JPH1184084A - 放射性ヨウ素の除去方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 原子力発電プラントや使用済核燃料施設から
発生する放射性ヨウ素含有溶液中の放射性ヨウ素を、保
管し易い固体中に取り込んで除去する新しい方法を提供
する。 【解決手段】 層状複水酸化物を加熱して得られる式
（１）： 【化１】 で示される熱分解物を、放射性ヨウ素含有溶液と接触さ
せる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は原子力発電プラント
や使用済核燃料施設から生ずる放射性廃液中の放射性ヨ
ウ素の除去方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】原子力関連施設では周辺環境への放出放
射能量を極力低減するための対策が講じられており、排
ガスに関しては放射性ヨウ素の除去がその対策の主眼と
なっている。その対象となる放射性ヨウ素としては、長
半減期の¹²⁹ Ｉ（半減期１．57×１０⁷ 年）、短半減期
の¹³¹ Ｉ（半減期８．０５日）が主なものであり、特に
¹²⁹ Ｉが問題となる。放射性ヨウ素は人体の甲状腺に選
択的に吸収され放射能被爆を増大させるため、特に厳格
な放出放射能量の低減対策が施されなければならない。
原子力発電プラントや使用済核燃料施設における使用済
核燃料は、実際は多くの処理工程で処理されるが、放射
性ヨウ素の除去もその重要な処理工程の１つであり、最
終的には処理排水、処理排ガスとして系外に排出される
ため、処理工程では充分な放射性ヨウ素除去処理が必要
である。従来、放射性ヨウ素は、使用済み核燃料の処理
方法の選択で、液中の溶解状態及び／又は液中の不溶解
状態、或いは排ガス（オフガス）に含まれるガス状物質
状態とすることができるため、種々の分離技術が考えら
れる。此れ迄に報告されている処理技術は、洗浄処理方
式、固体吸着剤充填による物理・化学的処理方式、イオ
ン交換剤による処理方式等がある。

【０００３】洗浄処理方式で実用化されているのはアル
カリ洗浄法のみであり、この液体吸収剤による洗浄処理
方式で処理し、液体のまま長期間貯蔵するのでは、量的
にも、また安全上も問題が多い。それ故、実際問題とし
て溶液中の放射性ヨウ素を貯蔵または処分に適した化学
系に転換する濃縮処理が必要となる場合が多い。

【０００４】固体吸着剤充填による物理的処理方式で
は、活性炭等の吸着剤に吸着させて捕捉するもので、他
のガスとの交換の可能性に常に曝されており、また温度
が上昇すると容易に吸着物を放出するという難点があ
る。活性炭の場合、活性炭１ｇ当り放射性ヨウ素吸着量
は数ｍｇと小さく、更に可燃性であるため、高濃度のＮ
Ｏ₂ ガスが共存する場合は危険である。この物理的処理
方式に代わる固体吸着剤として開発されたのが銀添着吸
着剤であり、担体としてシリカゲル、アルミナ、ゼオラ
イト等を使用するが、高価であり、また、通常は１００
℃以上で使用する必要がある。

【０００５】イオン交換剤による処理方式では、イオン
交換剤の耐熱温度は１００℃程度までであり、これより
高温では性能を充分に発揮させることができない。ま
た、それ自身が可燃性である場合が多く、安全管理上難
点がある。

【０００６】一方、ハイドロタルサイト（Ｍｇ₆ Ａｌ₂
（ＯＨ）₁₆ＣＯ₃ ・４Ｈ₂ Ｏ）、及び式中のＭｇ、Ａｌ
が他の２価、３価金属に置換し、ＣＯ₃ が他の陰イオン
に置換したハイドロタルサイトと同じ結晶構造を有する
化合物は、天然にも産出するが、化学的にも容易に合成
し得ることが知られている。ハイドロタルサイトを含む
これら一連の化合物を本特許では、層状複水酸化物（以
下ＬＤＨと略称する。）と仮称する。これらの化合物は
アニオン交換性を示すことから最近注目されている化合
物であり、次の一般式（３）で表わされる。

