JPH11302360A - Epoxy resin composition and cured product - Google Patents

Epoxy resin composition and cured product

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JPH11302360A
JPH11302360A JP11219998A JP11219998A JPH11302360A JP H11302360 A JPH11302360 A JP H11302360A JP 11219998 A JP11219998 A JP 11219998A JP 11219998 A JP11219998 A JP 11219998A JP H11302360 A JPH11302360 A JP H11302360A
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epoxy resin
resin composition
aromatic oligomer
room temperature
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To obtain an epoxy resin composition that has excellent blocking resistance and storage stability as well as high moldability, high moisture absorption, high resistance to heat and high adhesion between different kinds of materials and gives cured products with electric insulation. SOLUTION: This epoxy resin composition is prepared by melt-mixing or solution-mixing homogeneously 100 pts.wt. of an o-cresol type novolak type epoxy resin that is solid at room temperature and 5-100 pts.wt. of an aromatic oligomer that is prepared by polymerizing monomers mainly comprising indanes and is solid at room temperature. In another embodiment, an aromatic oligomer prepared by polymerizing o-cresol novolak type epoxy resin (OCNE), a phenolic curing agent, and a monomer mainly comprising indanes and >=75 wt.% of inorganic filler are used to produce an epoxy that is solid at room temperature. In these epoxy resin composition, the proportion of the aromatic oligomer is 5-100 pts.wt. to 100 pts.wt. of OCNE and the OCNE and the aromatic oligomers are preliminarily mixed homogeneously. The epoxy resin cured product is produced by curing the epoxy resin composition.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、耐ブロッキング性
と保存安定性に優れるとともに、成形性、低吸湿性、高
耐熱性及び異種材料との密着性に優れ、かつ電気絶縁性
に優れた硬化物を与える電気・電子部品類の封止、回路
基板材料等に有用なエポキシ樹脂組成物、さらにはその
硬化物に関するものである。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention provides a cured product which is excellent in blocking resistance and storage stability, has excellent moldability, low moisture absorption, high heat resistance, excellent adhesion to dissimilar materials, and excellent electrical insulation. The present invention relates to an epoxy resin composition useful for encapsulation of electric and electronic parts to give a product, a circuit board material, and the like, and a cured product thereof.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来より、エポキシ樹脂は工業的に幅広
い用途で使用されてきているが、その要求性能は近年ま
すます高度化している。例えば、エポキシ樹脂を主剤と
する樹脂組成物の代表的分野に半導体封止材料がある
が、半導体素子の集積度の向上に伴い、パッケージサイ
ズは大面積化、薄型化に向かうとともに、実装方式も表
面実装化への移行が進展しており、半田耐熱性に優れた
材料の開発が望まれている。半田耐熱性向上の有力な方
法には、低吸水率化と、リードフレーム、チップ等との
異種材料界面における密着性の向上がある。
2. Description of the Related Art Conventionally, epoxy resins have been industrially used for a wide range of applications, but their required performance has been increasingly sophisticated in recent years. For example, semiconductor encapsulation materials are a typical field of resin compositions containing an epoxy resin as a main component, but with the improvement in the degree of integration of semiconductor elements, package sizes have become larger and thinner. The shift to surface mounting is progressing, and the development of a material having excellent solder heat resistance is desired. Influential methods for improving solder heat resistance include lowering the water absorption and improving the adhesion at the interface between different materials such as lead frames and chips.

【0003】低吸水率化のためには、無機充填材の高充
填率化が指向されており、低粘度なエポキシ樹脂が望ま
れている。これらの背景から、ビフェニル系エポキシ樹
脂(特公平4−7365号公報)、ビスフェノールF型
エポキシ樹脂(特開平6−345850公報)等の二官
能型のエポキシ樹脂を用いた半導体封止材用エポキシ樹
脂組成物が提案されている。これらのエポキシ樹脂は低
粘度性に優れ、フィラー高充填率化、流動性向上に特徴
があるが、コンパウンドの耐ブロッキング性、及び保存
安定性等の取り扱い性に劣るとともに、二官能性のため
に架橋密度を高くすることが困難であり、硬化物の硬
度、ガラス転移点が低くなり、成形性と耐熱性が低下す
る欠点がある。
[0003] In order to reduce the water absorption, the filling rate of the inorganic filler is increased, and a low-viscosity epoxy resin is desired. From these backgrounds, an epoxy resin for a semiconductor encapsulant using a bifunctional epoxy resin such as a biphenyl-based epoxy resin (Japanese Patent Publication No. 4-73565) and a bisphenol F-type epoxy resin (Japanese Patent Application Laid-Open No. 6-345850). Compositions have been proposed. These epoxy resins are excellent in low viscosity, high filler filling rate, and improved fluidity, but are inferior in handling properties such as compound blocking resistance and storage stability, and due to bifunctionality. It is difficult to increase the crosslink density, the hardness and the glass transition point of the cured product are reduced, and the moldability and heat resistance are reduced.

【0004】成形性及び耐熱性に優れたエポキシ樹脂と
しては、従来より多官能性のo−クレゾールノボラック
型エポキシ樹脂が広く使用されてきているが、粘度が高
い欠点が有り、フィラー高充填率化に限界があった。従
って、o−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂の低分
子量化が検討され、150℃の溶融粘度で1ポイズ以下
のものが提案されているが、樹脂の軟化点が60℃以下
に低下し耐ブロッキング性が悪化する問題がある。ま
た、低粘度性を保持し、かつ耐ブロッキング性を向上さ
せたものとして、二官能成分及び高分子量物を少なく
し、分子量分布をシャープにした材料が提案されている
が、密着性が低下する問題があった。
As epoxy resins having excellent moldability and heat resistance, polyfunctional o-cresol novolak type epoxy resins have been widely used, but they have a disadvantage of high viscosity and have a high filler filling rate. Had limitations. Therefore, the lowering of the molecular weight of the o-cresol novolak type epoxy resin has been studied, and a resin having a melt viscosity of 150 ° C. and a poise of 1 poise or less has been proposed. There is a problem that gets worse. In addition, as a material having low viscosity and improved blocking resistance, a material having a reduced bifunctional component and a high molecular weight material and a sharp molecular weight distribution has been proposed, but the adhesiveness is reduced. There was a problem.

【0005】以上のように、主剤となるエポキシ樹脂側
から様々な新規構造のエポキシ樹脂が検討されている
が、主剤側の改良だけでは、低吸湿化に伴う耐熱性の低
下、密着性の向上に伴う硬化性の低下など、物性バラン
スを取ることが困難であった。
As described above, various types of epoxy resins having a novel structure have been studied from the side of the epoxy resin serving as the main component, but the improvement of the main component alone results in a decrease in heat resistance and an improvement in adhesion due to low moisture absorption. It was difficult to balance the physical properties, such as a decrease in curability due to the above.

