JPS587599A - 高レベル放射性廃液のガラスによる固化処理方法 - Google Patents
高レベル放射性廃液のガラスによる固化処理方法Info
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- JPS587599A JPS587599A JP56106047A JP10604781A JPS587599A JP S587599 A JPS587599 A JP S587599A JP 56106047 A JP56106047 A JP 56106047A JP 10604781 A JP10604781 A JP 10604781A JP S587599 A JPS587599 A JP S587599A
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- C03B—MANUFACTURE, SHAPING, OR SUPPLEMENTARY PROCESSES
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本Ｊｉ＠は高レベル放射性ｍｈｏガラスによる圃化矯場
方法に関する。
方法に関する。
原子力発電用軽水炉に用いられる低濃縮つ５シ核燃料は
、使用され丸後、未燃麿の２３５Ｕと生成２！”／ａ＋
とｔｍ収する友め外旭堰される。過電じ一しツクλ
法と＾われる温式処理法によって、使用済み燃ｌｐ１が
先ず硝酸に溶解されてＵと１厘 が１収されるが、そ
Ｏ後には核分裂生成物（以下「！？」と略記する）０９
９％以上と若干のアクチニド（”” ｊｓ ＋””Ｃｍ
など）とを含有する―めて高レベル０ＪＩｋ射性ＪＩ
ｌ！［が残る。こＯ轟液の放射能量は、燃料ウラシｌト
：Ｉ当ＪｊｌＯ辛ユリ−を越え、ｊｌＩ液１ｍ中Ｅ１＋
ユリ−以上の放射性物質を含むといわれる。しかもＦＰ
Ｋ一ついては１０３年、アり予ニドについてはｌＯ年と
いうｊｌＪＩＩに夏って人釧に４１書な放射−ｔＪＩ生
する丸め、この踊聞中人閣の生活環境から隔膜する必要
があるとされている。こｏｍ＊は、ピーレックス法の場
合、約２Ｎの硝酸溶液であり、ＦＰやアク予ニド以外に
工婦中の腐食生成物やそＯ他の浮遊物、沈澱物等を含み
、その上放射能の−ＳＳ＋によって発熱もする丸め、攪
拌と冷却機＃を一つステンレス鋼製タシク〈貯蔵される
。しかし前述のような長期間Ｋｌ［つて、これｔ液体の
まま貯蔵することは観めで危険であ）、その友め撰がｍ
ｏｗ子力委員金は、核ｍ液を安定１滲ｍに固化し、一時
貯賦した畿１人閏Ｊｌ１１ｍｌから隔ａＳ分する方角を
打出し丸。猷界Ｏ原子刃先進ｌｉ！においても、それぞ
れ譲装置を固化処理する技＊Ｗ＋発を行ってお９、例え
ばフランス化工場會運転しているブースｔＴｏる。ａが
１においても、この高しベルｍｈｏ−化％］ｌＫ関する
彎究−Ｍが行われて−る。当由、こＯ研究−発Ｏ碓進に
当っては、近い将来＊層化が尾込ま九、世界的に主流と
なっている本つケイ噴ガラ１による１化処場技術に重点
會Ｉｉ１匹で進められ′）′）ある。
、使用され丸後、未燃麿の２３５Ｕと生成２！”／ａ＋
とｔｍ収する友め外旭堰される。過電じ一しツクλ
法と＾われる温式処理法によって、使用済み燃ｌｐ１が
先ず硝酸に溶解されてＵと１厘 が１収されるが、そ
Ｏ後には核分裂生成物（以下「！？」と略記する）０９
９％以上と若干のアクチニド（”” ｊｓ ＋””Ｃｍ
など）とを含有する―めて高レベル０ＪＩｋ射性ＪＩ
ｌ！［が残る。こＯ轟液の放射能量は、燃料ウラシｌト
：Ｉ当ＪｊｌＯ辛ユリ−を越え、ｊｌＩ液１ｍ中Ｅ１＋
ユリ−以上の放射性物質を含むといわれる。しかもＦＰ
Ｋ一ついては１０３年、アり予ニドについてはｌＯ年と
いうｊｌＪＩＩに夏って人釧に４１書な放射−ｔＪＩ生
する丸め、この踊聞中人閣の生活環境から隔膜する必要
があるとされている。こｏｍ＊は、ピーレックス法の場
合、約２Ｎの硝酸溶液であり、ＦＰやアク予ニド以外に
工婦中の腐食生成物やそＯ他の浮遊物、沈澱物等を含み
、その上放射能の−ＳＳ＋によって発熱もする丸め、攪
拌と冷却機＃を一つステンレス鋼製タシク〈貯蔵される
。しかし前述のような長期間Ｋｌ［つて、これｔ液体の
まま貯蔵することは観めで危険であ）、その友め撰がｍ
ｏｗ子力委員金は、核ｍ液を安定１滲ｍに固化し、一時
貯賦した畿１人閏Ｊｌ１１ｍｌから隔ａＳ分する方角を
打出し丸。猷界Ｏ原子刃先進ｌｉ！においても、それぞ
れ譲装置を固化処理する技＊Ｗ＋発を行ってお９、例え
ばフランス化工場會運転しているブースｔＴｏる。ａが
１においても、この高しベルｍｈｏ−化％］ｌＫ関する
彎究−Ｍが行われて−る。当由、こＯ研究−発Ｏ碓進に
当っては、近い将来＊層化が尾込ま九、世界的に主流と
なっている本つケイ噴ガラ１による１化処場技術に重点
會Ｉｉ１匹で進められ′）′）ある。
翼在、本つケイ酸ガラスによる固化％壜方式としては偏
見ばメタリックメルター二段方式、ｔラヱックメルター
二段方式、ｔ５ニックメルター−を方式等が知られてい
る。メタリックメルター二段方式は、まず高レベル放射
性處液をロータリー十に／：Ｉ参る匹はスプレー化蝿渣
又は滝鋤庫法等によ夕脱水、脱硝、仮焼して粉末化し、
次にこＯＩＩ末とガラスフリットとを温合し、ｌＩ温会
