JPS5928648A - 免疫濃度測定装置 - Google Patents
免疫濃度測定装置Info
- Publication number
- JPS5928648A JPS5928648A JP57140135A JP14013582A JPS5928648A JP S5928648 A JPS5928648 A JP S5928648A JP 57140135 A JP57140135 A JP 57140135A JP 14013582 A JP14013582 A JP 14013582A JP S5928648 A JPS5928648 A JP S5928648A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- gate
- coated
- antigen
- antibody
- hydrophobic polymer
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- Granted
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-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/403—Cells and electrode assemblies
- G01N27/414—Ion-sensitive or chemical field-effect transistors, i.e. ISFETS or CHEMFETS
- G01N27/4145—Ion-sensitive or chemical field-effect transistors, i.e. ISFETS or CHEMFETS specially adapted for biomolecules, e.g. gate electrode with immobilised receptors
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- Pathology (AREA)
- Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はゲート絶縁型電界効果１−ランジスタ構造を有
するイオンセンサーを利用した免疫濃度測定装置に関す
るものである。
するイオンセンサーを利用した免疫濃度測定装置に関す
るものである。
生体の免疫反応は非常に選択性及び感度の高いことが特
徴であり、このことを利用しで、様々なホルモン、蛋白
質、ビタミン等の生体物質の分析が行なわれでいる。こ
のような免疫的分析方法（イムノアツーレイ）としでは
沈降反応、補体結合反応、赤血球凝集阻什反応、イミノ
ラデックスによる方法、ラジオイミノアッセイ、酵素イ
ミノアッセイ、蛍光イミノアッセイ、免疫センサー等様
々な方法があるが、この中で免疫センサーによる方法は
もつとも操作が簡単でかつ判定の容易な方法として期待
されでいる。最近開発された興味ある免疫センサーとし
てゲート絶縁型電界効果トランジスタ構造を有するイオ
ンセンサーを利用したものが特開昭５１−１３９２８９
号公報に開示されでイル。この免疫センサーは電界効果
トランジスターの原理を利用したものであり、半導体の
デー１−表面に酸化シリコン等の電気絶縁材料を被覆し
、この材料の表面に塩化ポリビニルまたはポリスチレン
等の疎水性有機高分子膜からなる膜を溶液流し込みによ
って付着させる。この膜に反応性基を有する脂肪族化合
物を含有分散させ、これを介して抗原または抗体等を膜
に結合させる。
徴であり、このことを利用しで、様々なホルモン、蛋白
質、ビタミン等の生体物質の分析が行なわれでいる。こ
のような免疫的分析方法（イムノアツーレイ）としでは
沈降反応、補体結合反応、赤血球凝集阻什反応、イミノ
ラデックスによる方法、ラジオイミノアッセイ、酵素イ
ミノアッセイ、蛍光イミノアッセイ、免疫センサー等様
々な方法があるが、この中で免疫センサーによる方法は
もつとも操作が簡単でかつ判定の容易な方法として期待
されでいる。最近開発された興味ある免疫センサーとし