【0006】このような背景から、エポキシ樹脂改質剤
が検討されている。その一例としては、従来よりインデ
ンクマロン樹脂が知られており、特開平1−24982
4号公報にはクマロン・インデン・スチレン共重合樹脂
を半導体封止材へ応用することが示されているが、密着
性及び流動性が十分ではない。また、特開平6−107
905号公報にはインデン含有量を高めたインデン系樹
脂を電子材料用途に応用することが示されているが、イ
ンデン含有量の高いオリゴマーはいずれも高軟化点であ
り、半導体封止材へ応用した場合、フィラーの高充填化
が困難であるとともに、成形時の流動性が低下する問題
点がある。
[0006] From such a background, an epoxy resin modifier has been studied. As one example, an indene maron resin has been conventionally known, and is disclosed in JP-A-1-24982.
No. 4 discloses that a coumarone-indene-styrene copolymer resin is applied to a semiconductor encapsulant, but the adhesiveness and fluidity are insufficient. Also, JP-A-6-107
Japanese Patent Application Publication No. 905 discloses that an indene-based resin having an increased indene content is applied to electronic material applications, but all oligomers having a high indene content have a high softening point, and are applied to semiconductor encapsulants. In such a case, it is difficult to increase the filling of the filler, and there is a problem that the fluidity during molding is reduced.

【0007】[0007]

【発明が解決しようとする課題】したがって、本発明の
目的は、耐ブロッキング性と保存安定性に優れるととも
に、成形性、低吸湿性、高耐熱性及び異種材料との高密
着性等に優れ、且つ電気絶縁性に優れた硬化物を与える
エポキシ樹脂組成物、及びその硬化物を提供することに
ある。
Accordingly, an object of the present invention is to provide not only excellent blocking resistance and storage stability, but also excellent moldability, low moisture absorption, high heat resistance, and high adhesion to different materials. Another object of the present invention is to provide an epoxy resin composition which gives a cured product having excellent electrical insulation properties, and a cured product thereof.

【0008】[0008]

【課題を解決するための手段】本発明者らは、o−クレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂に特定の芳香族オリゴ
マーを組み合わせ、かつ両成分をエポキシ樹脂組成物を
調製する前に均一に混合下調合物することにより、優れ
た固体での取り扱い性と保存安定性を保持しつつ、優れ
た成形性、高耐熱性、低吸水性及び高密着性が発現され
ることを見いだし、本発明に到達した。
Means for Solving the Problems The present inventors have combined an o-cresol novolak type epoxy resin with a specific aromatic oligomer and uniformly mixed both components before preparing an epoxy resin composition. As a result, it has been found that excellent moldability, high heat resistance, low water absorption and high adhesion are exhibited while maintaining excellent solid handling properties and storage stability, thereby achieving the present invention.

【0009】すなわち、本発明は、常温固体の o−クレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂100重量部に対し、
インデン類を主成分とするモノマーを重合して得られる
常温固体の芳香族オリゴマー5〜100重量部を溶融混
合法又は溶液混合法により均一に混合してなるエポキシ
樹脂組成物である。また、本発明は、o−クレゾールノ
ボラック型エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤、インデ
ン類を主成分とするモノマーを重合して得られる芳香族
オリゴマー及び75重量%以上の無機充填材を主たる成
分とする常温固体のエポキシ樹脂組成物において、 o−
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂100重量部に対
する芳香族オリゴマーの割合が5〜100重量部であ
り、且つo−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂と芳
香族オリゴマーが溶融混合法又は溶液混合法により均一
に予備混合されてなることを特徴とする電子部品封止用
エポキシ樹脂組成物又はこれを硬化してなるエポキシ樹
脂硬化物である。ここで、芳香族オリゴマーは、軟化点
が70〜150℃であることがよい。
That is, the present invention relates to 100 parts by weight of an o-cresol novolak type epoxy resin which is a solid at room temperature.
An epoxy resin composition obtained by uniformly mixing 5 to 100 parts by weight of a room temperature solid aromatic oligomer obtained by polymerizing a monomer mainly containing indenes by a melt mixing method or a solution mixing method. Further, the present invention mainly comprises an o-cresol novolak type epoxy resin, a phenolic curing agent, an aromatic oligomer obtained by polymerizing a monomer containing indene as a main component, and 75% by weight or more of an inorganic filler. In a room temperature solid epoxy resin composition, o-
The ratio of the aromatic oligomer to 100 parts by weight of the cresol novolak type epoxy resin is 5 to 100 parts by weight, and the o-cresol novolak type epoxy resin and the aromatic oligomer are uniformly premixed by a melt mixing method or a solution mixing method. An epoxy resin composition for sealing electronic parts or a cured epoxy resin obtained by curing the same. Here, the aromatic oligomer preferably has a softening point of 70 to 150 ° C.

【0010】本発明のエポキシ樹脂組成物に用いるo−
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(OCNEともい
う)は、特にその製造方法を限定するものではないが、
常温固体であり、軟化点が40〜100℃、有利には5
0〜80℃であることが好ましい。これより低いとエポ
キシ樹脂組成物としての耐ブロッキング性が低下し、こ
れより高いと成形時の流動性が低下するとともにフィラ
ーの高充填率化が困難となる。
[0010] The o- used in the epoxy resin composition of the present invention.
Cresol novolak type epoxy resin (also called OCNE) is not particularly limited in its production method,
It is a solid at room temperature and has a softening point of 40-100 ° C, preferably 5
The temperature is preferably from 0 to 80 ° C. If it is lower than this, the blocking resistance of the epoxy resin composition decreases, and if it is higher than this, the fluidity during molding decreases and it becomes difficult to increase the filling rate of the filler.

【0011】OCNEの純度、特に加水分解性塩素量
は、封止する電子部品の信頼性向上の観点から少ないも
のがよい。特に限定するものではないが、1000pp
m以下が好ましい。なお、本発明でいう加水分解性塩素
とは、以下の方法により測定された値をいう。すなわ
ち、試料0.5gをジオキサン30mlに溶解後、1N
−KOH、10mlを加え30分間煮沸還流した後、室
温まで冷却し、さらに80%アセトン水100mlを加
え、0.002N−AgNO3 水溶液で電位差滴定を行
い得られる値である。
The purity of OCNE, particularly the amount of hydrolyzable chlorine, is preferably small from the viewpoint of improving the reliability of the electronic parts to be sealed. Although not particularly limited, 1000 pp
m or less is preferable. In addition, the hydrolyzable chlorine referred to in the present invention refers to a value measured by the following method. That is, after dissolving 0.5 g of a sample in 30 ml of dioxane, 1N
-KOH, after the added boiled under reflux for 30 minutes 10 ml, cooled to room temperature, 80% aqueous acetone 100ml was added, a value obtained perform potentiometric titration with 0.002 N-AgNO 3 solution.