【０００７】

【化３】 ＬＤＨはブルーサイト〔Ｍｇ（ＯＨ）₂ 〕類似のプラス
に荷電した基本層と、アニオンと層間水からなるマイナ
スに荷電した中間層とからなる層状構造化合物であり、
基本層は、Ｍ³⁺がＭ²⁺を置換し、その置換量によって基
本層の層電荷が決まる。この層電荷を中間層のアニオン
が中和して、結晶全体では電荷がバランスしている。層
間（本特許では中間層を層間ともいう。）のアニオンは
イオン交換性であり、ＬＤＨでは、層電荷にもよるが、
アニオン交換容量が約４ｍｅｑ／ｇと大きいことと、Ｃ
Ｏ₃ ^2-イオンに対する選択性が極めて大きいことが特徴
である。

【０００８】このＬＤＨを加熱すると、層間水は約３０
０℃迄にほぼ完全に脱水し、３００℃以上ではＯＨ基の
縮合脱水とＣＯ₂ の脱離が起こり、約５００〜７００℃
で式（１）：

【化４】 で示される熱分解物が生成することが知られている。こ
の熱分解物は水と反応して、元のＬＤＨ構造に戻るとい
う特徴を有する。その際、純水の系では、層間陰イオン
として、ＯＨ^- イオンを取り込み、陰イオンを共存させ
ておけば、その陰イオンを層間に取り込む。

【０００９】上記の熱分解物がＬＤＨに戻る際の陰イオ
ンの取り込みを利用して所望の陰イオンを層間に導入す
る手法は再構築法と呼ばれ、有害物質や産業廃液中の陰
イオン性物質（例えば廃液中のアニオン染料）の除去に
利用されているが、また逆にアニオン系染料を層間に取
り込むことにより安定な着色物を得るといった用途も開
発されつつある。

【００１０】本発明は、溶液中の放射性ヨウ素を除去す
るにあたり、上記の再構築法を利用し、ゲスト物質とし
て放射性ヨウ素を層間に取り込むことによる放射性ヨウ
素の除去に関するものであるが、この除去方法に関して
は従来報告されていない。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、溶液中の放
射性ヨウ素を除去し、除去した放射性ヨウ素を固体内部
に取り込んで安定に固定化することのできる新しい除去
方法を提供するものである。

【００１２】

【課題を解決するための手段】本発明者等は溶液中の放
射性ヨウ素を除去するために、鋭意研究を続けた結果、
ある種のＬＤＨを加熱して得られる熱分解物を用いる
と、再構築法でＬＤＨ構造を再生する際、放射性ヨウ素
がＬＤＨ層間に取り込まれることが分かり、本発明を完
成するに至った。

【００１３】即ち、本発明は以下の発明を包含する。 （１） 溶液中の放射性ヨウ素を除去するにあたり、Ｌ
ＤＨを加熱して得られる式（１）：

【化５】 で示される熱分解物を該溶液と接触させることを特徴と
する放射性ヨウ素の除去方法。 （２） 熱分解物が式（２）：

【化６】 で示される化合物である前記（１）に記載の放射性ヨウ
素の除去方法。

【００１４】

【発明の実施の形態】本発明は、前記したように、溶液
中の放射性ヨウ素を除去するにあたり、ＬＤＨを加熱し
て得られる熱分解物を該溶液と接触させることを特徴と
する放射性ヨウ素の分離方法に関するものである。本発
明の出発原料として用いられるＬＤＨは、一般式（４）
で示される。

【化７】

【００１５】より好ましい出発原料として用いられるＬ
ＤＨは、一般式（５）で示される。

【化８】 なお、一般式（５）で示される（ＣＯ₃ ）形ＬＤＨを製
造するには、例えばＭｇＣｌ₂ （又はＺｎＣｌ₂ ）水溶
液とＡｌＣｌ₃ 水溶液の混合液（Ｍｇ（又はＺｎ）：Ａ
ｌ＝２〜４：１，モル比）にＡｌの半分のモル数に相当
するＮａ₂ ＣＯ₃ 水溶液を加え、場合によりＨＣｌ水溶
液又はＮａＯＨ水溶液で液のｐＨを９〜１０程度に調整
し、２０〜９０℃程度に保ち、反応・熟成させた後、沈
澱した生成物を分離・洗浄し、４０〜７０℃で乾燥する
ことにより得られる。