物を金属＃＋［Ｉに供給し、ａ金属溶融−を高屑献−導
渣等によ）加熱してカラスを廖−させ先後冷却してガラ
スｔ１化する方式である。ｔ５ミツクメシター二段方式
紘、まず高レベル放射性ＩＩ液を製線、脱硝、仮焼して
粉末化し１次にこの＃末とカラスフリブトと全混合し、
該混合物ｔｔ５ミックス展耐火ルんがよシなる乃うスｌ
ＩＩ融タンクに供給し１通電層ｍな直皮まで加熱したｉ
ｉｕｇｉ融伏ガラスに電礪會挿入して通電し、そＯジュ
ール発ＩＩｂＹ−よってガラス原料ｔ＃融し、冷却して
固化する方式でる＆また℃ラミプクメルター一段方式は
、ＪＩレベル款射性魔液とガラスフリットとｔＳ合し、
このスラリー状混合物を乃うス廖融タンクに供給し、以
下ｔ５ミツクメルター二段方式と同様の処理を行う方式
である。を九さらに高しベシ放射注ｌｌ液とカラスフリ
ブトとｔ−ａ合し、このスラリー状混合物を金属廖融謡
に供給し、以下メタリックメルター二段方式と同様の９
＆Ｊｌｔ行う所層メタリックメジター一段方式について
も技術的検討が１されて＾る。しかしながらこれらの方
式くはｌＩＡ々の欠点がある。＠えはメタリックメルタ
ー二段方式及びｔラニツタメルター二段方式では、Ｉｌ
虐工Ｓが二戚階に分かれるという工場の複雑化に膳えて
、電場すぺｍａｔｓが通常約２１１定の硝酸酸性ｌｌｌ
１である丸めに、脱水、ｓ！硝、ｉｔ員して粉末化する
段階にお＾てバイ″ｊｏ閉塞、−壁への付着、器壁Ｏ腐
處そ０１ｌｋＩ［Ｉｌな工櫃からくるトラプシが発生す
るを遍は得ない、を九メタリックメルター一段方式及び
ｔ５ニックメルター−膜力式では、金属廖―論乃ｊＵ）
ラス＃−タシク内でガラス１［１ｌＩｔ廖融する娠 Ｊ
ｌ−でおるために水が突発的ＫＪｌｌＪｉＬそれに伴な
い廃液等が周辺に飛散したり、非常に大暑な温度差がも
たらされる丸めに金属＃Ｉ朧−乃Ｍガラλ廖融タシクが
看しい損傷會受ける等０＋＠喝がある。また上記＾ずれ
Ｏ方式においても、得られるガラス固化体は化学的耐久
性に優れ均質でｔリプデン相分喝を起こしてｖｈないこ
とが要求される。
見ばメタリックメルター二段方式、ｔラヱックメルター
二段方式、ｔ５ニックメルター−を方式等が知られてい
る。メタリックメルター二段方式は、まず高レベル放射
性處液をロータリー十に／：Ｉ参る匹はスプレー化蝿渣
又は滝鋤庫法等によ夕脱水、脱硝、仮焼して粉末化し、
次にこＯＩＩ末とガラスフリットとを温合し、ｌＩ温会
物を金属＃＋［Ｉに供給し、ａ金属溶融−を高屑献−導
渣等によ）加熱してカラスを廖−させ先後冷却してガラ
スｔ１化する方式である。ｔ５ミツクメシター二段方式
紘、まず高レベル放射性ＩＩ液を製線、脱硝、仮焼して
粉末化し１次にこの＃末とカラスフリブトと全混合し、
該混合物ｔｔ５ミックス展耐火ルんがよシなる乃うスｌ
ＩＩ融タンクに供給し１通電層ｍな直皮まで加熱したｉ
ｉｕｇｉ融伏ガラスに電礪會挿入して通電し、そＯジュ
ール発ＩＩｂＹ−よってガラス原料ｔ＃融し、冷却して
固化する方式でる＆また℃ラミプクメルター一段方式は
、ＪＩレベル款射性魔液とガラスフリットとｔＳ合し、
このスラリー状混合物を乃うス廖融タンクに供給し、以
下ｔ５ミツクメルター二段方式と同様の処理を行う方式
である。を九さらに高しベシ放射注ｌｌ液とカラスフリ
ブトとｔ−ａ合し、このスラリー状混合物を金属廖融謡
に供給し、以下メタリックメルター二段方式と同様の９
＆Ｊｌｔ行う所層メタリックメジター一段方式について
も技術的検討が１されて＾る。しかしながらこれらの方
式くはｌＩＡ々の欠点がある。＠えはメタリックメルタ
ー二段方式及びｔラニツタメルター二段方式では、Ｉｌ
虐工Ｓが二戚階に分かれるという工場の複雑化に膳えて
、電場すぺｍａｔｓが通常約２１１定の硝酸酸性ｌｌｌ
１である丸めに、脱水、ｓ！硝、ｉｔ員して粉末化する
段階にお＾てバイ″ｊｏ閉塞、−壁への付着、器壁Ｏ腐
處そ０１ｌｋＩ［Ｉｌな工櫃からくるトラプシが発生す
るを遍は得ない、を九メタリックメルター一段方式及び
ｔ５ニックメルター−膜力式では、金属廖―論乃ｊＵ）
ラス＃−タシク内でガラス１［１ｌＩｔ廖融する娠 Ｊ
ｌ−でおるために水が突発的ＫＪｌｌＪｉＬそれに伴な
い廃液等が周辺に飛散したり、非常に大暑な温度差がも
たらされる丸めに金属＃Ｉ朧−乃Ｍガラλ廖融タシクが
看しい損傷會受ける等０＋＠喝がある。また上記＾ずれ
Ｏ方式においても、得られるガラス固化体は化学的耐久
性に優れ均質でｔリプデン相分喝を起こしてｖｈないこ
とが要求される。
その丸めにはシリカ會有量が多いガラスフリットＯ使用
が必要不可欠となるが、該ガラスフリットの溶融温度は
シリカ含有量の少ないガラスフリットのそれに比し一段
と高く、それ故ガラス０８１１１、固化処ｆＩＡが工）
高温作業とならざるｔｉｆＩｈず、作業ｆｌｋｆＩＰＩ
ＩＩで聞−があるうえ、金属廖醜−乃憂潰うス廖融タン
クが損傷を受けた多ルテニウム、ｔシウム等の揮発増大
を招くという事態が生ずるｔ避は本発明の目的は上記従
来法０４Ｉする繍欠点を悉く解消し九斬らしｉ高レベル
攻射性ｍ献Ｏガラスによる固化％場方法を憾供すること
に参る。
が必要不可欠となるが、該ガラスフリットの溶融温度は
シリカ含有量の少ないガラスフリットのそれに比し一段
と高く、それ故ガラス０８１１１、固化処ｆＩＡが工）