てゲート絶縁型電界効果トランジスタ構造を有するイオ
ンセンサーを利用したものが特開昭５１−１３９２８９
号公報に開示されでイル。この免疫センサーは電界効果
トランジスターの原理を利用したものであり、半導体の
デー１−表面に酸化シリコン等の電気絶縁材料を被覆し
、この材料の表面に塩化ポリビニルまたはポリスチレン
等の疎水性有機高分子膜からなる膜を溶液流し込みによ
って付着させる。この膜に反応性基を有する脂肪族化合
物を含有分散させ、これを介して抗原または抗体等を膜
に結合させる。
か５る装置は抗原（または抗体）を含有分散した膜と相
互作用する抗体（または抗原）を含む溶液に露出される
とき、比較電極（液絡式）が正しくバイアスされたとき
は、溶液中の抗体（または抗原）は膜に含有された抗Ｗ
Ａ（または抗体）と相互作用して膜と溶液との四に電位
差を生じさせる。
互作用する抗体（または抗原）を含む溶液に露出される
とき、比較電極（液絡式）が正しくバイアスされたとき
は、溶液中の抗体（または抗原）は膜に含有された抗Ｗ
Ａ（または抗体）と相互作用して膜と溶液との四に電位
差を生じさせる。
コレハ伝導チャンネル中に電界を生じさゼ、溶液中の濃
度によって左右される電界の強さは伝導チャンネルを通
る電流の大きさを制御し、これはドレイン電流の変化と
じてｍ流Ｎ１によって測定され溶液中の抗体（または抗
原）濃度を測定するものである。
度によって左右される電界の強さは伝導チャンネルを通
る電流の大きさを制御し、これはドレイン電流の変化と
じてｍ流Ｎ１によって測定され溶液中の抗体（または抗
原）濃度を測定するものである。
しかしながら、このセンサーを溶液中に入れると、ゲー
ト表面に被覆した疎水性高分子膜へ抗原、抗体以外の蛋
白が吸着してセンサー自体のドリフ１−、ノイズ等が大
きくなるため、抗原、抗体反応による。ｌｌｉ常に小さ
なシグナルをこれらのノイズの中より取り出すことが極
めて困難であった。
ト表面に被覆した疎水性高分子膜へ抗原、抗体以外の蛋
白が吸着してセンサー自体のドリフ１−、ノイズ等が大
きくなるため、抗原、抗体反応による。ｌｌｉ常に小さ
なシグナルをこれらのノイズの中より取り出すことが極
めて困難であった。
本発明者らは免疫反応に起因する上記シグナルを確実に
取り出すことのできる実用的な装置を提供するため従来
装置の問題点についで検討したところ、従来装置の重大
な問題点はゲート表面に抗原（または抗体）を固定化し
た疎水性高分子膜を被覆した免疫センサーのゲート表面
には抗原、抗体以外の蛋白が良く吸着するが比較電極の
１′７工極表面には蛋白が全く吸着しないため、この装
置での測定結果は免疫反応によるシグナルの他に他のシ
グナルを包含した測定値が得られでいると推定し、更に
鋭意検討した結果不発ψ月こ到達したものである。すな
わち本発明はゲート絶縁型電界効果トランジスタ構造を
有するイオンセンサーのケート表面にイオン感応層を生
じない非多孔性の疎水性有機高分子膜を被覆した比較電
極と、上記構造のイオンセンサーのゲート表面に抗原も
しくは抗体を固定化した疎水性有機高分子膜を被覆した
免疫センサーと導電性バイアス用の疑似比較電極Ｊ：
！Ｊなる免疫濃度測定装置である。
取り出すことのできる実用的な装置を提供するため従来
装置の問題点についで検討したところ、従来装置の重大
な問題点はゲート表面に抗原（または抗体）を固定化し
た疎水性高分子膜を被覆した免疫センサーのゲート表面
には抗原、抗体以外の蛋白が良く吸着するが比較電極の
１′７工極表面には蛋白が全く吸着しないため、この装
置での測定結果は免疫反応によるシグナルの他に他のシ
グナルを包含した測定値が得られでいると推定し、更に
鋭意検討した結果不発ψ月こ到達したものである。すな
わち本発明はゲート絶縁型電界効果トランジスタ構造を
有するイオンセンサーのケート表面にイオン感応層を生
じない非多孔性の疎水性有機高分子膜を被覆した比較電
極と、上記構造のイオンセンサーのゲート表面に抗原も
しくは抗体を固定化した疎水性有機高分子膜を被覆した
免疫センサーと導電性バイアス用の疑似比較電極Ｊ：
！Ｊなる免疫濃度測定装置である。
本発明は上記構成により、ゲート表面に疎水性有機高分
