JP2014514537A - 光子分光分析装置、対応する方法、およびその装置の使用 - Google Patents

光子分光分析装置、対応する方法、およびその装置の使用 Download PDF

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Abstract

本発明は、光子を検出することができる少なくとも1つのセンサ(12)と、基準スペクトル線を有する少なくとも1つの光子放出較正用線源(S1、S2)と、1つ又はそれぞれの前記センサ(12)によって求められる測定値であってある時間間隔の間の生成物(4)からの放射線の測定値に対応する測定スペクトルを1つ又はそれぞれの前記センサ(12)に対して与え、1つ又はそれぞれの前記較正用線源(S1、S2)に対応する測定特性線に従って、1つ又はそれぞれの前記測定スペクトルに基づいて、正味の補正スペクトルを設定することができる処理手段(8、16)を備える光子分光分析装置(2)に関する。1つ又はそれぞれの前記較正用線源(S1; S2)は、1つ又はそれぞれの前記センサ(12)の外側に配置される。

Description

本発明は、光子を検出することができる少なくとも1つのセンサと、基準スペクトル線を有する少なくとも1つの光子放出較正用線源と、1つ又はそれぞれの前記センサによって求められる測定値であってある時間間隔の間に生成物からの放射線の測定値に対応する測定スペクトルを1つ又はそれぞれの前記センサに対して与え、1つ又はそれぞれの前記較正用線源に対応する測定特性線に従って、1つ又はそれぞれの前記測定スペクトルに基づいて、正味の補正スペクトルを設定することができる処理手段と、を備えるタイプの光子分光分析装置に関する。
核燃料の生成または再利用は、副産物、廃棄物、または排水の生成をもたらす。これらの副産物、廃棄物または排水の放射性物質の含有量は、規制閾値に照らして許容できることを確認されたい。
例えば、酸化ウラン(UxOy)、特に二酸化ウラン(UO2)は、核燃料として使用される。酸化ウランは、例えば、六フッ化ウラン(UF6)を酸化ウランに変換することによって得られる。この変換は、例えば、まず、六フッ化ウランの粉末および水(H2O)を逆流で循環させることによって行われる。そのような製造方法は、FR2,771,752に記載されている。
この変換は、塩酸(HF)を利用可能な副産物として発生させる。塩酸中のウラン濃度は、核安全局によって定められた規制閾値を超えないことを確認されたい。
そのために、正規の試料を用い、例えば、質量分光分析、分子吸収分光高度計などを用いた実験室によってそれらを分析させることが可能である。
それにもかかわらず、そのような解析は、資格を有する者による、購入、維持および運転に費用がかかる改善された実験室の装置の使用を必要とする。それらは、必要な準備およびなされる測定のタイプに応じて数十分から1日で変わり得る時間の長さを必要とする。それらは、一定時間ごとに行われるが、隔たった時間間隔である。これらの解析は、連続的な工業プロセスの監視には適しておらず、その場合、工業的方法のある種のステップの多くによって中間の貯蔵および処理が必要とされる。
仏国特許発明第2,771,752号明細書
本発明の一つの目的は、工業プロセスを監視するようになされた光子分光分析装置を提案することである。
そのために、本発明は、1つ又はそれぞれの較正用線源が、1つ又はそれぞれのセンサの外側に配置されることを特徴とする前述のタイプの光子分光分析装置を提案する。
他の実施形態では、光子分光分析装置は、単独で考えられる、または全ての技術的に可能性のある組み合わせに従って以下の特徴のうちの1つ以上を含む。
- 光子分光分析装置は、少なくとも2つの較正用線源を備える。
- 処理手段は、1つ又はそれぞれの較正用線源に対応する測定特性線をその基準スペクトル線に一致させるように、対応する測定スペクトルを再較正することによって1つ又はそれぞれの正味のスペクトルを設定するように構成される。
- 処理手段は、1つ又はそれぞれの上較正用線源に対応する測定特性線の再較正に基づいて、少なくとも1つのアフィン関数によって1つ又はそれぞれのセンサの測定スペクトルを再較正するように構成される。
- 光子分光分析装置は、いくつかの同一のセンサを備える。
- 各センサは、同じ時間間隔の間に1つ又はそれぞれの較正用線源から来る実質的に同じ量の光子を統計的に受け取る。
- 分光計のセンサは、円に配置される。
- センサは、円の周りに規則的に分散される。
- ポットの内部の流体を循環させるための測定用ポットであって、1つ又はそれぞれの較正用線源を受容するハウジングおよび1つ又はそれぞれのセンサをそれぞれ受容するハウジングをポットの外側に備えるポット。
- 2つの較正用線源は、検出対象の元素、特にウラン235の特性であるスペクトル線を形作る異なる基準スペクトル線、特に基準スペクトル線を有する。
本発明は、
- 放射線を放出する生成物および異なる基準スペクトル線を有する少なくとも2つの較正用線源のあるところで光子感知センサによって与えられる測定信号から測定スペクトルを設定するステップと、
