JPH11511401A - 線状ポリオレフィン用定着剤 - Google Patents

線状ポリオレフィン用定着剤

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JPH11511401A JP9510259A JP51025997A JPH11511401A JP H11511401 A JPH11511401 A JP H11511401A JP 9510259 A JP9510259 A JP 9510259A JP 51025997 A JP51025997 A JP 51025997A JP H11511401 A JPH11511401 A JP H11511401A
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Abstract

(57)【要約】 本発明は、ａ）実質的に線状の第１オレフィンコポリマーを含んでいる第１基材、ｂ）その第１基材に重なっている定着剤であって、実質的に線状の第２オレフィンコポリマーのグラフトコポリマーを含む定着剤、ｃ）その定着剤と混合されている粘着性樹脂、またはその定着剤に重なっているか、もしくはそれと混合されている接着剤、およびｄ）上記第１基材に接着剤で付着されている第２基材を含んでいるラミネートである。本発明は、Ｃ2〜Ｃ20オレフィンとエチレン系不飽和のカルボン酸または酸無水物から誘導されるコポリマーと、極性官能基を有し、かつ、実質的に線状のオレフィンコポリマー、または狭い分子量分布、そのポリマー主鎖に沿ったコモノマー単位のランダムな分布、および少なくとも75の均質性指数を有し、極性官能基を有する、エチレンとＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコポリマーとの混合物を含んでいる定着剤でもある。本発明のラミネートおよび定着剤は、浴室の浴室用スケール、靴底、カーペット裏地、および自動車用風防を包含する、さまざまな最終用途に有用である。

Description

【発明の詳細な説明】 線状ポリオレフィン用定着剤 本発明は、実質的に線状のポリオレフィンエラストマーを含んでいるラミネー ト用の定着剤に関する。 多数のポリマー層を含んでいる積層構造体は、当該異分野においてよく知られ ている。このような構造体は、米国特許第4,058,647号、第4,198,327号、第4,33 2,858号、第4,341,837号、および第4,588,648号、並びに欧州特許出願第0 322 0 45 A2号において開示されている。 ポリマーのラミネートを成功裏に行うためには、それらのポリマー層を接着し て、使用中の剥離を避けなければならない。米国特許第4,058,647号は、改質お よび未改質ポリオレフィンの両方並びにゴム成分を含んでいるポリマー組成物で 、エチレン−ビニルアルコール・コポリマーをラミネートすることができるとい うことを開示している。米国特許第4,198,327号は、カルボキシ化ポリオレフィ ンおよび炭化水素エラストマーを含んでいる組成物で、ポリカーボネートとエチ レン−ビニルアルコール・コポリマーとをいっしょに接着することができるとい うことを開示している。米国特許第4,332,858号および第4,341,837号は、水素添 加されていないブロックコポリマー、例えば、スチレンとブタジエンとのマレイ ン化されているブロックコポリマーを使用して、オレフィンのホモポリマーおよ びコポリマーをポリカーボネートに接着することができるということを開示して いる。米国特許第4,588,648号は、オレフィンと無水マレイン酸とのグラフトコ ポリマーおよびグラフトされていないポリプロピレンを含んでいる接着剤層で、 ポリプロピレンとエチレ ン−ビニルアルコール・コポリマーとをラミネートすることができることを開示 している。欧州特許出願第0 322 045 A2号は、カルボン酸または酸無水物で改質 されているポリオレフィン、例えば、マレイン化されているポリプロピレン、お よび水素添加された共役ジエンを主成分として含んでいるブロックを有する選択 的に水素添加されたブロックコポリマー、例えば、飽和されているスチレン−ブ タジエンのブロックコポリマー、またはスチレン−イソプレンのブロックコポリ マーを含んでいる接着剤配合物を使用して、ポリカーボネートとエチレン−ビニ ルアルコールとをいっしょにラミネートできるということを開示している。