【0012】本発明のエポキシ樹脂組成物の改質剤とし
て用いる芳香族オリゴマーは、インデンを主成分とする
モノマーを重合して得られる常温固体の樹脂である。本
発明の効果である優れた密着性、耐湿性は、インデン構
造の含有率に大きく依存しており、物性バランスの観点
からはインデン構造の比率が高い程よい。
The aromatic oligomer used as a modifier of the epoxy resin composition of the present invention is a solid at room temperature obtained by polymerizing a monomer containing indene as a main component. The excellent adhesion and moisture resistance, which are the effects of the present invention, largely depend on the content of the indene structure, and the higher the ratio of the indene structure, the better from the viewpoint of physical property balance.

【0013】芳香族オリゴマーは、インデン又はインデ
ンと共重合可能なモノマーを含有するモノマーをカチオ
ン重合、アニオン重合、ラジカル重合等の方法で得られ
るが、通常、カチオン重合が好適である。共重合可能な
モノマーとしては、例えばメチルインデン類、ベンゾチ
オフェン、メチルベンゾチオフェン類、ベンゾフラン、
メチルベンゾフラン類、スチレン、アルキルスチレン
類、α−メチルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルビ
フェニル、アセナフチレン、アクリル酸、アクリル酸エ
ステル類、メタアクリル酸、メタアクリル酸エステル
類、無水マレイン酸、フマル酸、ジビニルベンゼン類、
ジイソプロペニルベンゼン等の不飽和結合を有するモノ
マーが挙げられるが芳香族オレフィン系モノマーがよ
い。これらの配合割合は全モノマーの50重量%以下、
有利には30%以下が好ましい。
The aromatic oligomer is obtained by subjecting a monomer containing indene or a monomer copolymerizable with indene to a method such as cation polymerization, anion polymerization, or radical polymerization. In general, cation polymerization is preferred. Examples of copolymerizable monomers include, for example, methylindenes, benzothiophenes, methylbenzothiophenes, benzofurans,
Methylbenzofurans, styrene, alkylstyrenes, α-methylstyrene, vinylnaphthalene, vinylbiphenyl, acenaphthylene, acrylic acid, acrylic esters, methacrylic acid, methacrylic esters, maleic anhydride, fumaric acid, divinylbenzene Kind,
Monomers having an unsaturated bond, such as diisopropenylbenzene, may be mentioned, but aromatic olefin monomers are preferred. These compounding ratio is 50% by weight or less of all monomers,
Advantageously 30% or less is preferred.

【0014】芳香族オリゴマーの重合原料としては、コ
ールタール又はコークス炉ガス軽油を蒸留して得られる
130〜200℃留分を主成分とする原料油や、石油精
製、石油分解の際に生産される芳香族油を蒸留して得ら
れたインデンを含む原料油を用いることができる。
As a raw material for the polymerization of the aromatic oligomer, a raw material mainly composed of a fraction at 130 to 200 ° C. obtained by distilling coal tar or coke oven gas light oil, or a raw material oil produced during petroleum refining or petroleum cracking. A raw material oil containing indene obtained by distilling an aromatic oil can be used.

【0015】カチオン重合は、通常、酸性触媒の存在下
に行われる。この酸性触媒としては、周知の無機酸、有
機酸より適宜選択することができ、例えば塩酸、硫酸、
燐酸等の鉱酸や、ギ酸、シュウ酸、トリフルオロ酢酸、
p−トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸等の有機酸
や、塩化亜鉛、塩化アルミニウム、塩化鉄、三フッ化ホ
ウ素等のルイス酸、活性白土、シリカアルミナ、ゼオラ
イト等の固体酸などが挙げられる。
[0015] The cationic polymerization is usually carried out in the presence of an acidic catalyst. The acidic catalyst can be appropriately selected from well-known inorganic acids and organic acids, for example, hydrochloric acid, sulfuric acid,
Mineral acids such as phosphoric acid, formic acid, oxalic acid, trifluoroacetic acid,
Organic acids such as p-toluenesulfonic acid and methanesulfonic acid; Lewis acids such as zinc chloride, aluminum chloride, iron chloride and boron trifluoride; and solid acids such as activated clay, silica alumina and zeolite.

【0016】この重合は、通常10〜250℃で1〜2
0時間行われる。また、反応の際に溶媒としてメタノー
ル、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレン
グリコール、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ等の
アルコール類、ベンゼン、トルエン、クロロベンゼン、
ジクロロベンゼン等の芳香族化合物などを用いることが
できる。
This polymerization is usually carried out at 10 to 250 ° C. for 1 to 2 times.
Performed for 0 hours. In addition, alcohols such as methanol, ethanol, propanol, butanol, ethylene glycol, methyl cellosolve, ethyl cellosolve, benzene, toluene, chlorobenzene, etc.
An aromatic compound such as dichlorobenzene can be used.

【0017】また、重合の際に重合停止剤としてフェノ
ール類を用いてもよい。フェノール類としては、例えば
フェノール、クレゾール類等のアルキルフェノール類、
キシレノール等のジアルキルフェノール類、ナフトール
類、ビスフェノールA、ビスフェノールF等のビスフェ
ノール類、あるいはフェノールノボラック、フェノール
アラルキル樹脂等の多官能性フェノール化合物などが挙
げられる。これらのフェノール化合物の添加量は、通
常、20重量%以下である。これより多いとエポキシ樹
脂硬化物の耐熱性、対湿性を低下させる。
Further, phenols may be used as a polymerization terminator during the polymerization. Examples of phenols include phenols, alkylphenols such as cresols,
Examples thereof include dialkylphenols such as xylenol, naphthols, bisphenols such as bisphenol A and bisphenol F, and polyfunctional phenol compounds such as phenol novolak and phenol aralkyl resin. The addition amount of these phenol compounds is usually 20% by weight or less. If the amount is more than this, the heat resistance and the moisture resistance of the cured epoxy resin are reduced.

【0018】本発明のエポキシ樹脂組成物に用いる芳香
族オリゴマーは、軟化点が70〜150℃、好ましくは
80〜130℃であり、また150℃での溶融粘度が4
〜100ポイズ、好ましくは6〜80ポイズであること
がよい。溶融粘度及び軟化点が、これより低いと耐ブロ
ッキング性の向上効果が小さく、これより高いと成形時
の流動性が低下する。この芳香族オリゴマーの分子量
は、数平均分子量で400〜2000程度である。
The aromatic oligomer used in the epoxy resin composition of the present invention has a softening point of 70 to 150 ° C., preferably 80 to 130 ° C. and a melt viscosity at 150 ° C. of 4
It is good to be 100 poise, preferably 6-80 poise. If the melt viscosity and the softening point are lower than the above, the effect of improving the blocking resistance is small, and if the melt viscosity and the softening point are higher than this, the fluidity during molding decreases. The molecular weight of this aromatic oligomer is about 400 to 2000 in number average molecular weight.

