JPH11307133A - 有機電解質電池の製造法 - Google Patents
有機電解質電池の製造法Info
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- JPH11307133A JPH11307133A JP10254993A JP25499398A JPH11307133A JP H11307133 A JPH11307133 A JP H11307133A JP 10254993 A JP10254993 A JP 10254993A JP 25499398 A JP25499398 A JP 25499398A JP H11307133 A JPH11307133 A JP H11307133A
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- Japan
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- organic electrolyte
- battery
- laminated
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- polymer
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Abstract
(57)【要約】
【課題】 セパレータおよび電極に有機電解液を十分吸
収させることにより放電率特性に優れた電池を提供す
る。 【解決手段】 正極と負極との間に有機電解液を吸収保
持するポリマーを含むセパレータを配して積層した構成
の積層電極を電池容器に挿入し、有機電解液を注液した
後に電池容器内を加熱する、あるいは電池容器内を減圧
にした後に加熱する。これによりセパレータおよび電極
の微細な孔に十分な有機電解液を含浸吸収させ、またポ
リマー自身にも有機電解液を吸収保持させることがで
き、良好な放電率特性を有する有機電解質電池が提供で
きる。
収させることにより放電率特性に優れた電池を提供す
る。 【解決手段】 正極と負極との間に有機電解液を吸収保
持するポリマーを含むセパレータを配して積層した構成
の積層電極を電池容器に挿入し、有機電解液を注液した
後に電池容器内を加熱する、あるいは電池容器内を減圧
にした後に加熱する。これによりセパレータおよび電極
の微細な孔に十分な有機電解液を含浸吸収させ、またポ
リマー自身にも有機電解液を吸収保持させることがで
き、良好な放電率特性を有する有機電解質電池が提供で
きる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は有機電解液を電池に
注液して電気化学的に活性する有機電解質電池におい
て、その注液方法により、電極およびセパレータへの電
解液の吸液性を改善するものである。
注液して電気化学的に活性する有機電解質電池におい
て、その注液方法により、電極およびセパレータへの電
解液の吸液性を改善するものである。
【０００２】
【従来の技術】携帯電話やノート型パソコンの小型、軽
量、薄型化の傾向が年々強まると共に、その電源として
用いられる電池においても小型、軽量、薄型化の要望が
強まっている。こうした時流の中でリチウム電池、中で
も充電式のリチウム二次電池は高電圧、高エネルギー密
度の観点から生産量が年々増加しており、また、性能向
上をめざした研究開発が盛んに行われている。
量、薄型化の傾向が年々強まると共に、その電源として
用いられる電池においても小型、軽量、薄型化の要望が
強まっている。こうした時流の中でリチウム電池、中で
も充電式のリチウム二次電池は高電圧、高エネルギー密
度の観点から生産量が年々増加しており、また、性能向
上をめざした研究開発が盛んに行われている。
【０００３】リチウム二次電池の薄型化の方法として、
電池の発電要素は従来の円筒型リチウム・イオン電池と
同様のものを用い、電池ケースをアルミニウム合金など
を用いて角薄型にすることが検討され、一部実用化され
ている。しかし、現在の技術では発電要素を従来の円筒
型リチウム・イオン電池と同様のものを用いる限り、薄
型化には限界がある。
電池の発電要素は従来の円筒型リチウム・イオン電池と
同様のものを用い、電池ケースをアルミニウム合金など
を用いて角薄型にすることが検討され、一部実用化され
ている。しかし、現在の技術では発電要素を従来の円筒
型リチウム・イオン電池と同様のものを用いる限り、薄
型化には限界がある。
【０００４】薄型化を追求する方法のひとつに、電解液
を吸収保持するポリマー材料を用いたリチウム・ポリマ
ー二次電池が注目されている。特に、米国のBellcore社
より発明、提案されたポリマー材料としてフッ化ビニリ
デン（以下、ＶＤＦと記す）と６フッ化プロピレン（以
下、ＨＦＰと記す）の共重合体（以下、Ｐ（ＶＤＦ−Ｈ
ＦＰ）と記す）を用いたリチウム・ポリマー二次電池
は、実用化に最も近い電池系として期待されている。こ
の電池系は正極、負極およびセパレータに同一のＰ（Ｖ
ＤＦ−ＨＦＰ）を使い、セパレータと正極および負極を
熱融着により一体化させることを特徴としている。
を吸収保持するポリマー材料を用いたリチウム・ポリマ
ー二次電池が注目されている。特に、米国のBellcore社
より発明、提案されたポリマー材料としてフッ化ビニリ
デン（以下、ＶＤＦと記す）と６フッ化プロピレン（以
下、ＨＦＰと記す）の共重合体（以下、Ｐ（ＶＤＦ−Ｈ
ＦＰ）と記す）を用いたリチウム・ポリマー二次電池
は、実用化に最も近い電池系として期待されている。こ
の電池系は正極、負極およびセパレータに同一のＰ（Ｖ
ＤＦ−ＨＦＰ）を使い、セパレータと正極および負極を
熱融着により一体化させることを特徴としている。
【０００５】この電池系のもう一つの大きな特徴は、ポ