基材 への接着性が改良されたポリマーを提供するプライマーとしての、改質された塩 素化カルボキシ化ポリオレフィンの使用が、米国特許第4,954,573号および第4,9 66,947号において開示されている。 上記に引用されている参考文献のいずれも、米国特許第5,272,236号および第5 ,278,272号において説明されているような実質的に線状のオレフィンコポリマー を含んでいるラミネート用の適切な定着剤を提案してはいない。このようなコポ リマー用の適切な定着剤の発見は、当該分野における進歩であろう。 本発明は、 ａ）実質的に線状の第１オレフィンコポリマーを含んでいる第１基材、 ｂ）その第１基材に重なっていて、極性官能基を有し、かつ、実質的に線状の 第２オレフィンコポリマーを含む定着剤、 ｃ）その定着剤と混合されている粘着性樹脂、またはその定着剤に重なってい るか、もしくはそれと混合されている接着剤、および ｄ）上記第１基材に接着剤で付着されている第２基材であって、それらの第１ および第２の実質的に線状のオレフィンコポリマーが 、 ｉ）3.5未満のＭw／Ｍn、 ii）6以上のＩ10／Ｉ2、および iii）ほぼ同一のメルトインデックスおよびＭw／Ｍnを有する線状オレフィ ンポリマーの表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪断速度よりも少な くとも50パーセントは大きな、表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪 断速度 を有することを特徴とし、各々の実質的に線状のオレフィンコポリマーがエチレ ンとＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコポリマーである第２基材 を含んでいるラミネートである。 もう１つの特徴においては、本発明は、 ａ）Ｃ2〜Ｃ20オレフィンとエチレン系不飽和のカルボン酸または酸無水物と から誘導されるコポリマーと、 ｂ）ｉ）3.5未満のＭw／Ｍn、 ii）6以上のＩ10／Ｉ2、および iii）ほぼ同一のメルトインデックスおよびＭw／Ｍnを有する線状オレフィ ンポリマーの表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪断速度よりも少な くとも50パーセントは大きな、表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪 断速度 を有する、極性官能基を有し、かつ、実質的に線状のオレフィンコポリマーであ って、各々のオレフィンポリマーがエチレンとＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコ ポリマーであることをさらに特徴とするオレフィンコポリマー、または ｃ）狭い分子量分布、そのポリマー主鎖に沿ったコモノマー単位のランダムな 分布、および少なくとも75の均質性指数を有し、極性官能基を有する、エチレン とＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコポリ マー との混合物を含んでいる定着剤である。 本発明のラミネートの第１基材は、実質的に線状の第１オレフィンコポリマー を含んでいる。実質的に専横の第２オレフィンコポリマーの極性官能基を有する ポリマーを含んでいる定着剤が、その第１基材に重なっている。 あるいは、上記定着剤は、狭い分子量分布、そのポリマー主鎖に沿ったコモノ マー単位のランダムな分布、および少なくとも75の均質性指数を有し、極性官能 基を有する、エチレンとＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとの線状コポリマーを含むこ とができる。このようなポリマー（以降、'992ポリマーと称する）は、Elstonに より、米国特許第3,645,992号において、およびWelbornにより米国特許第5,324, 800号において説明されており、タフマーTM（TAFMERTM）（三井石油化学(Mitsui Petrochemical)の商標）およびイグザクトTM（EXACTTM）（エクソン・ケミカル (Exxon Chemical)の商標）という商標で入手可能なポリマーを包含している。 