【００１６】また、一般式（４）で示されるＬＤＨを製
造するには、Ｍｇ塩、Ｚｎ塩或いはＡｌ塩以外に、他の
２価及び３価の金属塩も原料の対象とし、上記とほぼ同
様の方法で造られるが、（ＣＯ₃ ）形でないＬＤＨを製
造するには、脱炭酸水を使用したり、窒素雰囲気下で反
応させる等反応中にＣＯ₃ ^2-イオンが入らないようにす
る工夫が必要である。なお、市販品（例えば、キョーワ
ード５００、キョーワード１０００ 協和化学工業
（株）製）を利用してもよい。

【００１７】次に、一般式（４）、（５）で示されるＬ
ＤＨを出発原料として得られるその加熱生成物を除去剤
として用いる本発明のヨウ素の除去法について述べる
が、これに限定されるものではない。本発明では、上記
の一般式（４）または（５）て示されるＬＤＨを用い、
これを加熱して得られる式（１）：

【化９】 で示される熱分解物（以下、「Ｍ²⁺、Ｍ³⁺）Ｏ熱分解
物」と略称する。）或いは式（２）：

【化１０】 で示される熱分解物（以下、「（Ｍ²⁺、Ａｌ）Ｏ熱分解
物」と略称する。）を除去剤として用いる。そして、そ
の除去剤（熱分解物）が再構築法でＬＤＨ構造を再生す
る際に放射性ヨウ素をＬＤＨ層間に取り込むことによ
り、溶液から放射性ヨウ素を除去する。ＬＤＨから（Ｍ
²⁺、Ｍ³⁺）Ｏ熱分解物或いは（Ｍ²⁺、Ａｌ）Ｏ熱分解物
を得るための加熱温度は３００〜８００℃、好ましくは
５００〜７００℃であり、加熱時間は１〜１０時間程度
である。

【００１８】溶液中のヨウ素はＩ^- イオン、Ｉ₃ ^- イオ
ン、分子状ヨウ素（Ｉ₂ ）、ＩＯ₃ ^- イオン等の形態で
存在すると考えられるが、上記したＬＤＨを加熱して得
られた（Ｍ²⁺、Ｍ³⁺）Ｏ熱分解物或いは（Ｍ²⁺、Ａｌ）
Ｏ熱分解物に取り込まれるヨウ素の形態としては、まだ
明確には分かっていない。しかし、（Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱
分解物の場合はヨウ素を取り込んで再構築されたＬＤＨ
について、粉末法によるＸ線回析スペクトルを測定し底
面間隔値（ｄ₀₀₃ ）を調べると８．３４Åであり、基本
層の厚さを差し引くと、中間層の厚さは３．５４Åにな
り、中間層にはこれより小さい分子（イオン）径のゲス
トが入り易いと考えると（分子（イオン）径：Ｉ₂ ２．
６８Å，Ｉ^- ４．４０Å，Ｉ₃ ^- ２．９０Å）、Ｉ₃ ^-
イオン，分子状ヨウ素（Ｉ₂ ）がその対象となるが、溶
液中のＩ₃ ^- イオンの安定性及びＬＤＨの陰イオン交換
性等を考慮すると、主にＩ₃ ^- イオンとしてＬＤＨ層間
に取り込まれていると推定される。

【００１９】（Ｍ²⁺、Ｍ³⁺）Ｏ熱分解物或いは（Ｍ²⁺、
Ａｌ）Ｏ熱分解物と放射性ヨウ素を含む溶液の接触は、
放射性ヨウ素を含む溶液に、粉状、粒状或いは顆粒状の
これらの熱分解物を添加してかき混ぜるか、粒状或いは
顆粒状に成形したこれらの熱分解物をカラムに充填し、
上方から処理しようとする溶液を流下させる等の手段で
行うことができる。なお、粒状或いは顆粒状にするため
に、製造課程のいずれかの段階で他の無機化合物（熱的
に安定なもの）を混合してもよい。実際のプラントで放
射性ヨウ素を含む溶液を処理する場合は、回分操作を数
段組合せ、最初のバッチより連続して処理することによ
り最終的に放射性ヨウ素濃度を殆どゼロにすることが出
来る。

