JPS581790A - 石炭の接触ガス化方法 - Google Patents

石炭の接触ガス化方法

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JPS581790A
JPS581790A JP56099238A JP9923881A JPS581790A JP S581790 A JPS581790 A JP S581790A JP 56099238 A JP56099238 A JP 56099238A JP 9923881 A JP9923881 A JP 9923881A JP S581790 A JPS581790 A JP S581790A
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Yasukatsu Tamai
玉井　康勝
Saburo Takizawa
滝沢　三郎
Kazuhisa Higashiyama
和寿 東山
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は石炭の接触ガス化方法に関するものである。
従来１石炭の接触ガス化に使用される触媒にはアルカリ
金属、アルカリ土類金属、遷移金属および石炭灰などが
研究され、あるいは提案されている。それら接触ガス化
方法における触媒の添加方法としては、触媒を粉砕した
石炭とともに反応炉に供給する方法、あるいは粗粉砕し
た石炭を触媒水溶液に浸漬した後に反応炉に供給する方
法などが採用されている。しかしながら、これらの方法
では触媒を石炭粒子全体に均一に分散させることが困難
であるだめ、石炭と触媒の接触が充分でなく触媒効果が
満足に発揮されない欠点がある。触媒を石炭粒子全体に
均一にしかも微細に分散させ得る担持方法の開発が石炭
の接触ガス化方法においては非常に重要な問題である。
発明者らは炭素質のガス化に先立ち炭素質を常温ないし
／３−２℃の温度において液体アンモニアで前処理し、
触媒の存在下または触媒の不存在下に温度グθθ〜りθ
θ℃の範囲内の温度において常圧ないし加圧下にガス化
する方法を開発した（特公昭３；３−６６グ、２）。そ
の後、液体アンモニアによる前処理の効果を種々研究し
た結果１石炭粒子内部への液体アンモニアの浸透性が犬
なることに着目し、触媒成分を溶解せしめた液体アンモ
ニアに石炭粒子を浸漬することにより石炭粒子内部に液
体アンモニアととも□　に触媒成分も浸透させ、その後
の液体アンモニアの分離除去により触媒成分のみが石炭
内部に触媒粒子として微細に均一分散して担持させられ
得ることを発見した。
この発明は石炭を、元素周期律表第■族の遷移金属化合
物を溶解している液体アンモニアに浸漬し、次いで液体
アンモニアを分離した後、ガス化する方法である。
この発明の方法においては、予め所定濃度において触媒
金属の化合物として元素周期律表第■族の遷移金属化合
物を溶解している液体アンモニアに石炭／ｋｇに対して
触媒金属／〜／θθりの範囲内の比率となるようにして
石炭を浸漬し常温ないし７３２℃の範囲内の温度におい
て所定時間接触せしめた後、減圧して液体アンモニアを
石炭から分離する。このように処理した石炭内部には触
媒金属の化合物が均一に分散担持されている。従って、
この処理済石炭をガス化剤を使用して圧力／〜／θθ気
圧、Ｓθθ〜り９０℃の範囲内にある温度において７５
分ないし一時間の滞留時間を以てガス化すれば、従来の
触媒添加方法に比較し反応速度が著しく促この発明で使
用される触媒物質は元素周期律表第■族の遷移金属の化
合物であって液体アンモニアに対し浸漬温度条件におい
て十分な溶解度を有するものであればよい。例えば、チ
オシアン酸ニッケル、ニノケル力ルボニ４ｔの他がある