リマー材料中に可塑剤を大量に添加していることであ
る。正極・セパレータ・負極を一体化した後、ポリマー
材料中の可塑剤を適当な溶剤で抽出除去することでポリ
マー層中に微細な孔を形成し、この孔に有機電解液を含
浸させることにより電池を活性化している。
リマー材料中に可塑剤を大量に添加していることであ
る。正極・セパレータ・負極を一体化した後、ポリマー
材料中の可塑剤を適当な溶剤で抽出除去することでポリ
マー層中に微細な孔を形成し、この孔に有機電解液を含
浸させることにより電池を活性化している。
【０００６】上記の電池系では、電極部分を積層一体化
した後に有機電解液を注液するため、はじめからポリマ
ー部分に有機電解液を吸収させておく従来のリチウム・
ポリマー二次電池と比較して製造が容易である。しかし
ながら単に有機電解液を注液しただけでは、有機電解液
は水溶液系の電解液と比べ粘度が高いため、セパレータ
および電極の微細な孔に浸透されにくい。また、浸透さ
れた有機電解液の大部分は可塑剤が除去された後に形成
される微細な孔に保持され、ポリマーそのものに吸収さ
れる有機電解液は少ない。このため、有機電解液または
リチウムイオンは、この微細な孔と活物質表面が接触し
ている限られた部分でしか供給されず、高率放電など、
リチウムイオンの供給移動量が大きな影響を与える電池
特性では良好な特性が得られないという問題がある。
した後に有機電解液を注液するため、はじめからポリマ
ー部分に有機電解液を吸収させておく従来のリチウム・
ポリマー二次電池と比較して製造が容易である。しかし
ながら単に有機電解液を注液しただけでは、有機電解液
は水溶液系の電解液と比べ粘度が高いため、セパレータ
および電極の微細な孔に浸透されにくい。また、浸透さ
れた有機電解液の大部分は可塑剤が除去された後に形成
される微細な孔に保持され、ポリマーそのものに吸収さ
れる有機電解液は少ない。このため、有機電解液または
リチウムイオンは、この微細な孔と活物質表面が接触し
ている限られた部分でしか供給されず、高率放電など、
リチウムイオンの供給移動量が大きな影響を与える電池
特性では良好な特性が得られないという問題がある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】ＰＶＤＦまたはＰ（Ｖ
ＤＦ−ＨＦＰ）を主成分とするポリマーのように有機電
解液を吸収保持するポリマーをセパレータおよび結着剤
として使用する電池系において、電解液を活物質表面全
体に供給する方法が要求されている。
ＤＦ−ＨＦＰ）を主成分とするポリマーのように有機電
解液を吸収保持するポリマーをセパレータおよび結着剤
として使用する電池系において、電解液を活物質表面全
体に供給する方法が要求されている。
【０００８】本発明は、セパレータおよび電極の微細な
孔の部分のみならず、ポリマ−そのものにも電解液を含
浸吸収させ、良好な電池特性を有する有機電解質電池を
提供することを目的とする。
孔の部分のみならず、ポリマ−そのものにも電解液を含
浸吸収させ、良好な電池特性を有する有機電解質電池を
提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
に本発明は、有機電解液を吸収保持するポリマーを含む
活物質混合物層と活物質混合物層を支持する集電体から
なる一対の電極間に、有機電解液を吸収保持するポリマ
ーからなる多孔性のセパレータを配して積層一体化した
構成の積層電極を電池容器に挿入した後、有機電解液を
注液して電気化学的に活性化する有機電解質電池の製造
法であって、前記有機電解液を注液した後に電池容器を
加熱する工程を具備し、注液後に電解液を加熱すること
でポリマー材料への有機電解液の吸収を促進したもので
ある。
に本発明は、有機電解液を吸収保持するポリマーを含む
活物質混合物層と活物質混合物層を支持する集電体から
なる一対の電極間に、有機電解液を吸収保持するポリマ
ーからなる多孔性のセパレータを配して積層一体化した
構成の積層電極を電池容器に挿入した後、有機電解液を
注液して電気化学的に活性化する有機電解質電池の製造
法であって、前記有機電解液を注液した後に電池容器を
加熱する工程を具備し、注液後に電解液を加熱すること
でポリマー材料への有機電解液の吸収を促進したもので
ある。
【００１０】さらに、減圧下でセパレータおよび電極の
微細な孔に有機電解液を注液し、熱を加えることでより
効果的にポリマー材料への有機電解液の吸収を行えるよ
うにしたものである。
微細な孔に有機電解液を注液し、熱を加えることでより
効果的にポリマー材料への有機電解液の吸収を行えるよ
うにしたものである。
【００１１】これら方法により、セパレータおよび電極
の微小孔だけでなくポリマー自身にも有機電解液を保持
することができ、活物質表面全体に電解液が供給される
ことになり、高率放電などで良好な電池特性が得られ
る。
の微小孔だけでなくポリマー自身にも有機電解液を保持
することができ、活物質表面全体に電解液が供給される
ことになり、高率放電などで良好な電池特性が得られ
る。
【００１２】
【発明の実施の形態】本発明は、有機電解液を吸収保持
するポリマーを含む活物質混合物層と活物質混合物層を
支持する集電体からなる一対の電極間に、有機電解液を
吸収保持するポリマーからなる多孔性のセパレータを配
して積層一体化した構成の積層電極を電池容器に挿入し
た後、有機電解液を注液して電気化学的に活性化する有
機電解質電池の製造法であって、前記有機電解液を注液
した後に電池容器を加熱することにより、有機電解液の
粘度を下げ、セパレータおよび電極の微細孔内に有機電
解液を浸透しやすくし、さらに本来有機電解液を吸収し
にくい性質を持つポリマー自身にも電解液を吸収保持さ
せることができる。
するポリマーを含む活物質混合物層と活物質混合物層を
支持する集電体からなる一対の電極間に、有機電解液を
