JPS5867785A - 炭化水素の製造方法 - Google Patents
炭化水素の製造方法Info
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
- C07C1/00—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
- C07C1/02—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon
- C07C1/04—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon from carbon monoxide with hydrogen
- C07C1/0425—Catalysts; their physical properties
- C07C1/043—Catalysts; their physical properties characterised by the composition
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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- C07C2521/06—Silicon, titanium, zirconium or hafnium; Oxides or hydroxides thereof
-
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- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
- C07C2523/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group C07C2521/00
- C07C2523/02—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group C07C2521/00 of the alkali- or alkaline earth metals or beryllium
- C07C2523/04—Alkali metals
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は合成ガスから炭化水素を製造する方法において
、合成ガスを昇圧および昇温下で、少なくとも７種のア
ルカリ金属化合物で促進された酸化ジルコニウムからな
る触媒上に通すことを特徴とする方法に関する。該触媒
はアルミナまたはシリカのような適当な担体上に支持さ
れていることができる。
、合成ガスを昇圧および昇温下で、少なくとも７種のア
ルカリ金属化合物で促進された酸化ジルコニウムからな
る触媒上に通すことを特徴とする方法に関する。該触媒
はアルミナまたはシリカのような適当な担体上に支持さ
れていることができる。
本発明の方法において、出発物質は合成ガス、即ち実質
的にＨ２とＣＯからなるガス状混合物である。そのよう
なＨ２／ＣＯ混合物は、炭素含有材料の水蒸気ガス化ま
たは部分燃焼により非常に適当に製造することができる
。そのような材料の例は木材、泥炭、褐炭、歴青炭、無
煙炭、コークス、相鉱油およびその留分、ならびにター
ルサンドおよび歴青質頁岩から抽出されるタールおよび
油である。水蒸気ガス化または部分燃焼は、ｑｏｏ−／
乙ｏｏ′ｃの温度および１０−１００パールの圧力で好
まし〈実施される。本発明の方法においては、Ｈ２／ｃ
Ｏモル比が０．．２ ！；より大で乙より小さいＨ２／
ＣＯ混合物から出発するのが有利である。
的にＨ２とＣＯからなるガス状混合物である。そのよう
なＨ２／ＣＯ混合物は、炭素含有材料の水蒸気ガス化ま
たは部分燃焼により非常に適当に製造することができる
。そのような材料の例は木材、泥炭、褐炭、歴青炭、無
煙炭、コークス、相鉱油およびその留分、ならびにター
ルサンドおよび歴青質頁岩から抽出されるタールおよび
油である。水蒸気ガス化または部分燃焼は、ｑｏｏ−／
乙ｏｏ′ｃの温度および１０−１００パールの圧力で好
まし〈実施される。本発明の方法においては、Ｈ２／ｃ
Ｏモル比が０．．２ ！；より大で乙より小さいＨ２／
ＣＯ混合物から出発するのが有利である。
その意図は供給原料中に存在するＣＯの可能な最大量を
炭化水素に転化することである。この目的には供給原料
中のＨ２／ＣＯモル比は約７．０であるのが適当である
。
炭化水素に転化することである。この目的には供給原料
中のＨ２／ＣＯモル比は約７．０であるのが適当である
。
本発明の方法は、供給原料を、触媒の固定床を含む垂直
に据付けられた反応器を通して上向きまたは下向きに導