。こうして付加される化合物はガス化工程中ｊθθ℃ま
での昇温過程においてニッケルに還元されてその後のガ
ス化反応において触媒作用を発揮する。
このように所定濃度に触媒金属化合物を溶解した液体ア
ンモニアに石炭を浸漬するが、石炭は／〜２膿の粒径程
度でよく、石炭と液体アンモニアの重量比率は１０ｓ−
Δθ好ましくは／４　、　／ｙ、の範／　　　　／ 囲にする必要がある。石炭の粒径は数叫の大粒径では触
媒作用の効果が減少するが、一方、タイラーメッシュの
グざメンシュあるいは／θθメン７−程度の微粒径にす
る必要はなく、粗粉砕の状態にあって顕著な効果が発揮
されるところに、この発明の特徴がある。また石炭と液
体アノモニアの比率はｌ１０Ｓ以下では十分な滲透分散
が得られない。一方、液体アンモニアの分離回収量の増
大を考慮すれば７７１０以上にする必要はない。
この発明における浸漬処理の温度は液体アンモニアを使
用するため、常温から臨界温度７３２℃の範囲である。
触媒成分を石炭内部に浸透せしめるためには高温である
ことがよいが、常温においても浸漬時の圧力をより高く
、かつ処理時間を延長すれば、目的が達せられる。圧力
については液体アンモニアの状態を維持するため処理温
度に対する圧力下限があり、その下限圧力より高圧であ
ればよい。
反応速度と触媒量の関係は、この発明の方法の効果が顕
著であるため、極めて僅少量の触媒を添加することによ
り反応速度は著しく増大するが、添加是を増した場合の
速度増大の傾向は徐々に低減する。
一方、触媒成分の回収工程に対する経済性を考慮すれば
、石炭／ｋｇに対してニッケルとじて／〜１０θ９（石
炭重量の０７〜１０ｗ１％）の範囲とするのがよい。
以上のようにして石炭を液体アンモニアに浸漬した後、
減圧して液体アンモニアを分離した石炭をガス化する。
ガス化についてはその目的製品が水素、−酸化炭素ある
いはメタンのいずれかに富むガスであってもよく、従っ
てガス化剤はその目的製品に合致させて水蒸気の他に水
素、二酸化炭素、酸素（又は空気）などが使用される。
またガス化の温度、圧力条件は通常のガス化条件でもよ
いが、この発明の方法においては、ガス化温度としては
極めて低温であるｊθθ〜り９０℃の範囲内の温度にお
いて他の方法に比較して反応速度が極めて大であり、適
切に滲透分布した触媒は驚くべき効果を発揮する。
以下に、この発明の方法を実施した場合について、他の
方法と比較して、その効果の相違を□　説明する。以下
の実施例に使用した石炭は新タ張炭、レオボルド炭、太
平洋炭、ヤルーン炭でアリ、それぞれの元素分析値と工
業分析値を次に示す。
また、いずれも石炭粒径は／〜ハ１液体アンモニアに溶
解した触媒金属化合物はチオシアン酸ニッケル（Ｎ皿（
ＳＯＮ）２）であり１．！／℃で／：　３　？／ｆ　−
ＮＨ３の溶解度を示し、浸漬処理温度においても完全に
溶解していることを確認した。
オートクレーブ中で、Ｎ１（ＳＯＮ）２／２９を溶解し
た液体アンモニア／−θ７に石炭３θりを浸漬しオート
クレーブを回転させて内容物を攪拌しながら加熱を開始
し７０分間後に７２θ℃。
２θ１に昇温昇圧して３時間保持した。その後、室温ま
で冷却しアンモニアを放出した。
得られた浸漬炭のうち／〜−！ｒｔｒｍ粒径のものの一
部を試料としてガス化したが、ニッケルの担持量は新タ
張炭、レオボルド炭および太平洋炭ではいずれも／、２
ｗｔ％、ヤール炭では７３ｗ１％であった。
試料／θ〜！θｍ９を常圧の水蒸気をガスｆｉｌｌとし
てＳ０θ℃／ｍ　ｉ　ｎ急速加熱昇温可能な熱天秤を使
用し４ｓθ℃または７ｊθ℃において一時間ガス化した
。最初の乾留領域（昇温開始後はぼ７分間以内に終了）
における重量減少を仕込石炭量から減じたチャーに対し
て、その何チが反応したかを無水無灰基準においてチャ
