JPS5912944B2 - 液化されたガスから不純物を分離する方法及び装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、不純物を含んでいる気体状の、あるいは液化
されたガスから不純物を取り除く方法及び装置に関する
ものである。

特にこの発明は、種種の不純物を含んでいる気体状のあ
るいは液化されたメタンから不純物を取り除く方法及び
装置に関するものである。

ガスを貯蔵したり処理する場合には、一般にガスを冷却
し温度を下げる必要がある。

冷却されたガスが全体的又は部分的に気体状態でいるか
、あるいは、冷却によって全体的又は部分的に液化され
ているかにかかわらず、通常、ガス中に含まれている気
体状の不純物はそれが凝固するまで冷却される。

冷却されたガス中に存在する凝固物は、装置やプラグパ
イプやパルプを密閉し易いため、全く好ましくない存在
となる。

このことは、二酸化炭素や、水や硫化水素等を含むメタ
ンを液化する時て特に重大な問題となる。

メタン（例えば天然ガス状態のもの）は、広く工業的に
且つ多くの消島者によって暖房、料理、そして空調の熱
源として使用されている。

最終的な使用のためばかりでなく、貯蔵のため等の時に
メタンは液化される。

液化されたメタンが貯蔵場所へ送られる前に二酸化炭素
を取り除かないと、凝固し結晶化した二酸化炭素は装置
内面を被覆し、貯蔵タンク内に溜まり、そしてタンクを
満たしたり空にしたりするためのチューブやパイプをつ
まらず恐れがある。

結晶化した二酸化炭素は、また貯蔵タンクの中に蓄積し
、タンクの液化メタン収容率を低下させる。

二酸化炭素は、一般に現在のところメタンの主要源料で
ある天然ガス中に存在しており、天然ガスからこの不純
物を取り除いたり、その量を減じたりするための多くの
手段が現在までに開発されてきた。

最も広く使用されている装置は、分子選別方式及び溶解
抽出方式である。

これらの装置は、純粋化すべぎ天然ガスの量が厖大であ
るため、設備投資、操作及びメインテナンスに大ぎな費
用がかかる欠点を有していた。

メタン、特に天然ガスから凝固した不純物を取去る、多
くの方法も提案されている。

米国特許第２０８２１８９号や第２０９０１６３号では
二酸化炭素を取除くためのトラップ（仕掛け）が提案さ
れた。

天然ガスは、コンデンサーチューブの中で凝固した不純
物を生じないように高圧力に保たれており、その後、凝
固した二酸化炭素その他の不純物が除去されるトラップ
に入れられる。

このような装置は、予測不可能であり且つ制御不可能な
ものであるということが経験から分かつていた。

米国特許第２９００７９７号には、天然ガスから凝固し
た不純物を除去するための液体サイオロンが提案されて
いる。

しかしながら実際に試験してみたところによると、液体
天然ガスの中には二酸化炭素が微細な固体の状態で存在
【７ていることが確かめられた。

特に、固体状二酸化炭素粒子のほとんどは、直径が１．
０〜１００ミクロンの間にあり、その中でも、２０〜３
０ミクロンのものがかなりのパーセンテージを占めてい
る。

直径が１０ミクロンより小さい粒子もいくらか存在して
いる。

直径２０〜３０ミクロンの粒子は、必要な沈澱速度を有
していないため、液体サイクロンでは除去することがで
きないことが分った。

さらに、凝固した二酸化炭素は、互いに固着し且つ粘性
をもつため、液体サイクロンのみならずろ過器その他の
装置の効率は悪くされていた。

液化天然ガスから凝固された二酸化炭素を除去するため
、液体サイクロンを使用することが不適当であるという
ことは、天然ガスを液化する作業においてこのような装
置が経済性を持っていないことからも裏付けされている
。

