JPS59141086A - ウラン濃縮度測定法及び測定装置 - Google Patents

ウラン濃縮度測定法及び測定装置

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JPS59141086A
JPS59141086A JP1378283A JP1378283A JPS59141086A JP S59141086 A JPS59141086 A JP S59141086A JP 1378283 A JP1378283 A JP 1378283A JP 1378283 A JP1378283 A JP 1378283A JP S59141086 A JPS59141086 A JP S59141086A
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Doryokuro Kakunenryo Kaihatsu Jigyodan
Mitsubishi Metal Corp
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    • G01T1/00Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16Measuring radiation intensity
    • G01T1/167Measuring radioactive content of objects, e.g. contamination

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はウラン溶液の235U濃縮度を非破壊測定する
方法に関17.特にインラインモニタリングにおいて2
35Uを連続的に測定し得る方法に関する。
一般に核燃料製造工場や核燃料再処理工場などではその
各処理段階において増扱っている燃料や材料の235U
濃縮度が所定の範囲のものであるが否かを監視すること
が、工程および品質の管理上必須なこととなっている。
従来、ウラン濃縮度の測定には、質量スペクトルによる
測定法と非破壊測定法として用いらt′17る放射線計
測法がある。前者は一般に測定精度が高いけれども破壊
測定であるので、非破壊を前提とするインラインモニタ
リングには適さ麿い。後者には、被測定ウランから発生
する自然崩壊放射線を利用したパッシブ(passiv
e)法と、中性子照射等の外部照射源を必要とするアク
ティブ(act 1ve)法2例えば特開昭50−80
880号の方法がある。
従来のパッシブ法には、特開昭48−8596号。
同48−8597号、同48−8598号々どに記載の
方法があるが、これらはいずれもウラン濃縮度既知の基
準試料による較正を必要とする方法であるため、インラ
インモニタリングにおいてウラン濃度が変化する場合に
は適さテい方法である。また。
L、に−Kull”CATALOGUROF NUCL
B、八RMATgRIAL 5AFBGUAR,D8 
INSTRUMENTS″BNL17165.1972
 :H,Ebeve et al、。
Journal of Nuclear Materi
als 81 、203−214(1979) に記載の方法は、それぞれウランの濃度が十分高い場合
とか、 UO2粉末貯槽の濃縮度測定という特定の場合
に適用可能な方法である。これらの方法は、ウラン濃度
が数百E/11以下の低濃度の場合にはパッシブγ線の
試料中γ線自己吸収に基づく測定誤差が大きくなって正
確彦測定が困難に彦る。
アクティブ法は外部照射源を必要とするために。
装置が大掛りなものとならざるを得ないという不利な面
はあるが照射放射線と被測定対象核種との核反応等によ
る特定の放射線を計測することによりパッシブ法では不
可能な測定を行うことができそこで本発明の目的は、ア
クティブ法(Cよるインラインモニタリングに好適な、
ウラン濃縮度の非破壊測定法を提イμニすることにある
本発明の方法は、アクティブ法に属する測定法であって
、基準試料を必要とせず、また低ウラン濃度についても
測定可能である。本発明の方法は。
被測定溶液が、ウラン以外の元素と1−7てN、F。
0′、Hなどの低原子番号のものしか含んでいない場合
に特に有用である。
本発明の方法を簡潔に述べると。
(1)ウラン含有被測定溶液から放出さ力る235U特
有のγ線の強度をγ線スペクトロメトリーにより測定し
; (2)一方、外部γ線線源から発生するγ線を前記溶液
に照射し、透過してきた特定エネルギーのγ線の強度を
γ線スペクトロメトリーによシ測定し;該測定値よシ前
記溶液のウラン濃度を計算し;求めたウラン濃度から前
記溶液及び前記溶液以外のγ線透過物質による前記の2
35U特有のγ線に対する減弱及び幾何学的効果の補正
因子をi41[し;(6)測定した235U特有のγ線
の強度と前記補正因子を用いて23!U濃度を計算し; (4)求めたウラン濃度と235U濃度より235U濃