吸収保持するポリマーからなる多孔性のセパレータを配
して積層一体化した構成の積層電極を電池容器に挿入し
た後、有機電解液を注液して電気化学的に活性化する有
機電解質電池の製造法であって、前記有機電解液を注液
した後に電池容器を加熱することにより、有機電解液の
粘度を下げ、セパレータおよび電極の微細孔内に有機電
解液を浸透しやすくし、さらに本来有機電解液を吸収し
にくい性質を持つポリマー自身にも電解液を吸収保持さ
せることができる。
【００１３】また、本発明は、有機電解液を吸収保持す
るポリマーを含む活物質混合物層と活物質混合物層を支
持する集電体からなる一対の電極間に、有機電解液を吸
収保持するポリマーからなる多孔性のセパレータを配し
て積層一体化した構成の積層電極を電池容器に挿入した
後、有機電解液を注液して電気化学的に活性化する有機
電解質電池の製造法であって、前記有機電解液を注液し
た後に電池容器内を減圧にする工程と、電池容器を加熱
する工程とを経ることにより、大気圧の条件下では有機
電解液を含浸させることが困難な微細な孔にも有機電解
液を含浸させることが可能となり、さらに、ポリマー自
身にも有機電解液を吸収させることで積層電極への有機
電解液の含浸・吸収をより良好にすることができる。
るポリマーを含む活物質混合物層と活物質混合物層を支
持する集電体からなる一対の電極間に、有機電解液を吸
収保持するポリマーからなる多孔性のセパレータを配し
て積層一体化した構成の積層電極を電池容器に挿入した
後、有機電解液を注液して電気化学的に活性化する有機
電解質電池の製造法であって、前記有機電解液を注液し
た後に電池容器内を減圧にする工程と、電池容器を加熱
する工程とを経ることにより、大気圧の条件下では有機
電解液を含浸させることが困難な微細な孔にも有機電解
液を含浸させることが可能となり、さらに、ポリマー自
身にも有機電解液を吸収させることで積層電極への有機
電解液の含浸・吸収をより良好にすることができる。
【００１４】注液後の加熱温度は４０〜８０℃が好まし
く、揮発性有機溶剤を含む有機電解液の組成を変化させ
ることなく積層電極への有機電解液の含浸・吸収を十分
に行うことができる。かた、注液後の加熱時間は２０〜
６０ｍｉｎが好ましく、２０ｍｉｎ以下では有機電解液
の含浸が不十分であり、６０ｍｉｎまでで有機電解液の
含浸量は増加することがなく一定量となる。
く、揮発性有機溶剤を含む有機電解液の組成を変化させ
ることなく積層電極への有機電解液の含浸・吸収を十分
に行うことができる。かた、注液後の加熱時間は２０〜
６０ｍｉｎが好ましく、２０ｍｉｎ以下では有機電解液
の含浸が不十分であり、６０ｍｉｎまでで有機電解液の
含浸量は増加することがなく一定量となる。
【００１５】注液後の減圧雰囲気は大気圧より−２０〜
−７０ｃｍＨｇで減圧するのが好ましく、揮発性有機溶
剤を含む有機電解液の組成を変化させることなく積層電
極への電解液の含浸・吸収を十分に行うことができる。
−７０ｃｍＨｇで減圧するのが好ましく、揮発性有機溶
剤を含む有機電解液の組成を変化させることなく積層電
極への電解液の含浸・吸収を十分に行うことができる。
【００１６】ポリマー材料としてポリフッ化ビニリデン
またはフッ化ビニリデンと６フッ化プロピレンの共重合
体の群より選ばれる１種以上を主成分とするものを用い
た場合に効果が大きい。これは、有機電解液を吸収する
性質の低いポリフッ化ビニリデンやフッ化ビニリデンと
６フッ化プロピレンの共重合体においても本発明の加熱
する方法、あるいは減圧と加熱をする方法を用いれば十
分に電解液を含浸・吸収させることができる。本発明の
方法によれば、加熱することにより有機電解液の粘度を
下げ、セパレータおよび電極の微細孔内に有機電解液を
浸透させやすくし、また、有機電解液を吸収しにくい性
質のポリマー自身にも十分に有機電解液を吸収保持させ
ることができる。
またはフッ化ビニリデンと６フッ化プロピレンの共重合
体の群より選ばれる１種以上を主成分とするものを用い
た場合に効果が大きい。これは、有機電解液を吸収する
性質の低いポリフッ化ビニリデンやフッ化ビニリデンと
６フッ化プロピレンの共重合体においても本発明の加熱
する方法、あるいは減圧と加熱をする方法を用いれば十
分に電解液を含浸・吸収させることができる。本発明の
方法によれば、加熱することにより有機電解液の粘度を
下げ、セパレータおよび電極の微細孔内に有機電解液を
浸透させやすくし、また、有機電解液を吸収しにくい性
質のポリマー自身にも十分に有機電解液を吸収保持させ
ることができる。
【００１７】有機電解液の溶媒として鎖状炭酸エステル
を主成分としこれに環状炭酸エステルを含む混合溶媒を
用いた場合は効果が大きい。これは加熱することにより
有機電解液の粘度を下げ、ポリフッ化ビニリデンと親和
性の低い鎖状炭酸エステルなどの、つまり溶解度係数の
離れている有機溶剤であっても十分に含浸・吸収させる
ことができ、放電特性などの電池特性において良好な性
能を得ることができる。鎖状炭酸エステルとしては、エ
チルメチルカーボネート、ジエチルカーボネートまたは
ジエチルカーボネートなどがある。
を主成分としこれに環状炭酸エステルを含む混合溶媒を
用いた場合は効果が大きい。これは加熱することにより
有機電解液の粘度を下げ、ポリフッ化ビニリデンと親和
性の低い鎖状炭酸エステルなどの、つまり溶解度係数の
離れている有機溶剤であっても十分に含浸・吸収させる
ことができ、放電特性などの電池特性において良好な性
能を得ることができる。鎖状炭酸エステルとしては、エ
チルメチルカーボネート、ジエチルカーボネートまたは
ジエチルカーボネートなどがある。
【００１８】以下、本発明について図面を用いて詳しく
説明する。
説明する。
【００１９】（実施の形態１）本発明に用いた電池の積
層電極部分の構成を図１を用いて説明する。
層電極部分の構成を図１を用いて説明する。