【００２０】これらの接触反応は、ＣＯ₂ を含まぬ雰囲
気下で（例えば、窒素ガス或いは不活性ガス雰囲気
下）、室温程度の液温でおこなうのが望ましい。また、
その際、できるだけ共存陰イオンを含まぬようにする。
溶液中の他の共存陰イオン（特にＣＯ₃ ^2-イオン）は放
射性ヨウ素を取り込むのに妨害となるので、できるだけ
それらの陰イオン（特にＣＯ₃ ^2-イオン）が少なくなる
ような工夫をする。なお、（Ｍ²⁺、Ｍ³⁺）Ｏ熱分解物或
いは（Ｍ²⁺、Ａｌ）Ｏ熱分解物がヨウ素を取り込んで再
構築法でＬＤＨ構造を再生するに要する時間は、ヨウ素
が取り込まれる量の経時変化の測定より、室温程度で溶
液中にかき混ぜて接触する場合は、１０時間程度でほぼ
平衡に達するものと判断される。これらの接触反応で、
溶液中の放射性ヨウ素は上記の熱分解物に取り込まれ、
溶液中の放射性ヨウ素は除去される。放射性ヨウ素を取
り込んだ生成物（再構築されたＬＤＨ）は、その後、固
液分離、洗浄後、乾燥して固形物として保存することが
好ましい。

【００２１】再構築されたＬＤＨは、式（６）：

【化１１】 で示されるＬＤＨ、或いは式（７）：

【化１２】 で示されるＬＤＨになっており、取り込まれたヨウ素
（吸着されたヨウ素）は主に中間層（層間）に存在する
ものと判断される。なお、取り込まれるヨウ素（吸着さ
れたヨウ素）の形態は上記したように、Ｉ₃ ^- イオン、
ＩＯ₃ ^- イオン、Ｉ^- イオン、分子状ヨウ素（Ｉ₂ ）等
が考えられるが、放射性廃液の内容によっては他の形態
のものもある可能性はある。

【００２２】層間に取り込まれるヨウ素の量はヨウ素を
含む化合物の種類やその水溶液濃度等により異なるが、
分子状ヨウ素（Ｉ₂ ）とＩ^- イオンを共存させた溶液
（Ｉ₃ ^- イオンが多く生成していると判断される。）の
場合、その取り込まれる量（吸着量ｍｍｏｌ／（Ｍ²⁺、
Ｍ³⁺）Ｏ熱分解物或いは（Ｍ²⁺、Ａｌ）Ｏ熱分解物の量
g）は０．２〜５程度である。その取り込まれる量（吸
着量ｍｍｏｌ／（Ｍ²⁺、Ｍ³⁺）Ｏ熱分解物或いは
（Ｍ²⁺、Ａｌ）Ｏ熱分解物の量 g）は、（Ｍ²⁺、Ｍ³⁺）
Ｏ熱分解物或いは（Ｍ²⁺、Ａｌ）Ｏ熱分解物と反応させ
る溶液中のヨウ素の水溶液濃度（ｍｍｏｌ／ｄｍ³ ）が
高いほど多く、この両者の関係は式（８）：

【化１３】 で示されるフロイントリッヒ（Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ）
の等温吸着式によく適合する。

【００２３】上式において、テストの範囲では、ｎ≧２
となることから、（Ｍ²⁺、Ｍ³⁺）Ｏ熱分解物或いは（Ｍ
²⁺、Ａｌ）Ｏ熱分解物は再構築法を利用することによ
り、ヨウ素の除去剤（或いは吸着剤）として優れている
と判断できる。テストでは、（Ｍｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物
が（Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱分解物よりヨウ素の吸着量（取り
込んだヨウ素量）が多く、より好ましい。