高温作業とならざるｔｉｆＩｈず、作業ｆｌｋｆＩＰＩ
ＩＩで聞−があるうえ、金属廖醜−乃憂潰うス廖融タン
クが損傷を受けた多ルテニウム、ｔシウム等の揮発増大
を招くという事態が生ずるｔ避は本発明の目的は上記従
来法０４Ｉする繍欠点を悉く解消し九斬らしｉ高レベル
攻射性ｍ献Ｏガラスによる固化％場方法を憾供すること
に参る。
ｍ′り本発明は、高レベル放射性應Ｓ！に水廖性ガラス
形成剤１１−廖解したＪｌｌｌｉ［と、アル中ルシリケ
ートを加水分解電場した溶液とを温合し、ＩＣ１／％で
この搗会連層會ゲル化させ先後、優られるゲル化物にマ
イクロａｔ−＊射することによ〉脱水％脱硝。
形成剤１１−廖解したＪｌｌｌｉ［と、アル中ルシリケ
ートを加水分解電場した溶液とを温合し、ＩＣ１／％で
この搗会連層會ゲル化させ先後、優られるゲル化物にマ
イクロａｔ−＊射することによ〉脱水％脱硝。
ｆＥＩｌｌ、Ｊｌ融した後冷却してカラス−化体とする
か、又は上記ゲル化物にマイクΩ波ｔｊ［射することに
よ）脱水 ｍ硝、仮焼して仮ｍ式プッとし、さらに該仮
線バッチを加熱廖融畿冷却してガラス固化体とすること
を締機とする高しペシ放射性庸液のガラス園化処理方法
に係る。
か、又は上記ゲル化物にマイクΩ波ｔｊ［射することに
よ）脱水 ｍ硝、仮焼して仮ｍ式プッとし、さらに該仮
線バッチを加熱廖融畿冷却してガラス固化体とすること
を締機とする高しペシ放射性庸液のガラス園化処理方法
に係る。
本発明ではまず高しベシ款射性ｊｌｌｌａＩＫ水廖性ガ
ラス＃戒眉を一加、溶解させる。高しペシ款射性ｊＩＭ
としては、ピーレックス法で優られる放射性ｊＩＭを七
Ｏまｔｍいるが、一般には廃液中Ｏ硼酸濃度は約２規定
となって匹る。ｔえ廃液中に含有されｈ＊射慢性物質濃
度一時に限定されな＾、水溶性ｆＪ５ス形成剤としては
例えば硼酸、水酸化アルミニウム等が挙げられ、さらに
必要に応じて硝酸リチウム、炭酸リチウム ｉｉ＊リチ
ウム、硝酸マクネシウム、＊鍛マグネシウム、硫酸マグ
ネシウム、ｌｌ酸カルシウム、炭酸カルシウム ｉｓ酸
アルミニウム、硝酸Ｍ’１ｍ、硫酸亜鉛、硝酸ジルコニ
ル又はこれらの水和物憂を適宜使用することかで龜る。
ラス＃戒眉を一加、溶解させる。高しペシ款射性ｊＩＭ
としては、ピーレックス法で優られる放射性ｊＩＭを七
Ｏまｔｍいるが、一般には廃液中Ｏ硼酸濃度は約２規定
となって匹る。ｔえ廃液中に含有されｈ＊射慢性物質濃
度一時に限定されな＾、水溶性ｆＪ５ス形成剤としては
例えば硼酸、水酸化アルミニウム等が挙げられ、さらに
必要に応じて硝酸リチウム、炭酸リチウム ｉｉ＊リチ
ウム、硝酸マクネシウム、＊鍛マグネシウム、硫酸マグ
ネシウム、ｌｌ酸カルシウム、炭酸カルシウム ｉｓ酸
アルミニウム、硝酸Ｍ’１ｍ、硫酸亜鉛、硝酸ジルコニ
ル又はこれらの水和物憂を適宜使用することかで龜る。
高レベル肱射性ｍ液に屑する水廖性カラス形成剤の添加
量としてはｊｌＫ温合されるシリカ成脅と共に礪ケイ１
ｉｌ１２１ラスが形成されるような量とすればよい。
量としてはｊｌＫ温合されるシリカ成脅と共に礪ケイ１
ｉｌ１２１ラスが形成されるような量とすればよい。
また本発明では別途アル中シシリケートを加水分Ｓ処置
し丸１１１１［（シリカリシ）を開展する。アル中シシ
リケートとしては会＠０４ｈ０を広く使用でき、例えば
メチルシリケート、エチルシリケート等を挙げることが
できる。加水分１１％ｍＫは通常ｌ嵐電硝酸が眉いられ
、アシ中ルシリケートに１、Ｉｌｌ定硝１ｌｌｌｔ添加
することによ襲、アシ中シシリケートが容易に加水分解
される。
し丸１１１１［（シリカリシ）を開展する。アル中シシ
リケートとしては会＠０４ｈ０を広く使用でき、例えば
メチルシリケート、エチルシリケート等を挙げることが
できる。加水分１１％ｍＫは通常ｌ嵐電硝酸が眉いられ
、アシ中ルシリケートに１、Ｉｌｌ定硝１ｌｌｌｔ添加
することによ襲、アシ中シシリケートが容易に加水分解
される。
本４ｉ＠では次に高レベル放射洩胤液に水溶性ガラス形
成１ａｔｓ解した＊＊とアル中ルシリケートを加水分屏
処壜した溶液とｔｍ合し、充分に攪拌することによって
均一な温合廖漱とする。この温金連層會慮温で装置して
νくか又は５０℃を超えない程度に加温することにより
ゲル化が徐々に透性１２約３０分〜数時ａｆｌａ度でゲ
ル化が完了する。
成１ａｔｓ解した＊＊とアル中ルシリケートを加水分屏
処壜した溶液とｔｍ合し、充分に攪拌することによって
均一な温合廖漱とする。この温金連層會慮温で装置して
νくか又は５０℃を超えない程度に加温することにより
ゲル化が徐々に透性１２約３０分〜数時ａｆｌａ度でゲ
ル化が完了する。
あｉシ高温に加温しすぎると混合装置が均質化しないう
ちに彊時鴎でゲル化するので好ましくなへ本発明では次
に上記で得られるゲル化物にマイク０ａＥｔ−１１＃１
１する。マイクロ波を照射することによりゲル化物が脱
水、乾燥、脱硝され、さらには硝酸鷹分解、を蝿されて
仮焼バッチとなる。ｊｉＬ。
ちに彊時鴎でゲル化するので好ましくなへ本発明では次
に上記で得られるゲル化物にマイク０ａＥｔ−１１＃１
１する。マイクロ波を照射することによりゲル化物が脱
水、乾燥、脱硝され、さらには硝酸鷹分解、を蝿されて
仮焼バッチとなる。ｊｉＬ。