くことにより、または該ガス状供給原料を流動触媒床を
通して上向きに通すことにより、非常に適当に実施し得
る。本方法は、炭化水素油中の触媒または触媒の組合せ
の懸濁液を使用して実施することもできる。
に据付けられた反応器を通して上向きまたは下向きに導
くことにより、または該ガス状供給原料を流動触媒床を
通して上向きに通すことにより、非常に適当に実施し得
る。本方法は、炭化水素油中の触媒または触媒の組合せ
の懸濁液を使用して実施することもできる。
本方法は好ましくは下記の条件下で実施される：、２０
０ないＬ乙ＯＯ′Ｃ１特＆Ｃ３００なイＬ ５００°Ｃ
の範囲の温度、０．／ないＬ１０００ノ々−ル、特にｊ
ないＬ２０θパールの範囲の圧力、および１００ないし
５００ＯＮ−ｅ合成ガス／１触媒・時の範囲の空間速度
。
０ないＬ乙ＯＯ′Ｃ１特＆Ｃ３００なイＬ ５００°Ｃ
の範囲の温度、０．／ないＬ１０００ノ々−ル、特にｊ
ないＬ２０θパールの範囲の圧力、および１００ないし
５００ＯＮ−ｅ合成ガス／１触媒・時の範囲の空間速度
。
本発明による方法の炭化水素収率を改善するために、広
い比表面積、好ましくは２０ないＬ ３００、Ｉ ／り
の範囲のそれを有する触媒か適用される。
い比表面積、好ましくは２０ないＬ ３００、Ｉ ／り
の範囲のそれを有する触媒か適用される。
そのようなＺｒＯ２触媒は次のようにして製造されるニ
オキシ塩化ジルコニウム（ｚｒＯｃ、、ｅ２）を水に溶
解する。
解する。
溶液のｐＨか７ないし１０の範囲になるまで溶液に攪拌
下アンモニアを徐々に添加する。沈澱する水酸化ジルコ
ニウムをｐ過により溶液から分離し、そして洗滌する。
下アンモニアを徐々に添加する。沈澱する水酸化ジルコ
ニウムをｐ過により溶液から分離し、そして洗滌する。
それを空気中、３００ないＬｌｏｏｏｏＣの範囲の温度
で／ないし２１１時間烟焼する。
で／ないし２１１時間烟焼する。
′妙媒にアルカリ金属化合物を添加することにより、Ｃ
４−炭化水素に対する選択性、特にブテンに対する選択
性が改善される。従って、本方法は、アルカリ金属水酸
化物、硝酸塩または炭酸塩といったアルカリ金属化合物
で促進された触媒を使用して実施される。
４−炭化水素に対する選択性、特にブテンに対する選択
性が改善される。従って、本方法は、アルカリ金属水酸
化物、硝酸塩または炭酸塩といったアルカリ金属化合物
で促進された触媒を使用して実施される。
触媒の活性および安定性を改善するために、それを使用
前に、適当にはｌＯＯないしｇ００″Ｃの範囲の温度で
、■焼するのが有利である。
前に、適当にはｌＯＯないしｇ００″Ｃの範囲の温度で
、■焼するのが有利である。
本方法においては触媒促進剤としていかなるアルカリ金
属化合物を使用してもよいが、カリウム化合物が、容易
に入手し得、安価で、そして選択性改善に関し良好な結
果を与えるので、好ましい。
属化合物を使用してもよいが、カリウム化合物が、容易
に入手し得、安価で、そして選択性改善に関し良好な結
果を与えるので、好ましい。
触媒のアルカリ金属含量は、Ｏ，ＳないＬ５０重量％の
間、好ましくは０．４ｔないし７０重Ｎ′％の間で途択
するのが有利である。
間、好ましくは０．４ｔないし７０重Ｎ′％の間で途択
するのが有利である。
本発明を更に次の実施例により説明する。
例／
ＣＯ／Ｈ２モル比／を有する水素と一酸化炭素のガス状
混合物を、７重量％のカリウムをに２０の形で含有Ｌ１
そして空気中ｌ１ｓｏ′ｃで２時間あらかじめ実施した
蝦炉工程の結果として／２２ｍ’／９の比表面積を有す
る酸化ジルコニウム触媒粒子の床に通した。触媒粒子サ
イズはｏ、ｐ −ｏ、乙ｔｎｍであった０ 反応条件は次のように選択した： 温度ニゲｓｏ’ｃ 圧力＝２０絶対・ぐ−ル ガス毎時空間速度： ／ ０００ ＮＩＶ１３−ｈ。
混合物を、７重量％のカリウムをに２０の形で含有Ｌ１
そして空気中ｌ１ｓｏ′ｃで２時間あらかじめ実施した
蝦炉工程の結果として／２２ｍ’／９の比表面積を有す
る酸化ジルコニウム触媒粒子の床に通した。触媒粒子サ
イズはｏ、ｐ −ｏ、乙ｔｎｍであった０ 反応条件は次のように選択した： 温度ニゲｓｏ’ｃ 圧力＝２０絶対・ぐ−ル ガス毎時空間速度： ／ ０００ ＮＩＶ１３−ｈ。
炭化水素へのＣＯ−転化率は７７％であった。
炭化水素生成物は次の組成を有した：
Ｃ３−生成物は７００％ゾロベンからなっていた。
生成部中のブテンとブタンのモル比は３．５であった。
比較実験／
触媒がカリウムを含有しないこと以外は同じ条件を用い
て例／の実験を繰返した。
て例／の実験を繰返した。
Ｃ〇−転化率は３０％であった。
炭化水素生成物組成は次の通りであった：生成物中のプ
ロにン／プロパンのモル比およびブテン／ブタンのモル
比はそれぞれ２．７ｇおよび０、ｇ７であった。