- 各較正用線源に対応する測定スペクトルのスペクトル線に基づいて測定スペクトルを再較正することによって正味のスペクトルを設定する段階と
を含む光子分光分析方法にも関する。
本発明は、
- いくつかの同一の光子感知センサを用いて、放射線を放出する同じ生成物および前記センサによって共有される少なくとも1つの較正用線源のあるところで、放射線を同時に測定するステップと、
- 各センサによって与えられる測定信号からそれぞれの測定スペクトルを設定するステップと、
- 1つ又はそれぞれの較正用線源に対応する測定されたスペクトル線を1つ又はそれぞれの較正用線源の基準スペクトル線に一致させるように各測定スペクトルを再較正することによって各測定スペクトルから正味の補正スペクトルを設定する段階と
を含む光子分光分析方法にも関する。
前述の方法の一実施形態によれば、放射線が、2つの較正用線源のあるところで測定され、各基本スペクトルが、各較正用線源の再較正に基づいて、少なくとも1つのアフィン関数を用いて1つ又はそれぞれの測定スペクトルを再較正することによって設定される。
前述の方法の一実施形態によれば、グローバルスペクトルが、いくつかの同一のセンサによる同じ時間間隔の間に放射線を放出する同じ生成物の同時測定によって設定される測定スペクトルを再較正することによって得られる正味のスペクトルの合計として設定される。
本発明は、酸化ウランの製造によって生じるフッ化水素酸のウラン含有量を測定するために、放射線再利用施設の排水の少なくとも1つの放射性同位体の含有レベルを測定するために、または放流前に、放射性物質処理プラントの排水の少なくとも1つの放射性同位体の含有レベルを測定するために上記定めたような光子分光分析装置を使用することにも関する。
本発明およびその利点は、単に一例として与えられ、添付図面を参照して行われる後述の説明を読むと、より良く理解されよう。
本発明による光子分光分析装置を示す線図である。 図1の光子分光分析装置の光子分光計の線図である。 図1の装置の検出組立体の断面図である。 図1の装置の検出組立体の上面図である。 図1の光子分光分析装置の分光計を用いて得られるスペクトルを示すグラフである。 本発明による光子分光分析装置を組み込む核燃料を製造または再利用する施設の線図である。 本発明による光子分光分析装置を組み込む核燃料を製造または再利用する施設の線図である。 本発明による光子分光分析装置を組み込む核燃料を製造または再利用する施設の線図である。
図1に示される光子分光分析装置2は、生成物4によって放出される放射線を測定することができる。
光子分光分析装置2は、いくつかの光子分光計6と、電子処理モジュール8(以下、「処理モジュール」)とを備える。光子分光分析装置2は、処理モジュール8を各分光計6の出口に接続するデータ共有バス10を備える。
各分光計6は、検出した光子のエネルギーに基づいて、時間間隔または測定間隔の間に検出した光子の個数のスペクトルを設定することができる。各分光計6は、その入力に提示さる情報(各光子のエネルギー)に関連してその応答(エネルギースペクトル)の線形性を確実にするように設計される。
各分光計6は、単一の放射線センサ12と、電子的検出定量化モジュール14(以下、「検出モジュール」)と、電子解析モジュール16(以下、「解析モジュール」)と備え、これらは関連付けられている。
センサ12は、ガンマ線とも呼ばれるガンマ光子、および/またはX線とも呼ばれるX光子を検出し、検出した光子ごとに、検出した光子のエネルギーに比例して電気出力信号を放出することができる。センサ12は、高電圧電気エネルギー源18によって電気エネルギーが供給される。
検出モジュール14は、関連したセンサ12から出力信号を入力として受け取り、センサ12によって検出された各光子のエネルギー値を表すデジタル信号を出力として送出する。検出モジュール14は、低電圧電気エネルギー源20によって電気エネルギーが供給される。
解析モジュール16は、各信号がセンサ12によって検出された光子に対応する検出モジュール14によって放出される信号を計数し、測定間隔の間のエネルギー(keV)に基づいてセンサ12によって検出された光子の量の測定スペクトルを設定することができる。
センサ12、検出モジュール14、および解析モジュール16は、分離されており、データ伝送リンクによって互いに接続される。センサ12は、電気信号を出力として与える。改善された検出モジュール14は、有線リンク22によってセンサ出力12に接続される。検出モジュール14は、光デジタル出力信号を放出する。解析モジュール16の入力は、光ファイバタイプの光リンク24によって検出モジュール14の出力に接続される。
分光計6は、同時に動作することができ、生成物4によって放出される光子を同時に処理することができる。
処理モジュール8は、バス10によって各分光計6の出力に接続される。処理モジュール8は、測定スペクトルのセットから決定される代表的なグローバルスペクトルを送出できるように、同じ時間間隔で同時に取得され分光計6によって設定される測定スペクトルの特定の処理を行うように構成される。