ー転化率とした。
第１図にガス化時間とチャー転化率の関係を示している
が、実線の曲線がそれぞれグ種の石炭についての、この
発明の実施例において得られた結果である。
なお、第１図にそれぞれグ種の石炭において破線曲線と
一点鎖線曲線で示されるものは細状による比較例におい
て得られた結果である。即ち破線曲線は石炭の微粉砕時
にチオシアン酸ア溶液を石炭に添加して、ニッケルが新
夕張炭で６ｇ　ｗ１％、レオボルド炭および太平洋炭が
／グｗｔ％、ヤルー７炭が７ｇｗ１％担持せしめられた
試料を、この発明の方法と同一のガス化条件で実施した
結果である。また一点鎖線曲線は原炭をそのまま試料と
して、この発明と同一のガス化条件で実施した結果であ
る。
第１図により明確に示されたように炭種によって効果に
多少の差異はあるが、この発明の方法によればいずれも
６ｊθ℃および７ｊθ℃の低温のガス化においても反応
速度が顕著に犬でろりチャー転化率も同様に顕著に高い
。
第２図には、この発明の方法による効果が最大であった
レオボルド炭についてチャー転化率におよぼすガス化温
度の影響を示した。曲線に２．３はそれぞれ、この発明
の方法、前述のアンモニア性水溶液添加方法、および原
炭の結果を示している。第一図に示される通り、各ガス
化温度において、この発明の方法に顕著な効果が認めら
れる。
この発明の方法によれば液安処理によって石炭粒表面に
亀裂が生じ触媒がその亀裂を伝い石炭粒子へき開面に侵
入し付着し、粒子内部に比較的均一に分散して担持され
る。従って、他の方法に比較し、反応速度も犬であり、
ガス化効率も著しく高い。この効果は炭種、触媒金属化
合物、あるいはガス化条件の相違によって多少変動する
が他方法の効果に比較すれば明確に区別される。
【図面の簡単な説明】
第１図はこの発明の方法によるガス化実験の結果と比較
実験の結果とをガス化時間とチャー転化率との関係にお
いて示す。 第２図はこの発明の方法により得られる効果について、
チャー転化率とガス化温度との関係において示す。 出願人　玉井康勝 代理人　　弁理士　古谷　馨 第１ 時間 ０　　　　３０　　　６０　　　　９０　　１２０（分
） 手続補正書（自発） 昭和５４年７Ａｓ１日 特許庁最官　島　１）春　１１１＃ ｔ　事件の表示 特１［昭１ｉ４−？？２８１号 １、発明の名称 石炭のＩＩ！触ガス化方法 瓢　補正をする看 事件との関係　　善許出願人 玉　　　井　　　康　　　勝 亀代層人 東京都中央区日本橋横山町１の５中井ビル（ａｍ’）ｌ
ＰＷｉ士古４１　　　　　４１翫　補正の対象 明細書ＯＶｍの詳細な説−の榔 ４　補正の内容 （１）Ｗ１４ｍ書７頁表中炭種の欄の２行■「レオボー
ド炭」を「レオボルド炭」と訂正 ｒ　１．ｓ　ｒ／ｒ−ｘａ、」と訂正 （１）岡・買上から２行「ヤール炭」を「ヤルーン炭」
と訂正

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 石炭を元素周期律表第■族の遷移金属化合物を溶解した
    液体アンモニアに浸漬し、次いで液体アンモニアを分離
    した後、ガス化することを特徴とする石炭の接触ガス化
    方法。
JP56099238A 1981-06-26 1981-06-26 石炭の接触ガス化方法 Pending JPS581790A (ja)

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DE19823223789 DE3223789A1 (de) 1981-06-26 1982-06-25 Verfahren zur katalytischen kohlevergasung

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