【００２０】正極板１は有機電解液を吸収保持するポリ
マーを含んだ正極活物質層１ａと正極集電体１ｂを積層
した構造を有する。負極板２も同様に有機電解液を吸収
保持するポリマーを含んだ負極活物質層２ａと負極集電
体２ｂを積層した構造を有する。有機電解液を吸収保持
するポリマーからなる多孔性のセパレータ３は正極板１
と負極板２との間に設置され、熱融着法やキャスト法に
より正極、負極と積層一体化されている。
マーを含んだ正極活物質層１ａと正極集電体１ｂを積層
した構造を有する。負極板２も同様に有機電解液を吸収
保持するポリマーを含んだ負極活物質層２ａと負極集電
体２ｂを積層した構造を有する。有機電解液を吸収保持
するポリマーからなる多孔性のセパレータ３は正極板１
と負極板２との間に設置され、熱融着法やキャスト法に
より正極、負極と積層一体化されている。
【００２１】正極集電体１ｂはアルミニウムまたは導電
性材料にアルミニウムをコーティングしたもの等のパン
チングメタルまたはラスメタル等からなり、表面には導
電性炭素材であるアセチレンブラック、ケッチェンブラ
ックまたは炭素繊維と、結着剤であるポリフッ化ビニリ
デンの混合物が結着している。
性材料にアルミニウムをコーティングしたもの等のパン
チングメタルまたはラスメタル等からなり、表面には導
電性炭素材であるアセチレンブラック、ケッチェンブラ
ックまたは炭素繊維と、結着剤であるポリフッ化ビニリ
デンの混合物が結着している。
【００２２】負極集電体２ｂは銅，ニッケルまたは導電
性材料に銅あるいはニッケルをコーティングしたもの等
のパンチングメタルまたはラスメタル等からなり、表面
には導電性炭素材であるアセチレンブラック，ケッチェ
ンブラックまたは炭素繊維と、結着剤であるポリフッ化
ビニリデンの混合物が結着している。
性材料に銅あるいはニッケルをコーティングしたもの等
のパンチングメタルまたはラスメタル等からなり、表面
には導電性炭素材であるアセチレンブラック，ケッチェ
ンブラックまたは炭素繊維と、結着剤であるポリフッ化
ビニリデンの混合物が結着している。
【００２３】前記導電性炭素材を集電体に結着させる方
法としては、例えばアセチレンブラックをポリフッ化ビ
ニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液中に分散させたも
のを直接集電体に塗布した後、溶剤のＮ−メチルピロリ
ドンを乾燥除去する。
法としては、例えばアセチレンブラックをポリフッ化ビ
ニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液中に分散させたも
のを直接集電体に塗布した後、溶剤のＮ−メチルピロリ
ドンを乾燥除去する。
【００２４】正極活物質層１ａおよび負極活物質層２ａ
は、活物質、導電材およびポリマー溶液からなるペース
トをガラス板上に塗工した後、溶剤を乾燥除去して作製
する。さらに、前記正極活物質層１ａと正極集電体１
ｂ、前記負極活物質層２ａと負極集電体２ｂをそれぞれ
熱ローラで熱融着させ正極板１および負極板２を作製
し、つぎにセパレータ３を正極板１と負極板２では挟ん
だものを熱ローラで熱融着させることで積層一体化した
積層電極４を作製する。
は、活物質、導電材およびポリマー溶液からなるペース
トをガラス板上に塗工した後、溶剤を乾燥除去して作製
する。さらに、前記正極活物質層１ａと正極集電体１
ｂ、前記負極活物質層２ａと負極集電体２ｂをそれぞれ
熱ローラで熱融着させ正極板１および負極板２を作製
し、つぎにセパレータ３を正極板１と負極板２では挟ん
だものを熱ローラで熱融着させることで積層一体化した
積層電極４を作製する。
【００２５】前記積層電極４をラミネートシートからな
る電池容器に装入後、電池容器の開口部より６フッ化リ
ン酸リチウムを１ｍｏｌ／ｌの割合でエチレンカーボネ
ートとエチルメチルカーボネートを１：３の体積比で混
合した混合物に溶解した有機電解液を注液する。注液
後、電池容器内部を減圧、加熱して積層電極に有機電解
液を十分に含浸させた後、大気圧に戻し、電気容器の開
口部を熱シールにより封口し、本発明の有機電解質電池
を得た。ラミネートシートとしては、絶縁性樹脂フィル
ム間に通気遮断性を有する金属フィルムを配し、全体を
積層一体化したものであり、この一対のラミネートシー
トで積層電極を取り囲み、周囲をシールすることにより
積層電極を電池容器に収納する。
る電池容器に装入後、電池容器の開口部より６フッ化リ
ン酸リチウムを１ｍｏｌ／ｌの割合でエチレンカーボネ
ートとエチルメチルカーボネートを１：３の体積比で混
合した混合物に溶解した有機電解液を注液する。注液
後、電池容器内部を減圧、加熱して積層電極に有機電解
液を十分に含浸させた後、大気圧に戻し、電気容器の開
口部を熱シールにより封口し、本発明の有機電解質電池
を得た。ラミネートシートとしては、絶縁性樹脂フィル
ム間に通気遮断性を有する金属フィルムを配し、全体を
積層一体化したものであり、この一対のラミネートシー
トで積層電極を取り囲み、周囲をシールすることにより
積層電極を電池容器に収納する。
【００２６】なお、正、負極集電体にそれぞれの合剤層
を形成する方法は、あらかじめ合剤シートを作製してお
き、熱融着により集電体と合剤シートを接合させる方
法、また集電体に直接合剤ペーストを塗着する方法など
がある。
を形成する方法は、あらかじめ合剤シートを作製してお
き、熱融着により集電体と合剤シートを接合させる方
法、また集電体に直接合剤ペーストを塗着する方法など
がある。
【００２７】なお、正極活物質としては、コバルト酸リ
チウム、ニッケル酸リチウムまたはマンガン酸リチウム
など充放電によりリチウムイオンを可逆的に出し入れで
きるリチウム含有複合金属酸化物を用いることができ
る。
チウム、ニッケル酸リチウムまたはマンガン酸リチウム
など充放電によりリチウムイオンを可逆的に出し入れで