てさもにマイクロ波５ＩＩＩを続けるとＷＩｉ値總バッ
チが溶融される。マイクｏｔｌｔＤａ炎としては４Ｉに
１宣されないが％Ｓ在ｔ１ｇＭＮ４１Ｌ１１１として許
可されて＾るいずれのＩＩＩＲでも使用可能である。を
九フイクΩ波献射時間としては約０．５〜２時５ＩＩ＋
ｉ度が遍蟻である。
チが溶融される。マイクｏｔｌｔＤａ炎としては４Ｉに
１宣されないが％Ｓ在ｔ１ｇＭＮ４１Ｌ１１１として許
可されて＾るいずれのＩＩＩＲでも使用可能である。を
九フイクΩ波献射時間としては約０．５〜２時５ＩＩ＋
ｉ度が遍蟻である。
本発明ではまた上記マイクΩ波照射によ９得られるａｍ
バッチ’ｔｍｓ％ＩＩＩ越してもよ＾。加塾廖―手段と
しては従来性なわれて＾る加銀爵融手ａＳえば電ｘ＊ａ
ｉ、関擬加熱層融等をいずれ一採廟で１為、斯かる手段
によや仮焼バッチを溶融後１本発明では冷鐸操ｆｙを施
せばよい、階層手段としては特に限定されないが、−ｔ
には自ａ肱冷さ九る。
バッチ’ｔｍｓ％ＩＩＩ越してもよ＾。加塾廖―手段と
しては従来性なわれて＾る加銀爵融手ａＳえば電ｘ＊ａ
ｉ、関擬加熱層融等をいずれ一採廟で１為、斯かる手段
によや仮焼バッチを溶融後１本発明では冷鐸操ｆｙを施
せばよい、階層手段としては特に限定されないが、−ｔ
には自ａ肱冷さ九る。
斯くして１ラス固化体が製造される。
本発明方法のフローシートを第ｉｌｌに示す、崗ＪＩＩ
ＩＩＩＫ−お＾ては、ゲル化物にマイクロ波を照射した
と１１に発生する蒸気は階層されて水、硼酸、エチルア
ルコール、硝酸エチル等が庫＊され、―るＮＯｘは水酸
化ナトリウム水廖Ｊ［Ｋ：よ夕洗浄されてオフガスとし
て排気される。
ＩＩＩＫ−お＾ては、ゲル化物にマイクロ波を照射した
と１１に発生する蒸気は階層されて水、硼酸、エチルア
ルコール、硝酸エチル等が庫＊され、―るＮＯｘは水酸
化ナトリウム水廖Ｊ［Ｋ：よ夕洗浄されてオフガスとし
て排気される。
本発明方法の＊＊１−＊末法と比較しながら示せば坂下
Ｏ進シである。
Ｏ進シである。
第１Ｋ、本発明方法では全原料が液体状態で開展される
。一体は一体（１１末ヤ粒状）に比べて。
。一体は一体（１１末ヤ粒状）に比べて。
り０−ｉド畢円でＯ−道が濶単、安食且つ確実でおる。
更に各原料の混合は臘拌によって容易に均質化される上
、その間に生ずる化学ＫＦ＆も、液体状態の特長に基づ
＾て、Ｗめて迅遍且り纏寮に行うことができる。したが
って、アル辛ルシリケートリルと他成分金属元素との反
応は、微視的ＪｌｌｌＩｌｌで進行し、完全均質なリル
から完全均質なゲｌ／を与える。これが末法の第１の特
長であ）、従来法で用ｉられている各−原料間ｍ法に比
べて、完全均質、単純、確実な方法の基礎となる。すな
わち。
、その間に生ずる化学ＫＦ＆も、液体状態の特長に基づ
＾て、Ｗめて迅遍且り纏寮に行うことができる。したが
って、アル辛ルシリケートリルと他成分金属元素との反
応は、微視的ＪｌｌｌＩｌｌで進行し、完全均質なリル
から完全均質なゲｌ／を与える。これが末法の第１の特
長であ）、従来法で用ｉられている各−原料間ｍ法に比
べて、完全均質、単純、確実な方法の基礎となる。すな
わち。
従来法では、２Ｒフ０′ｔ！ス（メタリックメルター二
段方式及びセラミックメシター二段方式）の壜台には胤
液仮焼体（粉体）と乃ラスフリブト（塊状又は粒状）と
の固−ｍ温合、１段プａｔスＣメタリックメルター−膜
力式及びｔ５ミツクメ＆ター−膜力武力場合にはＩＩ液
とカラスフリット０＊−固温合で番ＪＩ２この温合は物
理的にかなタＯ不均一１合物とならざるｔｓな＾、ｔえ
乃ラススリットは藺もって別の高温炉によって＃Ｉ−し
て供給する必要が６や、工ＩＩが増え、その輸送も不便
て番る・ Ｍ２に、末法によればリシ伏０１会撒はＩＣ搭にゲル化
するので、ゲル状態にお匹て脱水・脱硼・ａｍを行うこ
とができる。し九がって、その操作中車ｆＩＬＯ矯欽ヤ
洩漏などのトラブルは生じな匹。
段方式及びセラミックメシター二段方式）の壜台には胤
液仮焼体（粉体）と乃ラスフリブト（塊状又は粒状）と
の固−ｍ温合、１段プａｔスＣメタリックメルター−膜
力式及びｔ５ミツクメ＆ター−膜力武力場合にはＩＩ液
とカラスフリット０＊−固温合で番ＪＩ２この温合は物
理的にかなタＯ不均一１合物とならざるｔｓな＾、ｔえ
乃ラススリットは藺もって別の高温炉によって＃Ｉ−し
て供給する必要が６や、工ＩＩが増え、その輸送も不便
て番る・ Ｍ２に、末法によればリシ伏０１会撒はＩＣ搭にゲル化
するので、ゲル状態にお匹て脱水・脱硼・ａｍを行うこ
とができる。し九がって、その操作中車ｆＩＬＯ矯欽ヤ
洩漏などのトラブルは生じな匹。
またゲルを仮焼しても、すでに徽褪的處痕での反応が５
１１緒しているので、比較的低温で擁吠バプチとな）黴
１１を発生しない、そＯためｌｌ！騎０ＩＩｌ歇Ｏおそ
れはない、−１従末法０２Ｒプ０ビスによれば、真液自
体を１Ｆ１１に加熱された一一等に直壷接ｍさぜるか、
火焔とと−に吹込まれ丸シリカ粒子と後練させて脱水・
乾燥・［脆を行うため、偶給ロヤ取出し口の閉塞、躊鐘
へＯ＠着等が発生しヤす＾。１段プロ乞スＯ場合には、
高温の炉材（金属溶融−及びガラス溶融タンク）が直Ｉ
ＩＪ１１＃Ｉ！スラリーと接線するため、炉＃Ｏ慣傷に
悶−がある五、高温の炉中での水の急激な揮発に伴う雇