上記第１および第２の実質的に線状のオレフィンコポリマー（以降、実質的に 線状のオレフィンコポリマーと称する）は、１）高い溶融弾性、２）高い加工性 、３）3.5未満の多分散性指数、および４）多分散性指数とは本質的に独立のメ ルトフローインデックスを有することを特徴とする。それらの実質的に線状のオ レフィンコポリマーは、ほぼ同一のメルトインデックスおよびＭw／Ｍnを有する 線状オレフィンポリマーの表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪断速 度よりも少なくとも50パーセントは大きな、表面メルトフラクチャーの開始時に おける臨界剪断速度を有することをさらに特徴とする。 上記実質的に線状のオレフィンコポリマーは、エチレンと少なく とも１種のＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコポリマーであり、任意にＣ2〜Ｃ20ア セチレン系不飽和のモノマーもしくはＣ4〜Ｃ18ジオレフィン、例えば、5-エチ リデン-2-ノルボルネン、または1,5-ヘキサジエン、1,7-オクタジエン、および1 ,9-デカジエンを包含しているα，ω−ジエンとのコポリマーであってもよい。 それらの実質的に線状のオレフィンコポリマーは、好ましくはエチレンとＣ4〜 Ｃ10α−オレフィン、より好ましくはエチレンと、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メ チル-1-ペンテン、または1-オクテンとのコポリマーである。もっとも好ましく は、それらの実質的に線状のオレフィンコポリマーは、エチレンと1-オクテンと のコポリマーである。 上記実質的に線状のオレフィンコポリマーは、そのポリマー主鎖に沿って、炭 素原子1000個あたりに、好ましくは0.01、より好ましくは0.3から、好ましくは ３、より好ましくは１までの長鎖分岐を有する。長鎖分岐とは、本明細書中では 、それを超える長さになると、炭素でのＮＭＲ分光分析法では判別することがで きなくなる、少なくとも約６個の炭素原子の鎖長として定義する。その長鎖分岐 は、そのポリマー主鎖の長さの２分の１ほどにもなることがある。 上記実質的に線状のオレフィンコポリマーの多分散性指数（つまり、分子量分 布、または数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍw／Ｍn））は3.5未満 、好ましくは1.5〜2.5である。そのメルトフローインデックス比（つまり、ASTM D-1238により測定されるＩ10／Ｉ2）は少なくとも5.63、好ましくは少なくとも ６、より好ましくは７であり、メルトフローインデックスの多分散性指数への依 存性を示す従来のポリオレフィンとは対照的に、多分散性指数とは本質的に独立 である。この性質は、以前に、米国特許第5,272,236号の図２において例示され ている。実質的に線状のオレフィンコポリマーの調製は、その'236特許において 、詳細に説明されて いる。 上記実質的に線状のオレフィンコポリマーの密度は、一般に、0.85〜0.96g/ml の範囲にあり、好ましくは0.85、より好ましくは0.86から、好ましくは0.89、よ り好ましくは0.88までの範囲にある。 上記第１基材は、他の従来の添加剤、例えば、熱安定剤、耐候安定剤、静電防 止剤、核剤、充填材、ピグメント、染料、難燃剤、および粘着防止剤を任意にを 含んでいてもよい。その第１基材は、同様のまたは大幅に異なる重量平均（また は、さらに言えば数平均）分子量を有する実質的に線状のオレフィンポリマーの 混合物をも含んでいてもよい。従って、実質的に線状のオレフィンコポリマーは 3.5未満の多分散性指数を有するけれども、第１基材（並びに定着剤）の多分散 性指数はそれに限定されない。 上記第１基材に重なっている定着剤は、極性官能基を有する実質的に線状の第 ２オレフィンコポリマー、または極性官能基を有する、エチレンと'992ポリマー とのコポリマーを含んでいる。