現存の液化天然ガスプラントより、凝固した二酸化炭素
は非常に制御し難いものだととっことがわかっている。

従来の予処理装置が機能不全を起こし、液化装置を通っ
て流れる二酸化炭素が約２０００ｐｐｍになった時、パ
ルプ、パイプ及び熱交換器に詰まりが起る。

そのため、冷却されたとぎ凝固する天然ガスから不純物
を除去するための効果的で経済的な装置や工程の必要性
が出てくる。

本発明によれば、天然ガス（例えばメタン）を冷却した
時、凝固する不純物を分離する新規な重力式分離器が提
供されている。

メタンは、気体状又は固体状の不純物を含む蒸気の状態
、蒸気と液体の混合状態、あるいは、本質的に液体のみ
の状態のいずれの形態をとることができる。

本発明に係る分離装置は、その主要部分として、水平線
より少なくとも６０度の角度をつけられた円錐形の下方
部分を有し、且つ頂点がパルプに連結する開口で終って
いる密閉タンクを有している。

このバルブが開くと、タンクから沈澱した固体物質が除
去される。

本装置では、固体物質は低圧力（ＩＪ） ５〜１．７６
Ｋｇ／ｃＩｌ） 、低温度（−１６２，２〜−１４０
℃）の下で発生するが、このような温度は固体の凝固点
よりもさら罠低く、固体物質は沈澱し、円錐形の分離装
置から押し出される。

温度が上がると、固体物質は粘性を増し、塊になり易く
なり、表面同志が固着し、そして、除去の困難性という
新たな問題が生じる。

タンクはまた、沈澱室を画成する垂直処置かれた円筒形
のシェルを含む。

このシェルは、タンク内の所定高さの液化メタンの液面
よりも少なくともその一部分が下側となるように位置決
めされている。

タンクには、蒸気状態、液体状態あるいはこれらの混合
状態にある不純物を含むメタンをタンク内に満たすため
導管が設けられている。

導管は、タンク内において所定の高さとなるよう定めら
れた液化メタンの液面の下方の位置で沈澱室に適当に取
付けられており、従って、供給流は、タンク内の液面よ
り下で供給される。

タンクは、タンク内の液体面の高さを所定の高さに維持
しつつ、清浄な液体と一緒に固体が流れ出ないようにし
てタンクから清浄な液体を引出す部材を含んでいる。

また、タンク内上部からメタンの蒸気を取り出す導管も
設けられている。

タンクの円錐形の底部を６０度以上の傾斜とすることは
、その内面上にある固体状の二酸化炭素のような固体が
堆積しないよ５にするために重要なことである。

もし、この水平線からの角度が６０度より小さいと、タ
ンク内面上の固体の堆積を防ぐことかできなくなる。

水平線からの円錐部分の角度が６０度以上であっても、
＝般的には、８０度以上になることは好ましいことでは
ない。

角度が８０度より大ぎくなるとこの装置のような構造に
したことに含まれていた種々の利点が実現できなくなる
。

現在のところでは、７５度の角度が最良の結果をもたら
すようである。

実験によると、４５度の円錐形部分は使用できないこと
が立証されている。

固体は、円錐形の部分に付着して、架橋とか密閉とかい
う現象を起す。

円錐部分の傾ぎは、また、沈澱した固体を押し出す効果
をもつという点で重要である。

この現象の助けにより、スラリーは密閉現象を起すこと
なく頂部１４から除去される。

密閉現象を避けるために、円筒形の容器に排出する真直
な導管、すなわちパイプ配管内に配置された全開口型バ
ルブを通してスラリーを直接排出することが好ましい。

配管の方向を換えたり、水平に配置上たすすることは、
パイプのつまり現象の原因となる。

本発明の別の特徴によれば、タンク内の液化メタンの液
面の下方で沈澱室内に導通している供給導管によってタ
ンク罠蒸気状態、液体状態、あるいは蒸気と液体との混
温合状態のメタン流れを供給することＫより、メタンの
流れわら二酸化炭素及び他の不純物を分離する工程であ
って、上記沈澱室は、少なくとも一部がタンク内の液化
メタンの液面より下方になるような位置でタンク内に設
定された円筒形のシェルより成り、上記タンクは密閉さ
れ、且つ水平線から少なくとも６０度の角度を持つ円錐
形状の下方部分を有し、タンクの底はバルブと連結すべ
く頂部開口で終ってなる分離行程；タンクの下方円錐部
分内に、二酸化炭素及び他の不純物を液化メタン内の固
体物スラリーとして堆積させて集める行程；このスラリ
ーをバルブを通してタンクから定期的又は連続的に排出
する行程；そしてタンクの上方の空間内部から清浄され
たメタン蒸気を引出す行程；を含んで構成されてなる方
法が提供される。