縮度を求める。ことからなるウラン濃縮度測定法である
添付の図面に即して本発明を具体的に説明する。
図1は本発明の方法の実施に使用するウラン濃縮度測定
装置例の概略を示す縦断面図である。図1で配管1は、
ウラン含有溶液2が流れている配管であり、ウラン含有
溶液2′fK:被測定液としてそのウラン濃縮度を本発
明の方法により非破壊仰1定するために、配管1の外側
にγ線検出器6が配され。
さらに配管1f:挾んでγ線検出器6と対向する位置に
外部γ線線源4が配されている。線源4と配管10間、
及び配管1とγ線検出器6の間には適当なコリメータ5
,6がそれぞれ設けられている。
また、この測定部全体が遮蔽体7で包囲され、外部から
の放射線の侵入を防いでいる。々お、遮蔽材7は周辺の
放射線バックグラウンドが十分低い場合には必ずしも必
要ではなく、またコツメータ5,6と一体構造にするこ
ともできる。この図1の例では、配管1が本発明におけ
る測定容器であるが、測定容器の形式は、ウラン含有溶
液(被測定液)をサンプリングする単々る容器であって
も勿論よい。インラインモニタリングを行う場合には、
一般に図1に例示するように、一定の処理系においてウ
ラン含有溶液が流れる配管等そのものが測定容器となろ
う。
またγ線検出器30″i、図示されていない前置増幅器
を経てマルチチャンネル波高分析器に至るいわゆるγ線
スペクトロメータのγ線センサーであり、被測定液2か
ら放出される235U特有のγ線の強度はこのγ線スペ
クトロメータにより計数値Nとして測定される。23+
1 U特有のγ線としては、エネルギーが186KeV
又は144KeVのものが適当である。
上記計数値Nについては次の式Iが成立する。
N = cVaγにεt        −(I)ここ
で、c:235Uの濃度(vcll)V:被測定液の有
効体積(、、り a;2!l5UO比放射能(d p s/、!i’ )
γ:2350の1崩壊当りの特定エネルギ* −のγ線の放出率 に:被測定液及びそれ以外のγ1陣透過物質(主に測定
容器)による特定エ ネルギーのγ線の減弱及び幾(i51年的効果に対する
補正因子 ε:特定エネルギーのγ線に対するγ 線検出器の計数効率 t:計数時間(sec) * 特定エネルギーのγ線としては、上述のように18
6KeV又は144KeVのものが適する。
式■の右辺のうちa、γは一義的に決まり、■。
εは測定装置が決まれば一定である。それに対し。
kけ被測定液の組成、含まれる諸元素の濃度、測定容器
の材質に依存して変わる。被測定液のウラン濃度が約1
0001//13以上と十分に高い場合には、kFiウ
ラン濃度の変動によってほとんど影響を受けないため一
定とみなすことができ、Nの沖j定値から直ちに735
Uの濃度Cを求めることができる。しかし、被測定液の
ウラン濃度が数百νl以下と低く、シかも諸元素特にウ
ランのような原子番号が大きい元素の榴度が変化する場
合には、にはかなり変動するため一定とみなすことはで
きない、、にころが、被測定液がウラン以外の元素とし
てN、F、0.H々と原子番号が小さい元素がほとんど
で、1卓子番号の大きい元素の濃度が少々い場合にはこ
れら小原子番号の元素によるγ線の減弱係数はウランに
比較して十分に小さくかつほぼ同一であるため、被Ij
Ilj定液のγ線減弱効果は近似的に全ウラン濃度に専
ら依存する結呆となる。結局全ウラン濃度を知ることが
できれば!(を求めることも可能となり、ひいてはNの
測定から235Uの濃度cf求めることも可能となる。
全ウラン濃度C8と235U娼度Cがわかれば、ウラン
濃縮度が求まる。
本発明者はこの点に着目し、全ウラン濃度CQを求める
ために外部r線線源を利用し、被測定液を透過する透過
γ線の強5度即ちγ線スペクトロメーターによる計数値
N。からC6を求めることとした。
再び図1に戻る。外部γ線線源4からの特定エネルギー
の7脚で被測定液2を照射し、透過γ線の強度をγ線検
出器ろで検知してγ饗スペクトロメーターKJ:り計数
値N。を測定する際、1セいる特定エネルギーのγ線と
しては、湘;定の対9とする235U特有のγ線のエネ
ルギーを越え、憔らに他のγ線放出核種亦被測定液に含
まjている場合にはそのγ線エネルギーと重ならず、し
かも約I MeV以下の範囲のものであって半減期が長
いものが好ましい。例えば”’Ba: 336 KeV
、 13’CS:662KeVなどがある。
Noについては次式■が族9立つ。
N6 ” !iQγOkO’kO’εot      
−(II)ここで、so:外部γに線源の線源強度(d
ps)ro:線源1崩壊当りの特定エネルギーのγ線の
放出率 ko′:幾例学的効果の補正因子 ko′:被測定液及び測定容器による特定エネルギーの
γ線の減弱に対する補 正因子 ε。:特定エネルギーのγ線に対するγ線検出器の計数
効率 1:計数時間(see) 式■において、右辺のS。、γo、1(。′、εor!