ロにン／プロパンのモル比およびブテン／ブタンのモル
比はそれぞれ２．７ｇおよび０、ｇ７であった。
伜における結果と比較実験のそれとの比較から、触媒に
アルカリ金属化合物を添加することにより、生成１物の
オレフィン含量が増加し、そして特にブテンへの選択性
が顕著に改善されると結論ずけることかできる。
アルカリ金属化合物を添加することにより、生成１物の
オレフィン含量が増加し、そして特にブテンへの選択性
が顕著に改善されると結論ずけることかできる。
比較実験Ｉ
Ｃｏ／Ｈ２モル比／を有する水素と一酸化炭素のガス状
混合物を、空り中ｌＩｏ ｏ ’ｃで２時間燻焼した比
表面積／ ２ ／ ｍ’ ／りを有する触媒としての酸
化チタンの床に通した。触媒粒子サイズは０．１１−０
、乙ｍｔＨであった。
混合物を、空り中ｌＩｏ ｏ ’ｃで２時間燻焼した比
表面積／ ２ ／ ｍ’ ／りを有する触媒としての酸
化チタンの床に通した。触媒粒子サイズは０．１１−０
、乙ｍｔＨであった。
反応条件は例／において使用したのと回しであった。
炭化水素へのＣ〇−転化率は７３％であった。
炭化水素生成物は次の組成を有した：
生成物中のエチレン／エタン、フロペン／フロパンおよ
びブテン／ブタンのモル比はそれぞれ０．０ｇ、ｏ、ｇ
ｏおより：０．９ ＩＩ ”’Ｃ’ｌｖ ッ７Ｔｈ。
びブテン／ブタンのモル比はそれぞれ０．０ｇ、ｏ、ｇ
ｏおより：０．９ ＩＩ ”’Ｃ’ｌｖ ッ７Ｔｈ。
択的製造に関し独特の性質を示すと結論ずけることかで
きる。
きる。
例２
例／の実験を、同し条件を用いて、アルミナ上に支持さ
れた、３２．５重量％のＺｒＯ２および０．９重量％の
Ｋをに２０の形で含み、そして空気中ｔｉｓ。
れた、３２．５重量％のＺｒＯ２および０．９重量％の
Ｋをに２０の形で含み、そして空気中ｔｉｓ。
°Ｃで２時間あらかじめ実施した鍜焼工程の結果として
／ｐｇｍ’／９の表面積を有する触媒上で紗゛返した。
／ｐｇｍ’／９の表面積を有する触媒上で紗゛返した。
触媒粒子サイズはｏ、ｔ、ｔ −ｏ、、乙馴であった。
炭化水素へのＣ〇−転化率は２ｇ％であった。
炭化水素生成物は次の組成を有した：
Ｃ６−Ｃ９は主としてトリメチルペンタンからなってい
た。
た。
代理人の氏名 川原１）−穂
Claims (7)
- （１）合成ガスから炭化水素を製造する方法において、
少なくとも７種のアルカリ金属化合物で促進された酸化
ジルコニウムからなる触媒上に合成ガスを昇圧昇温下に
通すことを特徴とする方法。 - （２）酸化ジルコニウムが、２０ないし５００ ｍ’／
９の範囲の比表面積を有することを特徴とする特許請求
の範囲第１項記載の方法。 - （３） アルカリ金属化合物がアルカリ金尿酸化物で
あることを特徴とする特許請求の範囲第１項または２項
記載の方法。 - （４） アルカリ金ｒ化合物がカリウム化合物である
ことを特徴とする特許請求の範囲第１ないし３項のいず
れか記載の方法。 - （５）触媒がＯ，ＯＳないし５０重量％の範囲のアルカ
リ金属含量を有することを特徴とする特許請求の範囲第
１ないＬ１項のいずれか記載の方法。 - （６） Ｏ，／ないＬ１０００絶対バールの範囲の圧
力１．２００ないしｇ ｏ ｏ ’ｃの範囲の温度およ
び毎時触媒リットルあたり合成ガス１００ないし５ｏｏ
ｏ標漬リツトルの範囲の空間速度で実施することを特徴
とする特許請求の範囲第１ない１５項のいずれか記載の
方法。 - （７） 合成ガスが実質的にＨ２とＣＯからなり、Ｈ
２／、（３０モル比が０．２５ないし乙、０の範囲にあ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１ないし６項のい
ずれか記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8118208A FR2513625A1 (fr) | 1981-09-28 | 1981-09-28 | Procede pour la production d'hydrocarbures a partir de gaz de synthese |
| FR8118208 | 1981-09-28 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5867785A true JPS5867785A (ja) | 1983-04-22 |
Family
ID=9262517
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57165201A Pending JPS5867785A (ja) | 1981-09-28 | 1982-09-24 | 炭化水素の製造方法 |
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