【0019】また、この芳香族オリゴマーは、イオン成
分の含有量が少ない高純度ものが好ましい。特に、ナト
リウム、カリウム等のアルカリ金属イオン及び塩素イオ
ン、臭素イオン等のハロゲンイオンの少ないものがよ
く、アルカリ金属イオン及びハロゲンイオンの含有量
は、30ppm以下、好ましくは10ppm以下であ
る。
The aromatic oligomer is preferably a high-purity aromatic oligomer having a low ionic component content. In particular, those containing less alkali metal ions such as sodium and potassium and less halogen ions such as chloride ion and bromide ion are preferable, and the content of the alkali metal ion and the halogen ion is 30 ppm or less, preferably 10 ppm or less.

【0020】本発明のエポキシ樹脂組成物には、OCN
Eと芳香族オリゴマーとを混合してなる組成物と、これ
に更にフェノール系硬化剤及び無機充填材を混合してな
る電子部品封止用エポキシ樹脂組成物とがある。いずれ
の組成物においても芳香族オリゴマーの配合量は、OC
NE100重量部に対して5〜100重量部、好ましく
は10〜40重量部である。これより少ないと成形時の
流動性が低下するとともに、耐ブロッキング性の向上効
果が小さいとともに、硬化物の吸水率低減効果及び異種
材料界面での密着性向上効果が小さい。また、これより
多いと硬化物の熱時硬度及び耐熱性が低下するとともに
難燃性も低下する。
The epoxy resin composition of the present invention contains OCN
There are a composition obtained by mixing E and an aromatic oligomer, and an epoxy resin composition for electronic component sealing obtained by further mixing a phenolic curing agent and an inorganic filler. In any of the compositions, the blending amount of the aromatic oligomer is OC
It is 5 to 100 parts by weight, preferably 10 to 40 parts by weight, based on 100 parts by weight of NE. If the amount is less than this, the fluidity at the time of molding is reduced, the effect of improving the blocking resistance is small, and the effect of reducing the water absorption of the cured product and the effect of improving the adhesion at the interface between different materials are small. On the other hand, if the amount is more than this, the hardness at the time of heat and the heat resistance of the cured product decrease, and the flame retardancy also decreases.

【0021】OCNEと芳香族オリゴマーとを混合して
なる組成物は、それぞれの融点又は軟化点以上の温度で
撹袢、混練等により均一に混合する溶融混合法と、それ
ぞれを溶解する溶媒に両者を溶解させて、撹袢、混練等
により均一に混合する溶液混合法とにより得ることがで
きる。溶液混合法に用いる溶媒としては、例えばメタノ
ール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレ
ングリコール、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ等
のアルコール類、アセトン、メチルエチルケトン、メチ
ルイソブチルケトン等のケトン類、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン等の
芳香族系溶媒などを挙げることができる。なお、この組
成物を調製する際、無機充填材、他のエポキシ樹脂、そ
の他の添加剤(材)を配合することも可能であるが、硬
化剤の配合は避けることがよい。
The composition obtained by mixing the OCNE and the aromatic oligomer is mixed at a temperature not lower than the melting point or the softening point of the composition by stirring or kneading, or the like. Is dissolved and uniformly mixed by stirring, kneading, or the like. Examples of the solvent used in the solution mixing method include alcohols such as methanol, ethanol, propanol, butanol, ethylene glycol, methyl cellosolve and ethyl cellosolve, ketones such as acetone, methyl ethyl ketone and methyl isobutyl ketone, benzene, toluene, xylene and chlorobenzene. And aromatic solvents such as dichlorobenzene. In preparing this composition, it is possible to mix an inorganic filler, another epoxy resin, and other additives (materials), but it is preferable to avoid mixing a curing agent.

【0022】上記のOCNEと芳香族オリゴマーとを混
合してなるエポキシ樹脂組成物は、常温固体であって、
耐ブロッキング性に優れるため、長期保存後の使用性に
優れる。したがって、電子部品封止用材料用の他、エポ
キシ樹脂を使用する各種の用途に使用可能である。
The epoxy resin composition obtained by mixing the above-mentioned OCNE and an aromatic oligomer is a solid at room temperature,
Because of its excellent blocking resistance, it has excellent usability after long-term storage. Therefore, it can be used for various purposes using an epoxy resin in addition to a material for sealing electronic parts.

【0023】本発明の電子部品封止用エポキシ樹脂組成
物は、予め調製された上記エポキシ樹脂組成物にフェノ
ール系硬化剤と無機充填材を配合することにより得られ
る。ここで、予め上記エポキシ樹脂組成物を調製するこ
となく、各成分を同時に混合すると、得られた封止用エ
ポキシ樹脂組成物の耐ブロッキング性が改善されず、ま
た耐熱性が低下する。
The epoxy resin composition for sealing electronic parts of the present invention can be obtained by mixing a phenolic curing agent and an inorganic filler with the epoxy resin composition prepared in advance. Here, if the respective components are simultaneously mixed without preparing the epoxy resin composition in advance, the blocking resistance of the obtained epoxy resin composition for sealing is not improved, and the heat resistance is lowered.

【0024】また、予め調製するエポキシ樹脂組成物に
おいて、両成分の混合が均一でないと、特に低軟化点の
OCNEと組み合わせた場合、耐ブロッキング性があま
り向上しない。両成分の混合が均一であるほど、このエ
ポキシ樹脂組成物の成形性及び保存安定性等の向上効果
が大きい。
In the epoxy resin composition prepared in advance, if the mixing of both components is not uniform, the blocking resistance is not significantly improved, especially when combined with OCNE having a low softening point. The more uniform the mixture of both components, the greater the effect of improving the moldability and storage stability of this epoxy resin composition.

【0025】この電子部品封止用エポキシ樹脂組成物
は、予め調製された上記エポキシ樹脂組成物とフェノー
ル系硬化剤と無機充填材とを混合することにより得るこ
とができるが、粉体混合により得ることが好ましい。こ
こで、予め調製された上記エポキシ樹脂組成物は、本発
明の効果を奏する限り、場合により他の成分を含んでい
てよいことは前記のとおりであり、また電子部品封止用
エポキシ樹脂組成物を得る際、他のエポキシ樹脂やその
他の添加剤(材)を添加してもよく、またOCNE又は
芳香族オリゴマーの一部を新たに混合してもよいが、多
量に混合することは有利ではない。
This epoxy resin composition for encapsulating electronic parts can be obtained by mixing the above-prepared epoxy resin composition, a phenolic curing agent and an inorganic filler, but is obtained by powder mixing. Is preferred. Here, as described above, the epoxy resin composition prepared in advance may optionally contain other components as long as the effects of the present invention are exerted. May be added, another epoxy resin or other additives (materials) may be added, and OCNE or a part of the aromatic oligomer may be newly mixed, but it is advantageous to mix a large amount. Absent.