きるリチウム含有複合金属酸化物を用いることができ
る。
【００２８】負極活物質としては、充放電によりリチウ
ムイオンを可逆的に出し入れできる炭素材料、なかでも
炭素質メソフューズ粒体を炭素化および黒鉛化して得ら
れた粒状黒鉛粒子が好ましく、他に金属酸化物あるいは
金属窒化物など充放電によりリチウムイオンを可逆的に
出し入れできる材料を用いることができる。
ムイオンを可逆的に出し入れできる炭素材料、なかでも
炭素質メソフューズ粒体を炭素化および黒鉛化して得ら
れた粒状黒鉛粒子が好ましく、他に金属酸化物あるいは
金属窒化物など充放電によりリチウムイオンを可逆的に
出し入れできる材料を用いることができる。
【００２９】電解液は、溶媒としてエチレンカーボネー
トと鎖状炭酸エステルの混合物、エチレンカーボネート
とプロピレンカーボネートの混合物などを用いることが
でき、溶質としてＬｉＰＦ6，ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＣ
ｌＯ4，ＬｉＢＦ4，ＬｉＡｓＦ6あるいはＬｉＮ（ＣＦ3
ＳＯ2）などを用いることができる。
トと鎖状炭酸エステルの混合物、エチレンカーボネート
とプロピレンカーボネートの混合物などを用いることが
でき、溶質としてＬｉＰＦ6，ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＣ
ｌＯ4，ＬｉＢＦ4，ＬｉＡｓＦ6あるいはＬｉＮ（ＣＦ3
ＳＯ2）などを用いることができる。
【００３０】
【実施例】（実施例１）フッ化ビニリデンと６フッ化プ
ロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ−ＨＦＰ），６フッ化
プロピレン比率１２重量％）２８ｇをアセトン１４４ｇ
に溶解し、造孔剤のフタル酸ジ−ｎ−ブチル（ＤＢＰ）
２８ｇを添加した混合溶液を調整する。この溶液をガラ
ス板上に塗着厚０．５ｍｍで塗着した後、アセトンを乾
燥除去して厚さ０．０８ｍｍ、サイズが４０ｍｍ×７０
ｍｍのポリマ電解質シートを作製する。
ロピレンの共重合体（Ｐ（ＶＤＦ−ＨＦＰ），６フッ化
プロピレン比率１２重量％）２８ｇをアセトン１４４ｇ
に溶解し、造孔剤のフタル酸ジ−ｎ−ブチル（ＤＢＰ）
２８ｇを添加した混合溶液を調整する。この溶液をガラ
ス板上に塗着厚０．５ｍｍで塗着した後、アセトンを乾
燥除去して厚さ０．０８ｍｍ、サイズが４０ｍｍ×７０
ｍｍのポリマ電解質シートを作製する。
【００３１】正極合剤シートはＰ（ＶＤＦ−ＨＦＰ）７
１ｇをアセトン１１３０ｇに溶解した溶液とコバルト酸
リチウム１０００ｇ、アセチレンブラック５３ｇ、ＤＢ
Ｐ１１０ｇを混合して調整したペーストをガラス板上に
塗着厚０．９ｍｍで塗着した後、アセトンを乾燥除去す
ることで厚さ０．３ｍｍ、サイズが３０ｍｍ×６０ｍｍ
のシートを得る。
１ｇをアセトン１１３０ｇに溶解した溶液とコバルト酸
リチウム１０００ｇ、アセチレンブラック５３ｇ、ＤＢ
Ｐ１１０ｇを混合して調整したペーストをガラス板上に
塗着厚０．９ｍｍで塗着した後、アセトンを乾燥除去す
ることで厚さ０．３ｍｍ、サイズが３０ｍｍ×６０ｍｍ
のシートを得る。
【００３２】負極合剤シートはＰ（ＶＤＦ−ＨＦＰ）３
５ｇをアセトン３２１ｇに溶解した溶液と炭素質メソフ
ェーズ球体を炭素化および黒鉛化した球状黒鉛粒子（大
阪ガス製）２４５ｇ、気相成長炭素繊維を黒鉛化したも
の（以下、ＶＧＣＦと記す）（大阪ガス製）２０ｇ、Ｄ
ＢＰ５４ｇを混合して調整したペーストをガラス板上に
塗着厚１．２ｍｍで塗着した後、アセトンを乾燥除去す
ることで厚さ０．３５ｍｍ、サイズが３０ｍｍ×６０ｍ
ｍのシートを得る。
５ｇをアセトン３２１ｇに溶解した溶液と炭素質メソフ
ェーズ球体を炭素化および黒鉛化した球状黒鉛粒子（大
阪ガス製）２４５ｇ、気相成長炭素繊維を黒鉛化したも
の（以下、ＶＧＣＦと記す）（大阪ガス製）２０ｇ、Ｄ
ＢＰ５４ｇを混合して調整したペーストをガラス板上に
塗着厚１．２ｍｍで塗着した後、アセトンを乾燥除去す
ることで厚さ０．３５ｍｍ、サイズが３０ｍｍ×６０ｍ
ｍのシートを得る。
【００３３】集電体に塗着する導電性炭素材と結着剤の
混合物は、アセチレンブラック３０ｇとポリフッ化ビニ
リデンのＮ−メチルピロリドン溶液（１２重量％）を分
散・混合することで調整する。この混合物を厚さ０．０
６ｍｍのアルミニウムと銅のラス板に塗付した後、８０
℃以上の温度でＮ−メチルピロリドンを乾燥除去するこ
とで集電体を作製する。
混合物は、アセチレンブラック３０ｇとポリフッ化ビニ
リデンのＮ−メチルピロリドン溶液（１２重量％）を分
散・混合することで調整する。この混合物を厚さ０．０
６ｍｍのアルミニウムと銅のラス板に塗付した後、８０
℃以上の温度でＮ−メチルピロリドンを乾燥除去するこ
とで集電体を作製する。
【００３４】前記正極合剤シートと前記アルミニウムの
集電体を積層したものをポリテトラフルオロエチレンシ
ート（ＰＴＦＥ、厚さ０．０５ｍｍ）ではさみ、１５０
℃に加熱した２本ローラを通して加熱・加圧することで
熱融着させる。ＰＴＦＥは合剤層がローラに付着するの
を防ぐために用い、銅箔やアルミニウム箔などの他の材
料を用いてもよい。
集電体を積層したものをポリテトラフルオロエチレンシ
ート（ＰＴＦＥ、厚さ０．０５ｍｍ）ではさみ、１５０
℃に加熱した２本ローラを通して加熱・加圧することで
熱融着させる。ＰＴＦＥは合剤層がローラに付着するの
を防ぐために用い、銅箔やアルミニウム箔などの他の材
料を用いてもよい。
【００３５】同様の方法で前記負極合剤シートと前記銅
集電体とを用いて負極板を作製する。最後に、前記セパ
レータを正極板と負極板で挟み、１２０℃に加熱した２
本ローラで加熱・加圧することで熱融着一体化した積層
電極を作製する。一体化した積層電極をジエチルエーテ
ル中に浸漬し、ＤＢＰを抽出除去しポリマー部分に多孔