接着性を高めるのに十分な量だけ存在するこのよ うな極性基は、先行技術において既知の手段を包含しているあらゆる好適な手段 によって、予備成形された実質的に線状の第２ポリオレフィンまたは'992ポリマ ーにグラフトされているのが好ましい。その極性基は、希望する極性基を含んで いる好適なモノマーの共重合を通して取り込まれていてもよい。好適な極性基の 例は、ハロ、特に、クロロおよびブロモ、ヒドロキシ、カルボキシ、カルボニル 、ホスホノ、酸無水物、アミノ、エポキシ、メルカプト、スルフェート、スルホ ネート、アミド、およびエステル基を包含している。もちろん、その予備成形さ れたポリオレフィンにグラフトされているそれらのカルボキシおよび酸無水物基 が好まれる。その予備成形されたポリマーにグラフトすることができる不飽和カ ルボン酸および酸無水物化合物の例は、 マレイン酸、フマール酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸 、無水マレイン酸、および無水イタコン酸を包含している。無水マレイン酸は、 実質的に線状の第２オレフィンコポリマー用の好ましいグラフト化合物である。 上記極性基は、予備成形段階において極性基を実質的に含まない、実質的に線 状の第２オレフィンコポリマーまたは'992ポリマーにグラフトされているのが好 ましい。「実質的に含まない」という用語は、本明細書中では、予備成形された ポリマーの重量に対して、10重量パーセント未満、好ましくは５重量パーセント 未満、より好ましくは１重量パーセント、もっとも好ましくは0.1重量パーセン ト未満の極性基を含んでいる実質的に線状のオレフィンコポリマーまたは'992ポ リマーを指すものとして使用される。実質的に線状の第１オレフィンコポリマー もまた、極性基を実質的に含んでいないのが好ましい。 上記実質的に線状の第２オレフィンコポリマーまたは'992ポリマーにおいてグ ラフトされている官能基の含有率は、第１基材の接着性を改良するのに十分なも のであり、その実質的に線状の第２オレフィンコポリマーまたは'992ポリマーの 重量に対して、好ましくは0.05重量パーセント、より好ましくは0.5重量パーセ ント、もっとも好ましくは１重量パーセントから、好ましくは15重量パーセント 、より好ましくは10重量パーセント、もっとも好ましくは５重量パーセントまで の範囲にある。 上記定着剤は、上記のグラフトされている実質的に線状の第２オレフィンコポ リマーまたはグラフトされている'992ポリマーと、ａ）Ｃ2〜Ｃ20オレフィン、 好ましくはＣ2〜Ｃ4オレフィン、より好ましくはエチレン、およびｂ）不飽和カ ルボン酸もしくは酸無水物、好ましくはマレイン酸、フマール酸、イタコン酸、 アクリル酸 、メタクリル酸、クロトン酸、無水マレイン酸、もしくは無水イタコン酸、より 好ましくはアクリル酸もしくはメタクリル酸から誘導されるコポリマーとの混合 物を含んでいるのが好ましい。 上記のグラフトされている実質的に線状の第２オレフィンコポリマーは、その グラフトされている実質的に線状の第２オレフィンコポリマーまたはグラフトさ れている'992ポリマーと、Ｃ2〜Ｃ20オレフィンと不飽和カルボン酸もしくは酸 無水物とから誘導されるコポリマーとの全重量に対して、好ましくは10重量パー セント、より好ましくは20重量パーセント、もっとも好ましくは40重量パーセン トから、好ましくは90重量パーセント、より好ましくは80重量パーセント、もっ とも好ましくは60重量パーセントまでの定着剤を含んでいる。 上記ラミネートは、上記第１基材の融点以下の温度において加工可能（つまり 、上記定着剤が接着を促進する）である。そのラミネートは、好ましくは20℃〜 100℃、より好ましくは60℃まで、もっとも好ましくは40℃までの温度において 加工可能である。 上記定着剤を、好ましくは100℃〜160℃の高温において、粘着性樹脂と混合し て、第１と第２の基材の間にホットメルト接着付着層を形成させてもよい。その 粘着性樹脂はその定着剤と相溶性であり、概して脂肪族樹脂、ポリテルペン樹脂 、水素添加樹脂、または混合脂肪族芳香族樹脂である。粘着性樹脂の例は、エス コレズ（ESCOREZ）（エクソン・ケミカル社(Exxon Chemical Co.,））、ピコタ ック(PICCOTAC)、ピコバール(PICCOVAR)、ピコライト(PICCOLYTE)（ハーキュレ ス社(Hercules Inc.)）