【0026】本発明のエポキシ樹脂組成物には、OCN
E以外に、分子中にエポキシ基を2個以上有する通常の
エポキシ樹脂を配合してもよい。このようなエポキシ樹
脂としては、例えばビスフェノールA、ビスフェノール
F、ビスフェノールS、フルオレンビスフェノール、
4,4' −ビフェノール、2,2' −ビフェノール、ハ
イドロキノン、レゾルシン等の2価のフェノール類、ト
リス−(4−ヒドロキシフェニル)メタン、1,1,
2,2−テトラキス(4−ヒドロキシフェニル)エタ
ン、フェノールノボラック、o−クレゾールノボラック
等の3価以上のフェノール類、テトラブロモビスフェノ
ールA等のハロゲン化ビスフェノール類から誘導される
グリシジルエーテル化物などが挙げられる。これらのエ
ポキシ樹脂は、単独でもよいし、2種以上を併用しても
よい。これらの配合量は、本発明の目的を損なわない範
囲であればよいが、通常、OCNEの50重量%以内が
よい。
The epoxy resin composition of the present invention contains OCN
In addition to E, a general epoxy resin having two or more epoxy groups in the molecule may be blended. Examples of such an epoxy resin include bisphenol A, bisphenol F, bisphenol S, fluorene bisphenol,
Divalent phenols such as 4,4'-biphenol, 2,2'-biphenol, hydroquinone, resorcin, tris- (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1,
Examples thereof include tri- or higher-valent phenols such as 2,2-tetrakis (4-hydroxyphenyl) ethane, phenol novolak and o-cresol novolac, and glycidyl ether compounds derived from halogenated bisphenols such as tetrabromobisphenol A. . These epoxy resins may be used alone or in combination of two or more. The amount of these compounds may be within a range that does not impair the object of the present invention, but is usually preferably within 50% by weight of OCNE.

【0027】フェノール系硬化剤としては、フェノール
ノボラック等のエポキシ樹脂硬化剤として従来より公知
のものを使用できる他、アラルキル型構造を有する多価
フェノール系硬化剤を使用することができる。アラルキ
ル型構造を有する多価フェノール系硬化剤は、アルキル
置換若しくは未置換のベンゼン環又はナフタレン環を有
するフェノール性水酸基含有化合物と特定の芳香族架橋
剤とを反応させることにより製造できる。
As the phenolic curing agent, a conventionally known epoxy resin curing agent such as phenol novolak can be used, and a polyhydric phenolic curing agent having an aralkyl-type structure can be used. A polyhydric phenol-based curing agent having an aralkyl-type structure can be produced by reacting a phenolic hydroxyl group-containing compound having an alkyl-substituted or unsubstituted benzene ring or naphthalene ring with a specific aromatic crosslinking agent.

【0028】また、多価フェノール系硬化剤としては、
例えばビスフェノールA、ビスフェノールF、ビスフェ
ノールS、フルオレンビスフェノール、4,4' −ビフ
ェノール、2,2' −ビフェノール、ハイドロキノン、
レゾルシン、カテコール、ナフタレンジオール類等の2
価のフェノール類、トリス−(4−ヒドロキシフェニ
ル)メタン、1,1,2,2−テトラキス(4−ヒドロ
キシフェニル)エタン、フェノールノボラック、o−ク
レゾールノボラック、ナフトールノボラック、ポリビニ
ルフェノール等に代表される3価以上のフェノール類、
さらにはフェノール類、ナフトール類又は、ビスフェノ
ールA、ビスフェノールF、ビスフェノールS、フルオ
レンビスフェノール、4,4' −ビフェノール、2,
2' −ビフェノール、ハイドロキノン、レゾルシン、カ
テコール、ナフタレンジオール類等の2価のフェノール
類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアル
デヒド、p−ヒドロキシベンズアルデヒド、p−キシリ
レングリコール、p−キシリレングリコールジメチルエ
ーテル、ジビニルベンゼン、ジイソプロペニルベンゼ
ン、ジメトキシメチルビフェニル類、ジビニルビフェニ
ル、ジイソプロペニルビフェニル類等の架橋剤との反応
により合成される多価フェノール性化合物などが挙げら
れる。これらの硬化剤は単独で用いてもよいし、2種以
上を混合して用いてもよい。
Further, as the polyhydric phenol-based curing agent,
For example, bisphenol A, bisphenol F, bisphenol S, fluorene bisphenol, 4,4′-biphenol, 2,2′-biphenol, hydroquinone,
2 of resorcinol, catechol, naphthalene diols, etc.
Phenols, such as tris- (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1,2,2-tetrakis (4-hydroxyphenyl) ethane, phenol novolak, o-cresol novolak, naphthol novolak, and polyvinyl phenol. Trivalent or higher phenols,
Furthermore, phenols, naphthols or bisphenol A, bisphenol F, bisphenol S, fluorene bisphenol, 4,4′-biphenol, 2,
2'-biphenol, hydroquinone, resorcin, catechol, naphthalene diols and other divalent phenols and formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde, p-hydroxybenzaldehyde, p-xylylene glycol, p-xylylene glycol dimethyl ether, divinylbenzene, divinylbenzene Examples include polyhydric phenolic compounds synthesized by reaction with a crosslinking agent such as isopropenylbenzene, dimethoxymethylbiphenyls, divinylbiphenyl, diisopropenylbiphenyls, and the like. These curing agents may be used alone or in combination of two or more.

【0029】フェノール系硬化剤の軟化点範囲は、好ま
しくは40〜150℃、より好ましくは50〜120℃
である。これより低いと保存時のブロッキングの問題が
あり、これより高いとエポキシ樹脂組成物調製時の混練
性と成形性に問題がある。また、好ましい150℃にお
ける溶融粘度は20ポイズ以下であり、より好ましくは
5ポイズ以下である。これより高いとエポキシ樹脂組成
物の調製時の混練性、及び成形性に問題がある。
The softening point of the phenolic curing agent is preferably from 40 to 150 ° C, more preferably from 50 to 120 ° C.
It is. If it is lower than this, there is a problem of blocking during storage, and if it is higher than this, there is a problem in kneadability and moldability in preparing the epoxy resin composition. The melt viscosity at 150 ° C. is preferably 20 poise or less, more preferably 5 poise or less. If it is higher than this, there are problems in kneadability and moldability during preparation of the epoxy resin composition.