子膜を被覆した比較電極と、抗原もしくは抗体を固定化
した疎水性有機高分子膜をゲート表面に被覆した免疫セ
ンサーを組合せることにより、これらの２つのセンサー
のゲート表１１４ｒへノＥ白吸着や、温度によるセン日
ノ°−のドリフトや、誘導に町るノイズを両方のセンサ
ーとも同じように受けるため、両者の差をとることによ
り、安定した測定が可能となり、非常に小さなシグナル
を測定することが出来るようになったのである。
子膜を被覆した比較電極と、抗原もしくは抗体を固定化
した疎水性有機高分子膜をゲート表面に被覆した免疫セ
ンサーを組合せることにより、これらの２つのセンサー
のゲート表１１４ｒへノＥ白吸着や、温度によるセン日
ノ°−のドリフトや、誘導に町るノイズを両方のセンサ
ーとも同じように受けるため、両者の差をとることによ
り、安定した測定が可能となり、非常に小さなシグナル
を測定することが出来るようになったのである。
本発明の比較電極は特洲昭５４−８１８９７号や同５４
−１２８７９１＠にＵＢ示されでいるもので、この電極
のゲート絶縁膜は、通常酸化シリコン又は窒化シリコン
で形成されでいる。なかでも好ましいのは、酸化シリコ
ン膜の上層にさらに窒化シリコン膜を形成した２層構造
のものである。ゲート表面上に形成される有機高分子膜
は、ゲート表面に被検液を接触させることがない程度に
、水不透過性でなければならない。一般的に、疎水性の
膜は水不透過性である。このような膜を具えた＞電極は
、測定溶液中のイオンには感応しない。有機化合物とは
炭素含有化合物全てを包含し、高分子化合物とは少なく
とも重合度１００以上の膜形成能を有する程度にｉｔ＋
５゛分子量を有するものを意味する。被覆された膜には
架橋が導入されでもよいので、分子星の上限はない。疎
水性有機高分子は、上述の範囲内にあるものであれば、
いずれのものも用いられる。なかでもポリエチレン、ポ
リプロピレン等のポリオレフィン、ポリ塩化ビニル、テ
ｉ・ラフルオロエヂレン、ポリ弗化ヒニリテ゛ン等のハ
ロゲン化ポリオレフィン、ポリイソプレン、ポリブタジ
ェン、ポリシロキサン等の合成ゴム、ポリアミド。
−１２８７９１＠にＵＢ示されでいるもので、この電極
のゲート絶縁膜は、通常酸化シリコン又は窒化シリコン
で形成されでいる。なかでも好ましいのは、酸化シリコ
ン膜の上層にさらに窒化シリコン膜を形成した２層構造
のものである。ゲート表面上に形成される有機高分子膜
は、ゲート表面に被検液を接触させることがない程度に
、水不透過性でなければならない。一般的に、疎水性の
膜は水不透過性である。このような膜を具えた＞電極は
、測定溶液中のイオンには感応しない。有機化合物とは
炭素含有化合物全てを包含し、高分子化合物とは少なく
とも重合度１００以上の膜形成能を有する程度にｉｔ＋
５゛分子量を有するものを意味する。被覆された膜には
架橋が導入されでもよいので、分子星の上限はない。疎
水性有機高分子は、上述の範囲内にあるものであれば、
いずれのものも用いられる。なかでもポリエチレン、ポ
リプロピレン等のポリオレフィン、ポリ塩化ビニル、テ
ｉ・ラフルオロエヂレン、ポリ弗化ヒニリテ゛ン等のハ
ロゲン化ポリオレフィン、ポリイソプレン、ポリブタジ
ェン、ポリシロキサン等の合成ゴム、ポリアミド。
ポリエステル、ポリスチレン、アクリル樹脂等を用いる
ことが好ましい。上述の種々の疎水ｊｒＥ 、Ｒ分子が
膜形成材料としで用いられるが、ＵＯＯＨ，ＮＨ３゜Ｏ
Ｉ（基等の解離性基をもつモノマーからなる高分子は親
水性となり用いることはできない。
ことが好ましい。上述の種々の疎水ｊｒＥ 、Ｒ分子が
膜形成材料としで用いられるが、ＵＯＯＨ，ＮＨ３゜Ｏ
Ｉ（基等の解離性基をもつモノマーからなる高分子は親
水性となり用いることはできない。
この高分子膜は、電極の安定性に影響を与えるようなピ
ンポールの無いもの言い換えれば非多孔性のものでなけ
ればならない。膜が厚くなると、誘導電流が発生して測
定値に影響を与え、また出力変化に対する安定性が次第
に悪くなるため膜は出来るだけ薄い方が好ましく通常１
μ以下である。
ンポールの無いもの言い換えれば非多孔性のものでなけ
ればならない。膜が厚くなると、誘導電流が発生して測