【００２４】（Ｍｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物或いは（Ｚｎ、
Ａｌ）Ｏ熱分解物がヨウ素を取り込んで再構築されたＬ
ＤＨのＴＧ−ＤＴＡ（熱重量一示差熱分析）より、取り
込まれたヨウ素は（Ｍｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物の場合は２
００℃位、（Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱分解物の場合は１７０℃
位迄は揮散せずに安定に固定されていると判断される。

【００２５】

【実施例】以下に実施例によって本発明をさらに詳しく
説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り、本発明は
実施例に限定されるものではない。なお、合成用の原料
は何れも試薬グレードのものを使用した。

【００２６】（分析法）Ｍｇ量、Ｚｎ量およびＡｌ量等
は原子吸光光度法、炭酸イオン量は二酸化炭素分析装置
で測定した。層間水量（中間層の水分量）は熱分析によ
る重量減少曲線で１８０〜２２０℃付近の変曲点迄の重
量減少量より求め、また、ヨウ素量はデンプン溶液とチ
オ硫酸ナトリウム溶液を用いる酸化還元滴定法で求め
た。

【００２７】（合成例１） ＬＤＨの合成１ １ｍｏｌ／ｄｍ³ 塩酸を適量加えｐＨ＝１０に調整した
１ｍｏｌ／ｄｍ³ Ｎａ₂ ＣＯ₃ 水溶液３５０ｃｍ³ をビ
ーカーに入れ、攪拌しながら４０℃に保った。そこへ１
ｍｏｌ／ｄｍ³ ＭｇＣｌ₂ 水溶液４００cm³ と１ｍｏｌ
／ｄｍ³ ＡｌＣｌ₃ 水溶液２００cm³ の混合物を滴下し
た。この間、１ｍｏｌ／ｄｍ³ ＮａＯＨ水溶液を滴下し
液のｐＨを１０に保った。滴下終了後、４０℃で１時間
攪拌しながら熟成した。２４時間静置後、デカンテーシ
ョンでＣｌ^- イオンを除去し、更に１ｍｏｌ／ｄｍ³ Ｎ
ａ₂ ＣＯ₃ 水溶液３５０cm³ を加え、５時間加熱還流す
ることにより再び熟成をおこなった。加熱還流終了後、
固体生成物を遠心分離し、十分水洗いした後、６０℃で
４８時間減圧乾燥した。得られた生成物は、式〔Ｍｇ
_0.67Ａｌ_0.33（ＯＨ）₂ 〕^0.33+ 〔（ＣＯ₃ ）_0.165 ・
０．５Ｈ₂ Ｏ〕^0.33- で示されるＬＤＨであった。

【００２８】（合成例２） ＬＤＨの合成２ １ｍｏｌ／ｄｍ³ 塩酸を適量加えｐＨ＝９に調整した１
ｍｏｌ／ｄｍ³ Ｎａ₂ＣＯ₃ 水溶液３５０cm³ をビーカ
ーに入れ、攪拌しながら４０℃に保った。そこへ１ｍｏ
ｌ／ｄｍ³ ＺｎＣｌ₂ 水溶液４００cm³ と１ｍｏｌ／ｄ
ｍ³ ＡｌＣｌ₃水溶液２００cm³ の混合物を滴下した。
この間、１ｍｏｌ／ｄｍ³ ＮａＯＨ水溶液を滴下し液の
ｐＨを９に保った。滴下終了後、４０℃で１時間攪拌し
ながら熟成した。２４時間静置後、デカンテーションで
Ｃｌ^- イオンを除去し、更に１ｍｏｌ／ｄｍ³ Ｎａ₂ Ｃ
Ｏ₃ 水溶液３５０cm³ を加え、５時間加熱還流すること
により再び熟成をおこなった。加熱還流終了後、固体生
成物を遠心分離し、十分水洗いした後、６０℃で４８時
間減圧乾燥した。得られた生成物は、式〔Ｚｎ_0.67Ａｌ
_0.33（ＯＨ）₂ 〕^0.33+ 〔（ＣＯ₃ ）_0.165 ・０．５Ｈ
₂ Ｏ〕^0.33- で示されるＬＤＨであった。

