JPS58106492A - 原子炉核燃料要素にあって核燃料から構造用黒鉛を分離する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 核燃料からこれを酸素を含むガス内で高温で処理するこ
とにより構造用黒鉛を分離するだめの方法およびとの方
法を実施するのに適している炉に関する。

高温ガス冷却原子炉（ＨＴＲ）にあって燃料要素を再生
する際の重要な方法工程の一つは、燃料要素を含んでい
る粒子一一般に「被覆粒子」と称されるーをこの粒子を
囲繞している黒鉛もしくは燃料要素の黒鉛のマトリラス
から分離１１： することである。

ヘプルベットー高温原子炉の典型的な燃料要素は、６０
闘の外径と核燃料を含む粒子が埋設（３） されている黒鉛核を囲繞する５龍の壁厚を持つ球状のグ
ラファイト殻を備えている。粒子は熱分解により析出し
た炭素或いは他の例えばＳｉＯのようなセラミックな物
質の層によって囲繞されている重金属酸化物或いは重金
属カーバイトから成る球状の燃料物質および親物質核か
らできている。これらの層の役目は核分裂工程の際燃料
内で放出される放射性の分裂生成物を抑制することであ
る。

色々な国々において、他の幾何学的な形状を持った燃料
要素を使用するＨＴＲ　（高温原子炉）が開発されつつ
ある。しかし、一般にグラ７アイト構造体内に埋設され
た「被覆粒子」が使用されている。ＨＴＲ一燃料要素は
なかんずく「ＪＱＬ−ＢｅｒｉＯｈ　　（　ｊ−−リツ
ヒ研究所報告書）Ｊ１９５９。

１９７５、　１月号に記載されている。

燃料要素内の「被覆粒子」の典型的な容量割合いは全燃
料要素容量の約１０％である。

消費された核燃料要素を再生する際必要な燃料の黒鉛か
らの分離には従来以下の方法（　ＫＦＡ（４） Ｊｕｌｉｃｈ−、Ｔａｈｒｅｓｂｅｒｉｃｈｔ（　：ｓ
−−リッヒ研究ＰＪｒ年報＞１９７８／７９，工ＳＳＮ
Ｏ３４１−８７９０　、　２λ頁参照）が考慮された。

この方法にあっては、燃料要素は先ず粉砕工程において
機械的に粉砕されーこの工程により特に大多数の被覆の
破壊が行われるー、引続いて全黒鉛は渦動流床炉で８５
０℃で燃焼され、その原生じる廃ガスは粉砕および燃焼
の際発生する揮発性の分裂生成物を除かれて浄化され、
大気中に放出される。

この浄化された廃ガス内には、主として構造用黒鉛から
でる放射性の１４ＣＯ２の成分が含まれており、核設備
の運転に伴って招来される人々の放射線照射を最少限に
くいとめようとする努力にあってこの廃ガスは重要な意
味をもってきている。こう云ったことから既に、二酸化
炭素を廃ガスから例えば石灰乳による複分解により分離
し、ＯａＯＯ，の形で弱活性の廃棄物として貯蔵するこ
とが提案されている。この方法は複分解されるべきガス
および石灰の量が比較的多く、したがって経費のかかる
方法である。

（５） 他の方法にあっては、燃料要素もしくはその黒鉛殻の機
械的な破砕は行われず、方法は以下のようにして簡略化
されている。即ち、破砕していない燃料要素を流動して
来る酸素内で６００〜≧１６００℃（例えば１２００℃
で）完全に灰になるまで燃焼してしまうか（西ドイツ特
許公報第１，　４　６　４，　６　４　７号参照）、或
いは触媒を添加した後触媒に応じて≧１０００℃或いは
く９００℃（例えば８５０℃）で黒鉛を完全に００２一
ガスにガス化する（西ドイツ特許公開公報第２、　８　
０　９，　６　８　６号参照）。これらの方法にあって
は、方法段は成る程度簡略化されはするが、廃ガスの問
題がつきまとう。

ガス化され、後に再び固化されるべき炭素の量を減少さ
せるため、燃料要素の燃料を含んでいない殻を予め機械
的に分離することが提案されている。しかしこの方法も
、放射線に対する安全の理由から遠隔操作される設備内
での燃料要素の装入量が多量であることから比較的多く
の費用を要する。

（６） ＨＴＲ−燃料要素−再処理の初期の開発段階において提
案されている分離方法、例えばカエシウム、臭素或いは
塩化鉄による介在物の形成による黒鉛格子の電気的な砕
解或いは解体による方法は経済的なおよび技術的な理由
から行うことができない。

こう云ったことから本発明にあっては、　ＣＯ２による
環境汚染が著しく低減され、しかも過剰の吸着剤を使用
することも、附加的な処置および設備を必要としない方
法を造ることである。