定値に影響を与え、また出力変化に対する安定性が次第
に悪くなるため膜は出来るだけ薄い方が好ましく通常１
μ以下である。
この安定性の低下は膜の誘電率や導ｍ率により異なり、
これらの高いもの程安定性の低下は小さいが、普通の低
誘ｍ率、絶縁性のポリマーでも０．３／ｌ程度の厚さま
ではよい安定性を示す。
これらの高いもの程安定性の低下は小さいが、普通の低
誘ｍ率、絶縁性のポリマーでも０．３／ｌ程度の厚さま
ではよい安定性を示す。
ゲー ｌ一部表面に高分子膜を形成させる方法としでは
、 （１）疎水性有機高分子を適当な溶媒に溶解し、得られ
た溶液をり゛−ト部表面に塗布し、しかる後溶媒を蒸発
することにより形成させる方法。。
、 （１）疎水性有機高分子を適当な溶媒に溶解し、得られ
た溶液をり゛−ト部表面に塗布し、しかる後溶媒を蒸発
することにより形成させる方法。。
（１１）疎水性有機高分子を製造することができるモノ
マー又は一部重合物を含有するモノマー溶液をゲート部
表面に適用し、ゲート部表面で重合を行ない、高分子膜
を形成させる方法が挙げられる。
マー又は一部重合物を含有するモノマー溶液をゲート部
表面に適用し、ゲート部表面で重合を行ない、高分子膜
を形成させる方法が挙げられる。
上記（１）においで用いられる高分子は、ｎｈ述のモノ
マーを公知の方法で重合しで得られる高分子であれば、
いずれでもよく、重合条件に制約はない。
マーを公知の方法で重合しで得られる高分子であれば、
いずれでもよく、重合条件に制約はない。
高分子のＢＡｊ漢ｆ！に 、誘？ｌｉ率、導電性等を改
良するために皮膜に非イオン性の可塑剤、炭素等の添加
物が加えられてもよい。
良するために皮膜に非イオン性の可塑剤、炭素等の添加
物が加えられてもよい。
上記（１１）においで、高分子膜をプラズマ重合、紫外
線重合又は放射線重合により形成するのが好ま１７い。
線重合又は放射線重合により形成するのが好ま１７い。
これらの重合も常法の重合技術により実施される。
比較電極においで、高分子膜は少なくともデー１一部分
に形成されでいることが必要であるが、好ましくは半導
体全面を被覆することである。全面を被覆する方が、製
造が容易で、かつ絶縁破壊の恐れがないため好ましい。
に形成されでいることが必要であるが、好ましくは半導
体全面を被覆することである。全面を被覆する方が、製
造が容易で、かつ絶縁破壊の恐れがないため好ましい。
免疫センサーは上記構造のイオンセンザーのゲた
一ト表面に抗原（または抗体）を固定化して疎水性有機
高分子膜を被覆したものである。したがって免疫センサ
ーのゲート表面に被）Ｗする疎水性高分子は抗体を固定
化するためのＣ（！、 １３ｒ、 ０１１． ＮＩｌ、
２゜０００１１等の基を表面に有していることが好まし
い。
高分子膜を被覆したものである。したがって免疫センサ
ーのゲート表面に被）Ｗする疎水性高分子は抗体を固定
化するためのＣ（！、 １３ｒ、 ０１１． ＮＩｌ、
２゜０００１１等の基を表面に有していることが好まし
い。
このような疎水性高分子膜に抗体を固定化する方法は既
に知られでいる様々な方法を用いることが出来る。例え
ば疎水性高分子膜を被覆したイ副ンセンザーを、抗原も
しくは抗体溶液の中に浸漬しておくだけで、抗原もしく
は抗′体を吸着し、固定化される。また紫外線重合によ
りアクロロメヂルスチレンをイオンセンサのデー１−面
に重合させた後、クロロメヂルスヂレンと抗原もしくは
抗体のアミノ酸のカルボキシル基もしくはアミノ基とを
脱塩酸反応により結合させたり、高周波スパッタリング
によりゲート而に生成したポリテトラクロロエチレン同
曲はアンモニアガスプラズマにより容易に表面にア二）
基が生成するので、このアミノ基と抗体（抗原）中のア
ミノ酸をジアゾ法により結合させることもできる。上記
免疫センサーは特開昭５３−１４９３９４号、同５４−
１６１９９２号及び同５５−１０５４６号などに開示さ
れでいるう／本発明の比較電極及び免疫センサーはゲー
ト絶縁型７Ｖｆ：極であるから、別に導電性バイアス用
の疑似比軸７１￥（へを用いることが必要であり、これ
により溶液の電位を固定し、これを基準にしてセンサー