【００２９】（合成例３） （Ｍｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物
の生成 合成例１で得られたＬＤＨを電気炉で空気雰囲気中、５
００℃、２時間加熱処理することにより、Ｍｇ_0.67Ａｌ
_0.33Ｏ_1.165 で示される熱分解物を得た。

【００３０】（合成例４） （Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱分解物
の生成 合成例２で得られたＬＤＨを電気炉で空気雰囲気中、５
００℃、２時間加熱処理することにより、Ｚｎ_0.67Ａｌ
_0.33Ｏ_1.165 で示される熱分解物を得た。

【００３１】〔ヨウ素水溶液原液の調製〕ヨウ化カリウ
ム（ＫＩ）２５ｇを精製水３０ｍｌに溶かし、これにヨ
ウ素（Ｉ₂ ）１３ｇを加えて溶解した後、精製水で全量
を１ｄｍ³ とし、ヨウ素水溶液の原液を調製した。実際
の使用にあたっては、精製水で任意の濃度に希釈して用
いた。溶液中では、Ｉ^- イオン、Ｉ₂ 分子の他にＩ₃ ^-
イオンが存在しているものと判断される。

【００３２】〔実施例１〕 （Ｍｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物
を用いたヨウ素水溶液中のヨウ素の除去テスト 上記の方法で調製したヨウ素水溶液原液を精製水で任意
の濃度に希釈して得られたヨウ素水溶液５０cm³ を栓付
三角フラスコにとり、これに合成例３で得られた（Ｍ
ｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物の０．２ｇを添加し、容器内の気
体を窒素ガス（Ｎ₂ ）で置換し、窒素雰囲気下、２５℃
４８時間振とうし、反応させた。反応後、固液分離し、
固体生成物は６０℃で２４時間減圧乾燥し、ヨウ素水溶
液処理液とヨウ素を取り込んで再構築されたＬＤＨを得
た。その後、反応後のヨウ素水溶液処理液中（上澄み液
中）のヨウ素濃度と再構築されたＬＤＨに取り込まれた
ヨウ素量を求めた。なお、再構築されたＬＤＨに取り込
まれたヨウ素量（吸着量）は、固液分離後のヨウ素水溶
液処理液中（上澄み液中）のヨウ素濃度と反応前のヨウ
素水溶液中のヨウ素濃度の濃度差より計算で求めた。

【００３３】再構築され、ヨウ素が取り込まれたＬＤＨ
は式（９）：

【化１４】 で示されるものと判断される。

【００３４】再構築されたＬＤＨ（ヨウ素吸着量３．８
６ｍｍｏｌ／熱分解物ｇ）について、大気中でＴＧ−Ｄ
ＴＡで加熱変化を調べ、図１に示した。それより、２０
０℃付近迄層間水の脱離が起き、それ以降でヨウ素の昇
華が起きているものと推定される。

【００３５】反応後のヨウ素水溶液処理液中のヨウ素濃
度（平衡濃度） Ｃ（ｍｍｏｌ／ｄｍ³ ）と、再構築さ
れたＬＤＨに取り込まれたヨウ素量（吸着量） Ｘ／Ｍ
（ｍｍｏｌ／熱分解物，ｇ）の関係を、表１及び図２に
示した。

【表１】 〔実施例２〕 （Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱分解物を用いたヨウ
素水溶液中のヨウ素の除去テスト 合成例３で得られた（Ｍｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物の代り
に、合成例４で得られた（Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱分解物を用
いた以外は、実施例１と同様のテストを行った。再構築
され、ヨウ素が取り込まれたＬＤＨは式（１０）：

【化１５】 で示されるものと判断される。

【００３６】反応後の固液分離して得られた固体生成物
の乾燥品（ヨウ素の吸着量２．６３ｍｍｏｌ／ｇ）につ
いて、粉末法によるＸ線回折スペクトルより底面間隔値
（ｄ₀₀₃ ）を調べると、８．３４Åであり、基本層の厚
さ４．８０Åを差し引くと、中間層の厚さは３．５４Å
になる。これより、中間層には３．５４Å以下のゲスト
が取り込まれている可能性が大きいと判断されるため、
Ｉ₂ 、Ｉ₃ ^- イオンが考えられるが、前記の理由でＩ₃
^- イオンとしてＬＤＨ層間に取り込まれている可能性が
高いと考えられる。