この目的のために開発された本発明による冒頭に記載し
た様式の方法の特徴とするところは、燃料要素の処理を
酸素含有ガス中で６５０℃以下の温度で炭素組織もしく
は黒鉛組織が弛緩して機械的に分離可能な物質になるま
で行い、弛緩した層を機械的な作用により分離すること
である。

１（ 黒鉛を核燃料もしくは「被覆粒子」から部分燃焼および
（同時に或いは二者択一的に行われる）機械的作用によ
って分離するこの方法は、（７） 酸素ガス含有ガスにより６５０℃以下の温度で黒鉛を燃
焼する際温度に応じて程度の差こそあれ物質の奥深く浸
入する腐食作用が行われ、この腐食作用にあっておそら
く黒鉛粒（「充填粒」）の結合を仲立ちするコークス化
されたもしくは黒鉛化された結合体が特に作用を受け、
したがって燃料要素黒鉛が約１５〜２５％と比較的僅か
に燃焼されただけで既にその強度を失い、細い粉末とし
て取除くことができると云う認識を基礎としている。

選択された処理温度が低くければ低いほど、強度そ失は
燃料要素の全断面にわたってますます一様に配分される
。しかしこの場合、燃焼速度はそれだけ遅くなる。燃料
要素球体の腐食を空気中で６５０℃の温度で試験した際
、例えば２００日経過した後始めて全容量にわたって一
様に配分された１０％の重量損失が確められた。

再処理にとって殆んど受容できない低い燃焼速度は温度
を上昇させることにより経済的に許容し得る程度に高め
ることが可能である。しかしく８） この場合、温度の上昇と共に急峻となる燃焼勾配は黒鉛
粒子の表面からその内部へと進む。この場合、全体が僅
かしか燃焼していない黒鉛体を破砕しようとする場合、
弛緩した外側の殻を可能な限り連続的に離し、殻を取ら
れた生成物中に含まれている黒鉛粉末をその燃焼反応が
停止するまで冷却するように配慮しなければならない。

処理温度は６００℃以下、特に５００℃〜６００℃であ
るのが有利である。

放射線が当てられていない燃料要素球を空気に接触させ
て５６０℃で腐食させて行った実験にあって−この場合
球体は２４時間後、次いでそれぞれ１５時間後燃焼炉か
ら取出され、黒鉛粉末はブラッシ掛けにより取除かれた
ー、全５４時間後に完全な破砕が達せられた。この場合
、全炭素燃焼は１９％であった。

黒鉛粉末を、回転炉内で燃料要素を透過により循環させ
ることにより或いは反応炉内で燃料要素を振動篩にかけ
ることによりおよび／又は燃料要素をブラツシ掛けする
ことにより−と（９） の場合黒鉛粉末と粒子は例えば格子を経て２００℃以下
の温度に冷却された室内に落下する一連続的に分離する
ことにより、燃焼は更に低減される。

燃料要素黒鉛の幾何学的な表面に関係する燃焼速度が被
覆粒子のピロ炭素の燃焼速度よりも著しく高いので、粒
子は上記の砕解方法にあって破解されない。これは特別
に被覆部内でｓｅａから成る中間層を備えた粒子に云え
ることである。したがってこれらの粒子はその核分裂生
成貯留物を放出することなく公知方法で例えばサイクロ
ン分離機内で黒鉛粉末から分離でき、他の公知の処理工
程に供給できる。

弱放射性の黒鉛自体は引続き例えば燃料要素製造におけ
ると同じ方法で例えばピッチバインダ或いはフェノール
樹脂バインダと混合し、圧成し、コークス化し、最終貯
蔵可能な形に加工することが可能である。場合によって
は、黒鉛粉末を燃料要素の再製の場合にも再使用できる
。

こうして上記の方法により、燃焼ガスの割合（１０） い、即ち放出されるＣ−１４の割合いを現今開発された
渦動流床燃焼に比して約８０％も低減可能である。燃焼
温度が低いので、特に電気的に加熱される反応室に対す
る材料の要件が僅かであり、また（黒鉛を部分燃焼する
ために十分な０２−分圧の維持のための）ガス装入量も
燃焼速度が比較的低いので、粉末搬送に伴う諸問題が十
分に回避できる。

例えば、材料上の理由から、燃焼速度を不経済な程度に
まで低下させることなく、燃焼温度を更に低下させるこ
とが望ましいと思う場合は、黒鉛に適当な触媒をできる
限り均一に添加することによって温度低下が達せられる
。この場合特に水性溶液から析出を行うのが有利である
。

このようにして例えば燃料要素球を２．５重量％の０Ｂ
ＮＯ３を含む水性溶液内で先ず３時間開閉可能な容器中
で煮沸する。との場合ガスの一部分が球の孔組織から駆
出され、水性溶液は脱ガスされる。引続き容器を閉じ、
室温に冷却する。