と比較電極の出力電圧の差を検出する。検出には、差動
増ｒｌｊ器を用いる。疑似比較電極としでは、良導体の
ものでｔ５ｒれはいずれでもよく、適当な金１菖（金、
銀、白金など）、黒鉛等を用いることができる。この場
合、電極が被検液に接触するように＄７７ｉ成されでお
れば、疑似比較電極の形状に制約ｆＪなく、また、比ｒ
咬ｆ４７極のように電位が安定しでいる必要もない。し
たがつで、このものの作製は容易である。ぞの−例とし
てイオンセンサーの支持体を金属にすれば、その支持体
が疑似比較ｒｌ極となる。
に知られでいる様々な方法を用いることが出来る。例え
ば疎水性高分子膜を被覆したイ副ンセンザーを、抗原も
しくは抗体溶液の中に浸漬しておくだけで、抗原もしく
は抗′体を吸着し、固定化される。また紫外線重合によ
りアクロロメヂルスチレンをイオンセンサのデー１−面
に重合させた後、クロロメヂルスヂレンと抗原もしくは
抗体のアミノ酸のカルボキシル基もしくはアミノ基とを
脱塩酸反応により結合させたり、高周波スパッタリング
によりゲート而に生成したポリテトラクロロエチレン同
曲はアンモニアガスプラズマにより容易に表面にア二）
基が生成するので、このアミノ基と抗体（抗原）中のア
ミノ酸をジアゾ法により結合させることもできる。上記
免疫センサーは特開昭５３−１４９３９４号、同５４−
１６１９９２号及び同５５−１０５４６号などに開示さ
れでいるう／本発明の比較電極及び免疫センサーはゲー
ト絶縁型７Ｖｆ：極であるから、別に導電性バイアス用
の疑似比軸７１￥（へを用いることが必要であり、これ
により溶液の電位を固定し、これを基準にしてセンサー
と比較電極の出力電圧の差を検出する。検出には、差動
増ｒｌｊ器を用いる。疑似比較電極としでは、良導体の
ものでｔ５ｒれはいずれでもよく、適当な金１菖（金、
銀、白金など）、黒鉛等を用いることができる。この場
合、電極が被検液に接触するように＄７７ｉ成されでお
れば、疑似比較電極の形状に制約ｆＪなく、また、比ｒ
咬ｆ４７極のように電位が安定しでいる必要もない。し
たがつで、このものの作製は容易である。ぞの−例とし
てイオンセンサーの支持体を金属にすれば、その支持体
が疑似比較ｒｌ極となる。
本発明装置は第１図に示す回路で測定される。
すなわち、Ａは抗体（抗原）を固定化した疎水性高分子
膜を消する免疫センサーであり、１３は疎水性高分子膜
をり°−ト部に有する比較電極でＬ５）る。
膜を消する免疫センサーであり、１３は疎水性高分子膜
をり°−ト部に有する比較電極でＬ５）る。
Ｅは擬似比較電極であり、免疫センサーと比較電極と共
に測定液の中に浸漬にされる。Ｃ及びＣ′はＡ、及びＪ
３の電流を一定に保つ定Ｐ［７，流回路であり、Ｖｎは
ドレイン７に圧である。１）はＡ及び１３のソース電位
の差を測定するための電圧計である。
に測定液の中に浸漬にされる。Ｃ及びＣ′はＡ、及びＪ
３の電流を一定に保つ定Ｐ［７，流回路であり、Ｖｎは
ドレイン７に圧である。１）はＡ及び１３のソース電位
の差を測定するための電圧計である。
この回路はソースフォロウー回路で７）ルが、この他に
ソース電位を一定として、ドレインに流れる電流の差を
測定してもよい。
ソース電位を一定として、ドレインに流れる電流の差を
測定してもよい。
上記回路は抗体（抗原）を固定化した免疫センサーと固
定化しでいない比較電極の出力の差をとり、抗原抗体反
応以外の要素を相殺するものであルカラ、その原理」二
、Ａ−、Ｂ二つのイ調ンセンリー−の特性及び高分子膜
の性質例えば化学的構造。
定化しでいない比較電極の出力の差をとり、抗原抗体反
応以外の要素を相殺するものであルカラ、その原理」二
、Ａ−、Ｂ二つのイ調ンセンリー−の特性及び高分子膜
の性質例えば化学的構造。
厚み等は出来るＩごけ一致していることが好ましい。
またドレイン電圧、ドレインｍ流等も同一条件で測定−
することが好ましい。
することが好ましい。
以上のように本発明は免疫反応性のみの異なる二つの疎
水性高分子膜をケー＋−＊Ｈに有する二つのイ］ンセン
ザーを組合せることにより、非常に小さな免疫反応によ
る電位の変化を測定することが可能となったのであり、
その実用的ｍ ｔＵは極めで大きいものでｉ）る。