この方法は、またタンク内の液化メタンの量が増加した
場合にも、凝固した二酸化炭素及び他の不純物を多量に
引出すことなく、清浄な液化メタンをタンクから引出す
行程を含んでいる。

以下、本発明を添付の図面を参照してさらに詳細に説明
する。

添付の図面を参照すると、本発明の重力式分離装置の一
実施例が、密閉タンク１０として図示されている。

タンク１０は、上部の円筒形のシェル部分１１、皿状の
シェル頭部１２及び下方円錐部分１３を有して構成され
ている。

この下方円錐部分１３は、バルブ１５と結合した下方に
向って尖っている頂部１４で終っている。

タンク１０の全外表面は、隔離部材、すなわち断熱部材
１６（外部環境と内部環境とを遮断するためのもの）で
カバーされている。

この隔離部材は、熱の流出を遅らせ、タンク内の液化メ
タンに対流を生じさせる泡の発生を防市している。

下方円錐部分の水平線からの角度２は、６０度から８０
度程度である。

固体になった物質がタンクの円錐部分の内面上に付着し
堆積するのを防ぐためには、傾斜の角度は最小でも６０
度は必要である。

垂直な円筒形シェル２０はタンク１０内部の中心部に設
置され沈澱室２１を画成している。

円筒形シェル２０の底端２２は、タンク内の液化メタン
５０の液面２３の下方になるように設置され配置されて
いる。

導管２５はバルブ２６と連結され、このバルブ２６から
は導管２７が下方向に伸び端部２８で終っている。

導管２７の端部２８は円筒形シェル２０の底端２２の上
方で終っている。

この構成により、タンク下方の液体部分に向けて固体物
質を円筒形シェル２０内に優先的に送ることかでき、固
体物質が蒸気と共にタンク内の液体の上方部へ移動する
のを防ぐ。

本発明の分離装置にとって非常に有用な要素は、蒸気分
離用膨張室３２を画成するシェル３１である。

シェル３１は、円筒形シェル２００頂部からタンク内部
の壁まで伸びている回転面を有している。

図面に示されているように、この装置は、上部端がタン
クのシェル頭部１２の内面に結合されている垂直な円筒
形シェル３３に上方部分が結合された円錐形のシェル部
分を有する。

この蒸気分離用膨張室３２０目的は沈澱室２１から上方
へ流れるガスや蒸気を受は入れ、蒸気の上昇速度を減す
ることである。

従って、固体物質が蒸気と一緒に上方へ運ばれる可能性
小さく、又はなくなる。

その結果、導管３６によってタンクから出て行く蒸気や
ガスは、固体物質を含まないようＫなる。

シェル３１の上方部分にある孔３４によって、メタン蒸
気は、開口３５から蒸気分離用膨張室３２へ流れること
ができる。

シェル３１が円錐形であることにより、その内面は沈澱
室の円筒形シェル２０からはねかけられた液体によって
絶えず洗われる。

この洗浄は、シェル３１の内面に固体物質が堆積するの
を充分圧防ぐことかできる。

導管３８は、タンク内で液化メタンが所定の液面高さに
あるときに、タンクから清浄な液体メタンを引出すため
にタンク内に導通している。

導管３８を通る流れに固体物質が入り込みタンクの外へ
一緒に出てゆくのを防止する部材として、せぎ止め部材
３９がさらに設けられている。

せぎ止め部材３９は、タンクの壁から内方へ突出した水
平な円形フランジ４０を含んでいる。

フランジ４０の内側縁からは、垂１１方へ円筒形のリン
グ４１が突出している。

液体はリング４１０頂端を超えてあふれ落ち、最終的に
はリング４１とタンクの壁との間に流れ込み、流体を導
管３８に導通させる出口孔へと流れる。

固体を含む流体は、沈澱室２１０円節形部分を通って液
化メタン５０内へ入る。

シェル部分１１の直径は、リング４１の全周囲を超えて
均一にあふれ落ちる清浄な流化メタンの速度が固体物質
の沈澱速度よりも遅くなるように選択される。

本発明の装置は、液化メタン中の不純物が凝固する前、
あるいは後に、タンク内の液化メタンに汚濁したすなわ
ち不純物を含むメタンを送り込むことによってメタンか
ら不純物を除去するのに使用される。