′i一定値として与えらする。ko′ニつぃては次式■
が成り立つ。
kol == (被測定液の減弱率)×(測定容器の減
弱率)” e X p f−COμoloプC+μ;’
o)”exp(−Xω1ρμ3(x++z2))  −
(Ilt)ここで、cO:ウラン濃度(g廟) μ0:ウランに対する特定エネルギーのγ線の質量減的
係数(dり) lo:被測定液中のγ線通過長さくcm)(図1参照) c、:被測定液中のウラン以外の元素1の濃度(υ普) μm:元素Iに対する特定エネルギーのγ線の質量減的
係数(cr!/g ) ωJ:測定容器の構成元素Jの重量比 ρ:測足容器の密度(シ保) Z、:測定容器壁の片側のγ線辿過厚さくcrn)(図
1参照) 12:測定容器壁の反対4i+++のγ線通鍋厚さくc
rrL) (図1参照) 弐■の右辺第1項において2元素+1寸原子番号が小さ
い元素であるためμiUμ。に比較して十分に小さいの
で、被沖j定液の組成、a度がq化してもこの第1項の
(被測定液の減弱宏)は専らウラン濃度。によって決ま
る。第2項の(1則定容器の減弱率)は一定である。し
たがって、補正項k。′はウランm度C8の指数関数の
逆数に比例するとみなすことができる。よって、一定の
計数時間tKおける計数率N。f 6111定すると1
式■及びUJがらウラン濃度co全計算することができ
る。
coの値が求まれば、公知の数値解析によって(例えば
R,E、Malenfant”QAD:A 5ERIE
SOF POINTKERNEL GENEH,AL−
PTJRPO5ESSHIBLDING PROGR,
AMS LA−3573(1967)参照) 弐Iの補正項kが算出され、にの値とNの測定値から2
35Uの濃度Cが式■によ#)算出される。結局ウラン
濃縮度Eは9式 %式%() により得られる。
本発明に使用するγ線検出器としては、対象とする被測
定液からの235U特有のエネルギーのγ線。
及び外部線源からの特定エネルギーのγ線を検出でき、
かつ十分なエネルギー分解能をもつものであればいずれ
も使用可能であり9例えばGe(i、I)γ線検出器、
 Geγ線検出器等があげられる。なお被測定液からの
2350特有のエネルギーのγ線を1111定するため
のγ線スペクトロメータと、外部γ線線源からのγ線で
被測定液を透過して来たものを測定するためのγ線スペ
クトロメータとは同一であってもよいし、別個に設けて
もよい。
被測定液は、ウランの硝酸溶液又はフッ酸溶液などであ
るが、ウラン以外の元素としては原子番号の大きい元素
1例えば金属元素などの濃度は低いことが好ましい。こ
れら元素の濃度が高く々ると妨害によシ誤差が大きくな
る。本発明の方法は。
既に述べたようにウラン以外の元素のほとんどないしは
すべてがN、F、O,Hなど原子番号の小さい元素であ
る場合に最も有効である。また、′4測定液は、ウラン
濃度数十g/l〜数百g/l程度のものが特に適する。
測定対象が液体の場合にはこの濃度を超えるものは稀で
あり、またその場合には他の方法を利用することができ
る。
図面に示した実施例では、測定容器が処理系内のウラン
含有溶液輸送パイプであり、流路の途中で連続的モニタ
リングが可能である。勿論、被測定液がパイプ内を流れ
ている状態でも、その流れが停止している状態でも測定
を行うことができる。
あるいは被測定液を所要量だけ測定容器にサンプリング
して2本発明の方法を実施することもできる。
γ線検出器に入射したγ線は既知の方法にしたがって増
幅され、マルチチャンネル波楠分析器で分析されると共
に、前記式I、JT及びIIに既知の数値を与えた電算
機によるデータ処理を行々い濃縮塵Eが直接水められる
ようにしておくと便利である。
本発明により非破壊かつ迅速な236U儂縮度の測定が
中性子照射のごとき大がかりな装置も必要なく、簡単な
装置で可能となり、しかも従来渭1定し得なかった低ウ
ラン濃度の範囲1で、ウラン濃度が変動する場合にもイ
ンラインで追跡が可能となった。今後の235Uを含む
系の工程2品質管理や臨界安全管理において2本発明の
方法(d大きな効果を発揮するものである1、 実施例1 図2に示す装置を用いて2本発明の方法により測定を行
った。配管8は、内径28111111.厚さろilA
呼径25Aの5U8304ステンレス鋼でできている。
γ線検出器9としてGe(Li)、演出器を使用し。
外部γ線線源10としてId 49−8.1jc1””