性を設け、５０℃、真空で乾燥する。
集電体とを用いて負極板を作製する。最後に、前記セパ
レータを正極板と負極板で挟み、１２０℃に加熱した２
本ローラで加熱・加圧することで熱融着一体化した積層
電極を作製する。一体化した積層電極をジエチルエーテ
ル中に浸漬し、ＤＢＰを抽出除去しポリマー部分に多孔
性を設け、５０℃、真空で乾燥する。
【００３６】このように作製した積層電極を絶縁性樹脂
フィルムの間にアルミニウムフィルムを配したラミネー
トフィルムで外装し電池容器として収容した。
フィルムの間にアルミニウムフィルムを配したラミネー
トフィルムで外装し電池容器として収容した。
【００３７】最後に一体化した構成電池をエチレンカー
ボネートとエチルメチルカーボネートを体積比１：３で
混合したものに１．５モル／ｌの割合で６フッ化リン酸
リチウムを溶解した有機電解液に浸漬した後、恒温槽に
て３０℃、４５℃、８０℃、１００℃、２０℃（加熱な
し）の温度で加熱を行い、各加熱温度での時間による電
池内積層電極の重量の変化を測定し、有機電解液の吸液
量を求めた。
ボネートとエチルメチルカーボネートを体積比１：３で
混合したものに１．５モル／ｌの割合で６フッ化リン酸
リチウムを溶解した有機電解液に浸漬した後、恒温槽に
て３０℃、４５℃、８０℃、１００℃、２０℃（加熱な
し）の温度で加熱を行い、各加熱温度での時間による電
池内積層電極の重量の変化を測定し、有機電解液の吸液
量を求めた。
【００３８】有機電解液に浸漬する前の積層電極の重量
は２．３ｇであり、有機電解液に浸漬した後の積層電極
の重量は２．５ｇであった。つまり、加熱をしない場合
においても積層電極の重量に対して約１０％の吸液量が
ある。図２に有機電解液に浸漬しただけの積層電極の重
量を１００として各温度で加熱した場合の加熱時間と有
機電解液の吸液量の関係を示した。図２から明らかなよ
うに加熱温度が上がるにしたがって積層電極の重量が増
加、つまり吸液量が増加することがわかる。また、加熱
時間が２０分以上では重量増加がほとんどなく、有機電
解液の積層電極への吸収は平衡状態に達することがわか
る。
は２．３ｇであり、有機電解液に浸漬した後の積層電極
の重量は２．５ｇであった。つまり、加熱をしない場合
においても積層電極の重量に対して約１０％の吸液量が
ある。図２に有機電解液に浸漬しただけの積層電極の重
量を１００として各温度で加熱した場合の加熱時間と有
機電解液の吸液量の関係を示した。図２から明らかなよ
うに加熱温度が上がるにしたがって積層電極の重量が増
加、つまり吸液量が増加することがわかる。また、加熱
時間が２０分以上では重量増加がほとんどなく、有機電
解液の積層電極への吸収は平衡状態に達することがわか
る。
【００３９】図３に上記の各電池を各放電率により終止
電圧３．０Ｖまで放電したときの放電率特性を示した。
図より有機電解液注液後の電池容器の加熱温度が４０℃
〜８０℃の間で作製した電池では良好な放電率特性を示
すが、加熱温度が３０℃以下の場合と１００℃以上の場
合では特性が急激に悪化している。電池容器を３０℃以
下の温度で加熱すると有機電解液が十分にポリマー中に
含浸されないため電池特性が悪く、１００℃以上で加熱
した場合にはポリマーの吸液量は十分であっても揮発性
の有機電解液の散逸により電解液組成が大きく変化した
ため電池の放電率特性が悪化したものと考えられる。
電圧３．０Ｖまで放電したときの放電率特性を示した。
図より有機電解液注液後の電池容器の加熱温度が４０℃
〜８０℃の間で作製した電池では良好な放電率特性を示
すが、加熱温度が３０℃以下の場合と１００℃以上の場
合では特性が急激に悪化している。電池容器を３０℃以
下の温度で加熱すると有機電解液が十分にポリマー中に
含浸されないため電池特性が悪く、１００℃以上で加熱
した場合にはポリマーの吸液量は十分であっても揮発性
の有機電解液の散逸により電解液組成が大きく変化した
ため電池の放電率特性が悪化したものと考えられる。
【００４０】（実施例２）実施例１と同様にして作製し
た電池を電解液に浸漬した状態で加温前に減圧容器に設
置し、−５０ｃｍＨｇまで減圧した。
た電池を電解液に浸漬した状態で加温前に減圧容器に設
置し、−５０ｃｍＨｇまで減圧した。
【００４１】図４は減圧時間と積層電極の重量変化、つ
まり吸液量との関係を示したものである。乾燥状態の重
量を１００とする。図４から明らかなように５分以上減
圧すると積層電極の重量はほぼ一定となる。
まり吸液量との関係を示したものである。乾燥状態の重
量を１００とする。図４から明らかなように５分以上減
圧すると積層電極の重量はほぼ一定となる。
【００４２】図５は減圧時間を１０分とし、減圧容器内
の圧力と積層電極の重量の変化率（乾燥状態の重量を１
００とする）の関係をまとめたものである。容器内の圧
力が低くなるにしたがって、積層電極の重量は増加して
おり、減圧により、積層電極内の微細孔まで電解液が含
浸していくことがわかる。
の圧力と積層電極の重量の変化率（乾燥状態の重量を１
００とする）の関係をまとめたものである。容器内の圧
力が低くなるにしたがって、積層電極の重量は増加して
おり、減圧により、積層電極内の微細孔まで電解液が含
浸していくことがわかる。
【００４３】図６は圧力−１０ｃｍＨｇ，−２０ｃｍＨ
ｇ，−３０ｃｍＨｇ，−５０ｃｍＨｇ，−６０ｃｍＨ
ｇ，−７０ｃｍＨｇおよび大気圧（０ｃｍＨｇ）の圧力
下で１０分間電解液を含浸させた後、大気圧に戻して温
度４５℃で２０分間加熱した電池を各放電率により終止
電圧３．０Ｖまで放電したときの電池の放電率特性をま
とめたものである。
ｇ，−３０ｃｍＨｇ，−５０ｃｍＨｇ，−６０ｃｍＨ
ｇ，−７０ｃｍＨｇおよび大気圧（０ｃｍＨｇ）の圧力
下で１０分間電解液を含浸させた後、大気圧に戻して温
度４５℃で２０分間加熱した電池を各放電率により終止