不純物を含む汚濁した天然ガス等の形態をとるメタンは
、タンク内の液化メタン５０の液面の下方に導管２５、
バルブ２６及び導管２７を通って供給される。

メタンは大気温度と同じであってもよく、あるいは、流
れ圧力の下で不純物を凝固させない程度の温度にまで冷
却してもよい。

必要な液化メタン５０は、始動前に導管２５及び２１を
介してタンク内に入れ、また、その補充も同じ方法で行
なわれる。

メタンの流れが液化メタンと接触すると、不純物は冷却
凝固され沈澱室２１の底を通り下方円錐部分１３の下方
内部空間内へと沈降する。

液化メタン内の二酸化炭素、硫化水素、メルカプタン等
の凝固された不純物のスラリーは、バルブ１５を通り導
管５５内へと継続的Ｋ又は定期的に引出され、タンクに
送り出される。

タンク５６には熱降下室５５を画成する。

シェル５７が設けられている。

入口５９及び出口６０を通って、水とエチレングリコー
ルとの混合物がこの熱降下室５８に供給される。

液化メタンと凝固された不純物とがタンク５６の底へ流
されたとき、水とエチレングリコールとの混合物によっ
て熱が与えられ、それによって、液化メタンと凝固され
た不純物とは蒸発させられる。

この結果できる混合蒸気は、出口６０を通ってタンク５
６から引ぎ出され、配管その他の場所へ送るためコンプ
レッサへ送られる。

貯蔵された液化メタン５０を付随的に冷却しないと、大
気温度又は少しだけ冷却されて供給されたメタン流は、
液化メタンを絶えず蒸発させる結果となるため、継続的
或は定期的に導管６２を通して液化メタンを供給しない
とタンク内の該メタンの容量は減少する。

導管２７によって供給されるメタンガス及び液化メタン
からの蒸気は、沈澱室２１を通って上方へ流れ蒸気分離
用膨張室３２へ流れ込み、そこで流速を低下させる。

こうして清浄な蒸発又はガスは導管３６によって取り出
されしかる後凝縮器へ送られ液化されて導管６２を通っ
て戻される。

この装置は本発明の第２の態様であるプロセスの発明を
実施する上で使用される。

この態様においては、不純物を含むメタン（例えば庁然
ガス）の流れは、メタンを液化することばできるが二酸
化炭素、水、硫化水素等の不純物は液化メタンの中に溶
解しているような温度と圧力圧される。

ドネリーとカルラの著による［工業化学Ｊ （１９５４
年発行、４６巻５１１〜５１７頁）とか米国特許第２９
００７９７号には、液化メタンの中で二酸化炭素が凝固
するというよりはむしろ溶解するような状態を作り出す
のに使われる二酸化炭素とメタンに関する平衡状態が示
されている。

適当な熱力学的状態にある液化メタンの流れにおいては
、不純物を溶解した状態で含むことになるが、バルブ２
６における熱力学的状態変化を通してメタン内に溶解し
ていた不純物を凝固した不純物に変化させる。