ｌＩの素数も問題で６る。
１１緒しているので、比較的低温で擁吠バプチとな）黴
１１を発生しない、そＯためｌｌ！騎０ＩＩｌ歇Ｏおそ
れはない、−１従末法０２Ｒプ０ビスによれば、真液自
体を１Ｆ１１に加熱された一一等に直壷接ｍさぜるか、
火焔とと−に吹込まれ丸シリカ粒子と後練させて脱水・
乾燥・［脆を行うため、偶給ロヤ取出し口の閉塞、躊鐘
へＯ＠着等が発生しヤす＾。１段プロ乞スＯ場合には、
高温の炉材（金属溶融−及びガラス溶融タンク）が直Ｉ
ＩＪ１１＃Ｉ！スラリーと接線するため、炉＃Ｏ慣傷に
悶−がある五、高温の炉中での水の急激な揮発に伴う雇
ｌＩの素数も問題で６る。
しかしながら、本発明に係るゲル伏亀合吻の脱水にはマ
イクロ波厘肘が用＾られるので、ゲル中の水分子畳の内
ｌｌ１Ｉ！Ｉｌ／！ｋが脱水の藤源であ）、したがって
過剰の加ｌＩ！１は全く必要がない。Ｉ！に脱硝につ＾
ても、原料成分中に含まれて＾る電波徴収成分（ＩＩ
ｊｌ−ハＦＩｓ Ｎｉ−Ｃ＃％希土ｌａｔ、素等）にヨ
ル内ｓｉａ熱によって反応が進行するので、原料中の各
元素Ｏｉｌ酸塩の分解温度に楢歯するそれヤれの温度に
お＾て、ゲル中の各硝酸曳は低温からｌ［ＪＩｃ分解し
て付く、そのため全装置を高温度に當時錐持して仮焼を
行う従来法とは異な）、硼酸塩分解に一必要な最低０ｆ
ｆ１度が自発的に定ま）、場踵的な状態で脱硝・仮ｆＩ
Ａを完結することができる。
イクロ波厘肘が用＾られるので、ゲル中の水分子畳の内
ｌｌ１Ｉ！Ｉｌ／！ｋが脱水の藤源であ）、したがって
過剰の加ｌＩ！１は全く必要がない。Ｉ！に脱硝につ＾
ても、原料成分中に含まれて＾る電波徴収成分（ＩＩ
ｊｌ−ハＦＩｓ Ｎｉ−Ｃ＃％希土ｌａｔ、素等）にヨ
ル内ｓｉａ熱によって反応が進行するので、原料中の各
元素Ｏｉｌ酸塩の分解温度に楢歯するそれヤれの温度に
お＾て、ゲル中の各硝酸曳は低温からｌ［ＪＩｃ分解し
て付く、そのため全装置を高温度に當時錐持して仮焼を
行う従来法とは異な）、硼酸塩分解に一必要な最低０ｆ
ｆ１度が自発的に定ま）、場踵的な状態で脱硝・仮ｆＩ
Ａを完結することができる。
第３０１１１１長は、本流によれば岡−シリカ含有量を
有するガラスＯ溶融１ｃ＠Ｌ、て、飽Ｏ方法によるより
もそＯ溶融温度をかなＩｔ下で龜るという事寮に関係が
参る。ネウケイ酸ガラス０Ｊｌｌ−温慮は。
有するガラスＯ溶融１ｃ＠Ｌ、て、飽Ｏ方法によるより
もそＯ溶融温度をかなＩｔ下で龜るという事寮に関係が
参る。ネウケイ酸ガラス０Ｊｌｌ−温慮は。
概ねそのシリカ含有量に依存するが、同一シリカ含有量
のガラスでも、その出発原料によって＾をる。
のガラスでも、その出発原料によって＾をる。
上記第ＩＪ！！に示すように、通常の原料を用いてこれ
らのガラスを溶融する一合には、それぞれ１２００〜１
５００”ＯＯｍ度、ｍＧ要であるが、同一組成のガラス
七本法のようにアルコレート・モル化後仮焼したバッチ
をｌ＠ｖ％る場合、その廖−一度は約２００℃ｒげるこ
とができる。このようにシリカ含有量をドげることなく
溶融温度をドげることのできる本方法は、火の２つの点
で優れ友特ｌ１ｔｆｔ４ｈつという仁とができる。すな
わち、高シリカ含有ガラスを与えるので、カラスの化学
的耐久性がよくなること、及び低−で溶融できるのでガ
ラスからの危険核櫨の揮発逃飲のおそれが少な−ことで
ある。
らのガラスを溶融する一合には、それぞれ１２００〜１
５００”ＯＯｍ度、ｍＧ要であるが、同一組成のガラス
七本法のようにアルコレート・モル化後仮焼したバッチ
をｌ＠ｖ％る場合、その廖−一度は約２００℃ｒげるこ
とができる。このようにシリカ含有量をドげることなく
溶融温度をドげることのできる本方法は、火の２つの点
で優れ友特ｌ１ｔｆｔ４ｈつという仁とができる。すな
わち、高シリカ含有ガラスを与えるので、カラスの化学
的耐久性がよくなること、及び低−で溶融できるのでガ
ラスからの危険核櫨の揮発逃飲のおそれが少な−ことで
ある。
メタリックメルター二段乃至一段重式でＪＩＩＩＩｌｌ
物含有本ウケイ酸カラつを溶融するためには、最高１凰
００−１１５０’Ｃに廖−一度は制限される（耐熱鉄合
金の性ｓ！ｔｉｌｌ犀）。この温度以Ｆで廖けるガラス
には多量のシリカＯ導入は不可−で６９、せいぜい３１
８１表に示すガラスのうちＬＢ−１，＠。
物含有本ウケイ酸カラつを溶融するためには、最高１凰
００−１１５０’Ｃに廖−一度は制限される（耐熱鉄合
金の性ｓ！ｔｉｌｌ犀）。この温度以Ｆで廖けるガラス
には多量のシリカＯ導入は不可−で６９、せいぜい３１
８１表に示すガラスのうちＬＢ−１，＠。
１’ＫＩ！当するものがｉ界であると凰われる。こルら
ＯガラスＯ水に対する抵抗性は嬉２図（ｊｌＪＩ溶出法
、２０℃におけるガラスの化学的耐久性（′＆出皐）Ｏ
ｊｌ１％！＃１果を示した−の）に示すように、時間の
経過に対してほぼ直−的にガラスが水に溶出して行くこ
とがわかる。これは、ガラス−造自体が水との反応によ
って轟磯して行くことを示してｊｉＰ）、安全性１１Ｆ
Ｆ価の上から好ましくない。
ＯガラスＯ水に対する抵抗性は嬉２図（ｊｌＪＩ溶出法
、２０℃におけるガラスの化学的耐久性（′＆出皐）Ｏ
ｊｌ１％！＃１果を示した−の）に示すように、時間の
経過に対してほぼ直−的にガラスが水に溶出して行くこ
