・・温度差測定器、１３・・・・・・目盛。
正面略図、第２図は第１図の温度検出部の説明略図、第
３図及び第４図は温度及び試薬ガス流量と測定誤差の関
係を示す図である。 １，２・・・・・・定量装置、８・・・・・・定圧装置
、３・・・・・・温度調節部、６・・・・・・反応部、
１８，２０・・・・・・ノズル、４・・・・・・反応前
温度検出器、７・・・・・・反応後温度検出器、１５・
・・・・・排出口、２１・・・・・・差動熱電対、１４
・・・・・・温度差測定器、１３・・・・・・目盛。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 酸性またはアルカリ性の試薬ガスと試料溶液とを反
応帯域に連続的に供給し、反応帯域の前後の試料溶液の
温度差から試料溶液のアルカリ又は酸濃度を測定する連
続式アルカリまたは酸濃度測定方法において、水性媒体
により実質的に飽和湿潤させた試薬ガスを試料溶液と共
に反応帯域に導入することを特徴とする試料溶液のアル
カリまたは酸濃度測定方法。 ２ 流通式反応器と、この反応器に接続している試料溶
液供給導管および試薬ガス供給導管と、反応器における
反応前後の試料溶液の温度差を検出する手段とを備えて
いるアルカリ又は酸濃度測定装置において、試薬ガス供
給導管がその途中に気液接触手段を有しており、試薬ガ
スが気液接触手段において水性媒体と接触したのち反応
器に流入するように構成されていることを特徴とする装
置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4108777A JPS5933223B2 (ja) | 1977-04-11 | 1977-04-11 | アルカリまたは酸濃度測定方法及びその装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4108777A JPS5933223B2 (ja) | 1977-04-11 | 1977-04-11 | アルカリまたは酸濃度測定方法及びその装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS53125897A JPS53125897A (en) | 1978-11-02 |
| JPS5933223B2 true JPS5933223B2 (ja) | 1984-08-14 |
Family
ID=12598679
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4108777A Expired JPS5933223B2 (ja) | 1977-04-11 | 1977-04-11 | アルカリまたは酸濃度測定方法及びその装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5933223B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018211876A1 (ja) | 2017-05-17 | 2018-11-22 | 国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構 | ビトリゲル膜乾燥体の製造方法及び製造装置 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5551987A (en) * | 1978-10-12 | 1980-04-16 | Sanden Corp | Positive displacement fluid compressor |
| JPS63150654A (ja) * | 1986-12-16 | 1988-06-23 | Hisao Ishimori | オゾン濃度測定方法 |
-
1977
- 1977-04-11 JP JP4108777A patent/JPS5933223B2/ja not_active Expired
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018211876A1 (ja) | 2017-05-17 | 2018-11-22 | 国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構 | ビトリゲル膜乾燥体の製造方法及び製造装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS53125897A (en) | 1978-11-02 |
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