処理モジュール8は、マン/マシンインタフェース26に接続されて、結果を表示しおよび/または命令を受け取る。
処理モジュール8は、処理モジュール8によって与えられる結果を用いて、施設30、例えば、核燃料を製造または再利用するための施設、または核燃料を製造および/または核燃料を再利用するためのプラントから排水を放流するための施設を制御することができる制御ユニット28に接続される。
分光計6は同一である。分光計6のセンサ12は同一であり、分光計6の検出モジュール14は同一であり、分光計6の解析モジュール16は同一である。
分光計6を示す図2に示されるように、各分光計6のセンサ12は、シンチレーションセンサである。例えば、このシンチレーションセンサは、シンチレーティングクリスタル32、例えばNaI(TI)などのドープしたハロゲン化アルカリタイプの無機のシンチレータ、あるいはLaBr3(Ce)などの無機化合物タイプの無機のシンチレータを含み、適宜、光電子倍増管34は、クリスタル32に結合される。光子がクリスタル32によって吸収されるとき、クリスタル32は光信号を放出し、そのエネルギーは、吸収された光子のエネルギーに比例している。光電子倍増管34は、クリスタル32によって放出される光エネルギーに比例している出力として電気信号を送出する。
したがって、センサ12は、クリスタル32中の光子によって解放されるエネルギーに比例してアナログ電気信号を出力として送出する。
検出モジュール14は、アナログ入力信号をデジタル出力信号に変換するためのアナログ/デジタル変換器36を備える。
検出モジュール14は、それが受信する入力信号に基づいて検出モジュール14の出力信号を調整するように調整可能である。そのために、検出モジュール14は、検出モジュール14が受け取った信号に増倍係数を適用できる比例調整器38を備える。比例調整器38は、倍増管係数を調節できるように調整可能である。
図1に戻ると、光子分光分析装置2は、少なくとも1つの較正用線源、好ましくは複数の分光計6と関連した少なくとも2つの較正用線源S1、S2を備える。各較正用線源S1、S2は、決定された光子スペクトルを放出する。較正用線源S1、S2は、異なる光子スペクトルを放出する。好ましくは、各較正用線源S1、S2は、基準エネルギーまたは基準線あたりの特性スペクトル線を有するスペクトルを放出し、較正用線源S1、S2は、異なる基準エネルギーで1つ以上の基準線を有する。
較正用線源S1、S2は、各分光計6の各センサ12の同一の放射を確実にするように配置される。例えば、同一の放射を確実にするために、各較正用線源S1、S2は、分光計6のセンサ12から等しい距離に配置される。言い換えれば、分光計6は、少なくとも1つの共有の較正用線源S1、S2、好ましくは2つの共有の較正用線源S1、S2を用いる。
較正用線源S1、S2は、分光計6から、特に各分光計6のセンサ12から分離される。したがって、各分光計6は、その分光計6のセンサ12から分離された少なくとも1つの較正用線源S1、S2、好ましくは前記分光計6のセンサ12から分離された2つの較正用線源S1、S2と関連付けられる。
処理モジュール8は、所与の測定間隔の間に各測定スペクトルを個々に解析することができ、各分光計6について、各較正用線源S1、S2に対応する測定した特性スペクトル線を対応する基準線と比較し、適用されるアフィン関数の定数を計算して線源S1、S2の測定した特性スペクトル線をそれらの基準線と一致させ、スペクトル領域の全ての点のアフィン関数を適用して測定スペクトルを再較正し、それによって対応する正味のスペクトルを決定し、最後に、分光計6の各々によって生じる正味のスペクトルを加えて、グローバルスペクトルを得る。
エネルギーおよび/または効率における再較正が行われる。エネルギーの再較正は、1つ又はそれぞれの較正用線源S1およびS2に対応する測定した特性スペクトル線のエネルギーを1つ又はそれぞれの較正用線源S1、S2の基準線のエネルギーに対応させるアフィン関数を決定することからなる。効率の再較正は、1つ又はそれぞれの較正用線源S1およびS2に対応する測定した特性スペクトル線の検出した光子の個数を、測定間隔中に、光子分光計6のセンサ12の初期検出効率に対応する、光子の期待される個数に対応させるためのアフィン関数を決定することからなる。
測定スペクトルを受け取る処理モジュール8、および/または測定スペクトルを設定する解析モジュール16は、測定スペクトルを少なくとも一時的に記憶することができることが有利である。これにより、例えば、定量化または検証のために、あるいは異常または運転事故の場合に、測定スペクトルを参考にすることを可能にする。
処理手段は、分光計6によって与えられる測定スペクトルの各々から正味のスペクトルを決定し、正味のスペクトルを加えることによって生じるグローバルスペクトルを決定することができる処理モジュール8によって形成される。