【0030】本発明の封止用エポキシ樹脂組成物におけ
るフェノール系硬化剤の配合割合は、通常採用される範
囲で差し支えないが、好ましくはエポキシ基1モルに対
しフェノール性の水酸基が0.7〜1.2モルになるよ
うに配合することがよい。
The compounding ratio of the phenolic curing agent in the epoxy resin composition for encapsulation of the present invention may be within the range usually employed, but it is preferable that the phenolic hydroxyl group is 0.7 to 1 mol per epoxy group. It is preferable to mix them so as to be 1.2 mol.

【0031】本発明の封止用エポキシ樹脂組成物に配合
する無機充填材としては、例えばシリカ、アルミナ、ジ
ルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭化ケイ
素、窒化ケイ素、窒化ホウ素、ジルコニア、フォステラ
イト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニアな
どの1種又は2種以上が挙げられ、その形態は粉体、球
形化したビーズなどが挙げられる。これらの内、無機充
填材の高充填化の観点から球状の溶融シリカが好まし
い。通常、シリカは、数種類の粒径分布を持ったものを
組み合わせて使用される。組み合わせるシリカの平均粒
径の範囲は、0.5〜100μmがよい。
Examples of the inorganic filler to be added to the sealing epoxy resin composition of the present invention include silica, alumina, zircon, calcium silicate, calcium carbonate, silicon carbide, silicon nitride, boron nitride, zirconia, fosterite, and steer. One or more of tight, spinel, mullite, titania and the like may be mentioned, and the form may be powder, spherical beads and the like. Of these, spherical fused silica is preferred from the viewpoint of increasing the packing of the inorganic filler. Usually, silica is used in combination with one having several types of particle size distribution. The range of the average particle size of the silica to be combined is preferably 0.5 to 100 μm.

【0032】この無機充填材の配合割合は、封止用エポ
キシ樹脂組成物全体の75重量%以上、好ましくは80
重量%以上である。これより少ないと半田耐熱性の向上
効果が小さい。
The compounding ratio of the inorganic filler is 75% by weight or more, preferably 80% by weight of the whole epoxy resin composition for sealing.
% By weight or more. If less than this, the effect of improving the solder heat resistance is small.

【0033】本発明のエポキシ樹脂組成物には、従来よ
り公知の硬化促進剤、例えばアミン類、イミダゾール
類、有機ホスフィン類、ルイス酸などを添加してもよ
い。具体的には、1,8−ジアザビシクロ(5,4,
0)ウンデセン−7、トリエチレンジアミン、ベンジル
ジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミ
ノエタノール、トリス(ジメチルアミノメチル)フェノ
ール等の三級アミン類、2−メチルイミダゾール、2−
フェニルイミダゾール、2−フェニル−4−メチルイミ
ダゾール、2−へプタデシルイミダゾール等のイミダゾ
ール類、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホス
フイン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルホスフィ
ン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン類、テトラ
フェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、テト
ラフェニルホスホニウム・エチルトリフェニルボレー
ト、テトラブチルホスホニウム・テトラブチルボレート
等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、2
−エチル−4−メチルイミダゾール・テトラフェニルボ
レート、N−メチルモルホリン・テトラフェニルボレー
ト等のテトラフェニルボロン塩などが挙げられる。添加
量としては、通常、エポキシ樹脂100重量部に対して
0.2〜10重量部である。
The epoxy resin composition of the present invention may contain conventionally known curing accelerators such as amines, imidazoles, organic phosphines and Lewis acids. Specifically, 1,8-diazabicyclo (5,4,
0) tertiary amines such as undecene-7, triethylenediamine, benzyldimethylamine, triethanolamine, dimethylaminoethanol, tris (dimethylaminomethyl) phenol, 2-methylimidazole,
Imidazoles such as phenylimidazole, 2-phenyl-4-methylimidazole and 2-heptadecylimidazole; organic phosphines such as tributylphosphine, methyldiphenylphosphine, triphenylphosphine, diphenylphosphine and phenylphosphine; and tetraphenylphosphonium. Tetra-substituted phosphonium / tetra-substituted borate such as tetraphenyl borate, tetraphenyl phosphonium / ethyl triphenyl borate, tetrabutyl phosphonium / tetrabutyl borate, 2
And tetraphenylboron salts such as -ethyl-4-methylimidazole / tetraphenylborate and N-methylmorpholine / tetraphenylborate. The addition amount is usually 0.2 to 10 parts by weight based on 100 parts by weight of the epoxy resin.

【0034】また、本発明のエポキシ樹脂組成物には、
カルナバワックス、エステル系ワックス等の離型剤、エ
ポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、ビニル
シラン、アルキルシラン、有機チタネート、アルミニウ
ムアルコレート等のカップリング剤、カーボンブラック
等の着色剤、三酸化アンチモン等の難燃助剤、シリコン
オイル等の低応力化剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩
等の滑剤などを配合してもよい。
Further, the epoxy resin composition of the present invention comprises:
Release agents such as carnauba wax and ester wax, coupling agents such as epoxy silane, amino silane, ureido silane, vinyl silane, alkyl silane, organic titanate, aluminum alcoholate, coloring agents such as carbon black, and difficulties such as antimony trioxide A low-stressing agent such as a combustion aid, silicone oil, or a lubricant such as a higher fatty acid or a metal salt of a higher fatty acid may be blended.

【0035】一般的には、以上のような原材料を所定の
配合量でミキサーなどによって十分混合した後、ミキシ
ングロール、押し出し機などによって混練し、冷却、粉
砕することによって、電子部品封止用エポキシ樹脂組成
物を調製することができる。
Generally, the above-mentioned raw materials are sufficiently mixed in a predetermined amount by a mixer or the like, kneaded by a mixing roll, an extruder, etc., cooled and pulverized to obtain an epoxy for sealing electronic parts. A resin composition can be prepared.

【0036】この電子部品封止用エポキシ樹脂組成物を
用いて、電子部品を封止するための方法としては、低圧
トランスファー成形法が最も一般的であるが、射出成形
法、圧縮成形法によっても可能である。このようにして
得られたエポキシ樹脂硬化物及びこれで封止された電子
部品は耐熱性、電気絶縁性が優れる。
As a method for sealing an electronic component using the epoxy resin composition for sealing an electronic component, a low-pressure transfer molding method is the most common, but an injection molding method and a compression molding method are also used. It is possible. The epoxy resin cured product thus obtained and the electronic component sealed with the epoxy resin have excellent heat resistance and electrical insulation.