電圧３．０Ｖまで放電したときの電池の放電率特性をま
とめたものである。
【００４４】減圧、加熱を行った電池と加熱だけを行っ
た電池で放電容量が大きく異なることから、大気圧下で
は有機電解液が入り込めない積層電極内の微細な孔に、
減圧によって有機電解液が含浸されていることがわか
る。減圧度が−１０ｃｍＨｇでは有機電解液の含浸が不
十分なため有機電解液と電極活物質が接触する面積が少
なく、良好な放電特性が得られない。また減圧度が−７
０ｃｍＨｇと大きければ短時間で吸収を行うことができ
るが、時間調整を厳密に行わないと電解液中の揮発性分
が散逸し、粘度が高くなるので電解液組成が変化し、放
電率特性が悪化することもある。このことから減圧度は
−２０ｃｍＨｇから−７０ｃｍＨｇの範囲が適している
ことが分かる。
た電池で放電容量が大きく異なることから、大気圧下で
は有機電解液が入り込めない積層電極内の微細な孔に、
減圧によって有機電解液が含浸されていることがわか
る。減圧度が−１０ｃｍＨｇでは有機電解液の含浸が不
十分なため有機電解液と電極活物質が接触する面積が少
なく、良好な放電特性が得られない。また減圧度が−７
０ｃｍＨｇと大きければ短時間で吸収を行うことができ
るが、時間調整を厳密に行わないと電解液中の揮発性分
が散逸し、粘度が高くなるので電解液組成が変化し、放
電率特性が悪化することもある。このことから減圧度は
−２０ｃｍＨｇから−７０ｃｍＨｇの範囲が適している
ことが分かる。
【００４５】
【発明の効果】以上のように注液後加熱する、さらには
注液後減圧し加熱することにより、有機電解液を吸収し
にくいセパレータおよび電極の微細孔部やポリマー材料
自身へも容易に有機電解液を浸透することが可能とな
り、優れた放電率特性を実現することができる。特に高
率放電に対しては有効な方法である。
注液後減圧し加熱することにより、有機電解液を吸収し
にくいセパレータおよび電極の微細孔部やポリマー材料
自身へも容易に有機電解液を浸透することが可能とな
り、優れた放電率特性を実現することができる。特に高
率放電に対しては有効な方法である。
【図１】本発明の積層電極の構成断面図
【図２】加熱温度別の加熱時間の変化に対する積層電極
の重量変化率を示す図
の重量変化率を示す図
【図３】加熱温度別の放電率特性を示す図
【図４】減圧時間の変化に対する積層電極の重量変化率
を示す図
を示す図
【図５】減圧度の変化に対する積層電極の重量変化率を
示す図
示す図
【図６】減圧後の加熱温度別の放電率特性を示す図
１ 正極板 １ａ 正極合剤層 １ｂ 正極集電体 ２ 負極板 ２ａ 負極合剤層 ２ｂ 負極集電体 ３ セパレータ ４ 積層電極
フロントページの続き (72)発明者 木下 一成 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 江田 信夫 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内
Claims (8)
- 【請求項１】 正極と負極との間に有機電解液を吸収保
持するポリマーを含むセパレータを配して積層した構成
の積層電極を電池容器に挿入した後、有機電解液を注液
して電気化学的に活性化する有機電解質電池の製造法で
あって、前記有機電解液を注液した後に電池容器を加熱
する工程を具備した有機電解質電池の製造法。 - 【請求項２】 正極と負極との間に有機電解液を吸収保
持するポリマーを含むセパレータを配して積層した構成
の積層電極を電池容器に挿入した後、有機電解液を注液
して電気化学的に活性化する有機電解質電池の製造法で
あって、前記有機電解液を注液した後に電池容器内を減
圧にする工程と、電池容器を加熱する工程とを具備する
有機電解質電池の製造法。 - 【請求項３】 有機電解液を吸収保持するポリマーを含
む活物質混合物層と活物質混合物層を支持する集電体か
らなる一対の電極間に、有機電解液を吸収保持するポリ
マーからなる多孔性のセパレータを配して積層一体化し
た構成の積層電極を電池容器に挿入した後、有機電解液
を注液して電気化学的に活性化する有機電解質電池の製
造法であって、前記有機電解液を注液した後に電池容器
を加熱する工程を具備した有機電解質電池の製造法。 - 【請求項４】 有機電解液を吸収保持するポリマーを含
む活物質混合物層と活物質混合物層を支持する集電体か
らなる一対の電極間に、有機電解液を吸収保持するポリ
マーからなる多孔性のセパレータを配して積層一体化し
た構成の積層電極を電池容器に挿入した後、有機電解液
を注液して電気化学的に活性化する有機電解質電池の製
造法であって、前記有機電解液を注液した後に電池容器
内を減圧にする工程と、電池容器を加熱する工程とを具
備した有機電解質電池の製造法。 - 【請求項５】 前記注液後の加熱温度が４０〜８０℃で
ある請求項１から４のいずれかに記載の有機電解質電池
の製造法。 - 【請求項６】 前記注液後の減圧雰囲気が大気圧に対し
て−２０〜−７０ｃｍＨｇで減圧される請求項２あるい
は４に記載の有機電解質電池の製造法。 - 【請求項７】 前記ポリマー材料がポリフッ化ビニリデ
ンまたはフッ化ビニリデンと６フッ化プロピレンの共重
合体の群より選ばれる１種以上を主成分とする請求項３
から６のいずれかに記載の有機電解質電池の製造法。 - 【請求項８】 電解液の溶媒が鎖状炭酸エステルを主成
分とし、これに環状炭酸エステルを含む混合溶媒である
請求項１から７のいずれかに記載の有機電解質電池の製
造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25499398A JP3183270B2 (ja) | 1998-02-19 | 1998-09-09 | 有機電解質電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3697998 | 1998-02-19 | ||