Ba (336KeV)全使用した。コリメータ11は
鉛製で、γ線をコリメートするとともとじゃへいの役目
を兼ねたものである。γ;i4i!検出器9は前置増幅
器12に接続され、該前置増幅器12から得られた信号
は、ケーブルを介して図示されていないマルチチャンネ
ル波高分析器に送られ、計数値を表示するト共にコンピ
ューターによるデータ処理を行う。
デユワ瓶16には液体窒素が入って訃り、γ@検出器9
を冷却してその機能を維持する。以上述べた8〜13の
各要素は架台14に厳重に固定されている。
試料液として5表1に示す6種の濃縮度既知の7ツ化ウ
ラニル溶液を使用し、ループ状にした配管内を流量1 
[] 1/9で循環させながら測定を行った。
泪11足結果とm縮度の計算結果を表2に示す。
表  1 木 質量分析装置による分析値 表  2 実施例2 測定容器として内径53mg、厚さ3.5zy+、呼径
50AI7)S’U8ろ04ステンレス鋼製配管を、外
部γ線線源として56.8μC4”Cs (662Ke
V )を用いたほかは、実施例1と同様の装置構成で2
表6に示す6棟の既知硝酸ウラニル溶液の濃縮度を測定
した。但し試料液は循環させずに静止させた状態で測定
した。測定結果及び求めた濃縮度を表ダに示す。
表3 木 質量分析装置による分析値 表  ダ
【図面の簡単な説明】
図1は1本発明に係るウラン濃縮度測定装置f11の概
略を表す縦断面図で。 図21d、同じく別の装置例の桁面図である。 1:配管(測定容器) 2:被渭1定液 6:γ線検出器 4:外部γ紳線源 5.6:コリメータ 7:遮蔽体 8 : Itlfl定配管(ウラン含有溶液)9 : 
Geγ線検出器 10:外筒\γ線線源 11:鉛製コリメータ(、iiぜ蔽体)12:前置増幅
器(マルチチャンネル波面分析器に接続) 13:デユワ瓶 14:架台 特許出願人 三菱金属株式会社(y+−r%)代理人 
弁理士 松 井 政 広 第1図 ′@門ゼ 第2図 手続補正書 昭和59年3月5日 特許庁長官 若杉和夫 殿 1 事件の表示 昭和58 年特 許  願第013782号2、発明の
名称 ウラン濃縮度測定法及び測定装置3 補正をする
者 事件との関係 特許用1顆人 住 所東京都千代田区大手町−丁目5番2号氏 名(名
称) (626)三菱金属株式会社(j’/−’/J)
4、代理人 5 補正命令の日付 自発 6、 補正により増加する発明の数 なし7・ 補正ノ
対象  明細書の発明の名称2発明の詳細な説明の各猫
d 補正の内在 1 明紺普1貞3行目の発明の名称を「ウラン酸さ区側
定法及び測定装置」にifT 、−ihする。 2、 同7頁1行目の]コツメータJをI″コリメータ
に削正する。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、 (1)  ウラン含有被測定溶液から放出される
    235 U特有のγ線の強度全γ線スペクトロメトリー
    により損1j定し; (2)一方、外部γ線線源から発生するγ線を前記溶液
    に照射し、透過してきた特定エネルギーのγ線の強度を
    γ線スペクトロメトリーにより測定し;核測定値よシ前
    記溶液のウラン濃度を計算し;求めたウラン濃度から前
    記溶液及び前記溶液以外のγ線透過物看による前記の2
    35U特有のγ線に対する減弱及び幾伺学的効果の補正
    因子を計算し; (3)測定した285U特有のγ線の強度と前記補正因
    子を用いて235U濃度を計算し; (4)求めたウラン濃度と235U濃度より235U濃
    縮度を求める。ことからなるウラン濃縮度測定法。 2、 ウラン含有溶液を収容する測定容器と、該容器の
    外側に配された外部γ線紳源と、前記容器内から放出さ
    れる235U%有のγ線及び前記外部γ線線源から発せ
    られ前記容器内溶液全速過して来たγ線の強度を測定す
    るために、前記容器の外側にd己されたγ線スペクトロ
    メータとを具備して斤るウラン濃縮度測定装置。 3、特許請求の範囲第2項記載の装置であって、γ線ス
    ペクトロメークが、測定容器内から放出さ力。 る235U特有のγ線測定用のものと、外部γ線線源に
    由来するγ延測定用のものとから々る装置。
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