とがわかる。これは、ガラス−造自体が水との反応によ
って轟磯して行くことを示してｊｉＰ）、安全性１１Ｆ
Ｆ価の上から好ましくない。
［２図に見られる画線のうち、時間と共に飽和するガラ
スは、多量のシリカを含有し、水との反応によって、そ
の表ＥＩｉＫ反応【抑制すゐシリカ保護膜が生成した場
合に相尚する。したがって出来るだけ高シリカガラスを
用いることが放射性ｍ秦物含有ガラスの化学的耐久性の
Ｌからは渥ましい。
スは、多量のシリカを含有し、水との反応によって、そ
の表ＥＩｉＫ反応【抑制すゐシリカ保護膜が生成した場
合に相尚する。したがって出来るだけ高シリカガラスを
用いることが放射性ｍ秦物含有ガラスの化学的耐久性の
Ｌからは渥ましい。
しかし高シリカガラスは爵融点が轟くな）、ルツボ浸食
、危険核櫨の揮発を促すこととなる。つまり低融性高シ
リカガラスが１まれながら、従来法によってはこの条件
を満足することができなかつえ、しかるに末法にかｉで
用匹たゲル１）＠−によって得九バッチのＳａｌでは、
先のＪｇｌ褒にみられる匹ずｆＬ０カラス４．通常バッ
チを用いた溶融温度よ）約２００℃低・へ諷度で、良質
な均一ガラスを与えることができる。
、危険核櫨の揮発を促すこととなる。つまり低融性高シ
リカガラスが１まれながら、従来法によってはこの条件
を満足することができなかつえ、しかるに末法にかｉで
用匹たゲル１）＠−によって得九バッチのＳａｌでは、
先のＪｇｌ褒にみられる匹ずｆＬ０カラス４．通常バッ
チを用いた溶融温度よ）約２００℃低・へ諷度で、良質
な均一ガラスを与えることができる。
更に、ｔＮ瀘のように、末法では液体で原料の混合が行
われ、礪めで均質なゲル状バッチを与えるので、そのガ
ラス溶融によっても非常に均質な乃ラスの得られる特長
がある。例えば、この皇秦物含有ガラスの溶融工程での
最大の関ｊ１点に、！Ｐ中に多量に含有されているｔリ
プデシが相分ａｔ生ずる現象がある。相分線発生の一つ
のＡＩ［因は。
われ、礪めで均質なゲル状バッチを与えるので、そのガ
ラス溶融によっても非常に均質な乃ラスの得られる特長
がある。例えば、この皇秦物含有ガラスの溶融工程での
最大の関ｊ１点に、！Ｐ中に多量に含有されているｔリ
プデシが相分ａｔ生ずる現象がある。相分線発生の一つ
のＡＩ［因は。
ＩＫ料バッチでの不均一性にある。すなわち、ｔリプダ
シ鹸ソータ０８で仮焼体化された相は寿富に易融性でＴ
ｏｐ、シリカなどＯＳＳ性成分とは独立に容易に融解し
、雌！＃相と十分に廖は金わない一崗がある。Ｉｌ未来
法は、このよりな℃リプヂン分ＪＩＩ４１がしばしば発
生する。しかる＃ｃｓｄｉ中で十分均質化され九ゲル状
バッチの場合には、既に七すプｆシとシリ、力との反応
もほば完了してか〉、そのため七すプデシ分虐がＪｉ生
しにくいもＯと考えられる。これも末法の重要な特長の
１つでｈ為。
シ鹸ソータ０８で仮焼体化された相は寿富に易融性でＴ
ｏｐ、シリカなどＯＳＳ性成分とは独立に容易に融解し
、雌！＃相と十分に廖は金わない一崗がある。Ｉｌ未来
法は、このよりな℃リプヂン分ＪＩＩ４１がしばしば発
生する。しかる＃ｃｓｄｉ中で十分均質化され九ゲル状
バッチの場合には、既に七すプｆシとシリ、力との反応
もほば完了してか〉、そのため七すプデシ分虐がＪｉ生
しにくいもＯと考えられる。これも末法の重要な特長の
１つでｈ為。
末法による高しベー廃液のガラスＩＩ融禰化技術は、ｇ
１図に示すように、その工程の一部を従来法と合体して
使用することもできる。すなわち、アルコレート・ゲル
化、脱水、！ｌ硝Ｏｗｋ％七の仮焼バッチを従来法のメ
ルターに供給して１１Ｉｌ−することも可能である。も
ちろんその場合でもゲル化による末法の主要特長は生か
されるが、ＩＩ＆レベルＩＩ＆液の危険性から考えて、
出来るだけ単純、ｉ１単で、工程数も少な匹方法を用い
るべきでｈ）、その点からすれば、このゲル化法に最も
遍轟な溶融方式としては、イシ・牛？シ・メルテイシク
方式がめげられる。この方式によれば、エチルシリケー
ト、高しベシｉｍｐ、ガラス形成剤の３者０＠合が、耐
熱性の金属容器（＋１’：Ｊ）の中で行われ、十分攪拌
される。そのままゲル化させた後、上方からマイク０ｆ
ＩＬを照射して脱水、脱硝ｔｔｑｇａ塾んど上げずに、
内部のガラスのみｔＳ−することができる、ｆＪラス化
による威容分は、Ｉ！にこの辛Ｐシに温合液を追加注入
して上記操作を嫌砂かえし、牛？シの充填を行う、その
債、これを豐封、洗浄除染して貯蔵工程に移される。
１図に示すように、その工程の一部を従来法と合体して
使用することもできる。すなわち、アルコレート・ゲル
化、脱水、！ｌ硝Ｏｗｋ％七の仮焼バッチを従来法のメ
ルターに供給して１１Ｉｌ−することも可能である。も
ちろんその場合でもゲル化による末法の主要特長は生か
されるが、ＩＩ＆レベルＩＩ＆液の危険性から考えて、
出来るだけ単純、ｉ１単で、工程数も少な匹方法を用い
るべきでｈ）、その点からすれば、このゲル化法に最も
遍轟な溶融方式としては、イシ・牛？シ・メルテイシク
方式がめげられる。この方式によれば、エチルシリケー
ト、高しベシｉｍｐ、ガラス形成剤の３者０＠合が、耐
熱性の金属容器（＋１’：Ｊ）の中で行われ、十分攪拌
される。そのままゲル化させた後、上方からマイク０ｆ