ある代替例では、各分光計6の解析モジュール16は、測定スペクトルを設定し、対応する正味のスペクトルを決定するためのその処理を実行することができる。その場合には、処理手段は、各分光計6の解析モジュール16と、解析モジュール16によって決定された正味のスペクトルを受け取り、この正味のスペクトルを加えてグローバルスペクトルを得る処理モジュール8とによって形成される。
図3および図4に示されるように、センサ12は、対称軸Aを中心とするセンサの想像上の円C1に規則的に分散される。図4に示されるように、同じメートル半径値を有する軸Aの周りに分散される8つのセンサ12、およびそれに伴う45°に等しい規則的な角度ピッチがある。
較正用線源S1、S2は、中央円C1の中心に配置される。したがって、各較正用線源S1、S2は、センサ12から等しい距離に位置する。結果として、各センサ12は、同じ測定間隔中に較正用線源S1、S2から来る統計的にほぼ同じ量の光子を受け取る。
光子分光分析装置2は、対称軸Aの周りに対称の回転をさせる、監視される生成物4を循環させるためのポット40を備える。結果として、各センサ12は、ポット40中に在る生成物4から来る実質的に同じ量の光子を統計的に受け取る。
センサ12は、ポット40中の生成物4を受容するための空間が、センサ12同士の間およびセンサ12の周りに位置するようにポット40に配置される。これにより、生成物4によって放出される光子によってセンサ12の良好な放射を確実にする。
図3および図4に示されるように、ポット40は、対称軸Aに沿って延びる円形断面を備えるタンク42と、必要ならば密封でタンク42を閉じる円形の外形を備える蓋44とを備える。
蓋44は、概して円形の形状を有する。蓋44は、軸Aと一致する蓋44の中心の近くに配置され、ポット40の急速充填を確実にする少なくとも1つの充填装置48と、蓋44の周辺に配置され、ポット40からの溢れを放流することを確実にする少なくとも1つの流出装置46とを備える。図3および図4に示されるように、いくつかの充填装置48があるときに、充填装置48は、軸Aを中心とする円に間隔をおいて配置され、規則的に分散される。施設30の構成に応じて、充填装置48は、タンク42の側面または下面に配置することもできる。
タンク42は、タンク42の最低箇所から供給され、放流弁58によって制御されるポット40の排出を確実にする少なくとも1つの排出装置56を備える。図3に示されるように、タンク42は、タンク42の底部の中心で供給される排出装置56を備える。
蓋44は、ポット40の内部に向かって突出し、ポット40の外側に向かって開く複数のセンサセル50を備える。各センサセル50は、センサ12を蓋44の中で受容するハウジングを形成する。複数のセンサセル50は、中央円C1に沿って配置される。複数のセンサセル50は、軸Aの周りに規則的に分散される。
蓋44は、ポット40の外側に向かって開いた複数の検出モジュール14の保持デバイス52を備える。各保持デバイス52は、蓋44の外側に突出しており、検出モジュール14を受容するためのハウジングを形成する。保持デバイス52は、軸Aを中心とする検出モジュールの想像上の円C2に沿って配置される。保持デバイス52は、規則正しい角度で軸Aの周りに分散される。
蓋44は、軸Aを中心とする較正用線源セル54を備える。較正用線源セル54は、充填装置48同士の間に配置される。較正用線源S1、S2は、較正用線源セル54内に配置される。各較正用線源S1、S2は、中央円C1の中心に位置し、それに沿ってセンサ12が配置される。
ポット40は、施設30の近くに配置される。測定用ポット40、センサ12、およびそれらの関連した検出モジュール14によって形成される検出組立体は、直接、または施設30のバイパス(平行経路)を通じて監視される生成物4が供給される。
ポット40は、例えば、密閉した部屋内の液体塩酸出口にあるウランおよび塩酸生成炉の出力に配置される。
センサ12の近くに配置される検出モジュール14は、検出中の信号対ノイズ比を最大にするように、検出モジュール14とセンサ12の間の短い有線リンク22を使用することを可能にする。
検出モジュール14およびセンサ12に関連した解析モジュール16は、密閉した部屋の外側に置くことができる。光ファイバの光リンク24は、長距離にわたって、例えば数十メートルにわたって、信頼できる高スループットでデータを伝達する。
動作中、決定された時間間隔の間、分光計6は、測定ポット40中に在る生成物4によって放出される光子を同時に測定する。各分光計6は、測定スペクトルを与える。正味のスペクトルを決定するための各測定スペクトルの個々の再較正後、処理モジュール8は、正味のスペクトルを加えて、正味のスペクトルの追加によって生じるグローバルスペクトルを決定する。グローバルスペクトルから、処理モジュール8は、1つ以上の測定値、例えば、生成物4中のウラン235の濃度を決定する。
光子分光分析装置2は、期間Tにわたって生成物4の試料に対して実験機器によってなされる測定を、いくつかの分光計6によって行われる施設30を出た生成物4に対するn回の同時測定(n>1)と置き換えつつ、例えばT/nに減少させられ得るより短い時間の長さで同じ統計精度が取得される結果を保証することを可能にさせる。