水性高分子膜をケー＋−＊Ｈに有する二つのイ］ンセン
ザーを組合せることにより、非常に小さな免疫反応によ
る電位の変化を測定することが可能となったのであり、
その実用的ｍ ｔＵは極めで大きいものでｉ）る。
第１図は本発明装置を使用する測定回路の一例である。
Ｎ・・・・・免疫センサー
■３・・・・・・ 比 １咬 Ｆａｔ罹Ｅ・・・・・・
擬似比較電極 特Ｗｒ出願人 株式会社クラレ 代理人 弁理土木多 堅
擬似比較電極 特Ｗｒ出願人 株式会社クラレ 代理人 弁理土木多 堅
Claims (1)
- ゲート絶縁型ｔａ界効果トランジスタ構造を有するイオ
ンセンサーのゲート表面にイオン感応層を生じない疎水
性有機高分子膜を被覆した比較電極と、」二記構造の・
イオンセンサーのゲート表面に抗原もしくは抗体を固定
化した疎水性有機ハ分子膜を被覆した免疫・レンサーと
導電性バイアス用の疑似比較電極よりなる免疫濃度測定
装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57140135A JPS5928648A (ja) | 1982-08-11 | 1982-08-11 | 免疫濃度測定装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57140135A JPS5928648A (ja) | 1982-08-11 | 1982-08-11 | 免疫濃度測定装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5928648A true JPS5928648A (ja) | 1984-02-15 |
| JPH0326345B2 JPH0326345B2 (ja) | 1991-04-10 |
Family
ID=15261694
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57140135A Granted JPS5928648A (ja) | 1982-08-11 | 1982-08-11 | 免疫濃度測定装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5928648A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JPH01119753A (ja) * | 1987-11-02 | 1989-05-11 | Raifu Technol Kenkyusho | 免疫センサおよびその製造法 |
| EP0329458A2 (en) * | 1988-02-19 | 1989-08-23 | Kuraray Co., Ltd. | Method and apparatus for the measurement of analyte substances |
| US8502277B2 (en) | 2003-08-29 | 2013-08-06 | Japan Science And Technology Agency | Field-effect transistor, single-electron transistor and sensor using the same |
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-
1982
- 1982-08-11 JP JP57140135A patent/JPS5928648A/ja active Granted
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| JPH01119753A (ja) * | 1987-11-02 | 1989-05-11 | Raifu Technol Kenkyusho | 免疫センサおよびその製造法 |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0326345B2 (ja) | 1991-04-10 |
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