ＩＬを照射して脱水、脱硝ｔｔｑｇａ塾んど上げずに、
内部のガラスのみｔＳ−することができる、ｆＪラス化
による威容分は、Ｉ！にこの辛Ｐシに温合液を追加注入
して上記操作を嫌砂かえし、牛？シの充填を行う、その
債、これを豐封、洗浄除染して貯蔵工程に移される。
この方式に基づく場合、電のどの方式によるよりも、そ
の各工程操作は単純・崗単でｈシ、龜めで均質性の高−
カラスが、その高シリカ含有量にもかかわらず、低温度
で得ることができる。ｔた原料輸送、仮焼工程において
生ずるおそれのある従来法におけるあらゆるトラブルは
着しく場減され、メルターの損傷もないであろう。
の各工程操作は単純・崗単でｈシ、龜めで均質性の高−
カラスが、その高シリカ含有量にもかかわらず、低温度
で得ることができる。ｔた原料輸送、仮焼工程において
生ずるおそれのある従来法におけるあらゆるトラブルは
着しく場減され、メルターの損傷もないであろう。
以下に実施例を挙げて本発明ｔよ）一層明らかにする。
実施例
予め上記第２表に示す組成からなる（模擬）高レベル放
射性ａｇｔｓｓｉする。この廃液は硝酸２規定廖液とし
てＡ１１＆される。ａ魔液に下記第３表に示すガラス形
成剤（Ｈ，ＢＯ３、Ｌ ｌＮＯ３、ＮａＮＯ３゜Ｍｆ（
ＮＯ３１，、Ｃａ （ＮＯ３）２及びＡｄ（ＯＨ）３）
ｆ加えて溶解させる。尚第３表には３穏傾の組成が示さ
れているが、これはそれぞれＬＨ−璽’、ｄＢ−鳳′、
ＨＢ −１’ と呼ばれ上記第１表のガラス組成表に
８載されたそれぞれのガラスに対応するもので６る。
射性ａｇｔｓｓｉする。この廃液は硝酸２規定廖液とし
てＡ１１＆される。ａ魔液に下記第３表に示すガラス形
成剤（Ｈ，ＢＯ３、Ｌ ｌＮＯ３、ＮａＮＯ３゜Ｍｆ（
ＮＯ３１，、Ｃａ （ＮＯ３）２及びＡｄ（ＯＨ）３）
ｆ加えて溶解させる。尚第３表には３穏傾の組成が示さ
れているが、これはそれぞれＬＨ−璽’、ｄＢ−鳳′、
ＨＢ −１’ と呼ばれ上記第１表のガラス組成表に
８載されたそれぞれのガラスに対応するもので６る。
ｌ３ＩＩｔ
一方、エチルシリケートには約ｔ、ｍ５ｉ！ｏｉｕｅｔ
加えて加水分解させ、？ルコール性シリカリルを作成す
る（エチルシリゲートと硝酸と０＊用量（容積比）は１
： ０．５である）。
加えて加水分解させ、？ルコール性シリカリルを作成す
る（エチルシリゲートと硝酸と０＊用量（容積比）は１
： ０．５である）。
上記第３真に示す割合となるようＫ１１ｉレベル放射性
真液及びガラス廖成剤の溶液とアルコール性シリカゲル
とを混合し、１温でよく攪拌し拘質嬉液とした後Ｉｌｉ
次ゲル化させる（ゲル化に要する時間は約３０〜４０分
であるン。ゲル化完ｒ＊。
真液及びガラス廖成剤の溶液とアルコール性シリカゲル
とを混合し、１温でよく攪拌し拘質嬉液とした後Ｉｌｉ
次ゲル化させる（ゲル化に要する時間は約３０〜４０分
であるン。ゲル化完ｒ＊。
２４５ Ｑ ＭＨｚのマイク０ｆｆｉｔ［射して、ゲル
化体ｔｍ熱し、脱水、脱硝酸、脱アルコール及び脱硝酸
エチルエステルを行う、その後更に照射ｔＨけると温度
上ｌＩ＃にともなって硝ＩＩ！塊の分解がＩＩｈまり、
約１時閲程度で分解がほぼｊＩｆして仮焼バッチとなる
。こＯ仮焼バッチはか１にルｍ結が遁んでお択塊状で得
られるが、なお若干の未分解ガス体′に保有している。
化体ｔｍ熱し、脱水、脱硝酸、脱アルコール及び脱硝酸
エチルエステルを行う、その後更に照射ｔＨけると温度
上ｌＩ＃にともなって硝ＩＩ！塊の分解がＩＩｈまり、
約１時閲程度で分解がほぼｊＩｆして仮焼バッチとなる
。こＯ仮焼バッチはか１にルｍ結が遁んでお択塊状で得
られるが、なお若干の未分解ガス体′に保有している。
マイクｏ＊ｌ［対中に発生する蒸駕は、冷却して補集し
、ＮＯｘ ｊｊスはＮａＱＨｇｇに吸収させる。得られ
る仮焼バッチＫＩ！にマイクロ波罐射ｔＩＩｉ１けて加
熱すると、溶融伏層とな）、冷却すればガラス固化体と
なる。
、ＮＯｘ ｊｊスはＮａＱＨｇｇに吸収させる。得られ
る仮焼バッチＫＩ！にマイクロ波罐射ｔＩＩｉ１けて加
熱すると、溶融伏層とな）、冷却すればガラス固化体と
なる。
ｃのカラス同化体は通常の方法で濤−さ九た刀ラス（款
射性しベル廃ｆｆｉを粉末化したものと粉末状ガラス原
料とを混合し、外部加ｆＩｋ炉によって溶融され九ガラ
スンと外見上全く同一であダ、ま九ｃｆＬらＯガラスの
水へＯＮｌあ重音ソックスし一浸出率試験１１１１（９
４−Ｃ）ｋＩ＠いて一定したところ、ｓ３図に示すよう
に本発明の方法で得ら九るカラスと通常の方法でｓ１醜
されたガラスとが同一の−を示し、ガラスとしての性能
が全く同一であることが明らかである。
射性しベル廃ｆｆｉを粉末化したものと粉末状ガラス原
料とを混合し、外部加ｆＩｋ炉によって溶融され九ガラ
スンと外見上全く同一であダ、ま九ｃｆＬらＯガラスの
水へＯＮｌあ重音ソックスし一浸出率試験１１１１（９
４−Ｃ）ｋＩ＠いて一定したところ、ｓ３図に示すよう
に本発明の方法で得ら九るカラスと通常の方法でｓ１醜
されたガラスとが同一の−を示し、ガラスとしての性能
が全く同一であることが明らかである。
第１図は本発明方決ＯプＯ℃スフＤ−図であるの第２図
は各ｍガラスの化学的耐久性を示すクラ７である。第Ｂ
ａ１ｌは本発明方法で得られる乃ラスと通常の方法で得