この熱力学的状態変化は、例えばバルブ２６の位置にお
ける流れの圧力の減少、あるいはタンク近くの導管２５
を通ったとぎ流体温度の降下によって誘発される。

不純物が装置をつまらせたり閉鎖したりすることのない
ように、できるだけタンク１０の近くで相の変換をさせ
不純物を凝固させる必要がある。

相変換の有無を問わず、流れは導管２７によってタンク
１０内の液化メタン５０の液面より下方に供給される。

固体物質は、沈澱室２１を通ってタンクの下方円錐部分
１３の中に沈降し、必要に応じて少量の液化メタンと共
にスラリーとして除去される。

導管２７の端部２８から発生する全ての蒸気は沈澱室２
１を通って蒸気分離用膨張室３２の中に入る。

そこでは、蒸気の流速は、飛翅した全ての液体の小滴及
び固体物質が蒸気から分離し沈澱室２１内に重大によっ
て降下するように低下させられる。

清浄な蒸気は、導管３６によって除去され凝縮器に供給
される。

清浄な液化メタンは、円筒形のリング４１の頂部を超え
てあふれ落ち、液化メタンを貯蔵場所その他適渦な場所
に供給する導管３８によってタンクの外へ流出させられ
る。

ここに述べた本発明の第２の態様であるプロセス、すな
わち方法は、下記のような条件の下で行なわれる。

【図面の簡単な説明】

図は本発明の方法を実施するために使われる装置の概略
図である。 符号の説明、１０・・・・・・タンク、１５・・・・・
・バルブ、１６・・・・・顕熱部材、２０・・・・・・
円筒形シェル、２１・・・・・・沈澱室、２６・・・・
・・バルブ、３２・・・・・・蒸気分離用膨張室、３９
・・・・・・せぎ止め部材。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 水平から少なくとも６０度の角度をなす下方円錐部
   分を有する密閉タンクであって、密閉タンクの底部が、
   沈澱した固体物質をタンクから除去するためのバルブに
   連結した頂部開口で終っている密閉タンク； 前記タンク内であって該タンク内に収容される液化ガス
   の予め定められた液面より少なくともその一部分が下方
   になるような位置に配置された沈澱室を画成する垂直に
   位置決めされた円筒形シェル； 前記沈澱室の上方に配置された円錐形シェルからなる蒸
   気分離用膨張室； 前記タンク内の液化ガスの液面よりも下方の位置で前記
   沈澱室に連結され、不純物を含むガス又は液化ガスを該
   タンク内に送り込む導管；蒸気分離用膨張室からガスを
   抜き取る導管；前記タンク内の液化ガスの液面高さを前
   記所定の高さに維持しつつ、該タンクの下方に沈澱した
   固体物質を大量には抜ぎ取ることなく、該タンクからぎ
   れいな液体を抜ぎ取る部材； 前記タンクから前記スラリーを蒸発させる外部加熱装置
   を有する容器内に直接スラリーを排出させるためのバル
   ブ部材；そして、 前記タンクの外側に設けられた断熱部材；を含んで構成
   されてなる液化ガスから不純物を分離する重力式分離装
   置。 ２、特許請求の範囲第１項に記載の重力式分離装置にお
   いて、 ガス又は液化ガスを前記タンクに送り込む前記導管が、
   前記円筒形シェルの底部よりもかなり上方の位置で終わ
   る端部を有しており、それＫより、固体物質を、前記円
   筒形シェルによって前記タンク内に溜められた液化ガス
   の上方部分に向って優先的に下方に指向させ横方向へは
   いかないようにしてなる重力式分離装置。 ３ 特許請求の範囲第１項に記載の重力式分離装置にお
   いて、 前記タンクからぎれいな液体を抜ぎ取るための前記部材
   が、ぎれいな液体を抜き取るための導管の入口端部の上
   方に延びるせぎ止め部材を含んでおり、それにより、前
   記タンク内の固体物質を規制し、固体物質が前記導管内
   のきれいな液体内に流れ込まないようにしてなる重力式
   分離装置。 ４ 水平から少なくとも６０度の角度をなす下方円錐部
   分を有する密閉タンクであって、密閉タンクの底部が、
   沈澱した固体物質をタンクから除去するためのバルブに
   連結した頂部開口で終っている密閉タンク； 前記タンク内であって該タンク内に収容される液化ガス
   の予め定められた液面より少なくともその一部分が下方
   になるような位置に配置された沈澱室を画成する垂直に