光子分光分析装置2は、数分、例えば1から5分の測定間隔にわたって満足な測定を行うことを可能にする一方、実験機器を用いる伝統的なサンプリングおよび解析の技法は、数十分、または数時間も必要とし、生成物によっては、密閉区域などの潜在的に危険な環境内で人間の介在で回収される。
したがって、光子分光分析装置2は、工業プロセスの監視または制御に匹敵する測定間隔にわたってとても素早く測定を実行することを可能にする。
それでも、分光分析は、統計的なタイプの測定である。測定間隔中に生成物4によって放出される光子の全てが、必ずしも検出されるのではない。各センサ12は、センサ12に到達する光子のほんの一部を検出する。
異なる分光計6によって与えられる測定の追加の原理は、光子分光分析装置2がエルゴード性の原理を検証する場合にのみ、物理的に正当化されると考えることができる。
これは、実際には、同じサイズを測定するための異なる経路が、同じ測定条件の下で同一またはほぼ同一の結果をもたらすように同一またはほぼ同一とみなすことができなければならないことを意味する。
この条件を満たすため、またはその条件に少なくとも十分に近くなるために、光子分光分析装置2は、いくつかの同一の分光計6を備える。
実際は、免れない製造公差により、センサ12は、同一であるが、分散した状態であり、同じ条件下に置かれ、異なる測定値を与える。
1つのセンサ12によって与えられる信号の値は、その高電圧電源にやはり依存する。高電圧電源の電圧に対して値に小さい変更があっても、供給される信号の値を実質的に変更する。各センサ12について個々に電圧を調整することによって、理論的には、センサ12を較正することを可能にさせることができるが、この個々の調整は、センサ12ごとに特定の高電圧電源18を必要とし、それが伴うかなり大きいメンテナンスにより工業的でない。工業的方法の制約を満たすために、単一の高電圧値を維持することが好ましく、それによって適宜、センサ12の全部のために単一の高電圧電源18を使用することを可能にする。全部のセンサ12は、同じ高電圧値によって電力が供給され、次いで、送出された信号は、各センサ12のゲインおよび検出出力の差により異なる。
本発明の一態様によれば、各分光計6のセンサ12は、分光計6と関連した検出モジュール14に結合される。センサ12および関連した検出モジュール14は、共同で較正される。
一実施形態によれば、各分光計6の検出モジュール14は、異なるセンサ12/検出モジュール14のペアによって与えられる信号が、同じ測定条件の下で同一および線形またはほぼ同一および線形であるように最初に調整される。
有利には、各センサ12/検出モジュール14のペアは、センサ12のクリスタル32に結合される光電子倍増管34のゲインを調整し、次いで例えば検出モジュール14の比例調整器38を調整することにより検出モジュール14を調整することによって調整される。
したがって、本発明によれば、各センサ12ではなく、各センサ12/検出モジュール14のペアで調整が行われる。これによって、センサ12同士の間および検出モジュール14同士の間の分散を説明し、各分光計6が、同じ放射線源のあるところでほぼ同じ正味のスペクトルを与えることを確実にすることを可能にする。
各分光計6の初期調整は、例えば、少なくとも1つの較正用線源S1、S2のあるところで行われる。検出モジュール14の比例調整器38は、検出モジュール14によって与えられる出力信号が、較正用線源S1、S2のあるところで期待値に対応するように調整される。
結果として、各センサ12およびそれに関連した検出モジュール14は、分離できないペアを形成する。2つの検出モジュール14は、2つの関連したセンサ12を逆さにすることなく逆さにすることができ、センサ12は、それ自体の検出モジュール14とセンサ12を関連付けることなく置き換えることができる。
センサ12は、同じ高電圧値によって電力が供給され、有利には、同じ高電圧電源18によって電力が供給される。これによりセンサ12の電力供給およびメンテナンス動作を簡単にする。核施設で実施される冗長の原理以外の理由のために、図1に示されるように、例えば2つのセンサ12によって共有される高電圧電源18を与えることを可能にする。図1では、分光計6は、2つずつグループ化され、各グループの分光計6の2つのセンサ12は、同じ高電圧電源18によって電力が供給される。
各センサ12は、経時的にドリフトし得るものであり、センサ12は、異なるドリフトを有し得る。
本発明の一態様によれば、光子分光分析装置2は、センサ12のドリフトを補正するために異なる分光計6によって共有される少なくとも1つの較正用線源S1、S2を備える。センサ12は、各較正用線源S1、S2の周りに対称的に配置される。したがって、センサ12のドリフト補正は、同じ較正用線源S1、S2から行われ、これは、エルゴード性の原理の順守のさらなる保証である。
各センサ12のドリフトは、1つ又はそれぞれの較正用線源S1、S2に対応する測定した特性スペクトル線、および1つ又はそれぞれの較正用線源S1、S2の基準線に基づいて各測定スペクトルを再較正することによって補正され、それによって生成物4および上1つ又はそれぞれの較正用線源S1、S2によって放出される放射線の正味のスペクトルを決定する。