【0037】[0037]

【実施例】以下、実施例により本発明をさらに具体的に
説明する。 合成例1 インデン70g、スチレン25g、フェノール5gをト
ルエン250gに溶解し、115℃に加熱した。その後
撹拌しながら三弗化ホウ素ジメチルエーテルコンプレッ
クス1gを15分かけて滴下した。滴下後、さらに3時
間反応させた。その後、水酸化カルシウム2.4gを加
え中和した。中和塩及び過剰の水酸化カルシウムをろ過
により除去し、さらにイオン交換水100mlで3回洗
浄を繰り返した後、減圧蒸留により、トルエン及び未反
応モノマーを除去し、芳香族オリゴマー89gを得た。
得られた樹脂(芳香族オリゴマーA)の軟化点は98℃
であり、150℃における溶融粘度は8ポイズであっ
た。
The present invention will be described more specifically with reference to the following examples. Synthesis Example 1 70 g of indene, 25 g of styrene, and 5 g of phenol were dissolved in 250 g of toluene and heated to 115 ° C. Thereafter, 1 g of boron trifluoride dimethyl ether complex was added dropwise with stirring over 15 minutes. After the addition, the reaction was further performed for 3 hours. Thereafter, 2.4 g of calcium hydroxide was added for neutralization. The neutralized salt and excess calcium hydroxide were removed by filtration, and washing was repeated three times with 100 ml of ion-exchanged water. Then, toluene and unreacted monomer were removed by distillation under reduced pressure to obtain 89 g of an aromatic oligomer.
The softening point of the obtained resin (aromatic oligomer A) is 98 ° C.
And the melt viscosity at 150 ° C. was 8 poise.

【0038】合成例2 反応温度を90℃として参考例1と同様に反応し、芳香
族オリゴマー92gを得た。得られた樹脂(芳香族オリ
ゴマーB)の軟化点は118℃であり、150℃におけ
る溶融粘度は64ポイズであった。
Synthesis Example 2 The reaction was carried out in the same manner as in Reference Example 1 except that the reaction temperature was 90 ° C. to obtain 92 g of an aromatic oligomer. The obtained resin (aromatic oligomer B) had a softening point of 118 ° C. and a melt viscosity at 150 ° C. of 64 poise.

【0039】合成例3 インデン100gをトルエン250gに溶解し、参考例
1と同様に反応し、芳香族オリゴマー93gを得た。得
られた樹脂(芳香族オリゴマーC)の軟化点は103℃
であり、150℃における溶融粘度は10ポイズであっ
た。
Synthesis Example 3 100 g of indene was dissolved in 250 g of toluene and reacted in the same manner as in Reference Example 1 to obtain 93 g of an aromatic oligomer. The softening point of the obtained resin (aromatic oligomer C) is 103 ° C.
And the melt viscosity at 150 ° C. was 10 poise.

【0040】実施例1〜4、比較例1〜2 OCNE型エポキシ樹脂として、エポキシ樹脂A(日本
化薬製、EOCN-1020-55;エポキシ当量200、加水分解
性塩素400ppm、軟化点55℃、150℃溶融粘度
1ポイズ、二量体含有量13.3%)、エポキシ樹脂B
(日本化薬製、EOCN-1020-65;エポキシ当量200、加
水分解性塩素400ppm、軟化点65℃、150℃溶
融粘度3ポイズ、二量体含有量8.5%)を用いた。芳
香族オリゴマーとして、合成例1〜3の芳香族オリゴマ
ーA〜Cを用いた。
Examples 1-4, Comparative Examples 1-2 Epoxy resin A (EOCN-1020-55, manufactured by Nippon Kayaku; epoxy equivalent: 200, hydrolyzable chlorine: 400 ppm, softening point: 55 ° C., OCNE type epoxy resin) 150 ° C melt viscosity 1 poise, dimer content 13.3%), epoxy resin B
(Nippon Kayaku, EOCN-1020-65; epoxy equivalent 200, hydrolyzable chlorine 400 ppm, softening point 65 ° C, 150 ° C melt viscosity 3 poise, dimer content 8.5%) was used. As the aromatic oligomer, the aromatic oligomers A to C of Synthesis Examples 1 to 3 were used.

【0041】表1に示す割合(重量部)のエポキシ樹脂
と芳香族オリゴマーを150℃で30分間溶融混合して
エポキシ樹脂組成物を調製した。エポキシ樹脂組成物の
物性及びブロッキング試験の結果を表1に示す。なお、
ブロッキング試験の結果は、エポキシ樹脂組成物の2m
mパスの粉体を用い、20℃で6時間放置後のブロッキ
ング率を重量%で表した。また、エポキシ樹脂の軟化点
はグリセリンを熱媒として測定した値であり、150℃
溶融粘度はコントラバス社製レオマット115を用いて
測定した値である。
An epoxy resin composition was prepared by melting and mixing an epoxy resin and an aromatic oligomer in the proportions (parts by weight) shown in Table 1 at 150 ° C. for 30 minutes. Table 1 shows the physical properties of the epoxy resin composition and the results of the blocking test. In addition,
The result of the blocking test was 2 m of the epoxy resin composition.
Using m-pass powder, the blocking ratio after standing at 20 ° C. for 6 hours was expressed in terms of% by weight. The softening point of the epoxy resin is a value measured using glycerin as a heat medium,
The melt viscosity is a value measured using Reomat 115 manufactured by Contrabass.

【0042】実施例5〜8及び比較例3〜8 エポキシ樹脂成分として実施例1〜4のエポキシ樹脂組
成物又はエポキシ樹脂A〜Bと芳香族オリゴマーA〜
C、硬化剤として軟化点80℃のフェノ−ルノボラック
(硬化剤A:群栄化学製、PSM-4261;OH当量103、
軟化点80℃)、難燃剤としてノボラック型臭素化エポ
キシ(臭素化エポキシA:日本化薬製、BREN-S;エポキ
シ当量284、加水分解性塩素600ppm、軟化点8
4℃)、無機充填材として球状シリカ(シリカA:平均
粒径、18μm)、硬化促進剤としてトリフェニルホス
フィン、及び表2に示す添加剤を用い、表2に示す配合
(重量部)で粉体混合した後、加熱ロールで混練して封
止用エポキシ樹脂組成物を調製した。
Examples 5 to 8 and Comparative Examples 3 to 8 Epoxy resin compositions or epoxy resins A to B of Examples 1 to 4 and aromatic oligomers A to
C, phenol novolak having a softening point of 80 ° C. as a curing agent (curing agent A: manufactured by Gunei Chemical Co., PSM-4261; OH equivalent: 103;
Novolak type brominated epoxy as a flame retardant (brominated epoxy A: Nippon Kayaku, BREN-S; epoxy equivalent 284, hydrolyzable chlorine 600 ppm, softening point 8)
4 ° C.), spherical silica (silica A: average particle size, 18 μm) as an inorganic filler, triphenylphosphine as a curing accelerator, and additives shown in Table 2, and powdered in the formulation (parts by weight) shown in Table 2. After mixing, the mixture was kneaded with a heating roll to prepare an epoxy resin composition for sealing.