この場合蒸気圧に相当する圧力低下が容器にお（１１） いて生じ、この圧力低下が球の孔組織からのより以上の
ガス放出を促す。数時間保持した後、容器を再び開いて
大気圧とする。この場合球は完全に溶液中に浸漬した状
態に留まっている。

約１２時間後球を取出し、秤量する。この際約５％の重
量増加が記録された。乾燥工程後、硝酸セシウムが実際
に一様に球の断面にわたって配分されており、黒鉛中の
硝酸セシウムの割合いは０．１重量％であった。

上記の方法の変形として、触媒との含浸は触媒を含有し
た液体と共に引続き圧力負荷により乾燥排気することに
よっても達せられる。

ドーピングされた球を３５０℃で空気中で腐食化する。

この場合、ドーピングせずに５６０℃で部分的に燃焼を
行う上記方法の場合と実際に同じ効果が達せられた。

触媒としては黒鉛酸化を促進する触媒が適当である。試
験により、特にアルカリ金属硝酸塩或いは例えばタリウ
ム硝酸塩のようなその同族体或いは特にセシウム沃素化
物のようなブルカ（１２） す金属沃素物を使用することができることが解った。触
媒の量は一般に０．０１〜１重量％である。砕解温度は
触媒含有燃料要素の場合的３００〜４００℃である。

本発明による方法は特に球状の燃料要素の砕解に良く適
している。しかし、これに限定されず、根本的に構造用
グラファイトが化学的燃焼の機能としての強度損失の類
似した依存性を有している限りプリズム状の燃料要素に
あっても適用可能である。

炉内に存在する燃料要素を同時に機械的に負荷して構造
用グラファイトを部分燃焼するための本発明による燃料
要素の処理のための炉は放射性廃ガス発生下での放射性
物質の処理のための取扱い部材および関連部材を通常の
様式で備えており、かつ最高６５０℃までのプロセス温
度を可能にする温度制御部材および更に炉内に存在する
燃料要素に対して粉砕作用或いは摩砕作用を行う手段を
備えている。これらの手段は例えばはけ或いは振動篩に
よって構成することが（１３） 可能である。表面層をはぐ粉砕作用は回転炉内において
炉内容物を循環させることによっても行うことが可能で
ある。

（１４） 第１頁の続き ■発　明　者　ライネル・モールマン ドイツ連邦共和国ユーリツヒ・ コペルニクスストラーセ１２ ０発　明　者　ハインツ・ゼーボート ドイツ連邦共和国ヒュツケルホ ーフエン・バーンホーフストラ ーセ１４ ■発　明　者　ベルンハルト・シュタウフドイツ連邦共
和国ユーリツヒ・ ヤンーファンーウエルト・スト ラーセ６１ ０発　明　者　ヨーゼフ・テーレン ドイツ連邦共和国テイツツ・シ ーレル・ストラーセ２

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　高温ガス冷却原子炉における燃料要素を酸素を含有
   するガス内で高温で処理することによシ核燃料から構造
   用黒鉛を分離するための方法において、燃料要素の処理
   を酸素を含有しているガス内で６５０℃以下の温度で炭
   素組織もしくは黒鉛組織が弛緩して機械的に分離可能な
   物質になるまで行い、弛緩した層を機械的な作用により
   分離することを特徴とする、上記方法。 ２、　燃料要素に酸素を含有するガス内で処理している
   間機械的な摩砕力或いは剪断力を作用させ、その間摩砕
   物を２００℃以下の温度を持つ冷い温度帯域内に移送す
   る前記特許請求の範囲第１項に記載の方法。 （１） ６　燃料要素を処理する間回転炉内或いは振動篩上で運
   動させることによりおよび／又は運動するはけではけ掛
   けして絶えずゆっくりと燃焼により弛緩する層から分離
   する、前記特許請求の範囲第２項に記載の方法。 ４　燃料要素の炭素組織或いは黒鉛組織内に燃料要素を
   酸素を含有しているガス内で処理する以前に燃焼接触反
   応を惹起する物質を特徴する特許請求の範囲第１項から
   第３項までのうちのいずれか一つに記載の方法。 ５　接触反応を惹起する物質を溶液、特に水性溶液から
   析出させる、前記特許請求の範囲第４項に記載の方法。 ６、　接触反応を惹起する物質がアルカリ金属硝酸塩で
   ある、特許請求の範囲第５項に記載の方法。 Ｚ　構造グラファイトを燃焼しかつ放射性廃ガス発生下
   に核燃料要素を処理するだめの燃焼室のための温度制御
   部と処理のための散設部材および関連部材を備えた、前
   記特許請求の範囲 範囲第１項に記載の方法を実施するのに適している炉に
   おいて、最高６５０℃までのプロセス温度のだめの温度
   制御を行う構造部分および炉内に存在する燃料要素に摩
   砕作用および粉砕作用を行う手段を備えていることを特
   徴とする、上記炉。