本発明の一態様によれば、光子分光分析装置2は、検出される元素のエネルギーより高い基準エネルギーを有する少なくとも1つの較正用線源S1を備える。
ウラン235の同位体は、とりわけ185.7keVの値で特徴的なガンマ光子の放出を有する。ウラン235の同位体の検出に適した光子分光分析装置2は、例えば、662keVの値で基準の特徴的なガンマ光子の放出のあるセシウム137から作製される較正用線源を備え、185.7keVのエネルギーの計数に対する影響、すなわち、解析モジュール16によって与えられる測定間隔にわたっての計数の結果は、簡単に無視できるものにされる。
各分光経路が応答線形性特性を有することを確実にすることによって、較正用線源について測定した値と較正用線源の基準値の間の差の関数として測定スペクトルを補正することを可能にする。較正用線源の基準値の測定に関する(相対値の)誤差X%は、測定値の全部のX%の(相対値の)補正を引き起こす。
結果として、較正用線源の基準エネルギーに関する絶対値の小さい測定ドリフトは、較正用線源のものより高いエネルギー測定値の全部に対して絶対値のより大きい補正、および較正用線源のものより低いエネルギー測定値の全部の全てについて絶対値のより小さい補正をもたらす。これは、所与の測定の不確実性について、不確実性は、較正用線源のものを上回るエネルギー測定値の全部についてより高く、較正用線源のものを下回るエネルギー測定値の全部についてより低いことを意味する。
したがって、検出される元素のエネルギーより高いエネルギーを有する較正用線源を選ぶことは、検出される元素のエネルギー範囲に対応するエネルギー範囲内の絶対値の測定不確実性を最小にすることを可能にする。
本発明の一態様によれば、光子分光分析装置2は、異なる基準エネルギーを備える特性スペクトル線を有する2つの較正用線源S1およびS2を備える。
好ましくは、較正用線源S1およびS2の基準エネルギーは、較正用線源S1およびS2の一方が、分光計6のエネルギースペクトル分析帯域の2つの端部の一方に位置する放出エネルギーを有し、他方が、同じ分光計6のエネルギースペクトル分析帯域の他端に位置する放出エネルギーを有するように選ばれる。したがって、2つの線源が2つの異なるエネルギーを与えスペクトル解析スケール上でできるだけ離れている場合、補正は、このエネルギー分析帯域で検出できる光子の全部にとって最適である。
ウラン235の同位体は、とりわけ、185.7keVの値で特徴的なガンマ光子の放出を有する。ウラン235を検出するのに適した光子分光分析装置2は、例えば、59.5keVの基準エネルギー、およびしたがって60keVのx軸のあたりのエネルギースペクトル上の基準線を有するアメリシウム241から製造される較正用線源と、662keVの基準エネルギー、およびしたがって662keVのx軸の周りのエネルギースペクトル上の基準線を有するセシウム137から製造される較正用線源とを備える。
図5は、アメリシウム241の較正用線源、セシウム137の較正用線源、およびウラン235を含有する試料のあるところで得ることができるスペクトルの一例を示す。x軸は、受け取った光子のエネルギーを単位keVで表しており、y軸は、検出された光子の個数を表す。
ドリフト補正は、測定した特性スペクトル線および各較正用線源S1、S2の基準線に基づいて各測定スペクトルを補正することによって行われ、それによってより正確な補正を保証する。
アフィン再較正関数は、使用される較正用線源S1、S2の測定した特性線が、エネルギーおよび計数において、較正用線源S1、S2のそれぞれの基準線と一致するように決定され、次いで測定スペクトルの各点に適用される。
光子センサの大部分は、封止されたセンサ内に配置されるまたはその製造中にクリスタルに封止される較正用線源(例えばアメリシウム241)を備える。封止線源に関する法律に従うと、較正用線源は、限られた法的な寿命を有する。線源およびしたがってセンサは、センサの寿命を制限するセンサの条件に関わらず、法的な寿命の終わりに壊されなければならない。同様に、センサが不良である場合、センサ全体が置き換えられ、較正用線源がセンサとともに壊される。
センサに関連しているが、センサから物理的に分離している較正用線源を用いることによって、ユニット製造コストを制限する一方、センサを交換するコストを制限することを可能にすると共に、較正用線源が交換されなければならない(その逆も同じ)場合でもセンサを保つことを可能にする。これは、いくつかのセンサのために同じ較正用線源を使用することをさらに可能にし、それによって測定組立体のコストを抑えるだけではなく同時にいくつかのセンサを使用する装置のエルゴード性の制約についてより良い適合性を確実にすることも可能にする。