【００３７】再構築されたＬＤＨ（ヨウ素吸着量２．４
７ｍｍｏｌ／熱分解物ｇ）について、大気中でＴＧ−Ｄ
ＴＡで加熱変化を調べ、図３に示した。それより、１７
０℃付近迄層間水の脱離による重量減少、１７０℃付近
に層間水の脱離による吸熱ピーク、２２５℃付近にヨウ
素の昇華と判断される吸熱ピークが観察される。

【００３８】反応後のヨウ素水溶液処理液中のヨウ素濃
度（平衡濃度） Ｃ（ｍｍｏｌ／ｄｍ³ ）と、再構築さ
れたＬＤＨに取り込まれたヨウ素量（吸着量） Ｘ／Ｍ
（ｍｍｏｌ／熱分解物，ｇ）の関係を、表２及び図２に
示した。

【表２】

【００３９】図２より、合成例３で得られた（Ｍｇ、Ａ
ｌ）Ｏ熱分解物または合成例４で得られた（Ｚｎ、Ａ
ｌ）Ｏ熱分解物を用いた何れの場合も、水溶液中の濃度
（平衡濃度）の増加とともにヨウ素吸着量は直線的に増
加しているのが分かる。

【００４０】（フロイントリッヒ（Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃ
ｈ）の等温吸着式の適応） 図２に示された関係に基づいて、式（８）：

【化１６】 で示されるフロイントリッヒ（Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ）
の等温吸着式を適応し、その定数（ｋ、ｎ）を求める
と、合成例３で得られた（Ｍｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物を用
いた場合：ｋ＝２．２６、ｎ＝４．９８、合成例４で得
られた（Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱分解物を用いた場合：ｋ＝
０．８２２、ｎ＝２．２９であった。

【００４１】何れの場合もｎ≧２となることから、（Ｍ
ｇ、Ａｌ）Ｏ熱分解物又は（Ｚｎ、Ａｌ）Ｏ熱分解物を
用いたＬＤＨの再構築を利用した溶液中のヨウ素の除去
方法は優れており、実用化に当り、バッチの組合せ、カ
ラム法の利用等により溶液中のヨウ素を充分に除去でき
るものと判断できる。

【００４２】

【発明の効果】本発明で利用される特定のＬＤＨを加熱
して得られる熱分解物は、溶液中で再構築してＬＤＨを
再生する際にヨウ素を取り込み、取り込まれたヨウ素量
（吸着量ｍｍｏｌ／熱分解物 ｇ）は０．２〜５程度と
大きく、また、その取り込み量はフロイントリッヒ（Ｆ
ｒｅｕｎｄｌｉｃｈ）の等温吸着式で示され、その式で
ｎ≧２となることから、該熱分解物はヨウ素の吸着剤と
して優れており、ヨウ素溶液中のヨウ素の除去、特に原
子力発電プラントや使用済核燃料施設において生ずる放
射性廃液中の放射性ヨウ素の除去に有効に利用できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１の再構築されたＬＤＨのＴＧ−ＤＴＡ
曲線

【図２】実施例１、２の水溶液中のヨウ素濃度（平衡濃
度） Ｃ（ｍｍｏｌ／ｄｍ³ ）と吸着量 Ｘ／Ｍ（ｍｍ
ｏｌ／熱分解物，ｇ）の関係を示す図である。

【図３】実施例２の再構築されたＬＤＨのＴＧ−ＤＴＡ
曲線

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 溶液中の放射性ヨウ素を除去するにあた
   り、層状複水酸化物を加熱して得られる式（１）： 【化１】 で示される熱分解物を該溶液と接触させることを特徴と
   する放射性ヨウ素の除去方法。
2. 【請求項２】 熱分解物が式（２）： 【化２】 で示される化合物である請求項１記載の放射性ヨウ素の
   除去方法。