| JP10-36979 | 1998-02-19 | ||
| JP25499398A JP3183270B2 (ja) | 1998-02-19 | 1998-09-09 | 有機電解質電池の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11307133A true JPH11307133A (ja) | 1999-11-05 |
| JP3183270B2 JP3183270B2 (ja) | 2001-07-09 |
Family
ID=26376082
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25499398A Expired - Lifetime JP3183270B2 (ja) | 1998-02-19 | 1998-09-09 | 有機電解質電池の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3183270B2 (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000348704A (ja) * | 1999-06-07 | 2000-12-15 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水電解液電気化学装置 |
| JP2001319641A (ja) * | 2000-05-10 | 2001-11-16 | Denso Corp | 非水電解液二次電池の製造方法 |
| JP2002110246A (ja) * | 2000-09-29 | 2002-04-12 | At Battery:Kk | 薄型電池の製造方法 |
| JP2002216734A (ja) * | 2001-01-16 | 2002-08-02 | Asahi Kasei Corp | リチウム電池用セパレータ |
| KR20030024055A (ko) * | 2001-09-15 | 2003-03-26 | 삼성에스디아이 주식회사 | 리튬이차전지의 제조방법 |
| KR100511634B1 (ko) * | 2003-05-20 | 2005-09-01 | 주식회사 화인폴 | 고성능 리튬폴리머 2차 전지용 분리막, 그 제조방법 및리튬폴리머 2차 전지 |
| WO2016152860A1 (ja) * | 2015-03-24 | 2016-09-29 | 日本電気株式会社 | リチウムイオン二次電池、およびその製造方法 |
| JP2019140115A (ja) * | 2013-03-14 | 2019-08-22 | エネヴェート・コーポレーション | 電気化学セルスタックのためのクランプ装置 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR102048830B1 (ko) * | 2018-05-16 | 2019-11-27 | 대한민국 | 찰떡 아이스크림의 제조방법 |
-
1998
- 1998-09-09 JP JP25499398A patent/JP3183270B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000348704A (ja) * | 1999-06-07 | 2000-12-15 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水電解液電気化学装置 |
| JP2001319641A (ja) * | 2000-05-10 | 2001-11-16 | Denso Corp | 非水電解液二次電池の製造方法 |
| JP2002110246A (ja) * | 2000-09-29 | 2002-04-12 | At Battery:Kk | 薄型電池の製造方法 |
| JP2002216734A (ja) * | 2001-01-16 | 2002-08-02 | Asahi Kasei Corp | リチウム電池用セパレータ |
| KR20030024055A (ko) * | 2001-09-15 | 2003-03-26 | 삼성에스디아이 주식회사 | 리튬이차전지의 제조방법 |
| KR100511634B1 (ko) * | 2003-05-20 | 2005-09-01 | 주식회사 화인폴 | 고성능 리튬폴리머 2차 전지용 분리막, 그 제조방법 및리튬폴리머 2차 전지 |
| JP2019140115A (ja) * | 2013-03-14 | 2019-08-22 | エネヴェート・コーポレーション | 電気化学セルスタックのためのクランプ装置 |
| WO2016152860A1 (ja) * | 2015-03-24 | 2016-09-29 | 日本電気株式会社 | リチウムイオン二次電池、およびその製造方法 |
| JPWO2016152860A1 (ja) * | 2015-03-24 | 2018-01-18 | 日本電気株式会社 | リチウムイオン二次電池、およびその製造方法 |
| US10333174B2 (en) | 2015-03-24 | 2019-06-25 | Nec Corporation | Lithium ion secondary battery and method for manufacturing same |
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|---|---|
| JP3183270B2 (ja) | 2001-07-09 |
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