、ウィングタック(WINGTAC)（グッドイヤー(Goodyear)） およびゾナレス(ZONARES)（アリゾナ(Arizona)）という商標で入手可能なものを 包含している。 あるいは、本発明のラミネートは、上記定着剤に重なっているか またはそれと混合されているかのいずれかの、あらゆる好適な接着剤を含んでい てもよい。上記接着剤は、例えば、純接着剤もしくは溶液型接着剤、または一液 型もしくは二液型接着剤であってもよい。好適な接着剤の例は、エポキシ樹脂、 ウレタン、ラテックス、エラストマー−溶剤セメント、ガム、およびポリシリコ ーンを包含しているけれども、それらに制限されるものではない。 好適な溶媒、例えば、モノクロロベンゼンまたは酢酸エチル中に溶解している ポリイソシアネート化合物またはプレポリマー、好ましくはジ−もしくはトリ− イソシアネート化合物またはプレポリマー、例えば、トリス（4-イソシアナトフ ェニル）チオホスフェート、トルエン・ジイソシアネート、メチレン・ジ-p-フ ェニレン・イソシアネート、またはそれらのウレタンポリマーは、溶液型接着を 促進させるために使用することができる。例えば、そのポリイソシアネート化合 物を定着剤層上にコートしてもよく、定着剤といっしょに配合して上記第１基材 に適用してもよく、または溶液型接着剤といっしょに配合して定着剤層に適用し てもよい。 上記ポリイソシアネート化合物またはプレポリマーは、上記溶液型接着剤と上 記定着剤との間の接着を促進するのに十分な量、その定着剤の重量に対して、好 ましくは0.1重量パーセント、より好ましくは0.5重量パーセント、もっとも好ま しくはＩ重量パーセントから、好ましくは25重量パーセント、より好ましくは10 重量パーセント、もっとも好ましくは５重量パーセントまでの量を使用する。 商業的に入手可能なポリイソシアネート化合物またはプレポリマーの例は、デ スモジュールTM（DESMODURTM）（マイルズ社(Miles Inc.)の商標）、パピTM(PAP ITM)ポリマーMDI（ダウ・ケミカル・カンパニー(Dow Chemical Company)の商標 ）およびウパコ(UPACO)3570（ウォーセン・インサストリーズ(Worthen Industri es)のウパ コ事業部により生産されている）を包含している。 上記イソシアネート化合物または先駆物質は、触媒の存在下で、都合よく使用 される。好適な触媒は、二価または四価の有機錫触媒、例えば、ラウリン酸ジメ チル錫、ジカルボン酸ジメチル錫、ジメルカプチド・ジメチル錫、およびオクタ ン酸錫、またはアミン触媒を包含している。 本発明のラミネートは、上記第１基材に接着剤で付着されている第２基材をさ らに含んでいる。その第２基材はあらゆる好適な材料、例えば、革、金属、プラ スチック、ゴム、ガラス、木材またはコンクリートであることができる。 本発明のラミネートは、浴室の浴室用スケール、靴底、カーペット裏地、およ び自動車用風防を包含する、さまざまな最終用途に有用である。 以下の実施例は例示の目的のみのものであり、本発明の範囲を限定するものと 解釈されるものではない。実施例１ −ポリオレフィンエラストマー／革・ラミネートの調製およびＴ形剥離 強さ 0.3ｇ／10分のメルトフローインデックスおよび0.87g/mlの密度を有するエチ レン-1-オクテン・コポリマーにグラフトされている ーキュレス社の商標）とを、均質になるまで150℃において混合することにより 、ホットメルト接着剤配合物を調製した。その混合物 ンパニーの商標）を添加し、均質になるまで攪拌した。そのホット ィンエラストマー（ダウ・ケミカル・カンパニーの商標）のストリ ップに適用した。7.6cmの重なりと760μｍの付着厚みを使用して、靴底用成形材 料を予熱（150℃）したなめし革と重ね合わせることにより、そのラミネートを Ｔ型剥離試験用に調製した。その靴底ストリップは15.2cm×2.5cm×0.32cmであ り、そのなめし革は10cm×2.5cm× 0.095cmであった。その接着剤を100℃におい て30分間にわたって硬化させた。付着部分のまわりの余分の接着剤を除去し、そ の接着部を、試験温度において、試験に先だって、２時間にわたって調整した。 