られるガラスとの性−會示すタラフである。 （以 上］ ３１１図 第２ 図 時間（ｇ）
は各ｍガラスの化学的耐久性を示すクラ７である。第Ｂ
ａ１ｌは本発明方法で得られる乃ラスと通常の方法で得
られるガラスとの性−會示すタラフである。 （以 上］ ３１１図 第２ 図 時間（ｇ）
Claims (1)
- ■ 高レベル放射性ｍ液に水廖性ガラス滲虞Ｍを溶解し
たａＪ［と、アシ中ルシリヶートを加水分解旭堰した連
層とを混合し１次いでこの温合連層ｔゲル化させ九後、
得られるゲル化物にマイクロ波ｔａｉ射することにより
脱水 ｍ１ｌｌ、仮焼、廖−し先後冷却してガラス固化
体とするか、又は上記ゲル化物にマイクロ波を慮封する
ことに１ｎｓｉ水、脱硝、仮焼して仮焼バッチとし、さ
ら＃Ｃ該仮虜バプチを加熱廖朧後冷却してガラス固化体
とすることを特徴とする高レベル款射性胤ＩＩＬのカラ
ス固化％垣方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56106047A JPS6046394B2 (ja) | 1981-07-06 | 1981-07-06 | 高レベル放射性廃液のガラスによる固化処理方法 |
| US06/395,748 US4514329A (en) | 1981-07-06 | 1982-07-06 | Process for vitrifying liquid radioactive waste |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56106047A JPS6046394B2 (ja) | 1981-07-06 | 1981-07-06 | 高レベル放射性廃液のガラスによる固化処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS587599A true JPS587599A (ja) | 1983-01-17 |
| JPS6046394B2 JPS6046394B2 (ja) | 1985-10-15 |
Family
ID=14423712
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56106047A Expired JPS6046394B2 (ja) | 1981-07-06 | 1981-07-06 | 高レベル放射性廃液のガラスによる固化処理方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4514329A (ja) |
| JP (1) | JPS6046394B2 (ja) |
Cited By (3)
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| JP2009115490A (ja) * | 2007-11-02 | 2009-05-28 | Japan Atomic Energy Agency | 放射性廃液のガラス固化処理方法 |
| JP2012505677A (ja) * | 2008-10-16 | 2012-03-08 | オリオン テック アンシュタルト | 重金属を含む液体廃棄物の処理 |
Families Citing this family (30)
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|---|---|---|---|---|
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| FR2596909B1 (fr) * | 1986-04-08 | 1993-05-07 | Tech Nles Ste Gle | Procede d'immobilisation de dechets nucleaires dans un verre borosilicate |
| JPH0648314B2 (ja) * | 1987-02-13 | 1994-06-22 | 動力炉・核燃料開発事業団 | 放射性廃液の処理方法 |
| JPH0648315B2 (ja) * | 1987-09-16 | 1994-06-22 | 動力炉・核燃料開発事業団 | 放射性廃棄物の加熱分解処理装置 |
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| FR2940717B1 (fr) * | 2008-12-30 | 2011-09-23 | Areva Nc | Procede de traitement d'un effluent liquide aqueux nitrique par calcination et vitrification |
| FR2940716B1 (fr) * | 2008-12-30 | 2011-09-23 | Areva Nc | Procede de traitement d'un effluent liquide aqueux nitrique par calcination et vitrification |
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