一実施形態では、分光計6の測定スペクトルを再較正するための少なくとも1つの再較正関数は、分光計6によって与えられる各測定スペクトルについて決定される。代替として、分光計6の測定スペクトルを再較正するための少なくとも1つの再較正関数は、各較正用線源S1、S2について、基準測定スペクトルの特性スペクトル線をその較正用線源S1、S2の基準スペクトル線に一致させるように分光計6の少なくとも1つの基準測定スペクトルから決定される。1つ又はそれぞれの再較正関数を使用して分光計6のいくつかの連続測定スペクトルを再較正する。1つ又はそれぞれの再較正関数は、分光計6の安定性に応じた頻度に従って定期的に決定される。この頻度は1日ごと、1週ごとまたはそれ以上であり得る。
図6〜図8は、副産物および流出排水の放射性同位体含有レベルを監視するために、本発明による光子分光分析装置2を用いる工業施設30を図示する。
図6は、特に、炉60内で六フッ化ウランUF6および水H2Oの循環する逆流を入力で受け入れ、生成物として酸化ウランUxOyおよび副産物としてフッ化水素酸HFを出力で与える炉60を備える、六フッ化ウランを酸化ウランに変換するための施設を示す。
図示の通り、光子分光分析装置2のポット40は、ウラン235中のフッ化水素酸の含有レベルが規制閾値未満であることを検証するように、液体HF凝縮法の後にフッ化水素酸出力に直列に配置される。
図7は、放射性物質WMFおよび放射性物質を沈殿させることができる反応物Rを含有する入力として廃棄物を受け入れ、再利用した放射性物質RMFおよび排水Eを出力として与える炉62を備える放射性物質を再利用するための施設を示す。
図示の通り、光子分光分析装置2のポット40は、排水Eの放射性同位体含有レベル、例えば、トリウム、ウラン235、鉛212などのある種の放射性同位体、または例えば、放射燃料の処理からのウランの実施によって生じる、再処理ウラン、プルトニウムなどと呼ばれる他の放射性不純物が、規制閾値未満であることを検証するように排水Eの出力上にバイパス(平行)で配置される。
再利用施設は、光子分光分析装置2の測定用ポット40の出力と廃棄物入力WMFの間を延びる再循環ダクト64を備え、排水Eが過度の含有レベルの1つ以上の放射性同位体を有する限り、排水Eは再利用されるようになっている。
図8は、放射性物質を再処理し、排水Eを生み出し、排水Eが放流される放流回路内で収集されるいくつかの施設68を含む放射性物質66を処理するための組立体を示す図である。
光子分光分析装置2は、集めた排水Eが法的な放流閾値に合致した放射性同位体含有レベルを有することを検証するように放流回路内に配置される。
光子分光分析装置2は、一次ダクト70に取り付けられて、排水Eの全部に関してまたはバイパスダクトに関して測定を行い、何分の1かの集めた排水Eに関しての測定を行う。
放射性物質による排水の汚染の元を決定するように光子分光分析装置2を使用することも可能である。実際は、例えばウラン汚染の源における工業プロセスに基づいて、実施されるプロセスの化学元素の特性は、ウランと関連し得る。例えば、ウラン235に関連した鉛212の存在は、再処理ウランを用いる施設からくる汚染を示す。
したがって、本発明の一態様によれば、光子分光分析装置2の処理モジュール8は、例えばウラン235に加えて、グローバルスペクトルから放射性同位体の存在を決定するように構成される。
一般に、監視される生成物4の出力に関する直列またはバイパスの光子分光分析装置2の限定の選択は、施設30および出力ライン上の生成物の流量に依存する。
あるオプションによれば、処理モジュール8は、汚染のある種の特性基準スペクトルが記憶されるメモリを備え、正味のスペクトルと事前に記録された基準スペクトルの間で適合の場合に、例えば、警告を発するまたは施設30の停止をトリガするように構成される。
本発明によれば、工業プロセスの監視または制御に適合する迅速なガンマ線測定および/またはX線測定を行うことが可能である。光子分光計装置は、市販の要素から製造することができ、その施設によってもたらされる生成物を監視および/またはその施設を制御するために、施設の近くの、または施設内の場所に配置することができる。
本発明は、特に、ウランベースの核燃料を製造するプロセス、またはウランを再利用するプロセスの出力でのウラン235の含有量の測定に当てはまる。一般に、本発明は、任意の放射性元素の含有レベルの測定に当てはまる。
本発明は、任意のガンマ線またはX線の測定に当てはまる。本発明による分光計は、使用されるシンチレータに応じてガンマ光子分光計および/またはX光子分光計である。
2 光子分光分析装置
4 生成物
6 光子分光計、分光計
8 電子処理モジュール、処理モジュール
10 データ共有バス、バス
12 放射線センサ、センサ
14 電子的検出定量化モジュール、検出モジュール
16 電子解析モジュール、解析モジュール
18 高電圧電気エネルギー源、高電圧電源
20 低電圧電気エネルギー源
22 有線リンク
24 光リンク、光ファイバの光リンク
26 マン/マシンインタフェース
28 制御ユニット
30 施設
32 シンチレーティングクリスタル、クリスタル
34 光電子倍増管
36 アナログ/デジタル変換器
38 比例調整器
40 ポット
42 タンク
44 蓋
46 流出装置
48 充填装置
50 センサセル
52 保持デバイス
54 較正用線源セル