   位置決めされた円筒形シェル； 前記沈澱室の上方に配置された円錐形シェルからなる蒸
   気分離用膨張室であって、前記円筒形シェルの頂部部分
   から前記タンク内側表面まで延ひる回転面を有する上記
   円筒形シェルの上方に位置するスペースによって画成さ
   れてなる蒸気分離用膨張室； 前記タンク内の液化ガスの液面よりも下方の位置で前記
   沈澱室に連結され、不純物を含むガス又は液化ガスを該
   タンク内に送り込む導管；蒸気分離用膨張室からガスを
   抜ぎ取る導管；前記タンク内の液化ガスの液面高さを前
   記所定の高さに維持しつつ、該タンクの下方に沈澱した
   固体物質を大量には抜ぎ取ることなく、該タンクからぎ
   れいな液体を抜ぎ取る部材；そして、前記タンクの外側
   に設けられた断熱部材；を含んで構成されてなる液化天
   然ガスから不純物を分離する重力式分離装置。 ５ 液化メタンからなる流体より不純物を分離するプロ
   セスであって、 タンク内の液化メタンの液面よりも下側に位置する沈澱
   室の内側に連結した導管によって前記流体をタンク内に
   送り込む行程であって、前記沈澱室は、前記タンク内の
   液化メタンの液面よりも少なくともその一部が下方とな
   るような位置に吊り下げられ且つ前記導管の端部の下方
   まで延びる前記タンク内に位置決めされた円筒形シェル
   によって画成されてなり、前記タンクの下方円錐部分は
   、密閉され且つ水平から少なくとも６０°の角度をなし
   、かつ前記タンクの底部はバルブに連通ずる頂部開口で
   終わっている行程； 前記円筒形シェルからタンク内側表面まで延びる回転面
   を有するシェルの上方であって、タンク内のスペースに
   よって画成された蒸気分離用膨張室内のメタンガスを集
   める行程； 前記タンクの蒸気分離用膨張室からメタンガスを抜ぎ取
   る行程； 液化メタンを含むスラリーとして、前記タンクの下方円
   錐部分内に固体状の不純物を沈澱させ且つ集める行程； 前記タンク内の液化メタンの液面の高さを一定に維持し
   つつ、液化メタンに含まれる固体状不純物を大量には抜
   ぎ取ることなく、該タンクからきれいな液化メタンを抜
   ぎ取る行程；そして、バルブを介して前記タンクからス
   ラリーを排出させる行程； を含んで構成されてなるプロセス。 ６ 冷却した天然ガス、液化天然ガス、あるいはそれら
   の混合体の流れから固体状二酸化炭素その他の固体状不
   純物を分離するプロセスであって、タンク内の液化天然
   ガスの液面よりも下側に位置する沈澱室の内側忙連結し
   た導管によって固体状不純物を含む前記流れをタンク内
   に送り込む行程であって、前記沈澱室は、前記タンク内
   の液化天然ガスの液面よりも少なくともその一部が下方
   となるような位置に吊り下げられ且つ前記導管の端部の
   下方まで延びる前記タンク内に位置決めされた円筒形シ
   ェルによって画成されてなり、前記タンクの下方円錐部
   分は、密閉され且つ水平から少なくとも６０°の角度を
   なし、かつ前記タンクの底部はバルブに連通ずる頂部開
   口で終わっている行程； 前記円筒形シェルからタンク内側表面まで延びる回転面
   を有するシェルの上方であって、タンク内のスペースに
   よって画成された蒸気分離用膨張室内の前記タンク内の
   天然ガスを集める行程；前記タンクの蒸気分離用膨張室
   からぎれいな天然ガスを抜ぎ取る行程； 液化天然ガスを含むスラリーとして前記タンクの下方円
   錐部分内に固体状の不純物を沈澱させ且つ集める行程； バルブを介して前記タンクからスラリーを排出させる行
   程；そして 前記タンク内の液化天然ガスの液面の高さを一定に維持
   しつつ、液化天然ガスに含まれる固体状不純物を大量に
   は抜き取ることなく、該タンクからぎれいな液化天然ガ
   スを抜ぎ取る行程；を含んで構成されてなるプロセス。 １ 特許請求の範囲第６項に記載のプロセスにおいて、
   ぎれいな液化天然ガスを抜ぎ取る前記行程が、該液化天
   然ガスを初めに前記タンク内に位置するせぎ止め部材に
   通過させ、しかる後、該せぎ止め部材及びタンク外部に
   連通ずる導管を経て前記液化天然ガスを該せぎ正め部材
   から抜き取る行程を含んでなるプロセス。