ASTM法D1876-72に準じて、25.4cm／分のクロスヘ 、そのＴ型剥離強さが34pliであることが見いだされた。実施例２ −エチレン-1-オクテン・コポリマー／Ｅコートされている金属のラミ ネート用の室温で硬化されるエポキシ接着剤 トルエン（30.0ｇ）、ペルクロロエチレン（6.0ｇ）、t-ブタノール（6.0ｇ） 、0.3ｇ／10分のメルトフローインデックスおよび0.87g/mlの密度を有するエチ レン-1-オクテン・コポリマーにグラ カンパニーの商標）をビーカー中でいっしょに混合し、均質な溶液となるまで80 ℃に加熱した。この定着剤ブレンドを25℃まで冷却し、次に、エンゲージTM（商 標）8200エチレン-1-オクテン・コポリマーのストリップに薄膜として適用し、2 5℃において、24時間にわたって乾燥させた。その下塗りしたストリップに、12. 5ｇのD.E.R. ｇのアンカレズTM(ANKAREZTM)2364X改質剤（エアー・プロダクツ・アンド・ケミ カルズ社(Air Products and Chemicals，Inc.)の商標）および10.0ｇのアンカマ インTM(ANCAMINETM)2364X硬化剤（エア ー・プロダクツ・アンド・ケミカルズ社の商標）を適用し、ガラスビーズを降り 注いで、厚みを制御した。Ｅコートされている金属とエチレン-1-オクテン・コ ポリマーとを、次に、7.6cmの重なりで重ね合わせ、その接着剤を25℃で一晩か けて硬化させた。そのＴ型剥離強さは40pliであった。実施例３ −エチレン-1-オクテン・コポリマー／Ｅコートされている金属のラミ ネート用の室温で硬化されるエポキシ接着剤 その定着剤ブレンドが、トルエン／ペルクロロエチレン／t-ブタノールの溶媒 混合物中における、0.67ｇのエチレン-1-オクテン・コポリマーにグラフトされ ている無水マレイン酸と0.17ｇのプリマ 外は、実施例２の手順を繰り返した。そのＴ型剥離強さは32pliであった。実施例４ −エチレン-1-オクテン・コポリマー／Ｅコートされている金属のラミ ネート用の室温で硬化されるエポキシ接着剤 その定着剤ブレンドが、トルエン／ペルクロロエチレン／t-ブタノールの溶媒 混合物中における、0.17ｇのエチレン-1-オクテン・コポリマーにグラフトされ ている無水マレイン酸と0.67ｇのプリマ 外は、実施例２の手順を繰り返した。そのＴ型剥離強さは38pliであった。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １．ａ）実質的に線状の第１オレフィンコポリマーを含んでいる第１基材、 ｂ）その第１基材に重なっている定着剤であって、極性官能基を有し、かつ、 実質的に線状の第２オレフィンコポリマーを含む定着剤、 ｃ）その定着剤と混合されている粘着性樹脂、またはその定着剤に重なってい るか、もしくはそれと混合されている接着剤、および ｄ）上記第１基材に接着剤で付着されている第２基材であって、それらの第１ および第２の弾性オレフィンポリマーが、 ｉ）3.5未満の、数平均分子量に対する重量平均分子量の比、 ii）6以上のＩ10／Ｉ2、および iii）ほぼ同一のメルトインデックスおよびＭw／Ｍnを有する線状オレフィ ンポリマーの表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪断速度よりも少な くとも50パーセントは大きな、表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪 断速度 を有することを特徴とし、各々のオレフィンポリマーがエチレンとＣ3〜Ｃ20α −オレフィンとのコポリマーであることをさらに特徴とする第２基材 を含んでいるラミネート。 ２．上記定着剤が、Ｃ2〜Ｃ20オレフィンおよびエチレン系不飽和のカルボン 酸または酸無水物から誘導されるコポリマーを含んでいる、請求項１に記載のラ ミネート。 ３．上記オレフィンとエチレン系不飽和のカルボン酸とのコポリマーが、エチ レンとアクリル酸とのコポリマー、またはエチレンとメタクリル酸とのコポリマ ーである、請求項２に記載のラミネート 。 ４．各々の実質的に線状のオレフィンコポリマーが、独立に、エチレンと、1- ブテン、4-メチル-1-ペンテン、1-ヘキセン、または1-オクテンとのコポリマー である、請求項１〜３のいずれか１項に記載のラミネート。 ５．各々の実質的に線状のオレフィンコポリマーが、0.86〜0.88g/mlの密度を 有する、エチレンと1-オクテンとのコポリマーである、請求項１〜４のいずれか １項に記載のラミネート。 ６．上記極性官能基を有し、かつ、実質的に線状の第２オレフィンコポリマー が、予備成形段階において極性基を実質的に含まないエチレン-1-オクテン・コ ポリマーにグラフトされている酸無水物基またはカルボン酸基を含んでおり、そ の極性官能基を有するポリマーが、その予備成形されたエチレン-1-オクテン・ コポリマーの重量に対して0.05〜10重量パーセントの予備成形されたエチレン-1 -オクテン・コポリマーにグラフトされている無水マレイン酸を含んでおり、そ の無水マレイン酸でグラフトされているエチレン-1-オクテン・コポリマーの、 エチレンとアクリル酸とのコポリマー、またはエチレンとメタクリル酸とのコポ リマーに対する比が、20：80〜80：20の範囲にある、請求項１〜５のいずれか１ 項に記載のラミネート。 ７．溶液型接着剤配合物が上記定着剤に重なっているかもしくはそれと混合さ れており、その定着剤またはその溶液型接着剤がイソシアネート化合物もしくは イソシアネートプレポリマーをさらに含んでいる、請求項１〜６のいずれか１項 に記載のラミネート。 ８．上記第２基材が、金属、ガラス、木材、セメント、プラスチック、ゴム、 または革を含んでいる、請求項１〜９のいずれか１項に記載のラミネート。 ９．ａ）Ｃ2〜Ｃ20オレフィンとエチレン系不飽和のカルボン酸または酸無水 物とから誘導されるコポリマーと、 ｂ）ｉ）3.5未満のＭw／Ｍn、 ii）6以上のＩ10／Ｉ2、および iii）ほぼ同一のメルトインデックスおよびＭw／Ｍnを有する線状オレフィ ンポリマーの表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪断速度よりも少な くとも50パーセントは大きな、表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪 断速度 を有する、極性官能基を有し、かつ、実質的に線状のオレフィンコポリマーであ って、各々のオレフィンポリマーがエチレンとＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコ ポリマーであることをさらに特徴とするオレフィンコポリマー、または ｃ）狭い分子量分布、そのポリマー主鎖に沿ったコモノマー単位のランダムな 分布、および少なくとも75の均質性指数を有し、極性官能基を有する線状オレフ ィンコポリマー との混合物を含んでいる定着剤。 １０．ａ）Ｃ2〜Ｃ20オレフィンとエチレン系不飽和のカルボン酸または酸無 水物とのコポリマーと、 ｂ）ｉ）3.5未満のＭw／Ｍn、 ii）6以上のＩ10／Ｉ2、および iii）ほぼ同一のメルトインデックスおよびＭw／Ｍnを有する線状オレフィ ンポリマーの表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪断速度よりも少な くとも50パーセントは大きな、表面メルトフラクチャーの開始時における臨界剪 断速度 を有する、極性官能基を有し、かつ、実質的に線状のオレフィンコポリマーであ って、各々のオレフィンポリマーがエチレンとＣ3〜Ｃ20α−オレフィンとのコ ポリマーであることをさらに特徴とする オレフィンコポリマー との混合物を含んでいる定着剤であって、そのＣ2〜Ｃ20オレフィンとエチレン 系不飽和のカルボン酸とのコポリマーがエチレンとアクリル酸またはメタクリル 酸とのコポリマーを含んでおり、その極性官能基を有し、かつ、実質的に線状の オレフィンコポリマーが、予備成形段階において極性基を実質的に含まず、0.86 〜0.88g/mlの密度を有するエチレン-1-オクテン・コポリマーにグラフトされて いる無水マレイン酸を含み、かつ、その無水マレイン酸でグラフトされているエ チレン-1-オクテン・コポリマーの、エチレンとアクリル酸とのコポリマー、ま たはエチレンとメタクリル酸とのコポリマーに対する比が、20：80〜80：20の範 囲にある定着剤。
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