【0043】このエポキシ樹脂組成物を用いて175℃
で成形し、175℃で12時間ポストキュアを行い、硬
化物試験片を得た後、各種物性測定に供した。ガラス転
移点は、熱機械測定装置により、昇温速度7℃/分の条
件で求めた。曲げ試験は、240℃での高温曲げ強度、
曲げ弾性率を3点曲げ法により行った。接着強度は、銅
板又は鉄板2枚の間に25mm×12.5mm×0.5
mmの成形物を圧縮成型機により175℃で成形し、1
75℃、12時間ポストキュアを行った後、引張剪断強
度を求めることにより評価した。吸水率は、本エポキシ
樹脂組成物を用いて、直径50mm、厚さ3mmの円盤
を成形し、ポストキュア後85℃、85%RHの条件で
100時間吸湿させた時のものであり、クラック発生率
は、QFP−80pin(14mm×20mm×2.5
mm、194アロイ)を成形し、ポストキュア後、85
℃、85%RHの条件で所定の時間吸湿後、260℃の
半田浴に10秒間浸漬させた後、パッケージの状態を観
察し求めた。結果をまとめて表3に示す。
175 ° C. using this epoxy resin composition
, And post-cured at 175 ° C. for 12 hours to obtain a cured product test piece, which was then subjected to various physical property measurements. The glass transition point was determined by a thermomechanical measuring device at a temperature rising rate of 7 ° C./min. The bending test is a high temperature bending strength at 240 ° C,
The flexural modulus was determined by a three-point bending method. Adhesion strength is 25mm x 12.5mm x 0.5 between two copper or iron plates
mm at 175 ° C using a compression molding machine.
After post-curing at 75 ° C. for 12 hours, the tensile shear strength was evaluated by obtaining the tensile shear strength. The water absorption was measured when a disk having a diameter of 50 mm and a thickness of 3 mm was molded using the epoxy resin composition and post-cured to absorb moisture at 85 ° C. and 85% RH for 100 hours. The rate is QFP-80 pin (14 mm x 20 mm x 2.5
mm, 194 alloy), and after post cure, 85
After absorbing moisture for a predetermined period of time at 85 ° C. and 85% RH, the package was immersed in a solder bath at 260 ° C. for 10 seconds, and the state of the package was observed and determined. Table 3 summarizes the results.

【0044】なお、ブロッキング試験の結果は、本エポ
キシ樹脂組成物の1mmパスの粉体を用い、25℃で2
4時間放置後のブロッキング率を重量%で表した。ま
た、保存安定性は、本エポキシ樹脂組成物を25℃、1
週間放置後のスパイラルフロー残存率で表した。
The results of the blocking test were determined by using a 1 mm pass powder of the epoxy resin composition at 25 ° C.
The blocking ratio after standing for 4 hours was represented by% by weight. The storage stability of the epoxy resin composition was measured at 25 ° C., 1
It was represented by the residual spiral flow rate after standing for a week.

【0045】[0045]

【表1】 [Table 1]

【0046】[0046]

【表2】 [Table 2]

【0047】[0047]

【表3】 [Table 3]

【0048】[0048]

【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、耐ブロ
ッキング性が改善され、取り扱い作業性にも優れている
とともに、低吸湿性、高耐熱性及び異種材料との高密着
性等に優れた硬化物を与え、電子・電気部品の封止材と
して好適に使用することができる。
EFFECTS OF THE INVENTION The epoxy resin composition of the present invention has improved blocking resistance, excellent handling workability, and excellent low moisture absorption, high heat resistance, and high adhesion to different materials. It gives a cured product and can be suitably used as a sealing material for electronic / electric parts.

フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 FI H01L 23/29 H01L 23/30 R 23/31 (72)発明者 堀田 克己 福岡県北九州市戸畑区大字中原先の浜46番 地の80新日鐵化学株式会社総合研究所内Continuation of the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code FI H01L 23/29 H01L 23/30 R 23/31 (72) Inventor Katsumi Hotta 46, Nakahara-San, Ohara Nakata, Tobata-ku, Kitakyushu-shi, Fukuoka Prefecture 80 Nippon Steel Chemical Co., Ltd.

Claims (4)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 常温固体の o−クレゾールノボラック型
エポキシ樹脂100重量部に対し、インデン類を主成分
とするモノマーを重合して得られる常温固体の芳香族オ
リゴマー5〜100重量部を溶融混合法又は溶液混合法
により均一に混合してなるエポキシ樹脂組成物。
1. A room temperature solid o-cresol novolac type epoxy resin is mixed with 100 to 100 parts by weight of a room temperature solid aromatic oligomer obtained by polymerizing a monomer containing indene as a main component by a melt mixing method. Or an epoxy resin composition obtained by uniformly mixing by a solution mixing method.
【請求項2】 o−クレゾールノボラック型エポキシ樹
脂、フェノール系硬化剤、インデン類を主成分とするモ
ノマーを重合して得られる芳香族オリゴマー及び75重
量%以上の無機充填材を主たる成分とする常温固体のエ
ポキシ樹脂組成物において、 o−クレゾールノボラック
型エポキシ樹脂100重量部に対する芳香族オリゴマー
の割合が5〜100重量部であり、且つo−クレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂と芳香族オリゴマーが溶融混
合法又は溶液混合法により均一に予備混合されてなるこ
とを特徴とする電子部品封止用エポキシ樹脂組成物。
2. Room temperature containing o-cresol novolak type epoxy resin, phenolic curing agent, aromatic oligomer obtained by polymerizing monomers containing indene as a main component, and 75% by weight or more of inorganic filler as main components. In the solid epoxy resin composition, the ratio of the aromatic oligomer to 100 parts by weight of the o-cresol novolak type epoxy resin is 5 to 100 parts by weight, and the o-cresol novolak type epoxy resin and the aromatic oligomer are melt-mixed or An epoxy resin composition for encapsulating electronic components, which is premixed uniformly by a solution mixing method.
【請求項3】 芳香族オリゴマーの軟化点が、70〜1
50℃である請求項1又は2記載の電子部品封止用エポ
キシ樹脂組成物。
3. The softening point of the aromatic oligomer is from 70 to 1
The epoxy resin composition for sealing electronic parts according to claim 1, wherein the temperature is 50 ° C. 4.
【請求項4】 請求項1〜3のいずれかに記載のエポキ
シ樹脂組成物を硬化してなるエポキシ樹脂硬化物。
4. An epoxy resin cured product obtained by curing the epoxy resin composition according to claim 1.
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