56 排出装置
58 放流弁
60 炉
62 炉
64 再循環ダクト
66 放射性物質
68 施設
70 一次ダクト
S1 較正用線源
S2 較正用線源

Claims (12)

  1. 光子を検出することができる少なくとも1つのセンサ(12)と、異なる基準スペクトル線を有する少なくとも2つの光子放出較正用線源(S1、S2)と、1つ又はそれぞれの前記センサ(12)によって求められる測定値であってある時間間隔の間の生成物(4)からの放射線の測定値に対応する測定スペクトルを1つ又はそれぞれの前記センサ(12)に対して与え、1つ又はそれぞれの前記センサ(12)によって測定された特性スペクトル線を較正用線源(S1、S2)ごとにその較正用線源(S1、S2)の前記基準スペクトル線に一致させるように、1つ又はそれぞれの前記測定スペクトルを再較正することによって、1つ又はそれぞれの前記測定スペクトルに基づく正味の補正スペクトルを設定することができる処理手段(8、16)と、を備える光子分光分析装置(2)。
  2. 前記センサ(12)によって測定された測定特性線を較正用線源(S1、S2)ごとにその較正用線源(S1、S2)の前記基準スペクトル線に一致させるように、前記処理手段(8、16)が、少なくとも1つの決定された再較正アフィン関数を用いて1つ又はそれぞれの前記対応する測定スペクトルを再較正することによって正味のスペクトルのそれぞれを設定することができる、請求項1に記載の光子分光分析装置。
  3. 前記較正用線源(S1、S2)が、1つ又はそれぞれの前記センサ(12)の外側に配置される、請求項1に記載の光子分光分析装置。
  4. いくつかの同一のセンサ(12)を備える、請求項1から3のいずれか一項に記載の光子分光分析装置。
  5. 各センサ(12)が、同じ時間間隔の間に各較正用線源(S1、S2)から来る実質的に同じ量の光子を統計的に受け取る、請求項4に記載の光子分光分析装置。
  6. 測定ポット(40)であって前記ポット(40)の内側で流体を循環させる測定ポット(40)を備え、前記ポット(40)が、前記ポット(40)の外部に、各較正用線源(S1、S2)を受容するためのハウジングと、1つ又はそれぞれの前記センサ(12)を受容するためのそれぞれのハウジングとを備える、請求項1から5のいずれか一項に記載の光子分光分析装置。
  7. 検出対象の元素、特にウラン235の特性スペクトル線を形作る基準スペクトル線を有する2つの較正用線源(S1、S2)を備える、請求項1から6のいずれか一項に記載の光子分光分析装置。
  8. - 放射線を放出する生成物(4)および異なる基準スペクトル線を有する少なくとも2つの較正用線源(S1、S2)のあるところで光子感知センサ(12)によって与えられる測定信号から測定スペクトルを設定するステップと、
    - 前記センサ(12)によって測定される特性スペクトル線を較正用線源(S1、S2)ごとにその較正用線源(S1、S2)の前記基準スペクトル線に一致させるように決定される少なくとも1つの再較正関数に基づいて前記測定スペクトルを再較正することによって正味のスペクトルを設定するステップと
    を含む光子分光分析方法。
  9. - いくつかの同一の光子感知センサ(12)を用いて、放射線を放出する同じ生成物(4)および前記センサ(12)によって共有される少なくとも1つの較正用線源(S1、S2)のあるところで、前記放射線を同時に測定するステップと、
    - 各センサ(12)によって与えられる測定信号からそれぞれの測定スペクトルを設定するステップと、
    - 各センサ(12)によって測定される特性スペクトル線を1つ又はそれぞれの前記較正用線源(S1、S2)の基準スペクトル線に一致させるように決定される再較正関数を用いて各測定スペクトルを再較正することによって各測定スペクトルから正味の補正スペクトルを設定するステップと
    を含む光子分光分析方法。
  10. 前記放射線が、2つの較正用線源(S1、S2)のあるところで測定され、各基本スペクトルが、各較正用線源(S1、S2)の再較正に基づいて、少なくとも1つのアフィン関数を用いて1つ又はそれぞれの前記測定スペクトルを再較正することによって設定される、請求項8または9に記載の光子分光分析方法。
  11. グローバルスペクトルが、いくつかの同一のセンサ(12)による同じ時間間隔の間に放射線を放出する同じ生成物(4)の同時測定によって設定される前記測定スペクトルを再較正することによって得られる正味のスペクトルの合計として設定される、請求項8から10のいずれか一項に記載の光子分光分析方法。
  12. 酸化ウランの製造によって生じるフッ化水素酸のウラン含有量を測定するための、放射線再利用施設の排水の少なくとも1つの放射性同位体の含有レベルを測定するための、または放流前に、放射性物質処理プラントの排水の少なくとも1つの放射性同位体の含有レベルを測定するための、請求項1から7のいずれか一項に記載の光子分光分析装置の使用。
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